FI90545C - Menetelmä terapeuttisesti aktiivisten 2,2-dimetyylikromeenijohdannaisten valmistamiseksi - Google Patents

Menetelmä terapeuttisesti aktiivisten 2,2-dimetyylikromeenijohdannaisten valmistamiseksi Download PDF

Info

Publication number
FI90545C
FI90545C FI884660A FI884660A FI90545C FI 90545 C FI90545 C FI 90545C FI 884660 A FI884660 A FI 884660A FI 884660 A FI884660 A FI 884660A FI 90545 C FI90545 C FI 90545C
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
formula
compounds
compound
derivatives
preparation
Prior art date
Application number
FI884660A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI90545B (fi
FI884660L (fi
FI884660A0 (fi
Inventor
Patrick Gautier
Georges Garcia
Malta Alain Di
Original Assignee
Merck Patent Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck Patent Gmbh filed Critical Merck Patent Gmbh
Publication of FI884660A0 publication Critical patent/FI884660A0/fi
Publication of FI884660L publication Critical patent/FI884660L/fi
Publication of FI90545B publication Critical patent/FI90545B/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI90545C publication Critical patent/FI90545C/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D405/00Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom
    • C07D405/02Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings
    • C07D405/04Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings directly linked by a ring-member-to-ring-member bond
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/435Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with one nitrogen as the only ring hetero atom
    • A61K31/44Non condensed pyridines; Hydrogenated derivatives thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/66Phosphorus compounds
    • A61K31/675Phosphorus compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. pyridoxal phosphate
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/06Antiarrhythmics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/6558Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom containing at least two different or differently substituted hetero rings neither condensed among themselves nor condensed with a common carbocyclic ring or ring system
    • C07F9/65586Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom containing at least two different or differently substituted hetero rings neither condensed among themselves nor condensed with a common carbocyclic ring or ring system at least one of the hetero rings does not contain nitrogen as ring hetero atom

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description

1 90545
Menetelmå terapeuttisesti aktiivisten 2,2-dimetyylikromee-nijohdannaisten valmistamiseksi
Taman keksinnon kohteena on menetelma kromeenijoh-5 dannaisten valmistamiseksi. Nailla johdannaisilla on anti-hypertensiivisiå ja antiarytmisiå ominaisuuksia.
BE-patenttihakemuksessa no. 829 611 mainitaan jouk-ko 3-kromanolijohdannaisia, joilla on antihypertensiivistå aktiivisuutta; naille johdannaisille on tunnusomaista ettå 10 niisså on asemassa 4 NR,R2-ryhmå, jossa R, on vety tai mah-dollisesti substituoitu hiilivetyryhmå, R2 on vety tai al-kyyli, ja NRiR2 voi olla heterosyklinen ryhmå, joka sisål-taå 3-8 atomia ja joka on substituoimaton tai substituoitu yhdellå tai kahdella metyyliryhmållå; lisaksi niisså voi 15 olla asemassa 6 tai 7 substituentti suureseta joukosta mahdollisia substituentteja.
EP-patenttihakemuksessa, joka on julkaistu numerol-la 76 075 on esitetty 3-kromanolijohdannaisia, joilla on antihypertensiivistå aktiivisuutta ja joille on tun-20 nusomaista, ettå niisså on asemassa 4 2-okso-l-pyrrolidi-nyyliryhmå tai 2-oksopiperidinoryhmå ja mahdollisesti asemassa 6 tai 7 substituentti suuresta joukosta mahdollisia substituentteja, joihin kuuluu syaaniryhmå.
EP-patenttihakemuksessa no. 93535 on esitetty 2,2-25 dimetyylikromeenijohdannasia, joille on tunnusomaista, ettå niisså on asemassa 4 2-oksopiperidinoryhmå tai 2-ok-so-l-pyrrolidinyyliryhmå ja ettå ne sisåltåvåt jonkin useista mahdollisista substituenteista asemassa 6 tai 7.
Lisåksi julkaisussa J. Med. Chem., 1986, 29, 2194-30 2201 vertaillaan kromanolijohdannaisten ja vastaavien kah- dessa yllå mainitussa Ep-patenttihakemuksessa esitettyjen kromeenijohdannaisten antihypertensiivistå ominaisuuksia.
Saadut tulokset tutkittaessa spontaanisti hyperten-soidun rotan verenpaine laskua, osoittavat, ettå kromanol-35 ijohdannaisilla on samankaltaista aktiivisuutta kuin vas-taavilla kromeenijohdannaisilla.
2 90545
Taman keksinnon mukaisesti on nyt valmistettu 2,2-dimetyylikromeenijohdannaisia, joille on tunnusomaista ettå niissa on asemassa 4 2-okso-l,2-dihydro-l-pyridyy-liryhma, ja joilla on erinomainen antihypertensiivinen ja 5 antiarytminen aktiivisuus ja erittåin heikko toksisuus.
Yllattaen havaittiin, ettå nailla johdannaisilla on suurempi antihypertensiivinen aktiivisuus kuin vastaavilla 3-kromanolijohdannaisilla.
Tåmån keksinnon kohteena on siten menetelmå 2,2-10 dimetyylikromeenijohdannaisten valmistamiseksi, joilla on kaava
Q
15 νΥίΓ']ι^ι (I)
Ar~Cti2 \h3 20 jossa Z tarkoittaa syaani- tai dietyylifosfonoryhmaa.
Keksinnon mukaiselle menetelmålle on tunnusomaista ettå 3-kromanoli, jolla on kaava 25 cx !sfrV”“ V\0A-C"i nch3 josssa Z tarkoittaa samaa kuin edellå, dehydratoidaan al-35 kalimetallihydridilla.
i: 3 90545 3-kromanoli dehydratoidaan alkalimetallihydridillå, kuten natriumhydridillå, inertisså liuottimessa, kuten tetrahydrofuraanissa, låmpotilavålillå 50 °C - 100 °C.
3-kromanolin (II) valmistamiseksi kromaaniepoksi-5 dia, jolla on kaava kA„A:“.
CH3 jossa Z tarkoittaa samaa kun edellå, kåsitellåån 2-hydrok-sipyridiinillå.
15 Epoksidin III avausreaktio suoritetaan låinpotilavålillå 10 - 100 °C inertisså orgaanisessa liuottimessa, kuten dioksaanissa, tetrahydrofuraanissa, metyylitert-bu-tyylieetterisså, dimetyylisulfoksidissa tai dimetyylifor-mamidissa, emåksisen kondensointiaineen, kuten natriumhyd-20 ridin tai kvaternåårisen ammoniumhydroksidin, kuten bent-syylitrimetyyliammoniumhydroksidin låsnåollessa. Nåisså olosuhteissa epoksidin III avaus johtaa 3-kromanolijohdan-naiseen, jolla on trans-konfiguraatio.
Låhtoaineena kåytetyt kaavan III mukaiset epoksidit 25 ovat tunnettuja, tai ne voidaan valmistaa tunnettujen menetelmien mukaisesti. Esimerkiksi epoksidi III, jossa Z on syaaniryhmå, on esitetty BE-patenttihakemukessa no.
852 955.
Låhtoaineena kåytettyjå kaavan III mukaisia epok-30 sideja, joissa Z tarkoittaa dietyylifosfonoryhmåå, ei ole esitetty kirjallisuudessa. Ne voidaan valmistaa låhtemållå 6-bromi-2,2-dimetyylikromeenista (J. Chem. Soc. 1960, 3094-3098), jolla on kaava: 4 90545 . I e_CH - 5 O J (IV) xCH3 saattamalla tama yhdiste reagoimaan trietyylifosfiitin kanssa nikkelikloridin lasnaollessa 180 °C:een låmpotilas-10 sa, ja nain saatu reaktiotuote, jolla on kaava:
C2H5 II
c2< y^v^i 15 VJ^0J\CH3 (V) ch3 saatetaan reagoimaan N-bromisukkinimidin kanssa vesipitoi-20 sessa dimetyylisulfoksidissa.
Nain saatua bromihydriiniå, jolla on kaava:
C2H5 I °,H
>. Λ i Br CH (VI) ^Λολ: 3 ch3 30 kåsitellåån tamån jMlkeen: alkalisella yhdisteella veden ja orgaanisen liuottimen seoksessa, esimerkiksi veden ja dioksaanin seoksessa, edullisesti vallitsevassa låmpoti-lassa 8-20 tunnin ajan, ja nain saatu epoksidi, jolla on kaava II, jossa Z on dietyylifosfonoryhmå, eristetaån tun-35 netuilla menetelmillå, esimerkiksi konsentroimalla reak- li 5 90545 tioseos ja ottamalla jåånnos liuottimeen, jonka avulla eliminoidaan epåpuhtaudet, kuten metyleenikloridiin, minka jalkeen se pestaan vedellå ja konsentroidaan.
Kaavan I mukaiset yhdisteet lisååtåån sileiden li-5 hassyiden polarisaatiota, ja niilla on vasodilatoorinen vaikutus porttilaskimoon; niiden antihypertensiivista vai-kutusta on tutkittu elaimilla.
Lisaksi on havaittu, etta kaavan I mukaiset yhdisteet kiihdyttåvåt myokardiaalisten solujen repolarisaa-10 tiota; ja samoin niiden antiarytmista vaikutusta on tutkittu elainmallilla.
Yhdisteilla ei ole havaittu olevan toksisia vaiku-tuksia farmakologisesti aktiivisina annoksina.
Kaavan I mukaisia yhdisteitå voidaan siten kåyttåå 15 hoidettaessa kohonnutta verenpainetta sekå sileiden lihas-syiden supistumiseen liittyvia patologisia vaivoja ruoan-sulatus- ja hengityselimisså, kohdussa ja virtsateissa, esimerkiksi haavaumia, astmaa, ennenaikaisia kohdunsupis-tuksia, virtsanpidåtysvaikeuksia sekå hoidettaessa muita 20 kardiovaskulaarisia patologisia vaivoja, kuten angoria, sydåmen vajaatoimintaa sekå cerebraalisia ettå perifeeri-siå vaskulaarisia sairauksia. Lisåksi kaavan I mukaisia yhdisteitå voidaan kåyttåå hoidettaessa kardiaalisia aryt-mioita. Lopuksi kaavan I mukaisia yhdisteitå voidaan kåyt-25 tåå kaljuuntumisen paikallisessa hoidossa.
Kaavan I mukaisia yhdisteitå voidaan kåyttåå for-muloituina farmaseuttisiksi koostumuksiksi, jotka sisål-tåvåt vaikuttavan annoksen kaavan I mukaista yhdistettå yhdesså sopivan tåyteaineen kanssa. Nåmå tåyteaineet vali-30 taan kåytetyn farmaseuttisen muodon ja antotavan mukaises-ti.
Oraalisesti, sublinguaalisesti, ihon alle, int-ramuskulaarisesti, intravenoosisti, paikallisesti, trans-dermaalisesti tai raktaalisesti annettavissa farmaseutti-35 sissa koostumuksissa edellå esitetyn kaavan I mukaisia 6 90545 vaikuttavia aineita voidaan annostella annostusmuotoina seoksena klassisten farmaseuttisten kantaja-aineiden kans-sa elåimille ja ihmisille profylaktisesti tai edellå mai-nittujen vaivojen tai sairauksien hoitoon. Sopivia annos-5 tusmuotoja ovat oraalisesti annettavat puristeet, kapse-lit, jauheet, rakeet seka oraaliset liuokset tai suspensi-ot, sublingaaliset ja suun kautta annettavat annostusmuo-dot, ihonalaisesti, intramuskulaarisesti tai suonensisai-sesti annettavat seka rektaalisesti annettavat annokset. 10 Paikalliseen kayttoon kaavan I mukaisia yhdisteita voidaan kåyttaa voiteina, salvoina tai emulsioina.
Halutun profylaktisen tai terapeuttisen vaikutuksen saamiseksi paaasiallisen vaikuttavan aineen pitoisuus voi vaihdella 0,01 ja 5 mg/kg ruuminpainoa kohden påivittain. 15 Jokainen yksittainen annos voi sisaltåa 0,5 - 200 mg, edullisesti 1 - 50 mg vaikuttavia aineita yhdistettyi-na farmaseuttiseen kantajaan. Tama yksittainen annos voidaan antaa 1-5 kertaa paivassa pitamallå paivittainen annos valillå 0,5 - 1000 mg, edullisesti 5 - 250 mg.
20 Valmistettaessa kiinteå koostumus puristeiden muo- dossa sekoitetaan vaikuttava aine farmaseuttiseen vali-aineeseen, kuten gelatiiniin, tårkkelykseen, laktoosiin, magnesiuinstearaattiin, talkkiin, arabikumiin tai niiden johdannaisiin. Puristeet voidaan påallyståa sakkaroosilla 25 tai muilla sopivilla aineilla tai ne voidaan kasitella niin, ettå niiden vaikutusaika pitenee, ja etta ne vapaut-tavat jatkuvasti ennalta maåråtyn maaran vaikuttavaa ai-netta.
Kapselit valmistetaan laimentamalla vaikuttava aine 30 ja kaatamalla saatu seos pehmeisiin tai koviin kapselei-hin.
Siirapin tai eliksiirin muodossa oleva tai tippoina annettava valmiste voi sisåltaa vaikuttavan aineen yhdis-tettyna makeuttimeen, edullisesti kalorittomaan, metyyli-35 parabeeniin tai propyyliparabeeniin antiseptisina aineina, samoin kuin aineeseen, joka antaa sopivan maun ja vMrin.
l! 7 90545
Vesiliukoiset jauheet ja rakeet voivat sisaltaå vaikuttavan aineen seoksena dispergoivan tai kosteuttavan aineen kanssa, kuten polyvinyylipyrrolidonin kanssa, sa-moin kuin makeuttimen tai maunkorjaajan kanssa.
5 Rektaaliseen annostukseen kaytetåan perapuikkoja, joissa on kaytetty sideaineita, jotka sulavat rektaalilåm-potilassa, esimerkiksi kaakaovoita tai polyetyleeniglyko-leja.
Parenteraaliseen annostukseen kaytetaan vesipitoi-10 sia suspensioita, isotonisia suolaliuoksia tai injektoita-via ja steriileita liuoksia, jotka sisaltåvat farmakolo-gisesti sopivia dispergoivia ja/tai pehmentåvia aineita, esimerkiksi propyleeniglykolia tai butyleeniglykolia.
Vaikuttava aine voi olla muotoiltu myos mikrokapse-15 leiksi, mahdollisesti yhdentai useamman kantajan tai liså-aineen kanssa.
Tallaiset farmaseuttiset koostumukset voivat sisaltaa edella mainitun kaavan I mukaisen yhdisteen lisaksi muita vaikuttavia aineita, kuten esimerkiksi rauhoittavia 20 aineita tai muita låakkeita, jotka voivat olla kayttokel-poisia edella mainittujen sairauksien tai vaivojen hoidos-sa.
Seuraavat esimerkit kuvaavat keksintoa yksityiskoh-taisemmin. Esimerkeissa, kuten myos selitys- ja vaatimus-25 osissa yhdisteet nimetåan kromaanin johdannaisina. Selvaa on, etta kaavan I mukaiset yhdisteet ovat 2,2-dimetyyli-2H-kromeenin johdannaisia, ja etta termeilla "kromeeni" ja "kromaani" tarkoitetaan vastaavasti "2H-kromeeniaM seka "3,4-dihydro 2H-kromeenia".
30 6-dietvvlifosfono-2.2-dimetvvli-3.4-etoksikromaanin val-mistus A) 6-dietyylifosfono-2,2-dimetyyli-2H-kromeeni 16 g 6-bromi-2,2-dimetyyli-2H-kromeenia liuotetaan 100 ml:aan trietyylifosfiittia. Liuokseen lisatåån 2 g 35 nikkelikloridia ja sita kuumannetaan refluksoiden 180 8 90545 °C:ssa 24 tuntia autoklaavissa. Jaljellå oleva trietyyli-fosfiitti konsentroidaan, ja saatu tuote tislataan 130-140 °C:ssa 0,1 mmHg paineessa. Saadaan 11,5 g tuotetta.
B)trans-3-bromi-6-dietyylifosfono-2,2-dimetyyli-4-5 kromanoli.
11 g edellå saatua tuotetta liuotetaan 62 ml:aan dimetyylisulfoksidia, jossa on 1,35 ml vettå. Pitåmållå seoksen låmpotila matalampana kun 20 °C, siihen lisataan 12,2 g N-bromisukkinimidiå pienina erina. Liuosta sekoite-10 taan vallitsevassa låmpotilassa 30 min, minka jålkeen siihen lisataan 100 ml vettå, ja se uutetaan etyyliasetaatil-la. Liuos kuivataan natriumsulfaatilla, orgaaninen faasi konsentroidaan, jåannos otetaan 100 ml:aan asetonia ja 50 ml:aan vetta, minka jalkeen sitå kuumennetaan refluksoiden 15 5 tunnin ajan. Asetoni konsentroidaan, uutetaan eetteril- la, kuivataan natriumsulfaatilla ja konsentroidaan. Halut-tu tuote kiteytyy isopropyylieetterisså. Kiteiden suo-datuksen ja kuivauksen jalkeen saadaan 3,2 g tuotetta. Sulamispiste: 124 °C.
20 C) 6-dietyylifosfono-2,2-dimetyyli-3,4-epoksikro- maani 23 g edellisesså vaiheessa saatua tuotetta ja 12 g natriumhydroksidia sekoitetaan 900 ml:aan dioksaania ja 100 ml:aan vetta. Liuoksen annetaan seista 24 tuntia val-25 litsevassa lampotilassa, minka jalkeen dioksaani konsentroidaan, jåannos otetaan veteen ja sitå uutetaan etyyli-eetterillå, minkå jålkeen se kuivataan natriumsulfaatilla. Konsentroinnin jålkeen saadaan 16,2 g haluttua tuotetta.
Esimerkki 1 30 6-svaani-4-(1.2-dihvdro-2-okso-l-pvridvvli)-2.2- dimetvvli-kromeeni; SR 44866 A) trans-6-syaani-4-(1,2-dihydro-2-okso-l-pyridyy-1 i)-2,2-dimetyy1i-3-kromanoli
Liuosta jossa on 1 g 6-syaani-2,2-dimetyyli-3,4-35 epoksikromaania ja 1 g 2-hydroksipyridiiniå 10 ml:ssa di- 9 90545 oksaania kuumennetaan refluksoiden 40 tunnin ajan 35-pro-senttisen bentsyylitrimetyyliammoniumhydroksidin metanolisen liuoksen låsnaollessa. Liuos otetaan 30 ml:aan vettå, saatu sakka erotetaan, pestaån isopropyylieetterillå, min-5 kå jalkeen se kiteytetåån 20 mlrssa absoluuttista etyy-lialkoholia. Saadaan 0,9 g haluttua tuotetta.
Sulamispiste: 243 °C, hajoaminen (kapillaariputki).
B) SR 44866
Seosta, jossa on 1,7 g vaiheessa A saatua tuotetta 10 ja 150 mg natriumhydridiå 50 mlrssa tetrahydrofuraania refluksoidaan 2 tunnin ajan. Tetrahydrofuraani haihdute-taan tyhjiossa, jaannos otetaan jåiseen veteen, minka jål-keen sita uutetaan etyyliasetaatilla. Orgaaninen faasi kuivataan natriumsulfaatilla, minka jalkeen se haihdute-15 taan tyhjiossa. Jaannos otetaan isopropyylieetterin ja etyylieetterin (50/50, v/v) seokseen. Suodatuksen, isopro-pyylieetteripesun ja 100 °C:ssa kuivauksen jalkeen tyhjiossa saadaan 800 mg haluttua tuotetta.
Sulamispiste : 151 °C.
20 Esimerkki 2 6-dietvvlifosfono-4-(1.2-dihvdro-2-okso-l-pvridvv-lil -2.2-dimetvvli-kromeenir SR 45014 A)trans-6-dietyylifosfono-4-(1,2-dihydro-2-okso-l-pyridyyli)-2,2 dimetyyli-3-kromanoli 25 Liuosta jossa on 5,6 g 6-dietyylifosfono-2,2-dime- tyyli-3,4-epoksikromaania ja 2,5 g 2-hydroksipyridiiniå ja 4 tippaa bentsyylihydroksiditrimetyyliammoniumia kuumennetaan refluksoiden 48 tunnin ajan. Dioksaanin konsentroi-misen jalkeen jaannos otetaan dikloorimetaaniin, se pes-30 taån kaksi kertaa vedella, minka jalkeen, se kuivataan natriumsulfaatilla ja konsentroidaan kuiviin. Lisatåån etyylieetteria, jolloin tuote kiteytyy. Etyyliasetaatista uudelleenkiteytyksen jalkeen saadaan 1,5 g haluttua tuotetta. Sulamispiste: 130 °C (kapillaariputki).
10 90545 B) SR 45014 2 g edellisessa vaiheessa saatua 3-kromanolia liuo-tetaan 100 ml:aan tetrahydrofuraania. Liuokseen lisåtåan pienina osina 120 mg natriumhydridiå, minkå jalkeen sitå 5 refluksoidaan 8 tunnin ajan. Reaktioseoksen kuiviin haih-dutuksen jalkeen uutetaan sitå 3 kertaa metyleenikloridil-la. Orgaaninen faasi kuivataan ja konsentroidaan, saatu oljy puhdistetaan silikageelikromatografialla eluoimalla metyleenikloridin ja metanolin seoksella (98/2, v/v). Saa- 10 daan 200 mg vahamaista tuotetta, joka on tunnettu sen NMR-ja IR-spektreistå.
IR-spektri rekisteroitiin tuotteelle sen pitoisuu-den ollessa 2 prosenttia metyleenikloridissa: 980 cm -1. (C-O-C), 1030 cm -1. ja 1055 cm -1. (P-O-C), 1240 cm -1.
15 (P=0), 1490 cm -1., 1540 cm -1. ja 1600 cm -1. (C=C), 1670 cm -1. (C=0), 2960 cm -1., 2970 cm -1., 2990 cm -1. (C-H).
NMR-spektri rekisteroitiin 250 MHz:n taajuudella, DMSO-liuoksessa 20 4’ 5iiS 3'
61 (I I
25 0 I 5
(Et 0)2_P I
'y jj 3 CH3 30 N\ V X0 ^ CH3 8 11 90545
HMR-SPEKTRI
5 Delta Aspekti Protoneita Attrxbuutio : l.lppm : T de D : 6H : 2 CH3 (Et) : : J CH3,CH2 = 8Hz: : : : : J CH P = 2Hz : : : 10 : 1,45 et : 2 S : 6H : (CH3)2C : : 1,5 ppm : : : : : 3,83ppm : Μ : 4H : 2 CH (Et) : 15 2 : 6,05ppra : S : IH : H3 : : 6,3 ppm : T de D : IH : H5' : : : Jo5',6'=7Hz : : : 20 : : Jm5',3'=l,25Hz : : : : 6,45ppm : D de D : IH : H3' : : : Jo3'4'=10Hz : : : 25 : : Jm3151=1,25Hz : : : : 6,77ppm : D de D : IH : H5 : : : J5,P=13Hz : : : : J5,7=1,5Hz : : : 30 : : : : : : 6,95ppm : D de D : IH : H8 : : : Jo8,7=8Hz : : : : : J 8,P=3Hz : : : 35 : 7,45ppra : D de D de D : IH : H7 : 12 90545 : : J 7,P=13Hz : : : : : Jo7,8=8Hz : : : : : Jm7,5=1,5Hz : : : 5 ‘ ‘ : 7,53ppm : T de D : 1H : H4’ : : : Jo4',3'=7Hz : : : : : Jo4',5'=7Hz : : : : : Jm41,6'=l,8Hz : : 10 : : : : : 7,56pprn : D 1H : H61 : : Jo6',5'=7Hz : : : 15 S tarkoittaa singlettiå D tarkoittaa duplettia T tarkoittaa triplettia M tarkoittaa multiplettia J tarkoittaa kytkentavakiota 20
Kaavan I mukaisille yhdisteille on tehty farmakologiset in vitro- ja in vivo testit A), B) ja C), jotka esi-tetaan seuraavassa.
Vertailuyhdisteina kaytettiin seuraavia yhdisteita: 25 - trans-6-syaani-4-(2-okso-l-pyrrolidinyyli)-2,2- dimetyyli-3-kromanoli, joka on esitetty EP-patenttihakemu-ksessa no. 76075: ζλ
NO » 1 OH
X|0(!Xr ti i3 90 545 jota seuraavassa kusutaan "yhdisteeksi A", -6-syaani-4-(2-okso-l-pyrrolidinyyli)-2,2-dimetyy-likromeeni, joka on esitetty EP-patenttihakemuksessa no. 95535, ja jota seuraavassa kusutaan "yhdisteksi B".
5 Kaavan I mukaisten yhdisteiden aktiivisuutta on myos verrattu vastaavien 3-kromanolien aktiivisuuksiin : trans-6-syaani-4-(1,2-dihydro-2-okso-l-pyridyy-li)-2,2-dimetyyli-3-kromanoli, valmistettu esmerkisså 1 (Yhdiste C) 10 A) Rotalta eristettv porttilaskimo
Koirasrotat Sprague Dawley (250-300 g) tapettiin, minka jalkeen niista paastettiin veri pois kurkun leikkau-ksella. Porttilaskimo, joka sidottiin in situ kahdesta kohtaa 15 mm:n paastaa toisistaan, eristettiin ja leikat-15 tiin pituussuunnassa, minkå jalkeen se pantiin pysty-suoraan tutkimusastiaan, joka sisålsi 37 °C lampotilassa fysiologista liuosta, jonka koostumus oli (mM) : NaCl 137; KC1 5,4; MgCl2 1,05; CaCl 1,8; NaHP04 1,2; NaHCO, 15,5; glu-koosi 11,5, ja jota kuplitettiin kaasuseoksella, joka si-20 salsi 95 prosenttia hqppea ja 5 prosenttia hiilidioksidia.
Laskimo laitettiin 500 mg:n jannitykseen. Stabiloi-tumisvaiheen jalkeen (noin 1 h 30 min) spontaanit supis-tukset mitattiin isometrisella anturilla. Jokainen mittaus suoritettiin perakkain neljålle valmisteelle.
25 Yhdisteita tutkittiin kasvavina ja perakkåisina konsentraatioina (15 mm per konsentraatio), kunnes spontaanit supistukset inhiboituivat taysin. Tulokset ilmais-taan molaarisina konsentraatioina, jotka aiheuttivat 50-prosenttisen inhibiition (CI50) spontaaneille supistuksil-30 le.
Saadut tulokset on keratty allaolevaan taulukkoon 1.
Tulosrivillå ilmoitetaan rotasta eristetyn portti-laskimon spontaanien supistusten C150.
14 90 5 45 TAULUKKO 1
Spontaanien supistusten inhiboituminen.
Vertailu
Yhdiste Esimerkki CI50 M Yhdiste CI50 M
5 SR 44866 1 7,1109 C 9,0'10* A 6,8-10* B 7,0-10*
Tutkitulla kaavan I mukaisella yhdisteellå oli mer-kittavå inhiboiva vaikutus laskimon spontaaneihin supis-10 tuksiin, ja se oli suurempi kuin vertailuyhdisteiden inhi-bo iva va ikutus.
Havaittiin, ettå kaavan I mukaisella kromeenijoh-dannaisella on våhintåån 10-kertaa suurempi aktiivisuus kuin vastaavalla 3-kromanolin johdannaisella, kun taas 15 vertailuyhdisteillå A ja B on samanlainen aktiivisuus.
B) Marsun papillaarilihas
Albiino-koirasmarsut Charles River (300 - 400 g) tapettiin, ja niista paastettiin veri pois kurkun leikkau-ksella. Sydan eristettiin ja avattiin, oikea papillaarili-20 has irrotettiin, ja sitå tarkkailtiin koeastiassa, joka sisalsi fysiologista liuosta 36 °C lampotilassa (koostumus esitetty edella).
Preparaattia stimuloitiin bipolaarisen elektrodin avulla, 1 joka oli liitetty stimulaattoriin (frekvenssi = 25 60 sykaysta minuutissa). Ventrikulaarinen aktiopotentiaali mitattiin klassisella mikroelektrodimenetelmalla. Tyypil-liset parametrit mitattiin aktiopotentiaaleista (PA) ennen ja jalkeen tutkittavan yhdisteen antamista kolmena perak-kaisena ja kasvavana pitoisuutena (30 min perfuusiota pi-30 toisuutta kohden). Maaritettiin pitoisuus, joka saa aikaan 50-prosenttisen vahennyksen PA:n kestossa (CI50).
Tulokset on esitetty alla olevassa taulukossa 2: ii 15 90545 TAULUKKO 2
Aktiopotentiaalin keston våhentyminen Yhdiste Esimerkki CI50 SR 44866 1 1,5 10Λ 5 Yhdiste A - 1,6· 10'5
Yhdiste B - 2,0 105
Taulukosta nakyy, ettå aktiopotentiaalin kesto vå-henee selvåsti. Erityisesti yhdisteen SR 44866 pitoisuus, 10 joka saa aikaan tålle parametrille 50-prosenttisen våhen-nyksen on 10 kertaa pienempi kuin yhdisteen A pitoisuus, mikå osoittaa suurempaa elektrofysiologista aktiivisuutta membraanipermeabiliteetissa, joka liittyy tåhån repolari-saatiofaasiin.
15 Tutkittavan yhdisteen elektrofysiologinen profiili osoittaa, ettå sillå ei ole merkittåvåå vaikutusta lepopo-tentiaaliin eikå depolarisaation maksimaaliseen nopeuteen, mikå tarkoittaa sitå, ettå tutkittavalla yhdisteellå ei ole paikallista anesteettista aktiivisuutta.
20 C) Antihypertensiivinen aktiivisuus spontaanisti hvpertensoiduilla valveilla oleville rotille (SHR).
Koe toteutettiin 11-12 viikkoa vanhoille SHR-koi-rasrotille (rotua Wistar), joille koetta edeltåvånå påivå-nå laitettiin pentobarbitaali-nukutuksessa katedri a. ca-25 rotikseen. Kokeen aikana valveilla olevilta elåimiltå mi-tattiin diastolinen (PAD) ja systolinen (PAS) valtimopaine jatkuvasti, mittaus aloitettiin 1 tunti ennen ja sitå jat-kettiin 2 tuntia yhdisteen annostuksen jålkeen. Kardiaali-nen frekvenssi (FC) mååritettiin sykkivån valtimopaineen 30 avulla, ja se rekisteroitiin jatkuvana samanaikaisesti.
Yhdisteet annosteltiin oraalisesti 2 ml:n tilavute-na 100 g elåimen ruumiinpainoa kohden suspensiona 5-pro-senttisessa arabikumin vesiliuoksessa.
16 90545
Tulokset on ilmoitettu alia olevassa taulukossa 3.
TAULUKKO 3
Valtimopaineen våheneminen 5 Yhdiste Esimerkki Annos Keskimååråisen Vaiku- mg/kg valtimopaineen tusaika maksimaalinen va- p.o.
heneminen mmHg (± e.s.) SR 44866 1 0,02 34 ± 6 90 0,03 41 ± 6 >120
Yhdiste A - 0,10 30 ± 10 60 0,20 56 ± 11 90 10 ..........................
Kaavan I mukaiset yhdisteet ovat tehokkaita antihy-pertensiivisiå yhdisteita joiden aktiivisuus on samaa luokkaa tai suurempi kuin yhdisteellå A.
Lisaksi on havaittu, etta kaavan I mukaisilla yh-15 disteillå on pidempi vaikutusaika kuin yhdisteellå A.
Kaavan I mukaisia yhdisteita on lisaksi tutkittu antiarytmisinå yhdisteinå seuraavan testin D) mukaisesti.
D) Antiarvtminen aktiivisuus valveilla olevassa koirassa.
20 Kåytetty menetelmå on esitetty julkaisussa Dupuis et al., (Br. J. Pharmacol. 1976, 58., p. 409) ja siinå akuutti infarkti saadaan aikaan asettamalla suljettuun tooraksiin kuparijousi koronaariverenkiertoon. EKG mitat-tiin telemetrisesti, ja ekstrasystolit analysoitiin ja 25 laskettiin automaattisesti, sillå elåintå tarkkailtiin sisaisellå TV-piirilla. Yhdisteet annettiin oraalisesti elåimille, joilla oli våhintåån 50 prosenttia ekstrasysto-leita.
Kaavan I mukaisella yhdisteellå SR 44866, jota an-30 nettiin oraalisesti 0,03 mg/kg ja 0,1 mg/kg, on merkit- 17 90545 tavåa antiarytmista aktiivisuutta, ja se vahentaå ekstra-systoleiden mååråå tai palauttaa sinusrytmin ajassa, joka vaihtelee valillå 45 min - 2 tuntia elåimestå riippuen.
Edella olevat biologiset maåritykset osoittavat, 5 ettå kaavan I mukaiset yhdisteet ovat tehokkaita antihy-pertensiivisia aineita ja potentiaalisia antiarytmisia yhdisteita.
Kaavan I mukaisen yhdisteen SR 44866v akuutti tok-sisuus maaritettiin hiirillå oraalisesti eri annoksilla 10 10 elaimen ryhmålla; vertailuaineena oli yhdiste A.
Letaalit annokset (DL) laskettiin nåille kahdelle yhdisteelle ja ne on esitetty alla olevassa taulukossa 4.
TAULUKKO 4 15 DLq mg/kg DL50 mg/kg SR 44866 500 1000
Yhdiste A 500 vålilla 500 -1000
Naillå kahdella yhdisteella on siis toisiinsa ver-20 rattavissa oleva toksisuus, mutta yhdisteen SR 44866 ak-tiivisuus on noin 10 kertaa suurempi suurimmassa osassa kokeita. Paåtelmana voidaan sanoa, etta kaavan I mukaisil-la yhdisteilla on suurempi terapeuttinen kerroin kuin ver-tailuyhdisteilla.

Claims (3)

18 90 545
1. Menetelma terapeuttisesti aktiivisten 2,2-dime-tyylikromeenijohdannaisten valmistamiseksi, joilla on kaa- 5 va p. ^ N I (I) 10 kAoA-CH3 ch3 15 jossa Z tarkoittaa syaani- tai dietyylifosfonoryhmaå, tunnettu siita, etta 3-kromanoli, jolla on kaava Q (II) ^^\0^VCH3 xch3 25 jossa Z tarkoittaa samaa kuin edella, dehydratoidaan alka-limetallihydridillå.
2. Patentt i vaatiinuksen 1 mukainen menetelma 6-syaa-ni-4- (1,2-dihydro-2-okso-l-pyridyyli) -2,2-dimetyylikromee- 3. nin valmistamiseksi, tunnettu siita, etta 3-kroma noli, jolla on kaava I: 19 90 545 ch3 10 dehydratoidaan alkalimetallihydridilla.
3. Patenttivaatimuksen 1 tai 2 mukainen menetelma, tunnettu siita, ettå kaavan (II) mukainen 3-kroma-noli dehydratoidaan natriumhydridilla tetrahydrofuraanissa lampotilavalilla 50 °C ja 100 °C. 20 90545
FI884660A 1987-10-12 1988-10-11 Menetelmä terapeuttisesti aktiivisten 2,2-dimetyylikromeenijohdannaisten valmistamiseksi FI90545C (fi)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR8714067 1987-10-12
FR8714067A FR2621587B1 (fr) 1987-10-12 1987-10-12 Derives du dimethyl-2,2 chromene, procede pour leur preparation et composition pharmaceutiques les contenant

Publications (4)

Publication Number Publication Date
FI884660A0 FI884660A0 (fi) 1988-10-11
FI884660L FI884660L (fi) 1989-04-13
FI90545B FI90545B (fi) 1993-11-15
FI90545C true FI90545C (fi) 1994-02-25

Family

ID=9355735

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI884660A FI90545C (fi) 1987-10-12 1988-10-11 Menetelmä terapeuttisesti aktiivisten 2,2-dimetyylikromeenijohdannaisten valmistamiseksi

Country Status (18)

Country Link
US (1) US5391751A (fi)
EP (2) EP0556872A1 (fi)
JP (1) JPH02180A (fi)
KR (1) KR890006625A (fi)
AR (1) AR246521A1 (fi)
AT (1) ATE100095T1 (fi)
AU (1) AU619766B2 (fi)
CA (1) CA1329603C (fi)
DE (1) DE3887068D1 (fi)
DK (1) DK567188A (fi)
FI (1) FI90545C (fi)
FR (1) FR2621587B1 (fi)
IE (1) IE940342L (fi)
IL (1) IL88002A (fi)
NO (1) NO171851C (fi)
NZ (1) NZ226516A (fi)
PT (1) PT88718B (fi)
ZA (1) ZA887607B (fi)

Families Citing this family (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3726261A1 (de) * 1986-12-23 1988-07-07 Merck Patent Gmbh Chromanderivate
US5387587A (en) * 1986-12-23 1995-02-07 Merck Patent Gesellschaft Mit Beschrankter Haftung Chroman derivatives
US5284838A (en) * 1987-06-23 1994-02-08 Elf Sanofi Use of 2,2-dimethylchroman-3-ol derivatives in the treatment of asthma
JPH03500542A (ja) * 1988-05-09 1991-02-07 ビーチャム グループ ピーエルシー 新規な化合物及び治療法
EP0346724A1 (de) * 1988-06-16 1989-12-20 MERCK PATENT GmbH Chromanderivate
ATE120459T1 (de) * 1988-12-13 1995-04-15 Beecham Group Plc Benzopyran und verwandte verbindungen.
DE3923839A1 (de) * 1989-07-19 1991-01-31 Beiersdorf Ag Benzopyran-derivate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung sowie die verbindungen enthaltende zubereitungen
DE3924417A1 (de) * 1989-07-24 1991-01-31 Merck Patent Gmbh Chromanderivate
FR2657872B2 (fr) * 1989-11-06 1992-06-12 Sanofi Sa Derive d'amidino-4 chromanne, procede d'obtention et compositions pharmaceutiques le contenant.
FR2654103B1 (fr) * 1989-11-06 1992-02-21 Sanofi Sa Derives d'amidino-4 chromanne, procede d'obtention et compositions pharmaceutiques les contenant.
US5185345A (en) * 1989-11-06 1993-02-09 Sanofi 4-amidino pyrano (3,2-c) pyridine derivatives, and pharmaceutical compositions containing them
US5177616A (en) * 1991-12-02 1993-01-05 Matsushita Avionics Systems Stowable video display assembly
DE102004005179B4 (de) * 2004-02-02 2006-07-13 Wobben, Aloys, Dipl.-Ing. Windenergieanlage

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
ATE23718T1 (de) * 1981-09-25 1986-12-15 Beecham Group Plc Benzopyran-verbindungen mit pharmazeutischer wirkung.
GB8521857D0 (en) * 1985-09-03 1985-10-09 Beecham Group Plc Active compounds
DE3726261A1 (de) * 1986-12-23 1988-07-07 Merck Patent Gmbh Chromanderivate
EP0346724A1 (de) * 1988-06-16 1989-12-20 MERCK PATENT GmbH Chromanderivate
ATE120459T1 (de) * 1988-12-13 1995-04-15 Beecham Group Plc Benzopyran und verwandte verbindungen.

Also Published As

Publication number Publication date
FI90545B (fi) 1993-11-15
JPH02180A (ja) 1990-01-05
EP0312432B1 (fr) 1994-01-12
EP0556872A1 (fr) 1993-08-25
FR2621587A1 (fr) 1989-04-14
US5391751A (en) 1995-02-21
DK567188D0 (da) 1988-10-11
FR2621587B1 (fr) 1990-02-09
ATE100095T1 (de) 1994-01-15
CA1329603C (en) 1994-05-17
EP0312432A1 (fr) 1989-04-19
FI884660L (fi) 1989-04-13
IE940342L (en) 1989-04-12
ZA887607B (en) 1989-06-28
PT88718B (pt) 1992-12-31
AU619766B2 (en) 1992-02-06
DE3887068D1 (de) 1994-02-24
NO171851C (no) 1993-05-12
AR246521A1 (es) 1994-08-31
NO171851B (no) 1993-02-01
DK567188A (da) 1989-04-13
NO884533D0 (no) 1988-10-11
NZ226516A (en) 1990-05-28
KR890006625A (ko) 1989-06-14
IL88002A (en) 1994-08-26
AU2366088A (en) 1989-04-13
IL88002A0 (en) 1989-06-30
FI884660A0 (fi) 1988-10-11
NO884533L (no) 1989-04-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI90343C (fi) Menetelmä korkeaa verenpainetta alentavien ja rytmihäiriöitä vastustavien trans-2,2-dimetyylikroman-3-olijohdannaisten valmistamiseksi
DE3783988T2 (de) Zyklische enolderivate, herstellung und anwendung.
FI90545C (fi) Menetelmä terapeuttisesti aktiivisten 2,2-dimetyylikromeenijohdannaisten valmistamiseksi
JPWO1999020620A1 (ja) イソキノリン誘導体及び医薬
WO1999020620A1 (en) Isoquinoline derivative and drug
EP0204349A2 (de) Neue heteroaromatische Aminderivate, diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel und Verfahren zu ihrer Herstellung
CN109776511B (zh) 一种n-取代咪唑甲酸酯类衍生物及其用途
KR20040014023A (ko) 이미다졸을 포함하는 이차아민으로 치환된 벤조피란유도체 및 그의 제조방법
EP0807629A1 (de) Sulfonamid-substituierte Chromane, Verfahren zu ihrer Herstellung, ihre Verwendung als Medikament oder Diagnostikum sowie sie enthaltendes Medikament
EP0539153B1 (en) Acridine derivative as therapeutic agent
EP0161599A2 (de) Neue Benzazepinderivate, diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel und Verfahren zu ihrer Herstellung
SU1468424A3 (ru) Способ получени производных гидантоина
CN114072381B (zh) 氨基硫醇类化合物作为脑神经或心脏保护剂的用途
JP3999515B2 (ja) ベンゾピラニルグアニジン誘導体、その製造方法およびそれを含む薬学的組成物
US6323238B1 (en) Benzopyranyl guanidine derivatives, process for preparation thereof, and pharmaceutical compositions containing them
FI114705B (fi) Kinolonijohdannainen virtsainkontinenssin hoitoon
EP0351720A2 (de) Verwendung substituierter 3,4-Dihydro-2H-benzopyrane als Heilmittel gegen obstruktive Funktionsstörungen der Lunge
CA1263862A (fr) Derives d&#39;amino-5 pentanenitrile et leur procede de preparation
JP3553158B2 (ja) ピリダジノインドール誘導体
JP3049284B2 (ja) ヒダントイン誘導体並びにそれを有効成分とする糖尿病合併症及び循環器系疾患の予防及び治療剤
JP3247763B2 (ja) キサンチン誘導体からなる血液循環の中断による神経損傷の治療用医薬
SU1704630A3 (ru) Способ получени индансульфонамидов
EP0864572B1 (en) Crystal of hydrate and process for preparation thereof
HK40060534A (en) Use of aminothiol compounds as cerebral nerve or heart protective agent
EP1939179A1 (en) Stable S-nitrosothiols, method of synthesis and use

Legal Events

Date Code Title Description
BB Publication of examined application
PC Transfer of assignment of patent

Owner name: MERCK PATENT GMBH

MM Patent lapsed
MM Patent lapsed

Owner name: MERCK PATENT GMBH