FR2617411A1

FR2617411A1 - Dispositif et procede d'alimentation en gaz d'un appareil a lit fluidise

Info

Publication number: FR2617411A1
Application number: FR8709354A
Authority: FR
Inventors: Charles Raufast; Jean Alain Maurel; Frederic Morterol
Original assignee: BP Chimie SA
Current assignee: BP Chimie SA
Priority date: 1987-06-30
Filing date: 1987-06-30
Publication date: 1989-01-06
Also published as: FR2617411B1; KR960001414B1; ES2027011T3; CN1033754A; FI92291B; FI883138A; ATE69394T1; CA1333325C; EG18765A; FI92291C; SG1192G; EP0297794A1; NO882890L; AU1846688A; PL154047B1; GR3003115T3; DK357688A; PL273392A1; EP0297794B1; CN1019455B

Abstract

La présente invention a pour objet un dispositif et un procédé d'alimentation en gaz d'un appareil à lit fluidisé de forme cylindrique et d'axe vertical, muni d'une grille de fluidisation traversant l'appareil suivant une section transversale de surface S1 . Le dispositif comprend sous la grille de fluidisation une chambre d'admission de gaz dans laquelle débouche au moins une tubulure d'arrivée d'un gaz fluidisant. A l'intérieur de cette chambre est disposée une tuyère d'alimentation en gaz de la grille de fluidisation, constituée par une conduite évasée comportant un orifice de sortie de surface S2 sensiblement identique à S1 , situé à proximité de la grille, et un orifice d'entrée situé dans la moitié inférieure de la chambre, d'une surface S3 telle que le rapport S2 /S3 est compris entre 2 et 30. L'invention convient notamment à des appareils à lit fluidisé de grande dimension, destinés à la polymérisation en phase gazeuse des alpha-oléfines.

Description

La présente invention a pour objet un dispositif ainsi qu'un procédé

d'alimentation en gaz d'un appareil à lit fluidisé

muni d'une grille de fluidisation et destiné notamment à la polymé-

risation en phase gazeuse des alpha-oléfines.

il est connu qu'un solide pulvérulent est mis en fluidisa- tion dans un courant gazeux ascendant, lorsque l'ensemble des phases solide et gazeuse forme une couche dense et homogène possédant les caractères apparents d'un fluide. La mise en fluidisation d'un solide pulvérulent est une opération généralement facile, quand la

vitesse du courant gazeux est adaptée à la taille du solide pulvé-

rulent. Elle nécessite notamment une répartition homogène du gaz fluidisant dans le lit de solide fluidisé. Cette répartition est couramment obtenue à l'aide d'une grille de fluidisation munie d'orifices et disposée dans la partie inférieure de l'appareil à lit fluidisé. Le courant gazeux introduit sous la grille de fluidisation est régulièrement distribué à travers ces orifices. Cependant, on constate que lorsque les appareils à lit fluidisé dépassent une certaine-taille, la répartition du gaz fluidisant à travers le lit tend à devenir moins homogène, laissant apparaître dans le lit des zones.denses et mal fluidisées, notamment au voisinage des parois de l'appareil. Ce phénomène tend à s'aggraver lorsque le gaz fluidisant contient de petites quantités d'un liquide, car l'hétérogénéité dans la répartition de ce liquide peut provoquer dans le lit fluidisé le

collage ou l'agglomération du solide pulvérulent.

De tels comportements peuvent être très préjudiciables au bon fonctionnement d'un appareil à lit fluidisé, notamment lorsque cet appareil est destiné à la polymérisation en phase gazeuse des alphaoléfines. En effet, la réaction de polymérisation est réalisée en présence de particules solides de catalyseur ou d'initiateur introduites dans l'appareil à lit fluidisé qui conduisent à la formation de particules de polymère, grossissant au fur et à mesure du développement de la réaction, ces particules étant maintenues à

l'état fluidisé grâce à un gaz fluidisant comprenant les alpha-

oléfines à polymériser. La réaction de polymérisation étant exother-

mique, des échauffements ponctuels peuvent se produire dans les -2-

zones denses et mal fluidisées du lit, notamment lorsque la réparti-

tion du gaz fluidisant n'est pas suffisamment homogène à travers le lit, et conduire par conséquent à un ramollissement des particules de polymère et à leur agglomération. Ces inconvénients apparaissent généralement dans des appareils à lit fluidisé de grande dimension, destinés à une production industrielle, ces appareils pouvant avoir par exemple la forme d'un cylindre de révolution de diamètre égal ou supérieur à 3 mètres environ. Il est toutefois possible d'éviter le

ramollissement des particules de polymère en abaissant la tempéra-

ture de polymérisation, ce qui néanmoins entraîne une baisse

sensible de la production de polyoléfine.

Il a été par ailleurs proposé, en vue d'améliorer la répar-

tition du gaz fluidisant à travers le lit fluidisé, de nouveaux

types de grille de fluidisation, dans lesquels sont modifiés notam-

ment la forme, la taille, le nombre et la distribution des orifices de ces grilles. Cependant, de telles grilles de fluidisation sont souvent difficiles et coûteuses à réaliser, et leur emploi dans un appareil à lit fluidisé peut provoquer une importante modification

de la perte de charge de l'appareil.

Il a été maintenant trouvé un nouveau dispositif d'alimen-

tation en gaz d'un appareil à lit fluidisé muni d'une grille de

fluidisation, permettant d'éviter les inconvénients cités précédem-

ment. En particulier, ce dispositif d'alimentation en gaz permet d'obtenir une répartition très homogène du gaz fluidisant à travers le lit. Par ailleurs, lorsque le gaz fluidisant introduit dans l'appareil à lit fluidisé contient de petites quantités d'un liquide sous forme de gouttelettes ou éventuellement d'un solide sous forme de fines particules, le dispositif de la présente invention permet également d'obtenir une répartition homogène de ce liquide ou de ce solide à travers tout le lit. Ce dispositif est particulièrement adapté à des appareils à lit fluidisé de grande dimension dont la

perte de charge n'est pas significativement modifiée par l'adjonc-

tion de ce dispositif. Il est avantageusement utilisé dans des appareils à lit fluidisé destinés à la polymérisation en phase

gazeuse des alpha-oléfines.

-3

La présente invention concerne donc un dispositif d'alimen-

tation en gaz d'un appareil à lit fluidisé ayant la forme d'un cylindre de révolution et d'axe vertical, muni d'une grille de fluidisation traversant l'appareil suivant une section transversale de surface S1 et délimitant dans l'appareil une partie supérieure apte à contenir le lit fluidisé et une partie inférieure appelée chambre d'admission de gaz, dans laquelle débouche au moins une tubulure d'arrivée d'un gaz fluidisant, dispositif caractérisé en ce que dans la chambre d'admission de gaz est disposée une tuyère d'alimentation en gaz de la grille de fluidisation, constituée par une conduite évasée qui comporte une extrémité supérieure constituée par un orifice de sortie de gaz d'une surface S2 sensiblement identique à 51, située à proximité de la grille de fluidisation, et une extrémité inférieure située dans la moitié inférieure de la chambre dtadmission de gaz, constituée par un orifice d'entrée de gaz d'une surface S3, telle que le rapport des surfaces 52/S3 est

compris entre 2 et 30.

Les figures 1, 2 et 3 sont des schémas simplifiés de la partie inférieure d'un appareil à lit fluidisé, comprenant le dispositif d'alimentation en gaz selon la présente invention, disposé sous une grille de fluidisation ayant la forme d'une surface

plane et horizontale.

Les figures 4, 5 et 6 sont des schémas simplifiés de la partie inférieure d'un appareil à lit fluidisé, comprenant le dispositif d'alimentation en gaz selon la présente invention, disposé sous une grille de fluidisation ayant la forme d'un c6ne de sommet orienté vers le bas, muni en son centre d'une ouverture

communiquant avec une conduite verticale d'évacuation.

Selon la présente invention, l'appareil à lit fluidisé comprend essentiellement une enceinte ayant la forme d'un cylindre de révolution, d'axe vertical, et de diamètre D. Il est muni d'une grille de fluidisation qui traverse l'appareil à lit fluidisé suivant une section transversale de surface S1 et qui délimite dans l'appareil une partie supérieure apte à contenir le lit fluidisé, et une partie inférieure appelée chambre d'admission de gaz dans -4

laquelle débouche au moins une tubulure d'arrivée du gaz fluidisant.

La partie inférieure de l'appareil à lit fluidisé est donc consti-

tuée de la chambre d'admission de gaz qui a, de préférence, la forme d'un cylindre de révolution, d'axe vertical, de diamètre D, délimité en haut par la grille de fluidisation et en bas par un fond qui peut

être constitué d'une surface plane horizontale, conique ou hémisphé-

rique. La distance H entre le fond de la chambre d'admission de gaz et la grille de fluidisation est telle que le rapport H/D est

compris entre 1/4 et 2, de préférence compris entre 1/3 et 1.

L'élément essentiel du dispositif selon la présente inven-

tion est une tuyère d'alimentation en gaz de la grille de fluidisa-

tion, disposée sous cette grille, à l'intérieur de la chambre d'admission de gaz. Cette tuyère est constituée par une conduite évasée, c'est-à-dire une conduite qui va en s'élargissant depuis son orifice d'entrée jusqu'à son orifice de sortie. Elle peut être constituée, en particulier, par une surface de révolution dont la génératrice est une droite, ou une ligne brisée constituée de deux ou plusieurs droites se succédant en formant des angles variables, ou encore une ligne courbe ou curviligne. Il est recommandé que la génératrice forme avec le plan horizontal un angle égal ou supérieur à 30 , de préférence égal ou supérieur à 45 , de façon à éviter tout dépôt de liquide ou de solide sur la face interne de la tuyère, lorsque le gaz fluidisant contient de petites quantités de liquide et/ou de solide. La tuyère peut être également constituée par une succession de deux ou plusieurs surfaces de révolution jointives et

coaxiales, de préférence un ou plusieurs troncs de cône de révolu-

tion associés éventuellement à un ou plusieurs cylindre de révolu-

tion. L'axe de révolution de cette surface ou de ces surfaces jointives et coaxiales est généralement vertical, et coincide avantageusement avec l'axe de révolution de l'appareil à lit fluidisé. On choisit, de préférence, une tuyère ayant la forme d'un tronc de cône de révolution, ou d'un entonnoir constitué par un tube

surmonté d'un tronc de cône de révolution.

L'extrémité supérieure de la tuyère est constituée par un orifice de sortie du gaz fluidisant, de préférence circulaire et - 5 - présentant une surface S2 sensiblement identique à la surface S1 de la section transversale de l'appareil à lit fluidisé, en particulier une surface S2 telle que le rapport des surfaces S2/S1 est comprise entre 0,9 et 1. Par ailleurs, l'extrémité supérieure de la tuyère doit être disposée sous la grille de fluidisation à un niveau situé dans la moitié supérieure de la chambre d'admission de gaz et de préférence à proximité de la grille de fluidisation, par exemple à une distance la séparant de cette dernière, comprise entre 5 et 50 cm. Lorsque cette distance est inférieure à 5 cm, on constate que des particules solides peuvent s'accumuler sous la grille de fluidisation, ces particules provenant soit du gaz fluidisant qui peut les contenir en faible quantité, soit du lit fluidisé dont une petite partie peut passer au travers de la grille, lorsque l'appareil est à l'arrêt. Il est, en outre, recommandé que

l'extrémité supérieure de la tuyère soit directement ou indirecte-

ment raccordée à la paroi latérale de la chambre d'admission de gaz, ce raccord pouvant comprendre des perforations. Un espace libre et étroit peut exister entre l'extrémité supérieure de la tuyère et la paroi latérale de la chambre d'admission de gaz, afin de faciliter

le montage de la tuyère dans la chambre.

L'extrémité inférieure de la tuyère est constituée par un orifice d'entrée du gaz fluidisant. En vue d'obtenir une répartition homogène du gaz fluidisant dans le lit fluidisé, il est important que l'extrémité inférieure de la tuyère soit située dans -la moitié inférieure de la chambre d'admission de gaz, c'est-à-dire à une distance plus proche du fond de cette chambre que de la grille de fluidisation. Il est également essentiel que l'extrémité inférieure de la tuyère soit constituée par un orifice d'entrée d'une dimension relativement faible, de telle sorte que le gaz fluidisant pénètre dans la tuyère avec une vitesse élevée, de l'ordre de quelques mètres à la seconde, cette vitesse étant telle que toute particule solide et/ou toute gouttelette de liquide éventuellement présents dans le gaz fluidisant soient entraînés avec lui et ne puissent pas se déposer sur la face interne de la tuyère. En outre, l'orifice d'entrée de gaz doit avoir une surface S3, telle que le rapport des

2617 4 1 1

6- surfaces entre l'orifice de sortie et l'orifice d'entrée, S2/S3, est compris entre 2 et 30, de préférence compris entre 3 et 20. Dans ces conditions, lorsque le gaz fluidisant s'élève à l'intérieur de la tuyère, sa vitesse diminue progressivement depuis l'entrée jusqu'à la sortie de la tuyère o elle se rapproche de la valeur de la vitesse de fluidisation dans le lit. On constate que la présence de cette tuyère d'alimentation en gaz sous la grille de fluidisation a pour effet d'améliorer considérablement la répartition du gaz fluidisant à travers tout le lit fluidisé, en particulier dans la zone périphérique du lit attenante à la paroi de l'appareil à lit fluidisé, notamment losque cet appareil est d'une grande dimension,

présentant par exemple un diamètre D égal ou supérieur à 3 mètres.

Le gaz fluidisant est introduit dans la chambre d'admission

de gaz par l'intermédiaire d'au moins une tubulure d'arrivée de gaz.

Celle-ci peut déboucher en un point quelconque de la chambre d'admission, situé toutefois à un niveau inférieur à celui de l'extrémité supérieure de la tuyère. La tubulure d'arrivée de gaz peut en particulier déboucher dans le fond de la chambre d'admission de gaz. Il est cependant plus avantageux que le gaz fluidisant soit

introduit par deux ou plusieurs tubulures d'arrivée de gaz débou-

chant dans la chambre d'admission, par exemple, d'une façon symétri-

quement opposée par rapport à l'axe de l'appareil à lit fluidisé.

Ces tubulures peuvent en particulier déboucher dans les parois latérales de la chambre d'admission, de préférence à un niveau compris entre les extrémités inférieure et supérieure de la tuyère. Le ou les tubulures d'arrivée de gaz peuvent, en outre, pénétrer à l'intérieur de la chambre d'admission. En particulier,

lorsqu'on met en oeuvre une seule tubulure d'arrivée de gaz, celle-

ci peut, de préférence, pénétrer verticalement dans la chambre d'admission par le fond de cette chambre sur une longueur n'excédant pas la distance séparant l'extrémité inférieure de la tuyère du fond de la chambre. La partie de la tubulure pénétrant à l'intérieur de la chambre d'admission peut être constituée par un tube perforé latéralement dont l'extrémité est obstruée. Les meilleurs résultats -7 - sont toutefois obtenus lorsqu'on met en oeuvre deux ou plusieurs

tubulures d'arrivée de gaz qui pénètrent de préférence horizontale-

ment dans la chambre d'admission par les parois latérales de cette chambre et se dirigent vers le fond de la chambre en formant un coude d'un angle compris entre 90 et 1500. Dans ce cas, l'extrémi- té de ces tubulures peut être distante du fond de la chambre d'admission d'une longueur inférieure à 1 m, de préférence égale ou inférieure à 0,5 m et plus particulièrement d'une longueur égale ou inférieure au diamètre interne de ces tubulures. On constate qu'un tel système d'arrivée du gaz fluidisant a pour effet de provoquer une turbulence relativement importante dans la chambre d'admission, cette turbulence étant susceptible non seulement d'améliorer la répartition du gaz fluidisant dans tout le lit fluidisé, mais aussi de créer un gaz fluidisant d'une composition particulièrement homogène avant son passage dans la tuyère, notamment lorsque ce gaz contient de petites quantités de liquide et/ou de fines particules solides. On comprend ainsi que l'un des r8les de la tuyère dans le dispositif selon l'invention consiste dans ce cas à regrouper et à canaliser le gaz fluidisant introduit par diverses tubulures en un seul courant ascensionnel dont la

vitesse instantanée à l'orifice d'entrée de la tuyère est relative-

ment élevée.

La grille de fluidisation peut être constituée d'une surface plane sensiblement horizontale ou d'une surface latérale d'un cône de révolution d'axe vertical, ou de surfaces latérales jointives de deux ou plusieurs troncs de c6ne de révolution. Elle est percée d'orifices dont le nombre, la dimension et la disposition satisfont aux règles de l'art en la matière. Notamment, la vitesse

du courant gazeux circulant à travers les orifices doit être suffi-

sante pour empêcher les particules solides constituant le lit fluidisé de tomber à travers ces orifices; cette vitesse est généralement de l'ordre de quelques mètres par seconde, ou de quelques dizaines de mètre par seconde, par exemple comprise entre 5 et 50 m/s. Par ailleurs, la surface totale des orifices de la grille ou encore appelée surface d'admission de la grille est généralement

-- 8 -

calculée de telle sorte que le rapport de la surface d'admission à la surface totale de la grille est inférieur à 1/10 et généralement compris entre 1/20 et 1/100. Les orifices peuvent être de simples perforations cylindriques, c'est-à-dire ayant la forme d'un cylindre de révolution dont l'axe forme avec le plan de la grille un angle

généralement compris entre 30 et 90 , de préférence proche de 90 .

Le diamètre des orifices est généralement compris entre 2 et 20 mm, suivant les conditions de la fluidisation, la taille des particules à fluidiser, les dispositifs d'introduction et d'évacuation de ces particules. Les orifices de la grille de fluidisation peuvent également avoir la forme de fente, de cône, de tubulure munie de buse ou recouverte de calotte. Les orifices sont généralement, en outre, disposés régulièrement sur la grille de fluidisation, de telle sorte qu'après développement de la grille sur un plan, les orifices se répartissent suivant un réseau, par exemple, du type hexagonal centré, chaque orifice étant ainsi au sommet d'un triangle

équilatéral de 10 à 100 mm de côté.

La grille de fluidisation peut, en outre, comporter en son centre une ouverture communiquant avec une tuyauterie de préférence verticale qui traverse la chambre d'admission de gaz et sort par le fond de cette chambre, dans le but d'évacuer une partie ou la totalité des particules solides constituant le lit fluidisé. Cette tuyauterie traverse- de part en part la tuyère d'alimentation de la grille de fluidisation, en passant de préférence par le centre des orifices d'entrée et de sortie de la tuyère. Lorsque la tuyère a la forme d'une surface de révolution d'axe vertical se confondant avec l'axe de l'appareil à lit fluidisé, la tuyauterie peut traverser la

chambre d'admission de gaz suivant cet axe vertical.

La présente invention a également pour objet un procédé d'alimentation en gaz d'un appareil à lit fluidisé, ayant la forme d'un cylindre de révolution et d'axe vertical, muni d'une grille de fluidisation traversant l'appareil transversalement et délimitant dans l'appareil une partie supérieure contenant un lit fluidisé et une partie inférieure appelée chambre d'admission de gaz, dans

laquelle débouche au moins une tubulure d'arrivée d'un gaz fluidi-

-9 - sant, procédé caractérisé en ce qu'une tuyère d'alimentation en gaz fluidisant, disposée à l'intérieur de la chambre d'admission de gaz,

constituée par une conduite évasée comportant une extrémité infé-

rieure constituée par un orifice d'entrée de gaz, située dans la moitié inférieure de la chambre d'admission de gaz, et une extrémité supérieure constituée par un orifice de sortie de gaz, située à proximité de la grille de fluidisation, canalise le gaz fluidisant introduit dans la chambre d'admission de gaz essentiellement en un courant unique ascendant ayant une vitesse qui à l'orifice d'entrée de la tuyère est de 4 à 60 fois la vitesse de fluidisation dans le lit fluidisé et qui diminue ensuite jusqu'à l'orifice de sortie de la tuyère o elle est de 1,5 à 3 fois la vitesse de fluidisation

dans le lit fluidisé.

Il est essentiel, selon la présente invention, que le gaz fluidisant après avoir été introduit dans la chambre d'admission subisse une accélération ascendante brutale au moment o il entre dans la tuyère. Sa vitesse instantanée à l'orifice d'entrée de la tuyère est de 4 à 60 fois, de préférence de 5 à 40 fois la vitesse de fluidisation dans le lit fluidisé. Le gaz fluidisant subit ensuite une désaccélération progressive au fur et à mesure qu'il

s'élève à l'intérieur de la tuyère. Cette désaccélération progressi-

ve conduit le gaz fluidisant à une vitesse qui, à l'orifice de sortie de la tuyère, est de 1,5 à 3 fois la vitesse de fluidisation dans le lit fluidisé. Le gaz fluidisant traverse-ensuite la grille de fluidisation et, du fait de la perte de charge créée par la

grille, atteint ensuite dans le lit fluidisé une vitesse de fluidi-

sation qui est choisie de telle sorte qu'elle est généralement 2 à 8 fois supérieure à la vitesse minimum de fluidisation. On constate que lorsque le gaz fluidisant subit à l'intérieur de la chambre d'admission successivement cette accélération brutale et cette désaccélération progressive, la répartition du gaz fluidisant à travers la grille de fluidisation et le lit fluidisé est nettement améliorée. Par ailleurs, lorsque le gaz fluidisant contient de petites quantités de gouttelettes d'un liquide et/ou de fines

- 10 -

particules d'un solide, la répartition de ce liquide et/ou de ce

solide est très uniforme à travers le lit fluidisé.

La présente invention convient particulièrement bien à des appareils à lit fluidisé fonctionnant sous une pression supérieure à la pression atmosphérique. Elle peut être en particulier utilisée dans un appareil à lit fluidisé destiné à la polymérisation ou à la copolymérisation en phase gazeuse d.'un ou plusieurs monomères éthyléniquement insaturés, tels que l'éthylène, le propylène, le

butène-1, l'hexène-1, le méthyl-4-pentène-1 et l'octène-1. La poly-

mérisation ou copolymérisation de monomères éthyléniquement insatu-

rés peut être réalisée en présence d'un système catalytique de type Ziegler-Natta constitué, d'une part, d'un catalyseur solide (a) comprenant des atomes d'un métal de transition appartenant aux groupes IV, V ou VI de la Classification Périodique des éléments, des atomes d'halogène et éventuellement de magnésium, et, d'autre part, d'un cocatalyseur (b) constitué d'un composé organométallique

d'un métal des groupes I à III de cette Classification. Cette poly-

mérisation ou copolymérisation peut également être réalisée en présence d'un catalyseur comprenant un composé d'oxyde de chrome, associé à un support granulaire à base d'oxyde réfractaire et activé par traitement thermique à une température d'au moins 2500C et au

plus égale à la température à laquelle le support granulaire commen-

ce à se fritter, sous une atmosphère non réductrice, de préférence une atmosphère oxydante. Le lit fluidisé est, dans ce cas, constitué d'une pdudre de polyoléfine dont les particules ont un diamètre moyen en masse compris entre 0,3 et 2 mm et une densité comprise entre 0,8 et 1 g/cm3. L'appareil à lit fluidisé fonctionne sous une pression comprise entre 0,5 et 5 MPa et à une température comprise entre 0 et 1150C. Le gaz fluidisant comprend le ou les monomères éthyléniquement insaturés et éventuellement de l'hydrogène et un gaz inerte vis-à-vis du système catalytique ou du catalyseur, choisi par exemple parmi l'azote, le méthane ou l'éthane. Le gaz fluidisant peut en outre comprendre de petites quantités d'un liquide, tel qu'un hydrocarbure saturé ou insaturé facilement condensable ou un composé organométallique d'un métal des groupe I à III de la 11 Classificaticn Périodique des éléments. Il peut également comprendre de petites quantités de fines particules solides de polymère qui sont entraînées hors de l'appareil à lit fluidisé et qui sont recyclées avec le gaz fluidisant dans l'appareil à lit fluidisé. Le gaz fluidisant introduit dans la chambre d'admission par au moins une tubulure d'arrivée est canalisée par l'intermédiaire de la tuyère essentiellement en un courant unique ascendant qui entre dans la tuyère avec une vitesse de 0,8 à 48 m/s, de préférence de 2,5 à - 20 m/s et sort de celle-ci avec une vitesse de 0,3 à 2,4 m/s, de préférence de 0,4 à 1,6 m/s, pour atteindre dans le lit fluidisé une vitesse de fluidisation de 0, 2 à 0,8 m/s. Dans ces conditions, on constate une répartition homogène du gaz fluidisant dans le lit

fluidisé, de telle sorte qu'aucune élévation ponctuelle de la tempé-

rature ne se produit dans le lit au cours de la polymérisation et qu'aucune formation d'agglomérats n'apparaît. La répartition du gaz

fluidisant dans le lit est d'une telle homogénéité qu'il est possi-

ble d'accroître très sensiblement la température de polymérisation dans le lit fluidisé et d'obtenir une augmentation de la production

de polymère qui peut aller jusqu'à 30 %.

L'invention est illustrée ci-après, de manière non limita-

tive, au moyen des schémas représentés dans les figures 1, 2, 3, 4, et 6. Sur les figures 1, 2 et 3, on a schématisé un appareil à lit fluidisé (1) constitué par une enceinte ayant la forme d'un

cylindre de révolution, d'axe vertical, muni d'une grille de fluidi-

sation (2) constituée par une surface plane horizontale délimitant dans l'appareil à lit fluidisé une partie supérieure apte à contenir

le lit fluidisé et une partie inférieure, appelée chambre d'admis-

sion de gaz (3). Une tuyère (5) d'alimentation en gaz fluidisant est disposée à l'intérieur de la chambre (3). Elle est constituée d'une conduite évasée en forme de tronc de cône de révolution, d'axe

vertical et de sommet orienté vers le bas. Elle comporte une extré-

mité supérieure (6) située à proximité de la grille de fluidisation, se raccordant directement à la paroi latérale de la chambre (3) et

- 12 -

une extrémité inférieure (7) située dans la moitié inférieure de la

chambre (3).

Sur la figure 1, on a schématisé notamment une tuyère (5) en forme d'un tronc de cône de révolution dont la génératrice forme avec le plan horizontal un angle d'environ 50 et dont l'extrémité inférieure (7) est relativement éloignée du fond de la chambre (3) mais à une distance toutefois plus proche du fond que de la grille de fluidisation (2). On a également schématisé deux tubulures (4) d'arrivée du gaz fluidisant qui pénètrent horizontalement à l'intérieur de la chambre (3) et qui se dirigent vers le fond de cette chambre en formant un coude d'angle droit. L'extrémité (8) de

ces tubulures est proche du fond de la chambre (3).

Sur la figure 2, on a schématisé notamment une tuyère (5) en forme d'un tronc de cône de révolution dont la génératrice forme avec le plan horizontal un angle d'environ 60 et dont l'extrémité inférieure (7) est proche du fond de la chambre (3). On a également

schématisé deux tubulures (4) d'arrivée du gaz fluidisant qui débou-

chent directement et horizontalement dans la paroi latérale de la chambre (3), d'une façon symétriquement opposée par rapport à l'axe

de l'appareil et à un niveau compris entre les niveaux des extrémi-

tés inférieure (7) et supérieure (6) de la tuyère.

Sur la figure 3, on a schématisé notamment une tuyère (5) d'une forme identique à celle décrite à la figure 1, ainsi qu'une tubulure (4) d'arrivée du gaz fluidisant qui pénètre verticalement

le fond de la chambre (3) suivant l'axe de l'appareil à lit fluidi-

se. La partie de cette tubulure située à l'intérieur de la chambre (3) est constituée d'un tube perforé latéralement (9), ayant une extrémité (10) obstruée et située à un niveau compris entre le fond

de la chambre et l'extrémité inférieure (7) de la tuyère.

Sur les figures 4, 5 et 6, on a schématisé un appareil à lit fluidisé (1) constitué par une enceinte ayant la forme d'un

cylindre de révolution, d'axe vertical, muni d'une grille de fluidi-

sation (2), constituée par la surface latérale d'un cône de révolu- tion, d'axe vertical, de sommet orienté vers le bas et de généra-

trice formant avec le plan horizontal un angle de 12 . Elle comporte

- 13 -

en son sommet une ouverture (11) communiquant avec une tuyauterie verticale (12) qui traverse la chambre (3) par le fond et selon

l'axe de l'appareil à lit fluidisé.

Sur la figure 4, on a notamment schématisé une tuyère (5) en forme d'un tronc de cône de révolution d'axe vertical, de sommet

orienté vers le bas et de génératrice formant avec le plan horizon-

tal un angle d'environ 60 . La tuyère (5) comporte une extrémité supérieure (6) se raccordant avec la paroi latérale de la chambre (3) à un niveau proche de la grille de fluidisation (2) et une extrémité inférieure (7) située à proximité du fond de la chambre (3). On a également schématisé deux tubulures (4) d'arrivée du gaz fluidisant qui pénètrent dans la paroi latérale de la chambre (3) d'une façon symétriquement opposée par rapport à l'axe de l'appareil à lit fluidisé. Elles pénètrent horizontalement à l'intérieur de la chambre (3), et se dirigent vers le fond de cette chambre en formant un coude d'un angle de 600 environ. L'extrémité (8) de ces tubulures

est relativement éloignée du fond de la chambre (3).

Sur la figure 5, on a notamment schématisé une tuyère (5) en forme d'un tronc de cône de révolution d'axe vertical, de sommet

orienté vers le bas et de génératrice formant avec le plan horizon-

tal un angle de 45 . La tuyère (5) comporte une extrémité supérieure (6) se raccordant avec la paroi latérale de la chambre (3) à un niveau proche de la grille de fluidisation (2). Deux tubulures (4) d'arrivée du gaz fluidisant pénètrent dans la paroi latérale de la chambre (3) d'une façon symétriquement opposée par rapport à l'axe de l'appareil à lit fluidisé. Elles pénètrent horizontalement à l'intérieur de la chambre (3) et se dirigent vers le fond de cette chambre en formant un coude d'un angle de 45 . L'extrémité (8) de

ces tubulures est proche du fond de la chambre (3).

Sur la figure 6, on a notamment schématisé une tuyère en forme d'un entonnoir constitué d'un tube vertical (13) surmonté d'un tronc de cône (14) de révolution, d'axe vertical, de sommet orienté vers le bas et de génératrice formant avec le plan horizontal un angle d'environ 35 . La tuyère comporte une extrémité supérieure (6) se raccordant avec la paroi latérale de la chambre (3) à un niveau

- 14 -

proche de la grille de fluidisation et une extrémité inférieure (7)

située à proximité du fond de la chambre (3). On a également schéma-

tisé deux tubulures (4) d'arrivée du gaz fluidisant qui pénètrent dans la paroi latérale de la chambre (3) d'une façon symétriquement opposée par rapport à l'axe de l'appareil à lit fluidisé. Elles pénètrent horizontalement à l'intérieur de la chambre (3) et se dirigent vers le fond de cette chambre en formant un coude d'angle droit. L'extrémité (8) de ces tubulures est proche du fond de la

chambre (3).

Les exemples suivants illustrent la présente invention.

Exemple 1

Un appareil à lit fluidisé (1), représenté schématiquement à la figure 5, a la forme d'un cylindre de révolution, d'axe vertical, d'un diamètre D de 3 m, et d'une section transversale de surface S1 de 7 m2. Il est muni d'une grille de fluidisation (2) traversant l'appareil suivant la section transversale, cette grille étant constituée par la surface latérale d'un tronc de c6ne de révolution, d'axe vertical, de sommet orienté vers le bas et de génératrice formant avec le plan horizontal un angle de 12 . Elle comporte à son sommet une ouverture (11) circulaire de 10 cm de diamètre communiquant avec une tuyauterie verticale (12) de 10 cm de diamètre qui traverse le fond de l'appareil à lit fluidisé, selon

l'axe de l'appareil à lit fluidisé.

La partie inférieure de l'appareil à lit fluidisé, située sous la grille de fluidisation (2) constitue la chambre (3)

d'admission du gaz fluidisant dont le fond constitué d'une hémisphè-

re est à une distance H de 2 m de la grille de fluidisation. Dans cette chambre est disposée une tuyère (5) en forme d'un tronc de cône de révolution, d'axe vertical, de sommet orienté vers le bas et de génératrice formant avec le plan horizontal un angle de 45 . La tuyère (5) comporte une extrémité supérieure (6) constituée d'un orifice circulaire de sortie de gaz de 3 m de diamètre, c'est-à-dire d'une surface 52 identique à S1, se raccordant directement à la

- 15 -

paroi latérale de la chambre (3) à un niveau situé à 10 cm en-

dessous de la grille de fluidisation, et une extrémité inférieure (7) constituée d'un orifice circulaire d'entrée de gaz de 1,2 m de diamètre, c'est-à-dire d'une surface S3 de 1,1 m2, située à une distance de 0,9 m du fond de la chambre et à une distance de 1,1 m de la grille de fluidisation. Deux tubulures (4) d'arrivée du gaz fluidisant, de 30 cm de diamètre, pénètrent dans la paroi latérale de la chambre (3) d'une façon symétriquement opposée par rapport à l'axe de l'appareil à lit fluidisé. Elles pénètrent horizontalement à l'intérieur de la chambre (3) et se dirigent vers le fond de cette chambre en formant un coude d'un angle de 45 . L'extrémité (8) de ces tubulures, mesurée en leur axe, est distante de 0,5 m du fond de

la chambre (3).

L'appareil à lit fluidisé est utilisé pour la copolymérisa-

tion en continu de l'éthylène avec le méthyl-4-pentène-1 sous une pression de 1,6 MPa et à une température de 82 C en présence du système catalytique de type Ziegler-Natta décrit à l'exemple 1 du brevet français n 2 405 961. Le gaz fluidisant introduit par les deux tubulures (4) dans la chambre d'admission de gaz (3) est

constitué d'un mélange d'éthylène, de méthyl-4-pentène-1, d'hydro-

gène, d'éthane et d'azote, présentant une masse volumique de 17,2 kg/m3. Il circule à l'intérieur des tubulures (4) à une température de 45 C, avec une vitesse de 24 m/s. Après avoir débouché dans la chambre (3), le gaz fluidisant pénètre dans la tuyère (5) par son orifice d'entrée selon une vitesse ascensionnelle de 3 m/s. Il s'élève à l'intérieur de la tuyère, s'échappe par son orifice de

sortie selon une vitesse de 1 m/s, traverse la grille de fluidisa-

tion (2) puis le lit fluidisé selon une vitesse de fluidisation de 0,5 m/s. Le débit du gaz fluidisant circulant à travers le lit fluidisé est de 184 000 kg/h. La perte de charge entre l'arrivée du gaz fluidisant dans la chambre (3) et la grille de fluidisation (2) est extrêmement faible et négligeable par rapport à la perte de charge de la grille de fluidisation (2). Le lit fluidisé est

constitué d'une poudre de copolymère d'éthylène et de méthyl-4-

pentène-1 d'une densité de 0,920 g/cm3, d'un indice de fluidité,

2617 4 1 1

- 16 -

mesuré à 190%C sous une charge de 2,16 kg, égal à 1 g/10 minutes (selon la norme ASTM-D-1238 condition E), cette poudre étant

constituée de particules de diamètre moyen en masse de 750 microns.

La production de copolymère est de 3000 kg/h et elle est obtenue dans des conditions satisfaisantes, notamment sans formation d'agglomérats. Exemple 2 (comparatif) On met en oeuvre un appareil à lit fluidisé identique à celui décrit à l'exemple 1, excepté le fait qu'il ne comprend pas de tuyère (5) à l'intérieur de la chambre d'admission de gaz (3). On réalise dans cet appareil la copolymérisation en continu de l'éthylène et du méthyl-4-pentène-1 dans des conditions identiques à celles de l'exemple 1, excepté le fait que la température de la réaction au lieu d'être à 82 C est abaissé à 770C, afin d'éviter la formation d'agglomérats dans le lit fluidisé. En conséquence, la production de copolymère d'éthylène et de méthyl-4-pentène n'est plus que de 2500 kg/h, ce qui correspond à une baisse de production

de 15 % environ.

- 17 -

Claims

REVENDICATIONS

1. Dispositif d'alimentation en gaz d'un appareil à lit fluidisé ayant la forme d'un cylindre de révolution et d'axe vertical, muni d'une grille de fluidisation traversant l'appareil suivant une section transversale de surface S1 et délimitant dans l'appareil une partie-supérieure apte à contenir le lit fluidisé et une partie inférieure appelée chambre d'admission de gaz, dans

laquelle débouche au moins une tubulure d'arrivée d'un gaz fluidi-

sant, dispositif caractérisé en ce que dans la chambre d'admission de gaz est disposée une tuyère d'alimentation en gaz de la grille de fluidisation, constituée par une conduite évasée qui comporte une extrémité supérieure constituée par un orifice de sortie de gaz d'une surface 52 sensiblement identique à S1, située à proximité de la grille de fluidisation, et une extrémité inférieure située dans la moitié inférieure de la chambre d'admission de gaz, constituée par un orifice d'entrée de gaz d'une surface S3, telle que le

rapport des surfaces S2/S3 est compris entre 2 et 30.

2. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que la surface S2 de l'orifice de sortie de gaz de la tuyère est telle

que le rapport des surfaces S2/S1 est compris entre 0,9 et 1.

3. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'extrémité supérieure de la tuyère est raccordée directement ou

indirectement à la paroi latérale de la chambre d'admission de gaz.

4. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que la tuyère est constituée par une conduite évasée ayant la forme d'une surface de révolution ou d'une succession de deux ou plusieurs

surfaces de révolution jointives et coaxiales, dont l'axe de révolu-

tion coîncide avec l'axe de l'appareil à lit fluidisé.

5. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que la distance H entre le fond de la chambre d'admission de gaz et la grille de fluidisation est telle que le rapport H/D est compris

entre 1/4 et 2, D étant le diamètre de l'appareil à lit fluidisé.

2617 4 11

- 18 -

6. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que deux ou plusieurs tubulures d'arrivée du gaz fluidisant débouchent dans la chambre d'admission, d'une façon symétriquement opposée par

rapport à l'axe de l'appareil à lit fluidisé.

7. Dispositif selon la revendication 6, caractérisé en ce que deux ou plusieurs tubulures d'arrivée du gaz fluidisant pénètrent horizontalement à l'intérieur de la chambre d'admission et se dirigent vers le fond de cette chambre en formant un coude d'un angle compris entre 90 et 150 ,

8. Procédé d'alimentation en gaz d'un appareil à lit fluidisé ayant la forme d'un cylindre de révolution et d'axe vertical, muni d'une grille de fluidisation traversant l'appareil transversalement et délimitant dans l'appareil une partie supérieure contenant un lit fluidisé et une partie inférieure appelée chambre d'admission de gaz, dans laquelle débouche au moins une tubulure d'arrivée d'un gaz fluidisant, procédé caractérisé en ce qu'une tuyère d'alimentation en gaz fluidisant, disposée à l'intérieur de la chambre d'admission de gaz, constituée par une conduite évasée comportant une extrémité inférieure constituée par un orifice d'entrée de gaz, située dans la moitié inférieure de la chambre d'admission de gaz, et- une extrémité supérieure constituée par un orifice de sortie de gaz, située à proximité de la grille de fluidisation, canalise le gaz fluidisant introduit dans la chambre d'admission de gaz essentiellement en un courant unique ascendant ayant une vitesse qui à l'orifice d'entrée de la tuyère est de 4 à 60 fois la vitesse de fluidisation dans le lit fluidisé et qui diminue ensuite jusqu'à l'orifice de sortie de la tuyère o elle est de 1,5 à 3 fois la vitesse de fluidisation

dans le lit fluidisé.

9. Procédé selon la revendication 8, caractérisé en ce que l'appareil à lit fluidisé fonctionne sous une pression comprise

entre 0,5 et 5 MPa et à une température comprise entre 0 et 115 C.

10. Application du dispositif selon la revendication 1, à la polymérisation ou à la copolymérisation en phase gazeuse d'un ou

plusieurs monomères éthyléniquement insaturés.