JP2000017121A - 樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】 溶融時の延展性に優れ良好な成形性を有する
と共に、材料強度も優れ、且つ、優れた接着性能を有す
る樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 下記の（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び
（Ｃ）成分を含有してなる樹脂組成物。 （Ａ）オレフィン系樹脂；１〜９９重量％ （Ｂ）ゴム状重合体の存在下に、モノビニル置換芳香族
化合物と（メタ）アクリル酸アルキルエステルをグラフ
ト反応工程に付して得られたグラフト共重合体；９９〜
１重量％ （Ｃ）カルボン酸基、エポキシ基、水酸基、及びイソシ
アネート基からなる官能基群から選ばれたいずれかの官
能基を有する変性オレフィン系重合体、又は変性ブロッ
ク共重合体に、該官能基と反応性を有する官能基を有す
るラジカル重合性単量体を反応させて得られたラジカル
重合性重合体に、（メタ）アクリル酸アルキルエステル
をラジカル共重合させて得られたアクリルグラフト共重
合体；１〜２００重量部

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、溶融時の延展性に
優れ良好な成形性を有すると共に、材料強度も優れ、且
つ、優れた接着性能を有する樹脂組成物に関し、特に、
オレフィン系樹脂とフッ素系樹脂又はアクリル系樹脂と
の接着剤として用いるに好適な樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来より、ポリエチレンやポリプロピレ
ン等のオレフィン系樹脂は、安価、軽量、良好な成形性
等の利点を生かして、家電部品、自動車部品、包装資材
等として広く用いられているが、耐薬品性、防汚性、耐
候性等が十分ではなく、これらの性能が要求される分野
では満足に用いられていないのが現状である。

【０００３】一方、耐薬品性、防汚性、耐候性等に優れ
るフッ素系樹脂や、透明性、意匠性、耐候性等に優れる
アクリル系樹脂をオレフィン系樹脂の表面に被覆するこ
とにより、前述のごときオレフィン系樹脂の欠点を解消
せんとする試みが検討されているが、オレフィン系樹脂
とフッ素系樹脂又はアクリル系樹脂との接着は一般に困
難であり、これに対して、これらの接着剤として、本願
出願人は、既に、カルボン酸又はその無水物基、エポキ
シ基、水酸基、及びイソシアネート基等の官能基を有す
る変性オレフィン系重合体、或いは、変性スチレン−ブ
タジエンブロック共重合体に、該官能基と反応性を有す
る官能基を有するラジカル重合性単量体を反応させて得
られたラジカル重合性オレフィン系重合体、或いは、ラ
ジカル重合性スチレン−ブタジエンブロック共重合体
に、メタクリル酸メチル等をラジカル共重合させて得ら
れたアクリルグラフト共重合体を用いる方法（例えば、
特開平４−２０５３８号公報）、前記アクリルグラフト
共重合体とオレフィン系樹脂との組成物、或いは、更に
フッ素系樹脂又は／及びアクリル系樹脂を配合した組成
物を用いる方法（例えば、特開平５−２９５１８２号、
特開平５−２９５１８３号、特開平１０−８７９４９
号、特開平１０−９５８８４号、特開平１０−９５８８
５号、各公報）、前記アクリルグラフト共重合体とフッ
素系樹脂又は／及びアクリル系樹脂との組成物を用いる
方法（例えば、特開平１０−８７９４０号、特開平１０
−８７９５０号、特開平１０−１０１８７１号、各公
報）等を提案した。

【０００４】しかしながら、これらのいずれの方法共、
接着剤としての組成物が、接着性能は有するものの、溶
融延展性が不十分で成形性が劣るとか、材料強度が小さ
く接着性が十分に発現しないという問題があった。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、前述の従来
技術に鑑みてなされたもので、従って、本発明は、溶融
時の延展性に優れ良好な成形性を有すると共に、材料強
度も優れ、且つ、優れた接着性能を有する樹脂組成物、
特に、オレフィン系樹脂とフッ素系樹脂又はアクリル系
樹脂との接着剤として用いるに好適な樹脂組成物を提供
することを目的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明は、下記の（Ａ）
成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分を含有してなる樹脂
組成物、を要旨とする。 （Ａ）オレフィン系樹脂；１〜９９重量％ （Ｂ）ゴム状重合体（ｂ₁ ）の存在下に、モノビニル置
換芳香族化合物（ｂ₂ ）と、アクリル酸アルキルエステ
ル又はメタクリル酸アルキルエステル（ｂ₃ ）をグラフ
ト反応工程に付して得られたグラフト共重合体；９９〜
１重量％ （Ｃ）カルボン酸又はその無水物基、エポキシ基、水酸
基、及びイソシアネート基からなる官能基群から選ばれ
たいずれかの官能基を有する変性オレフィン系重合体
（ｃ₁ ）に該官能基と反応性を有する官能基を有するラ
ジカル重合性単量体（ｃ₂ ）を反応させて得られたラジ
カル重合性オレフィン系重合体（ｃ₃ ）に、アクリル酸
アルキルエステル又はメタクリル酸アルキルエステル
（ｃ₄ ）をラジカル共重合させて得られたアクリルグラ
フト共重合体；前記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量１
００重量部に対して１〜２００重量部

【０００７】更に又、本発明は、下記の（Ａ）成分、
（Ｂ）成分、及び（Ｃ' ）成分を含有してなる樹脂組成
物、を要旨とする。 （Ａ）オレフィン系樹脂；１〜９９重量％ （Ｂ）ゴム状重合体（ｂ₁ ）の存在下に、モノビニル置
換芳香族化合物（ｂ₂ ）と、アクリル酸アルキルエステ
ル又はメタクリル酸アルキルエステル（ｂ₃ ）をグラフ
ト反応工程に付して得られたグラフト共重合体；９９〜
１重量％ （Ｃ' ）カルボン酸又はその無水物基、エポキシ基、水
酸基、及びイソシアネート基からなる官能基群から選ば
れたいずれかの官能基を有する変性、モノビニル置換芳
香族化合物−共役ジエンブロック共重合体（ｃ₁'）に、
該官能基と反応性を有する官能基を有するラジカル重合
性単量体（ｃ₂ ）を反応させて得られたラジカル重合性
ブロック共重合体（ｃ₃'）に、アクリル酸アルキルエス
テル又はメタクリル酸アルキルエステル（ｃ₄ ）をラジ
カル共重合させて得られたアクリルグラフト共重合体；
前記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対
して１〜２００重量部

【０００８】

【発明の実施の形態】本発明の樹脂組成物を構成する
（Ａ）成分のオレフィン系樹脂としては、例えば、エチ
レン、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセ
ン−１、オクテン−１の炭素数２〜８程度のα−オレフ
ィンの単独重合体、それらのα−オレフィンと、エチレ
ン、プロピレン、ブテン−１、３−メチルブテン−１、
ペンテン−１、４−メチルペンテン−１、ヘキセン−
１、オクテン−１、デセン−１等の炭素数２〜２０程度
の他のα−オレフィンや、酢酸ビニル、塩化ビニル、
（メタ）アクリル酸〔尚、（メタ）アクリル酸とは、ア
クリル酸及びメタクリル酸を意味するものとし、以降も
同様である。〕、（メタ）アクリル酸アルキルエステ
ル、スチレン等のビニル化合物とのブロック、ランダ
ム、又はグラフト共重合体等、具体的には、例えば、低
・中・高密度ポリエチレン等（分岐状又は直鎖状）のエ
チレン単独重合体、エチレン−プロピレン共重合体、エ
チレン−ブテン−１共重合体、エチレン−３−メチルブ
テン−１共重合体、エチレン−４−メチルペンテン−１
共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン
−オクテン−１共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合
体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン
−（メタ）アクリル酸メチル共重合体、エチレン−（メ
タ）アクリル酸エチル共重合体等のエチレン系樹脂、プ
ロピレン単独重合体、プロピレン−エチレン共重合体、
プロピレン−エチレン−ブテン−１共重合体等のプロピ
レン系樹脂、及び、ブテン−１単独重合体、ブテン−１
−エチレン共重合体、ブテン−１−プロピレン共重合体
等のブテン−１系樹脂等が挙げられる。中で、エチレン
−酢酸ビニル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸
メチル共重合体等のエチレン系樹脂が好ましい。

【０００９】本発明の樹脂組成物を構成する（Ｂ）成分
のグラフト共重合体は、例えば、ポリブタジエンゴム、
スチレン−ブタジエン共重合体ゴム、ポリイソプレンゴ
ム、エチレン−プロピレン共重合体ゴム、エチレン−プ
ロピレン−非共役ジエン共重合体ゴム、アクリル系重合
体ゴム等のゴム状重合体（ｂ₁ ）の存在下に、例えば、
スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、
ジメチルスチレン等のモノビニル置換芳香族化合物（ｂ
₂ ）と、アルキル基の炭素数が１〜８程度の脂肪族アル
コールとのエステルである、例えば、（メタ）アクリル
酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリ
ル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル等
の（メタ）アクリル酸アルキルエステル（ｂ₃ ）を、公
知の方法によりグラフト反応工程に付して得られたもの
であり、具体的には、例えば、ポリブタジエンゴムの存
在下にスチレンとメタクリル酸メチルをグラフト反応工
程に付して得られた、所謂、メタクリル酸メチル−ブタ
ジエン−スチレン共重合体樹脂、略称ＭＢＳ樹脂が代表
的なものとして挙げられる。このものは、例えば、「メ
タブレン」（三菱レイヨン社商品名）、「カネエース」
（鐘淵化学社商品名）、「クレハＢＴＡ」（呉羽化学社
商品名）等として市販されている。

【００１０】本発明の樹脂組成物を構成する（Ｃ）成分
における、カルボン酸又はその無水物基、エポキシ基、
水酸基、及びイソシアネート基からなる官能基群から選
ばれたいずれかの官能基を有する変性オレフィン系重合
体（ｃ₁ ）は、オレフィン系重合体を、それらの官能基
を有する不飽和化合物で常法により変性するか、或い
は、α−オレフィンと、それらの官能基を有するエチレ
ン性不飽和化合物とを常法により共重合すること等によ
り得られたものである。

【００１１】ここで、前者変性体におけるその前駆体の
オレフィン系重合体としては、前記（Ａ）成分のオレフ
ィン系樹脂として挙げたと同様のものの他、例えば、前
記オレフィン系樹脂に塩素を付加せしめた塩素化ポリオ
レフィン系ゴム、エチレン−プロピレン共重合体ゴム、
エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体ゴム、エ
チレン−ブテン−１共重合体ゴム、エチレン−ブテン−
１−非共役ジエン共重合体ゴム等が挙げられる。又、後
者共重合体におけるα−オレフィンとしては、前記
（Ａ）成分のオレフィン系樹脂の説明において挙げたと
同様の炭素数２〜８程度のα−オレフィンが挙げられ
る。

【００１２】又、本発明の樹脂組成物を構成する（Ｃ'
）成分における、カルボン酸又はその無水物基、エポ
キシ基、水酸基、及びイソシアネート基からなる官能基
群から選ばれたいずれかの官能基を有する変性、モノビ
ニル置換芳香族化合物−共役ジエンブロック共重合体
（ｃ₁'）は、通常、モノビニル置換芳香族化合物−共役
ジエンブロック共重合体、又はその水素添加物を、それ
らの官能基を有する不飽和化合物で常法により変性する
こと等により得られたものである。

【００１３】ここで、モノビニル置換芳香族化合物−共
役ジエンブロック共重合体とは、スチレン、α−メチル
スチレン、ｐ−メチルスチレン、ジメチルスチレン等の
モノビニル置換芳香族化合物の重合体ブロックと、ブタ
ジエン、イソプレン等の共役ジエンの重合体ブロックか
らなるブロック共重合体（その水素添加物を含む。）で
あって、線状、放射枝分かれ状、分岐テーパー状等種々
のものが知られているが、本発明においては線状又は放
射枝分かれ状のものが好適である。

【００１４】線状ブロック共重合体とは、一般式（Ｘ−
Ｙ）_n 、Ｘ−（Ｙ−Ｘ）_n 、Ｙ−（Ｘ−Ｙ）_n 〔但し、
Ｘはモノビニル置換芳香族化合物の重合体ブロック、Ｙ
は共役ジエンの重合体ブロックであり、ｎは１以上、一
般には１〜５の整数である。〕等で表されるものであ
り、又、放射枝分かれ状ブロック共重合体とは、一般式
（Ｘ−Ｙ）_n −Ｚ、Ｘ_n −（Ｙ−Ｘ）_m −Ｚ、Ｙ_n −
（Ｘ−Ｙ）_m −Ｚ〔但し、Ｘ及びＹは前記と同様であ
り、Ｚは放射枝分かれ状ブロックの形成に使用された多
官能カップリング処理剤の残基であり、ｎ、ｍは１以
上、一般には１〜５の整数である。〕等で表されるもの
である。

【００１５】中で、本発明においては、スチレン−ブタ
ジエンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチ
レンブロック共重合体、スチレン−イソプレンブロック
共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共
重合体、及びそれらの水素添加物等のエラストマーが好
適である。

【００１６】本発明において、前記オレフィン系重合
体、又は前記モノビニル置換芳香族化合物−共役ジエン
ブロック共重合体を、カルボン酸又はその無水物基、エ
ポキシ基、水酸基、及びイソシアネート基からなる官能
基群から選ばれたいずれかの官能基を有する変性オレフ
ィン系重合体（ｃ₁ ）、又は変性モノビニル置換芳香族
化合物−共役ジエンブロック共重合体（ｃ₁'）とするに
用いられるそれらの官能基を有する不飽和化合物とし
て、カルボン酸又はその無水物基を有する不飽和化合物
としては、例えば、（メタ）アクリル酸、クロトン酸、
ソルビン酸、フマル酸、マレイン酸及びその無水物、イ
タコン酸及びその無水物、シトラコン酸及びその無水物
等が挙げられる。

【００１７】又、エポキシ基を有する不飽和化合物とし
ては、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、３，
４−エポキシシクロヘキセニルメチル（メタ）アクリレ
ート、マレイン酸のモノ及びジグリシジルエステル、イ
タコン酸のモノ及びジグリシジルエステル、アリルコハ
ク酸のモノ及びジグリシジルエステル等の不飽和カルボ
ン酸グリシジルエステル、ｐ−スチレンカルボン酸のグ
リシジルエステル、アリルグリシジルエーテル、２−メ
チルアリルグリシジルエーテル、スチレン−ｐ−グリシ
ジルエーテ等のグリシジルエーテル、ｐ−グリシジルス
チレン等のエポキシスチレン、３，４−エポキシ−ブテ
ン−１、３，４−エポキシ−３−メチル−ブテン−１等
のエポキシオレフィン、ビニルシクロヘセンモノオキシ
ド等が挙げられる。

【００１８】又、水酸基を有する不飽和化合物として
は、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレー
ト、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２
−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキ
シアルキル（メタ）アクリレート、Ｎ−メチロール（メ
タ）アクリルアミド、２−プロペン−１−オール等のア
ルケニルアルコール、２−プロピン−１−オール等のア
ルキニルアルコール、ヒドロキシビニルエーテル、２−
ヒドロキシエチルアクリレート−６−ヘキサノリド付加
重合物等が挙げられる。

【００１９】又、イソシアネート基を有する不飽和化合
物としては、例えば、２−イソシアネートエチル（メ
タ）アクリレート、（メタ）アクリロイルイソシアネー
ト、ビニルイソシアネート、イソプロペニルイソシアネ
ート等が挙げられる。

【００２０】これらの中で、本発明における官能基を有
する変性オレフィン系重合体（ｃ₁）としては、具体的
には、例えば、変性体として、（無水）マレイン酸変性
ポリエチレン、（無水）マレイン酸変性エチレン−プロ
ピレン共重合体、（無水）マレイン酸変性エチレン−酢
酸ビニル共重合体、（無水）マレイン酸変性ポリプロピ
レン、（無水）マレイン酸変性プロピレン−エチレン共
重合体、グリシジル（メタ）アクリレート変性ポリエチ
レン、グリシジル（メタ）アクリレート変性エチレン−
プロピレン共重合体、グリシジル（メタ）アクリレート
変性エチレン−酢酸ビニル共重合体、２−ヒドロキシエ
チル（メタ）アクリレート変性ポリエチレン、２−ヒド
ロキシエチル（メタ）アクリレート変性エチレン−プロ
ピレン共重合体、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリ
レート変性エチレン−酢酸ビニル共重合体等が、又、共
重合体として、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合
体、エチレン−２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ
ート共重合体、エチレン−グリシジル（メタ）アクリレ
ート共重合体、エチレン−ポリエチレングリコールモノ
（メタ）アクリレート共重合体、エチレン−酢酸ビニル
−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−エチル（メ
タ）アクリレート−（無水）マレイン酸共重合体、エチ
レン−酢酸ビニル−（無水）マレイン酸共重合体、エチ
レン−酢酸ビニル−２−ヒドロキシエチル（メタ）アク
リレート共重合体、エチレン−酢酸ビニル−グリシジル
（メタ）アクリレート共重合体、エチレン−酢酸ビニル
−ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート共
重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体の部分ケン化物
等が挙げられる。中で、（無水）マレイン酸変性ポリエ
チレン、グリシジル（メタ）アクリレート変性ポリエチ
レン等の変性体、及び、エチレン−（メタ）アクリル酸
共重合体、エチレン−グリシジル（メタ）アクリレート
共重合体、エチレン−エチル（メタ）アクリレート−
（無水）マレイン酸共重合体、エチレン−酢酸ビニル−
グリシジル（メタ）アクリレート共重合体等が好まし
い。

【００２１】又、変性モノビニル置換芳香族化合物−共
役ジエンブロック共重合体（ｃ₁'）としては、具体的に
は、例えば、（無水）マレイン酸変性スチレン−ブタジ
エンブロック共重合体又はその水素添加物、（無水）マ
レイン酸変性スチレン−ブタジエン−スチレンブロック
共重合体又はその水素添加物、（無水）マレイン酸変性
スチレン−イソプレンブロック共重合体又はその水素添
加物、（無水）マレイン酸変性スチレン−イソプレン−
スチレンブロック共重合体又はその水素添加物、グリシ
ジル（メタ）アクリレート変性スチレン−ブタジエンブ
ロック共重合体又はその水素添加物、グリシジル（メ
タ）アクリレート変性スチレン−ブタジエン−スチレン
ブロック共重合体又はその水素添加物、グリシジル（メ
タ）アクリレート変性スチレン−イソプレンブロック共
重合体又はその水素添加物、グリシジル（メタ）アクリ
レート変性スチレン−イソプレン−スチレンブロック共
重合体又はその水素添加物、２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート変性スチレン−ブタジエンブロック共
重合体又はその水素添加物、２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート変性スチレン−ブタジエン−スチレン
ブロック共重合体又はその水素添加物、２−ヒドロキシ
エチル（メタ）アクリレート変性スチレン−イソプレン
ブロック共重合体又はその水素添加物、２−ヒドロキシ
エチル（メタ）アクリレート変性スチレン−イソプレン
−スチレンブロック共重合体又はその水素添加物等が好
ましい。

【００２２】尚、前記変性オレフィン系重合体
（ｃ₁ ）、及び前記変性モノビニル置換芳香族化合物−
共役ジエンブロック共重合体（ｃ₁'）における前記不飽
和化合物単位の含有量は、０．０１〜３０重量％程度、
特には０．０５〜２０重量％程度であるのが好ましい。

【００２３】（Ｃ）成分又は（Ｃ’）成分における、前
記官能基を有する変性オレフィン系重合体（ｃ₁ ）、又
は変性モノビニル置換芳香族化合物−共役ジエンブロッ
ク共重合体（ｃ₁'）に反応させる、該官能基と反応性を
有する官能基を有するラジカル重合性単量体（ｃ₂ ）が
有する官能基としては、例えば、カルボン酸又はその無
水物基、エポキシ基、水酸基、イソシアネート基等が挙
げられ、それらの官能基を有するラジカル重合性単量体
（ｃ₂ ）としては、前記変性重合体（ｃ₁ ）及び
（ｃ₁'）において挙げた不飽和化合物と同様のものが挙
げられる。

【００２４】前記変性重合体（ｃ₁ ）及び（ｃ₁'）の有
する官能基と前記ラジカル重合性単量体（ｃ₂ ）の有す
る官能基との組み合わせとしては、前者官能基がカルボ
ン酸又はその無水物基で後者官能基が水酸基、前者官能
基がエポキシ基で後者官能基がカルボン酸又はその無水
物基、等が好適な例として挙げられ、具体的には、例え
ば、エチレン−エチル（メタ）アクリレート−無水マレ
イン共重合体と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ
ートとの組み合わせ、エチレン−グリシジル（メタ）ア
クリレート共重合体と（メタ）アクリル酸との組み合わ
せ等が代表的なものとして挙げられる。

【００２５】本発明において、樹脂組成物を構成する
（Ｃ）成分又は（Ｃ’）成分における、ラジカル重合性
オレフィン系重合体（ｃ₃ ）、又はラジカル重合性ブロ
ック共重合体（ｃ₃'）は、前記変性オレフィン系重合体
（ｃ₁ ）、又は変性モノビニル置換芳香族化合物−共役
ジエンブロック共重合体（ｃ₁'）に前記ラジカル重合性
単量体（ｃ₂ ）を、（ｃ₁ ）又は（ｃ₁'）の官能基１当
量に対し（ｃ₂ ）の官能基の、好ましくは０．００１〜
１０当量、特に好ましくは０．０１〜５当量を付加させ
て得られたものである。ラジカル重合性単量体（ｃ₂ ）
の官能基量が（ｃ ₁ ）又は（ｃ₁'）の官能基量に対し前
記範囲未満では、得られるラジカル重合性オレフィン系
重合体（ｃ₃ ）、又はラジカル重合性ブロック共重合体
（ｃ₃'）と、後述する（メタ）アクリル酸アルキルエス
テル（ｃ₄ ）とを共重合して得られるアクリルグラフト
共重合体（Ｃ）又は（Ｃ' ）成分として、（メタ）アク
リル酸アルキルエステル（ｃ₄ ）の単独重合体の生成量
が多くなる傾向となる。又、ラジカル重合性単量体（ｃ
₂ ）の官能基量が前記範囲超過では、アクリルグラフト
共重合体（Ｃ）又は（Ｃ' ）成分としてゲルが生じる傾
向となる。

【００２６】尚、前記変性オレフィン系重合体
（ｃ₁ ）、又は変性モノビニル置換芳香族化合物−共役
ジエンブロック共重合体（ｃ₁'）と前記ラジカル重合性
単量体（ｃ₂）との反応は、好ましくは触媒として、エ
ステル化反応では硫酸、パラトルエンスルホン酸、塩化
亜鉛、ピリジン、トリエチルアミン、ジメチルベンジル
アミン等の酸或いは塩基性化合物を、ウレタン化反応で
はジブチル錫ジラウレート等を全仕込み量に対して０．
０１〜５重量％程度用い、又、ラジカル重合性単量体
（ｃ₂ ）のホモポリマーの生成を防止するために、酸素
又は空気雰囲気下で反応させ、好ましくはハイドロキノ
ン、ハイドロキノンモノメチルエーテル、フェノチアジ
ン等の重合禁止剤の適量を添加し、トルエン、キシレ
ン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢
酸ブチル、セロソルブアセテート等の有機溶媒中で、通
常３０〜１５０℃、好ましくは５０〜１２０℃程度の反
応温度で、通常３〜２０時間、好ましくは５〜１０時間
程度行われる。

【００２７】本発明において、樹脂組成物を構成する
（Ｃ）成分又は（Ｃ’）成分のアクリルグラフト共重合
体は、前記ラジカル重合性オレフィン系重合体
（ｃ₃ ）、又はラジカル重合性ブロック共重合体
（ｃ₃'）に（メタ）アクリル酸アルキルエステル
（ｃ₄ ）をラジカル共重合させて得られたものである。
ここで、（メタ）アクリル酸アルキルエステル（ｃ₄ ）
としては、そのアルキル基の炭素数が１〜８程度の脂肪
族アルコールとのエステル、具体的には、例えば、（メ
タ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、
（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エ
チルヘキシル等が挙げられる。中で、メタクリル酸メチ
ルが好ましい。

【００２８】又、ラジカル共重合に用いられる（メタ）
アクリル酸アルキルエステル（ｃ₄）の量は、前記ラジ
カル重合性オレフィン系重合体（ｃ₃ ）、又はラジカル
重合性ブロック共重合体（ｃ₃'）１００重量部に対し、
好ましくは１０〜５００重量部、特に好ましくは５０〜
３００重量部である。（メタ）アクリル酸アルキルエス
テル（ｃ₄ ）の使用量が前記範囲未満及び超過のいずれ
の場合とも、得られるアクリルグラフト共重合体（Ｃ）
又は（Ｃ' ）を含有する樹脂組成物として接着性が劣る
傾向となる。

【００２９】尚、本発明においては、前記（メタ）アク
リル酸アルキルエステル（ｃ₄ ）と共に、（ｃ₄ ）との
合計量で４０重量％以下の範囲で他の共重合性単量体が
用いられてもよい。かかる他の共重合性単量体として
は、例えば、アルキル基の炭素数が８を越える（メタ）
アクリル酸アルキルエステル、（メタ）アクリル酸、２
−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロ
キシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブ
チル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メ
タ）アクリレート、ジエチルアミノメチル（メタ）アク
リレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート
等のジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリレート、
グリシジル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリルア
ミド、（メタ）アクリロニトリル、トリフルオロエチル
（メタ）アクリレート、テトラフルオロプロピル（メ
タ）アクリレート、ヘキサフルオロブチル（メタ）アク
リレート、オクタフルオロペンチル（メタ）アクリレー
ト、ヘプタデカフルオロノニル（メタ）アクリレート、
ヘプタデカフルオロデシル（メタ）アクリレート等のフ
ルオロアルキル（メタ）アクリレート、トリフルオロエ
チレン、テトラフルオロエチレン、フッ化ビニル、フッ
化ビニリデン等の含フッ素不飽和単量体、酢酸ビニル、
塩化ビニル、エチルビニルエーテル、ブチルビニルエー
テル、ヘキシルビニルエーテル等のビニルエーテル、ビ
ニルケトン、スチレン、α−メチルスチレン等の芳香族
ビニル、エチレン、プロピレン、ブテン−１等のα−オ
レフィン等が挙げられる。

【００３０】尚、前記ラジカル重合性オレフィン系重合
体（ｃ₃ ）、又はラジカル重合性ブロック共重合体（ｃ
₃'）への前記（メタ）アクリル酸アルキルエステル（ｃ
₄ ）のラジカル共重合は、好ましくは触媒としてベンゾ
イルパーオキサンド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、
クメンハイドロパーオキサイド等の過酸化物、アゾビス
イソブチロニトリル等のアゾビス系化合物等を全仕込み
量に対して０．１〜１０重量％程度用い、窒素ガス等の
不活性ガス雰囲気下で、トルエン、キシレン、メチルエ
チルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸ブチル、セ
ロソルブアセテート等の有機溶媒中で、通常３０〜１５
０℃、好ましくは５０〜１２０℃程度の反応温度で、通
常３〜２０時間、好ましくは５〜１０時間程度行われ
る。

【００３１】本発明の樹脂組成物は、前記（Ａ）成分、
前記（Ｂ）成分、及び前記（Ｃ）成分又は（Ｃ’）成分
を含有してなり、前記（Ａ）成分と前記（Ｂ）成分が、
それぞれ１〜９９重量％、９９〜１重量％、好ましく
は、それぞれ１０〜９０重量％、９０〜１０重量％、前
記（Ｃ）成分又は（Ｃ’）成分が、前記（Ａ）成分と
（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して１〜２００重
量部、好ましくは１０〜１００重量部を含有する。ここ
で、前記（Ａ）成分又は前記（Ｂ）成分の含有割合が前
記範囲外では、樹脂組成物としての接着性が低下し、
又、前記（Ｃ）成分又は（ｃ’）成分が前記範囲未満で
は、樹脂組成物としての溶融延展性が低下し、前記範囲
超過では、効果が飽和し経済的に不利となる。

【００３２】又、本発明の樹脂組成物は、更に、粘着付
与剤（Ｄ）を、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量１００
重量部に対して１重量部以上含有するのが好ましいが、
その含有量は、樹脂組成物としての溶融延展性を維持す
る上で、１００重量部以下、特には５０重量部以下とす
るのが好ましい。その粘着付与剤としては、例えば、ロ
ジン樹脂、テルペン樹脂、テルペン−フェノール樹脂、
クマロンインデン樹脂、脂肪族系石油樹脂、芳香族系石
油樹脂、アルキルフェノール樹脂、キシレン樹脂等が挙
げられ、中で、ロジン樹脂、石油樹脂が好ましい。

【００３３】尚、本発明の樹脂組成物には、必要に応じ
て、酸化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電
防止剤、難燃剤、着色剤、充填剤等の、通常用いられる
添加剤が配合されてもよい。

【００３４】本発明の樹脂組成物は、ペレット等の粉粒
体とされた前記各成分を、予め、Ｖブレンダー、リボン
ブレンダー、スーパーミキサー等の混合装置でドライブ
レンドした後、一軸又は多軸押出機、ロール、バンバリ
ーミキサー等の混練装置で、温度１２０〜２８０℃程
度、スクリュー回転数６０〜３５０ｒｐｍ程度で溶融混
練することにより得られる。

【００３５】

【実施例】以下、本発明を実施例によりさらに具体的に
説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の
実施例に限定されるものではない。

【００３６】供試試料（Ａ）オレフィン系樹脂 Ａ−１；エチレン−メチルアクリレート共重合体（日本
ポリケム社製、「ノバテックＥＭＡ Ｇ４００Ｈ」） Ａ−２；エチレン−メチルメタクリレート共重合体（住
友化学工業社製、「アクリフト ＷＫ３０７」） Ａ−３；エチレン−酢酸ビニル共重合体（日本ポリケム
社製、「ノバテックＥＶＡ ＬＶ５４０」） Ａ−４；ポリプロピレン（日本ポリケム社製、「ノバテ
ックＰＰ ＦＹ６Ｃ」）（Ｂ）グラフト共重合体 Ｂ−１；メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共
重合体樹脂（三菱レイヨン社製、「メタブレンＣ−２０
１」）

【００３７】（Ｃ）又は（Ｃ’）アクリルグラフト共重
合体 Ｃ−１；下記製造例１のもの Ｃ−２；下記製造例２のもの Ｃ−３；下記製造例３のもの Ｃ−４；下記製造例４のもの Ｃ’−１；下記製造例５のもの（Ｄ）粘着付与剤 Ｄ−１；ロジン樹脂（播磨化成工業社製、「ハリエスタ
ーＤＳ−１１０Ｓ」） Ｄ−２；石油樹脂（荒川化学工業社製、「アルコンＰ−
１１５」）

【００３８】アクリルグラフト共重合体の製造例 製造例１ 攪拌機、還流冷却管、滴下ロート、及び温度計を取り付
けた反応器内に、トルエン１９．３５ｋｇ、変性オレフ
ィン系重合体（ｃ₁ ）としてのエチレン−エチルアクリ
レート−無水マレイン酸共重合体（無水マレイン酸単位
含有量３重量％、住友化学工業社製、「ボンダインＴＸ
８０３０」）４．８４ｋｇ、及びハイドロキノンモノメ
チルエーテル１２ｇを仕込み、空気気流下系内を１１０
℃に昇温し溶液とした後、ラジカル重合性単量体
（ｃ₂ ）としての２−ヒドロキシエチルアクリレート１
３８ｇ（水酸基／カルボン酸無水物基の当量比＝０．８
／１）、及びジメチルベンジルアミン１２１ｇを添加
し、同温度で８時間エステル化反応を行った。

【００３９】得られたラジカル重合性オレフィン系重合
体（ｃ₃ ）溶液について、系内を窒素置換した後、８０
℃に降温し、トルエン２９．０４ｋｇ、（メタ）アクリ
ル酸アルキルエステル（ｃ₄ ）としてのメチルアクリレ
ート７．２５ｋｇ、及びアゾビスイソブチロニトリル４
４ｇを添加し、同温度で２時間反応を行った後、更に、
アゾビスイソブチロニトリル４４ｇを追添して２時間反
応させた。再度、トルエン６．７２ｋｇ、アゾビスイソ
ブチロニトリル４４ｇを追添して２時間反応させた後、
アゾビスイソブチロニトリル４４ｇを追添して２時間反
応させた。この反応液をメチルアルコール２０１．６ｋ
ｇ中に加えて重合生成物を沈殿させ、次いでこれを分離
及び乾燥させてアクリルグラフト共重合体（Ｃ−１）１
０．６５ｋｇを得た。

【００４０】製造例２ 攪拌機、還流冷却管、滴下ロート、及び温度計を取り付
けた反応器内に、トルエン１９．３５ｋｇ、変性オレフ
ィン系重合体（ｃ₁ ）としてのエチレン−エチルアクリ
レート−無水マレイン酸共重合体（無水マレイン酸単位
含有量３重量％、住友化学工業社製、「ボンダインＴＸ
８０３０」）４．８４ｋｇ、及びハイドロキノンモノメ
チルエーテル１２ｇを仕込み、空気気流下系内を１１０
℃に昇温し溶液とした後、ラジカル重合性単量体
（ｃ₂ ）としての２−ヒドロキシエチルメタクリレート
１９３ｇ（水酸基／カルボン酸無水物基の当量比＝１／
１）、及びジメチルベンジルアミン１２１ｇを添加し、
同温度で８時間エステル化反応を行った。

【００４１】得られたラジカル重合性オレフィン系重合
体（ｃ₃ ）溶液について、系内を窒素置換した後、８０
℃に降温し、トルエン８．８８ｋｇ、（メタ）アクリル
酸アルキルエステル（ｃ₄ ）としてのメチルメタクリレ
ート７．２５ｋｇ、及びアゾビスイソブチロニトリル４
４ｇを添加し、同温度で２時間反応を行った後、更に、
アゾビスイソブチロニトリル４４ｇを追添して２時間反
応させた。再度、トルエン２０．１７ｋｇ、アゾビスイ
ソブチロニトリル４４ｇを追添して２時間反応させた
後、アゾビスイソブチロニトリル４４ｇを追添して２時
間反応させた。この反応液をメチルアルコール１８３．
０ｋｇ中に加えて重合生成物を沈殿させ、次いでこれを
分離及び乾燥させてアクリルグラフト共重合体（Ｃ−
２）１０．０８ｋｇを得た。

【００４２】製造例３ 攪拌機、還流冷却管、滴下ロート、及び温度計を取り付
けた反応器内に、トルエン１９．３５ｋｇ、変性オレフ
ィン系重合体（ｃ₁ ）としてのエチレン−グリシジルメ
タクリレート共重合体（グリシジルメタクリレート単位
含有量６重量％、住友化学工業社製、「ボンドファース
ト２Ｃ」）４．８４ｋｇ、及びハイドロキノンモノメチ
ルエーテル１２ｇを仕込み、空気気流下系内を１１０℃
に昇温し溶液とした後、ラジカル重合性単量体（ｃ₂ ）
としてのアクリル酸７３．６２ｇ（カルボン酸基／エポ
キシ基の当量比＝０．５／１）、及びジメチルベンジル
アミン１２１ｇを添加し、同温度で８時間エステル化反
応を行った。

【００４３】得られたラジカル重合性オレフィン系重合
体（ｃ₃ ）溶液について、系内を窒素置換した後、８０
℃に降温し、トルエン２９．０４ｋｇ、（メタ）アクリ
ル酸アルキルエステル（ｃ₄ ）としてのメチルアクリレ
ート７．２５ｋｇ、及びアゾビスイソブチロニトリル４
４ｇを添加し、同温度で２時間反応を行った後、更に、
アゾビスイソブチロニトリル４４ｇを追添して２時間反
応させた。再度、トルエン６．７２ｋｇ、アゾビスイソ
ブチロニトリル４４ｇを追添して２時間反応させた後、
アゾビスイソブチロニトリル４４ｇを追添して２時間反
応させた。この反応液をメチルアルコール２０１．６ｋ
ｇ中に加えて重合生成物を沈殿させ、次いでこれを分離
及び乾燥させてアクリルグラフト共重合体（Ｃ−３）１
０．２３ｋｇを得た。

【００４４】製造例４ 攪拌機、還流冷却管、滴下ロート、及び温度計を取り付
けた反応器内に、クロルベンゼン５０．００ｋｇ、ポリ
プロピレン（日本ポリケム社製、「ノバテックＰＰ Ｍ
Ａ２」）５．００ｋｇを仕込み、窒素気流下系内を１５
０℃に昇温した後、無水マレイン酸１．００ｋｇとジク
ミルパーオキサイド０．０５ｋｇをキシレン４．００ｋ
ｇに溶解した溶液を６時間かけて滴下し、同温度で２時
間反応を行った。この反応液をアセトン１５０．００ｋ
ｇの中に加えて反応物を沈殿させ、次いでこれを分離及
び乾燥させて無水マレイン酸変性ポリプロピレン（無水
マレイン酸単位含有量８重量％）を得た。

【００４５】続いて、攪拌機、還流冷却管、滴下ロー
ト、及び温度計を取り付けた反応器内に、トルエン１
９．３５ｋｇ、変性オレフィン系重合体（ｃ₁ ）として
の前記無水マレイン酸変性ポリプロピレン２．４２ｋ
ｇ、及びハイドロキノンモノメチルエーテル１２ｇを仕
込み、空気気流下系内を１１０℃に昇温し溶液とした
後、ラジカル重合性単量体（ｃ₂ ）としての２−ヒドロ
キシエチルアクリレート５７．２８ｇ（水酸基／カルボ
ン酸無水物基の当量比＝０．２５／１）、及びジメチル
ベンジルアミン１２１ｇを添加し、同温度で８時間エス
テル化反応を行った。

【００４６】得られたラジカル重合性オレフィン系重合
体（ｃ₃ ）溶液について、系内を窒素置換した後、８０
℃に降温し、トルエン２９．０４ｋｇ、（メタ）アクリ
ル酸アルキルエステル（ｃ₄ ）としてのメチルアクリレ
ート３．６３ｋｇ、及びアゾビスイソブチロニトリル２
２ｇを添加し、同温度で２時間反応を行った後、更に、
アゾビスイソブチロニトリル２２ｇを追添して２時間反
応させた。再度、トルエン６．７２ｋｇ、アゾビスイソ
ブチロニトリル２２ｇを追添して２時間反応させた後、
アゾビスイソブチロニトリル２２ｇを追添して２時間反
応させた。この反応液をメチルアルコール２０１．６ｋ
ｇ中に加えて重合生成物を沈殿させ、次いでこれを分離
及び乾燥させてアクリルグラフト共重合体（Ｃ−４）
５．６８ｋｇを得た。

【００４７】製造例５ 攪拌機、還流冷却管、滴下ロート、及び温度計を取り付
けた反応器内に、キシレン５０．００ｋｇ、スチレン−
ブタジエン−スチレンブロック共重合体の水素添加物
（シェルケミカル社製、「クレイトンＧ−１６５２」）
５．００ｋｇを仕込み、窒素気流下系内を１２５℃に昇
温した後、無水マレイン酸０．２０ｋｇとジクミルパー
オキサイド０．０３ｋｇをキシレン４．００ｋｇに溶解
した溶液を８時間かけて滴下し、同温度で１時間反応を
行った。この反応液を室温付近まで冷却し、アセトン５
０．００ｋｇの中に加えて反応物を沈殿させ、次いでこ
れを分離及び乾燥させて無水マレイン酸変性水添スチレ
ン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（無水マレ
イン酸単位含有量１．５重量％）を得た。

【００４８】続いて、攪拌機、還流冷却管、滴下ロー
ト、及び温度計を取り付けた反応器内に、トルエン８．
００ｋｇ、変性ブロック共重合体（ｃ₁'）としての前記
無水マレイン酸変性水添スチレン−ブタジエン−スチレ
ンブロック共重合体１．００ｋｇ、及びハイドロキノン
モノメチルエーテル３ｇを仕込み、空気気流下系内を７
０℃に昇温し溶液とした後、ラジカル重合性単量体（ｃ
₂ ）としての２−ヒドロキシエチルアクリレート１８ｇ
（水酸基／カルボン酸無水物基の当量比＝１／１）、及
びジメチルベンジルアミン５０ｇを添加し、同温度で５
時間エステル化反応を行った。

【００４９】得られたラジカル重合性ブロック共重合体
体（ｃ₃'）溶液について、系内を窒素置換した後、８０
℃に降温し、（メタ）アクリル酸アルキルエステル（ｃ
₄ ）としてのメチルメタクリレート１．００ｋｇ、及び
アゾビスイソブチロニトリル１０ｇを添加し、同温度で
２時間反応を行った後、更に、アゾビスイソブチロニト
リル１０ｇを追添して２時間反応させる操作を４回繰り
返した。この反応液をメチルアルコール３０ｋｇ中に加
えて重合生成物を沈殿させ、次いでこれを分離及び乾燥
させてアクリルグラフト共重合体（Ｃ’−１）１．４４
ｋｇを得た。

【００５０】実施例１〜１６、比較例１〜４ 表１に示す（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）又は
（Ｃ’）成分、及び（Ｄ）成分をそれぞれ表１に示す配
合量で用い、予めスーパーミキサー（カワタ社製）で２
分間混合した後、二軸押出機（池貝鉄工所社製、「ＰＣ
Ｍ３０Φ」）で樹脂温度２４０℃、スクリュー回転数２
５０ｒｐｍで溶融混練して組成物となし、ダイよりスト
ランド状に押し出し、カッティングしてペレット化し
た。得られた各組成物ペレットにつき、以下に示す方法
で、溶融延展性、材料強度、及び接着性を評価し、結果
を表１に示した。

【００５１】溶融延展性 得られた組成物ペレットをキャピログラフ（東洋精機製
作所社製、「１−Ｂ」）にて温度２２０℃、押出速度１
０ｍｍ／分でストランド状に押し出した後、ロールに巻
き取るにおいて、ストランドが破断するときのロール巻
取速度を測定した。

【００５２】材料強度 得られた組成物ペレットから厚さ２ｍｍのシートを射出
成形し、該シートから打ち抜いた試験片について、ＪＩ
Ｓ Ｋ７１１３に準拠して、２３℃、引張速度５０ｍｍ
／分での破断点強度、及び破断点伸度を測定した。

【００５３】接着性 得られた組成物ペレットを４０ｍｍΦ押出機で、一方、
高密度ポリエチレン（日本ポリケム社製、「ノバテック
ＨＢ３３０」）を５０ｍｍΦ押出機で、ポリフッ化ビ
ニリデン（呉羽化学社製、「ＫＦポリマー ＫＦ１００
０」）を５０ｍｍΦ押出機で、それぞれ２１０℃で溶融
混練し、フィードブロック方式の共押出装置に供給し溶
融共押出して、高密度ポリエチレン層０．１ｍｍ／組成
物接着剤層０．０５ｍｍ／ポリフッ化ビニリデン層０．
１ｍｍ、からなる三層積層シートを成形し、得られた三
層積層シートから幅２ｍｍの試験片を打ち抜き、高密度
ポリエチレン層とポリフッ化ビニリデン層間の１８０度
ピール強度をインストロン型引張試験機にて測定した
（表中、接着強度と表示）。

【００５４】尚、実施例４においては、前記高密度ポリ
エチレンに代えて、ポリプロピレン（日本ポリケム社
製、「ノバテックＰＰ ＦＹ６Ｃ」）を用いて同様の方
法で接着強度を測定した。又、実施例１、２、１１、及
び１４については、前記ポリフッ化ビニリデンに代えて
ポリメチルメタクリレート（クラレ社製、「パラペット
ＧＦ１０００」）を用いた場合についても、同様の方法
で接着強度を測定した（表中、接着強度と表示）。

【００５５】

【表１】

【００５６】

【表２】

【００５７】

【発明の効果】本発明によれば、溶融時の延展性に優れ
良好な成形性を有すると共に、材料強度も優れ、且つ、
優れた接着性能を有する樹脂組成物、特に、オレフィン
系樹脂とフッ素系樹脂又はアクリル系樹脂との接着剤と
して用いるに好適な樹脂組成物を提供することができ
る。

フロントページの続き (72)発明者 阿部 桂三 三重県四日市市東邦町１番地 三菱化学株 式会社四日市事業所内 Ｆターム(参考） 4J002 AF02Z BA00Z BA01Z BB03W BB05W BB06W BB07W BB08W BB12W BB14W BB15W BB17W BB20W BB21Y BD06W BD07W BK00Z BN03W BN03Y BN06X BN07Y BN12X BN14Y BN15X BN16X BN20Y BN21Y BP02W CC03Z CC12Z CE00Z FD010 FD040 FD050 FD070 FD090 FD130 FD170 FD34Z GJ01

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 下記の（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び
   （Ｃ）成分を含有してなることを特徴とする樹脂組成
   物。 （Ａ）オレフィン系樹脂；１〜９９重量％ （Ｂ）ゴム状重合体（ｂ₁ ）の存在下に、モノビニル置
   換芳香族化合物（ｂ₂ ）と、アクリル酸アルキルエステ
   ル又はメタクリル酸アルキルエステル（ｂ₃ ）をグラフ
   ト反応工程に付して得られたグラフト共重合体；９９〜
   １重量％ （Ｃ）カルボン酸又はその無水物基、エポキシ基、水酸
   基、及びイソシアネート基からなる官能基群から選ばれ
   たいずれかの官能基を有する変性オレフィン系重合体
   （ｃ₁ ）に該官能基と反応性を有する官能基を有するラ
   ジカル重合性単量体（ｃ₂ ）を反応させて得られたラジ
   カル重合性オレフィン系重合体（ｃ₃ ）に、アクリル酸
   アルキルエステル又はメタクリル酸アルキルエステル
   （ｃ₄ ）をラジカル共重合させて得られたアクリルグラ
   フト共重合体；前記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量１
   ００重量部に対して１〜２００重量部
2. 【請求項２】 下記の（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び
   （Ｃ' ）成分を含有してなることを特徴とする樹脂組成
   物。 （Ａ）オレフィン系樹脂；１〜９９重量％ （Ｂ）ゴム状重合体（ｂ₁ ）の存在下に、モノビニル置
   換芳香族化合物（ｂ₂ ）と、アクリル酸アルキルエステ
   ル又はメタクリル酸アルキルエステル（ｂ₃ ）をグラフ
   ト反応工程に付して得られたグラフト共重合体；９９〜
   １重量％ （Ｃ' ）カルボン酸又はその無水物基、エポキシ基、水
   酸基、及びイソシアネート基からなる官能基群から選ば
   れたいずれかの官能基を有する変性、モノビニル置換芳
   香族化合物−共役ジエンブロック共重合体（ｃ₁'）に、
   該官能基と反応性を有する官能基を有するラジカル重合
   性単量体（ｃ₂ ）を反応させて得られたラジカル重合性
   ブロック共重合体（ｃ₃'）に、アクリル酸アルキルエス
   テル又はメタクリル酸アルキルエステル（ｃ₄ ）をラジ
   カル共重合させて得られたアクリルグラフト共重合体；
   前記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対
   して１〜２００重量部
3. 【請求項３】 （Ｃ）成分における変性オレフィン系重
   合体（ｃ₁ ）、又は（Ｃ' ）成分における変性、モノビ
   ニル置換芳香族化合物−共役ジエンブロック共重合体
   （ｃ₁'）の有する官能基がカルボン酸又はその無水物基
   であり、ラジカル重合性単量体（ｃ₂ ）の有する官能基
   が水酸基である請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
4. 【請求項４】 （Ｃ）成分における変性オレフィン系重
   合体（ｃ₁ ）、又は（Ｃ' ）成分における変性、モノビ
   ニル置換芳香族化合物−共役ジエンブロック共重合体
   （ｃ₁'）の有する官能基がエポキシ基であり、ラジカル
   重合性単量体（ｃ₂ ）の有する官能基がカルボン酸又は
   その無水物基である請求項１又は２に記載の樹脂組成
   物。
5. 【請求項５】 更に、粘着付与剤（Ｄ）を、（Ａ）成分
   と（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して１〜１００
   重量部含有する請求項１乃至４のいずれかに記載の樹脂
   組成物。