ES2952311T3 - Electrolito para batería secundaria de litio y batería secundaria de litio que incluye el mismo - Google Patents

Electrolito para batería secundaria de litio y batería secundaria de litio que incluye el mismo Download PDF

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Abstract

La presente invención proporciona un electrolito para una batería secundaria de litio y una batería secundaria de litio que comprende el mismo, comprendiendo el electrolito: sal de litio; un disolvente orgánico; y al menos un compuesto a base de cianosilano seleccionado del grupo que consiste en un compuesto representado por la fórmula química 1 a un compuesto representado por la fórmula química 3. (Traducción automática con Google Translate, sin valor legal)

Description

DESCRIPCIÓN
Electrolito para batería secundaria de litio y batería secundaria de litio que incluye el mismo
Campo técnico
La presente invención se refiere a un electrolito para una batería secundaria de litio y a una batería secundaria de litio que incluye el mismo, y más particularmente, a un electrolito para una batería secundaria de litio, que puede mejorar las características de vida útil y características de capacidad incluso en un funcionamiento a alta tensión, y a una batería secundaria de litio que incluye el mismo.
Antecedentes de la técnica
Las aplicaciones de las baterías secundarias de litio se han expandido rápidamente desde fuentes de alimentación de dispositivos portátiles, tales como teléfonos móviles, ordenadores portátiles, cámaras digitales y cámaras de vídeo, a fuentes de alimentación de dispositivos de tamaño medio y grande tales como herramientas eléctricas, bicicletas eléctricas, vehículos eléctricos híbridos (HEV), y vehículos eléctricos híbridos enchufables (HEV enchufables, PHEV). El aspecto y el tamaño de las baterías también han cambiado de diversas maneras a medida que estas áreas de aplicación se expanden y aumenta la demanda, y se requieren un rendimiento y una estabilidad mejores que las características requeridas en una batería pequeña convencional. Una batería secundaria de litio se prepara usando materiales capaces de intercalar y desintercalar iones de litio como electrodo negativo y electrodo positivo, disponiendo un separador poroso entre los dos electrodos, y luego inyectando un electrolito líquido, en la que se genera o consume electricidad mediante reacciones de oxidación y reducción provocadas por la intercalación y desintercalación de los iones de litio en y desde el electrodo positivo y el electrodo negativo.
Con la reciente expansión de las áreas de aplicación, se ha aumentado la demanda para baterías secundarias de litio de alta densidad de energía, en las que, para lograr esta demanda, es necesario hacer funcionar la batería secundaria de litio a una alta tensión. Sin embargo, puesto que la superficie del electrodo positivo se daña por una reacción de descomposición por oxidación del electrodo positivo a una alta tensión, pueden disolverse iones de metales de transición en el electrodo positivo. Los iones de metales de transición disueltos en este caso se reducen sobre la superficie del electrodo negativo para formar dendritas sobre la superficie del electrodo negativo y, por consiguiente, puede acelerarse la degradación del rendimiento de la batería secundaria de litio.
Por tanto, existe la necesidad de desarrollar un electrolito para una batería secundaria de litio que pueda controlar la disolución de los iones de metales de transición del electrodo positivo suprimiendo la reacción de descomposición por oxidación del electrodo positivo incluso si la batería secundaria de litio se hace funcionar a una alta tensión.
Documento de la técnica anterior
Publicación de solicitud de patente internacional n.° 2018/073694
Divulgación de la invención
Problema técnico
Un aspecto de la presente invención proporciona un electrolito para una batería secundaria de litio, que puede suprimir la disolución de iones de metales de transición en un electrodo positivo minimizando una reacción de descomposición sobre la superficie del electrodo positivo incluso en un caso en el que la batería secundaria de litio se hace funcionar en condiciones de alta tensión y alta temperatura, y una batería secundaria de litio que incluye el mismo.
Solución técnica
Según un aspecto de la presente invención, se proporciona un electrolito para una batería secundaria de litio que incluye: una sal de litio; un disolvente orgánico; y un compuesto a base de cianosilano, en el que el compuesto a base de cianosilano incluye al menos uno seleccionado del grupo que consiste en los compuestos representados por las fórmulas 1 a 3.
[Fórmula 1]
Figure imgf000003_0003
En la fórmula 1, Ri se selecciona del grupo que consiste en hidrógeno, un grupo ciano y un grupo alquilo que tiene de 1 a 5 átomos de carbono.
[Fórmula 2]
Figure imgf000003_0001
En la fórmula 2, R2 y R3 son cada uno independientemente un enlace directo o un grupo alquileno que tiene de 1 a 3 átomos de carbono, y al menos uno de R2 y R3 es un grupo alquileno que tiene de 1 a 3 átomos de carbono.
[Fórmula 3]
Figure imgf000003_0002
En la fórmula 3, R4 es un enlace directo, carbono o un grupo alquenilo que tiene de 2 a 5 átomos de carbono.
Según otro aspecto de la presente invención, se proporciona una batería secundaria de litio que incluye un electrodo positivo; un electrodo negativo; y el electrolito para una batería secundaria de litio.
Efectos ventajosos
Puesto que un electrolito para una batería secundaria de litio según la presente invención puede minimizar una reacción de descomposición por oxidación que se produce sobre la superficie de un electrodo positivo y puede suprimir la disolución de iones de metales de transición en el electrodo positivo incluso en un caso en el que la batería secundaria de litio se hace funcionar a una alta tensión, el electrolito para una batería secundaria de litio puede mejorar las características de capacidad y la seguridad de la batería secundaria de litio, así como la densidad de energía de la batería.
Modo para llevar a cabo la invención
A continuación en el presente documento, la presente invención se describirá con más detalle.
Se entenderá que las expresiones o los términos usados en la memoria descriptiva y las reivindicaciones no deben interpretarse como el significado definido en los diccionarios usados habitualmente, y se entenderá además que las expresiones o los términos deben interpretarse como que tienen un significado que es consistente con su significado en el contexto de la técnica relevante y la idea técnica de la invención, basándose en el principio que un inventor puede definir de manera adecuada el significado de las expresiones o los términos para explicar mejor la invención. La terminología usada en el presente documento es sólo para el propósito de describir realizaciones de ejemplos particulares y no se pretende que sea limitativa de la presente invención. En la memoria descriptiva, los términos de una forma singular pueden comprender formas plurales a menos que se indique lo contrario.
Se entenderá además que los términos “incluye”, “comprende” o “tienen” cuando se usan en esta memoria descriptiva, especifican la presencia de características, números, etapas, elementos mencionados, o combinaciones de los mismos, pero no excluye la presencia o adición de una o más de otras características, números, etapas, elementos, o combinaciones de los mismos.
<Electrolito para batería secundaria de litio>
Según una realización, la presente invención proporciona un electrolito para una batería secundaria de litio que incluye: una sal de litio; un disolvente orgánico; y un compuesto a base de cianosilano, en el que el compuesto a base de cianosilano incluye al menos uno seleccionado del grupo que consiste en compuestos representados por las fórmulas 1 a 3.
(1) Sal de litio
En primer lugar, se describirá la sal de litio.
La sal de litio se usa como medio para transferir iones en una batería secundaria de litio. Normalmente, la sal de litio puede incluir al menos un compuesto seleccionado del grupo que consiste en LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF6, LiClO4, LiN (C2FsSO2)2, UN(CFsSO2)2, CF3SO3U, LiC (CF3SO2)3, UC4BO8, LiTFSI, LiFSI y UCO4.
En este caso, es deseable que la sal de litio se incluya en una concentración de 0,1 M a 3 M, preferiblemente de 0,5 M a 2,5 M, y más preferiblemente de 0,5 M a 2 M en el electrolito para una batería secundaria de litio. En un caso en el que la sal de litio se incluye en una cantidad dentro del intervalo anterior, puede impedirse un aumento en la resistencia en la batería impidiendo la descomposición de una interfase sólido-electrolito (SEI) formada sobre una interfase de electrodo cuando la batería se hace funcionar a una alta tensión al tiempo que se minimiza un subproducto generado por la disolución de la sal de litio en el electrolito.
(2) Disolvente orgánico
A continuación, se describirá el disolvente orgánico.
En la presente invención, el disolvente orgánico es un disolvente usado habitualmente en una batería secundaria de litio, en el que, por ejemplo, un compuesto de éter, un compuesto de éster (acetatos y propionatos), un compuesto de amida, un compuesto de carbonato lineal o carbonato cíclico o un compuesto de nitrilo puede usarse solo o en una mezcla de dos o más de los mismos.
Entre los mismos, puede usarse normalmente un disolvente de disolución de electrolito a base de carbonato que contiene un carbonato cíclico, carbonato lineal o un compuesto de carbonato, como mezcla de los mismos.
Ejemplos específicos del compuesto de carbonato cíclico puede ser un único compuesto seleccionado del grupo que consiste en carbonato de etileno (EC), carbonato de propileno (PC), carbonato de 1,2-butileno, carbonato de 2,3-butileno, carbonato de 1,2-pentileno, carbonato de 2,3-pentileno, carbonato de vinileno y haluros de los mismos, o una mezcla de dos o más de los mismos. Además, como ejemplos específicos del compuesto de carbonato lineal, puede usarse normalmente un compuesto seleccionado del grupo que consiste en carbonato de dimetilo (DMC), carbonato de dietilo (DEC), carbonato de dipropilo (DPC), carbonato de etilmetilo (EMC), carbonato de metilpropilo (MPC) y carbonato de etilpropilo (EPC), o una mezcla de dos o más de los mismos, pero la presente invención no se limita a los mismos.
En particular, puesto que el carbonato de propileno y el carbonato de etileno, como carbonatos cíclicos entre los disolventes de disolución de electrolito a base de carbonato, son disolventes orgánicos muy viscosos y tienen altas constantes dieléctricas, el carbonato de propileno y el carbonato de etileno pueden disociar bien la sal de litio en la disolución de electrolito y, por tanto, pueden usarse preferiblemente el carbonato de propileno y el carbonato de etileno. Puesto que puede prepararse una disolución de electrolito que tiene alta conductividad eléctrica cuando el carbonato cíclico anterior se mezcla con un carbonato lineal de baja viscosidad y baja constante dieléctrica, tal como carbonato de etilmetilo, carbonato de dietilo o carbonato de dimetilo, en una razón adecuada, pueden usarse más preferiblemente el carbonato de propileno y el carbonato de etileno.
Además, como compuesto de éster entre los disolventes orgánicos, puede usarse un único compuesto seleccionado del grupo que consiste en acetato de metilo, acetato de etilo, acetato de propilo, propionato de metilo, propionato de etilo, y-butirolactona, y-valerolactona, y-caprolactona, a-valerolactona y g-caprolactona, o una mezcla de dos o más de los mismos, pero la presente invención no se limita a los mismos.
(3) Compuesto a base de cianosilano
A continuación, se describirá el compuesto a base de cianosilano.
El compuesto a base de cianosilano incluye al menos un compuesto a base de cianosilano seleccionado del grupo que consiste en los compuestos representados por las fórmulas 1 a 3 a continuación.
[Fórmula 1]
Figure imgf000005_0001
En la fórmula 1, Ri se selecciona del grupo que consiste en hidrógeno, un grupo ciano y un grupo alquilo que tiene de 1 a 5 átomos de carbono.
[Fórmula 2]
Figure imgf000005_0002
En la fórmula 2, R2 y R3 son cada uno independientemente un enlace directo o un grupo alquileno que tiene de 1 a 3 átomos de carbono, y al menos uno de R2 y R3 es un grupo alquileno que tiene de 1 a 3 átomos de carbono.
[Fórmula 3]
Figure imgf000005_0003
En la fórmula 3, R4 es un enlace directo, carbono o un grupo alquenilo que tiene de 2 a 5 átomos de carbono.
Específicamente, el compuesto a base de cianosilano puede incluir el compuesto representado por la fórmula 1. Los compuestos a base de cianosilano representados por los compuestos representados por las fórmulas 1 a 3 contienen tres o más grupos ciano (CN), en los que, puesto que el grupo ciano es un grupo electroaceptor con un alto momento dipolar, los grupos ciano se unen fuertemente con metales de transición expuestos sobre la superficie de un material activo de electrodo cuando los tres o más grupos ciano se incluyen en un único compuesto. Particularmente, puesto que se forma una capa protectora sobre la superficie de un electrodo positivo mediante la unión, puede suprimirse una reacción secundaria entre el electrodo positivo y el electrolito. Además, si los iones de metales de transición se disuelven desde un material activo de electrodo positivo a una alta tensión, los iones de metales de transición y el compuesto a base de cianosilano pueden reaccionar de manera preferente para suprimir la reducción de los iones de metales de transición sobre la superficie de un electrodo negativo.
Cuando el grupo ciano se une a un elemento de silicio (Si), puesto que la reactividad con los iones de metales de transición se aumenta por los abundantes electrones del átomo de silicio, puede suprimirse de manera eficaz la disolución de los iones de metales de transición.
Específicamente, en la fórmula 1, R1 puede seleccionarse del grupo que consiste en hidrógeno, un grupo ciano y un grupo alquilo que tiene de 1 a 4 átomos de carbono. Además, en la fórmula 1, R1 puede seleccionarse del grupo que consiste en hidrógeno, un grupo ciano, -CH3, -CH2CH3, -CH(CH3)2 y -C(CH3)3.
Más específicamente, el compuesto a base de cianosilano representado por la fórmula 1 puede incluir al menos un compuesto a base de cianosilano seleccionado del grupo que consiste en los compuestos representados por las fórmulas 1-1 a 1-3 a continuación.
[Fórmula 1-1]
Figure imgf000006_0001
[Fórmula 1-2]
Figure imgf000006_0002
[Fórmula 1-3]
Figure imgf000006_0003
El compuesto a base de cianosilano representado por la fórmula 2 puede incluir al menos un compuesto a base de cianosilano seleccionado del grupo que consiste en los compuestos representados por las fórmulas 2-1 a 2-4 a continuación.
[Fórmula 2-1]
Figure imgf000006_0004
[Fórmula 2-2]
Figure imgf000006_0005
[Fórmula 2-3]
Figure imgf000006_0006
[Fórmula 2-4]
Figure imgf000007_0001
El compuesto a base de cianosilano representado por la fórmula 3 puede incluir al menos un compuesto a base de cianosilano seleccionado del grupo que consiste en los compuestos representados por las fórmulas 3-1 a 3-3 a continuación.
[Fórmula 3-1]
Figure imgf000007_0002
[Fórmula 3-2]
Figure imgf000007_0003
[Fórmula 3-3]
Figure imgf000007_0004
El compuesto a base de cianosilano puede incluirse en una cantidad de 0,1 partes en peso a 10 partes en peso, preferiblemente de 0,5 partes en peso a 5 partes en peso, y más preferiblemente de 1 parte en peso a 4 partes en peso basándose en 100 partes en peso del electrolito para una batería secundaria de litio. Si el compuesto a base de cianosilano se incluye en una cantidad dentro del intervalo anterior, la disolución de los iones de metales de transición puede suprimirse de manera eficaz al tiempo que se minimiza el aumento en la resistencia en la batería.
(4) Otros aditivos
El electrolito para una batería secundaria de litio según una realización de la presente invención puede incluir además otros aditivos que pueden formar una película estable sobre las superficies del electrodo negativo y el electrodo positivo al tiempo que no aumenta significativamente la resistencia inicial además del efecto del compuesto a base de cianosilano, o que puede actuar como agente complementario para suprimir la descomposición del disolvente en el electrolito para una batería secundaria de litio y mejorar la movilidad de los iones de litio.
Estos otros aditivos no están particularmente limitados siempre que estos sean aditivos capaces de formar una película estable sobre las superficies del electrodo positivo y el electrodo negativo. Como ejemplo representativo, el otro aditivo puede incluir al menos uno seleccionado del grupo que consiste en un compuesto a base de carbonato de vinileno, un compuesto a base de fosfato, un compuesto a base de fosfito, un compuesto a base de sulfito, un compuesto a base de sulfona, un compuesto a base de sulfato, un compuesto a base de sultona, un compuesto a base de carbonato sustituido con halógeno, un compuesto a base de nitrilo, un compuesto a base de borato y un compuesto a base de sal de litio.
El compuesto a base de carbonato de vinileno es un componente para ayudar a la formación de la SEI descomponiéndose electroquímicamente sobre las superficies del electrodo positivo y el electrodo negativo, en la que puede lograrse un efecto de mejora de las características de vida útil por ciclo a largo plazo de la batería secundaria mediante el compuesto a base de carbonato de vinileno. Como ejemplo representativo, el compuesto a base de carbonato de vinileno puede incluir carbonato de vinileno (VC) o carbonato de viniletileno (VEC).
El compuesto a base de fosfato es un componente para ayudar a la formación de la SEI descomponiéndose electroquímicamente sobre las superficies del electrodo positivo y el electrodo negativo, en la que puede lograrse un efecto de mejora de las características de vida útil por ciclo a largo plazo de la batería secundaria mediante el compuesto a base de fosfato. Como ejemplo representativo, el compuesto a base de fosfato puede incluir al menos un compuesto seleccionado del grupo que consiste en difluoro(bisoxalato)fosfato de litio, difluorofosfato de litio, fosfato de trimetilsililo (TMSPa) y fosfato de tris(2,2,2-trifluoroetilo) (TFEPa).
El compuesto a base de fosfito es un componente para ayudar a la formación de la SEI descomponiéndose electroquímicamente sobre las superficies del electrodo positivo y el electrodo negativo, en el que, como ejemplo representativo, el compuesto a base de fosfito puede incluir fosfito de trimetilsililo (TMSPi) o fosfito de tris(trifluoroetilo) (TFEPi).
El compuesto a base de sulfito puede incluir al menos un compuesto seleccionado del grupo que consiste en sulfito de etileno, sulfito de metiletileno, sulfito de etiletileno, sulfito de 4,5-dimetiletileno, sulfito de 4,5-dietiletileno, sulfito de propileno, sulfito de 4,5-dimetilpropileno, sulfito de 4,5-dietilpropileno, sulfito de 4,6-dimetilpropileno, sulfito de 4,6-dietilpropileno y sulfito de 1,3-butilenglicol.
El compuesto a base de sulfona puede incluir al menos un compuesto seleccionado del grupo que consiste en divinilsulfona, dimetilsulfona, dietilsulfona, metiletilsulfona y metilvinilsulfona.
El compuesto a base de sulfato puede incluir sulfato de etileno (Esa), sulfato de trimetileno (TMS) o sulfato de metiltrimetileno (MTMS).
El compuesto a base de sultona puede incluir al menos un compuesto seleccionado del grupo que consiste en 1,3-propanosultona (PS), 1,4-butanosultona, etanosultona, 1,3-propenosultona (PRS), 1,4-butenosultona y 1 -metil-1,3-propenosultona.
El compuesto a base de carbonato sustituido con halógeno puede incluir carbonato de fluoroetileno (FEC).
Además, el compuesto a base de nitrilo puede incluir al menos un compuesto seleccionado del grupo que consiste en succinonitrilo (SN), adiponitrilo (Adn), acetonitrilo, propionitrilo, butironitrilo, valeronitrilo, caprilonitrilo, heptanonitrilo, ciclopentanocarbonitrilo, ciclohexanocarbonitrilo, 2-fluorobenzonitrilo, 4-fluorobenzonitrilo, difluorobenzonitrilo, trifluorobenzonitrilo, fenilacetonitrilo, 2-fluorofenilacetonitrilo y 4-fluorofenilacetonitrilo.
El compuesto a base de borato puede incluir LiBOB (bis(oxalato)borato de litio (LiB(C2O4)2)) o oxalildifluoroborato de litio.
El compuesto a base de sal de litio es un compuesto diferente de la sal de litio incluida en la disolución no acuosa de electrolito, en el que el compuesto a base de sal de litio puede incluir al menos un compuesto seleccionado del grupo que consiste en LiPO2F2 y LiBF4.
Como los otros aditivos, los compuestos enumerados anteriormente pueden incluirse solos o en una mezcla de dos o más de los mismos, y, específicamente, los aditivos totales del compuesto a base de cianosilano y los otros aditivos pueden incluirse en una cantidad de 20 partes en peso o menos, por ejemplo, 10 partes en peso o menos basándose en 100 partes en peso del electrolito para una batería secundaria de litio. Si la cantidad de los aditivos totales del aditivo y los otros aditivos es mayor de 20 partes en peso, una reacción secundaria en el electrolito puede producirse de manera excesiva durante la carga y descarga de la batería, y, puesto que los aditivos, que no se descompusieron suficientemente a altas temperaturas, pueden estar presentes en forma de un material sin reaccionar o precipitados para aumentar la resistencia inicial de la batería secundaria de litio, pueden degradarse las características de vida útil de la batería.
<Batería secundaria de litio>
A continuación, se describirá una batería secundaria de litio según la presente invención.
La batería secundaria de litio según una realización de la presente invención incluye un electrodo positivo, un electrodo negativo y el electrolito para una batería secundaria de litio, y puede incluir además de manera selectiva un separador que puede estar dispuesto entre el electrodo positivo y el electrodo negativo. En este caso, puesto que el electrolito para la batería secundaria de litio es el mismo que el descrito anteriormente, se omitirá una descripción detallada del mismo.
Una tensión de funcionamiento de la batería secundaria de litio según la presente invención está en un intervalo de 4 V a 5 V, preferiblemente de 4,2 V a 5 V, y más preferiblemente de 4,3 V a 5 V. En un caso en el que el intervalo de tensión de funcionamiento de la batería secundaria de litio está por encima del intervalo anterior, la capacidad disponible para el electrodo positivo puede maximizarse para aumentar la capacidad de la batería secundaria de litio y, por consiguiente, puede mejorarse la densidad de energía. Incluso en el caso de que la tensión de funcionamiento esté dentro del intervalo anterior, puesto que la batería secundaria de litio según la presente invención usa el electrolito para una batería secundaria de litio en el que se incluyen los compuestos a base de cianosilano representados por las fórmulas 1 a 3, el compuesto correspondiente se une fuertemente con metales de transición sobre la superficie del electrodo positivo por su alto momento dipolar para formar una película sobre la superficie del electrodo positivo y, por tanto, puede minimizarse la reacción secundaria entre el electrodo positivo y el electrolito. Además, los iones de metales de transición se disuelven fácilmente desde el electrodo positivo en un funcionamiento a alta tensión, en los que, puesto que los iones de metales de transición y el compuesto a base de cianosilano pueden reaccionar de manera preferente para suprimir la reducción de los iones de metales de transición sobre la superficie del electrodo negativo, el compuesto a base de cianosilano puede contribuir a minimizar la reducción de capacidad, la precipitación y la reacción secundaria.
El electrodo positivo puede prepararse recubriendo un colector de electrodo positivo con una suspensión de material activo de electrodo positivo que incluye un material activo de electrodo positivo, un aglutinante para un electrodo, un agente conductor para un electrodo y un disolvente.
El colector de electrodo positivo no está particularmente limitado siempre que tenga conductividad sin provocar cambios químicos adversos en la batería, y, por ejemplo, puede usarse acero inoxidable, aluminio, níquel, titanio, carbono cocido, o aluminio o acero inoxidable que se somete a tratamiento superficial con uno de carbono, níquel, titanio, plata, o similares. En este caso, el colector de electrodo positivo puede tener una rugosidad superficial fina para mejorar la fuerza de adhesión con el material activo de electrodo positivo, y el colector de electrodo positivo puede usarse en diversas formas tales como una película, una lámina, una hoja, una red, un cuerpo poroso, un cuerpo de espuma, un cuerpo de material textil no tejido, y similares.
El material activo de electrodo positivo es un compuesto capaz de intercalar y desintercalar de manera reversible litio, en el que el material activo de electrodo positivo puede incluir específicamente un óxido compuesto de litio-metal que incluye litio y al menos un metal tal como cobalto, manganeso, níquel o aluminio. Específicamente, el óxido compuesto de litio-metal puede incluir óxido a base de litio-manganeso (por ejemplo, LiMnO2, LiMn2O4, etc.), óxido a base de litiocobalto (por ejemplo, LiCoO2, etc.), óxido a base de litio-níquel (por ejemplo, LiNiO2, etc.), óxido a base de litio-níquelmanganeso (por ejemplo, LiNh_Y1MnY1O2 (donde 0<Y1<1), LiMn2-Z-iNizO4 (donde 0<Z1<2), etc.), óxido a base de litioníquel-cobalto (por ejemplo, LÍNÍ1-y2Coy2O2 (donde 0<Y2<1), óxido a base de litio-manganeso-cobalto (por ejemplo, LiCo1-Y3MnY3O2 (donde 0<Y3<1), LiMn2-Z2Coz2O4 (donde 0<Z2<2), etc.), óxido a base de litio-níquel-manganesocobalto (por ejemplo, Li(Nip1Coq1Mnri)O2 (donde 0<p1<1, 0<q1<1, 0<r1<1, y p1+q1+r1=1) o Li(Nip2Coq2Mnr2)O4 (donde 0<p2<2, 0<q2<2, 0<r2<2, y p2+q2+r2=2), etc.), o óxido de litio-níquel-cobalto-metal de transición (M) (por ejemplo, Li(Nip3Coq3Mnr3MS1)O2 (donde M se selecciona del grupo que consiste en aluminio (Al), hierro (Fe), vanadio (V), cromo (Cr), titanio (Ti), tántalo (Ta), magnesio (Mg) y molibdeno (Mo), y p3, q3, r3 y s1 son fracciones atómicas de cada uno de los elementos independientes, donde 0<p3<1, 0<q3<1, 0<r3<1,0<S1<1, y p3+q3+r3+S1=1), etc.), y puede incluirse uno cualquiera de los mismos o un compuesto de dos o más de los mismos.
Entre estos materiales, en cuanto a la mejora de las características de capacidad y la estabilidad de la batería, el óxido compuesto de litio-metal puede incluir LiCoO2, LiMnO2, LiNiO2, óxido de litio-níquel-manganeso-cobalto (por ejemplo, Li(Ni0,6Mn0,2Co0,2)O2, Li(Ni0,5Mn0,3Co0,2)O2 o Li(Ni0,8Mn0,1Co0,1)O2), u óxido de litio-níquel-cobalto-aluminio (por ejemplo, LiNi0,8Co0,15Al0,05O2, etc.), y, teniendo en cuenta una mejora significativa debida al control de tipo y razón de contenido de los elementos que constituyen el óxido compuesto de litio-metal, el óxido compuesto de litio-metal puede incluir Li(Ni0,6Mn0,2Co0,2)O2, Li(Ni0,5Mn0,3Co0,2)O2, Li(Ni0,7Mn0,15Co0,15)O2 o Li(Ni0,8Mn0,1Co0,1)O2, y puede usarse uno cualquiera de los mismos o una mezcla de dos o más de los mismos.
El aglutinante para un electrodo es un componente que ayuda en la unión entre el material activo de electrodo positivo y el agente conductor de electrodo y en la unión con el colector de corriente. Específicamente, el aglutinante puede incluir poli(fluroruro de vinilideno), poli(alcohol vinílico), carboximetilcelulosa (CMC), almidón, hidroxipropilcelulosa, celulosa regenerada, polivinilpirrolidona, politetrafluoroetileno, polietileno (PE), polipropileno, unterpolímero de etilenopropileno-dieno, un terpolímero de etileno-propileno-dieno sulfonado, un caucho de estireno-butadieno, un caucho de estireno-butadieno-carboximetilcelulosa (SBR-CMC), un caucho fluorado, diversos copolímeros de los mismos, y similares.
El agente conductor para un electrodo es un componente para mejorar adicionalmente la conductividad del material activo de electrodo positivo. Cualquier agente conductor de electrodo puede usarse sin particular limitación siempre que tenga conductividad sin provocar cambios químicos adversos en la batería y, por ejemplo, puede usarse un material conductor, tal como: grafito; un material a base de carbono tal como negro de carbono, negro de acetileno, negro de Ketjen, negro de canal, negro de horno, negro de lámpara y negro térmico; fibras conductoras tales como fibras de carbono o fibras metálicas; polvo de metal tal como polvo de fluorocarbono, polvo de aluminio y polvo de níquel; fibras cortas monocristalinas conductoras tales como fibras cortas monocristalinas de óxido de zinc y fibras cortas monocristalinas de titanato de potasio; óxido de metal conductor tal como óxido de titanio; o derivados de polifenileno. Los ejemplos específicos de un agente conductor comercial pueden incluir productos a base de negro de acetileno (Chevron Chemical Company, Denka black (Denka Singapore Prívate Limited), o Gulf Oil Company), negro de Ketjen, productos a base de carbonato de etileno (EC) (Armak Company), Vulcan XC-72 (Cabot Company), y Super P (Timcal Graphite & Carbon).
El disolvente puede incluir un disolvente orgánico, tal como N-metil-2-pirrolidona (NMP), y puede usarse en una cantidad tal que se obtiene la viscosidad deseable cuando se incluyen el material activo de electrodo positivo, así como de manera selectiva el aglutinante y el agente conductor.
El electrodo negativo, por ejemplo, puede prepararse recubriendo un colector de electrodo negativo con una suspensión de material activo de electrodo negativo que incluye un material activo de electrodo negativo, un aglutinante para un electrodo, un agente conductor para un electrodo y un disolvente.
El colector de electrodo negativo no está particularmente limitado siempre que tenga alta conductividad sin provocar cambios químicos adversos en la batería y, por ejemplo, puede usarse cobre, acero inoxidable, aluminio, níquel, titanio, carbono cocido, cobre o acero inoxidable que se somete a tratamiento superficial con uno de carbono, níquel, titanio, plata, o similares, una aleación de aluminio-cadmio, o similares. Además, de manera similar al colector de electrodo positivo, el colector de electrodo negativo puede tener una rugosidad superficial fina para mejorar la fuerza de adhesión con el material activo de electrodo negativo, y el colector de electrodo negativo puede usarse en diversas formas tales como una película, una lámina, una hoja, una red, un cuerpo poroso, un cuerpo de espuma, un cuerpo de material textil no tejido, y similares.
El material activo de electrodo negativo puede incluir al menos uno de los compuestos seleccionados del grupo que consiste en un compuesto a base de silicio representado por SiOx (0<x≤2), grafito natural, grafito artificial, grafito, un material carbonoso; óxido compuesto de titanio que contiene litio (LTO); metales (Me) tal como estaño (Sn), litio (Li), zinc (Zn), Mg, cadmio (Cd), cerio (Ce), níquel (Ni), o Fe; aleaciones que se componen de los metales (Me); óxidos de los metales (Me); y materiales compuestos de los metales (Me) y carbono.
Puesto que el aglutinante para un electrodo, el agente conductor de electrodo y el disolvente son los mismos que los descritos anteriormente, se omitirán las descripciones detalladas de los mismos.
Una película polimérica porosa típica usada como separador típico, por ejemplo, una película polimérica porosa preparada a partir de un polímero a base de poliolefinas, tal como un homopolímero de etileno, homopolímero de propileno, un copolímero de etileno-buteno, un copolímero de etileno-hexeno y un copolímero de etileno-metacrilato, puede usarse solo o en una laminación con el mismo como separador, y puede usarse una película polimérica porosa a base de poliolefinas recubierta con partículas inorgánicas (por ejemplo: AhOa) o un material textil no tejido poroso típico, por ejemplo, un material textil no tejido formado de fibras de vidrio o fibras de poli(tereftalato de etileno) de alto punto de fusión, pero la presente invención no se limita al mismo.
A continuación en el presente documento, la presente invención se describirá con más detalle según ejemplos específicos. Sin embargo, los siguientes ejemplos se presentan simplemente para ejemplificar la presente invención, y el alcance de la presente invención no se limita a los mismos. Resultará evidente para los expertos en la técnica que son posibles diversas modificaciones y alteraciones dentro del alcance y el espíritu técnico de la presente invención. Tales modificaciones y alteraciones están dentro del alcance de las reivindicaciones incluidas en el presente documento.
Ejemplos
1. Ejemplo 1
(Preparación de electrolito para batería secundaria de litio)
Se preparó un electrolito para una batería secundaria de litio añadiendo 3 g del compuesto representado por la fórmula 1-1 y 2 g de carbonato de vinileno (a continuación en el presente documento, denominado VC), como otro aditivo, a 95 g de un disolvente orgánico (razón volumétrica de carbonato de etileno (EC):carbonato de etilmetilo (EMC)=3:7) en la que se disolvió LiPF61 M.
(Preparación de batería secundaria de litio)
Se mezclaron un material activo de electrodo positivo (LiCoO2; LCO), negro de carbono como agente conductor, y poli(fluroruro de vinilideno) (PVDF) como aglutinante, en una razón en peso de 97:1,7:1,3 y luego se añadieron a N-metil-2-pirrolidona (a continuación en el presente documento, denominada NMP) como disolvente, para preparar una suspensión de material activo de electrodo positivo con un contenido de sólidos del 60 % en peso. Se recubrió una película delgada de aluminio (Al) de aproximadamente 12 μm de grosor, como colector de electrodo positivo, con la suspensión de material activo de electrodo positivo, se secó y se prensó con rodillo para preparar un electrodo positivo.
Se mezclaron un material activo de electrodo negativo (grafito), un caucho de estireno-butadieno-carboximetilcelulosa (SBR-CMC) como aglutinante y negro de carbono como agente conductor, en una razón en peso de 96:3,5:0,5 en agua destilada como disolvente, para preparar una suspensión de material activo de electrodo negativo (contenido de sólidos: el 50 % en peso). Se recubrió un colector de electrodo negativo de 6 μm de grosor (película delgada de Cu) con la suspensión de material activo de electrodo negativo, se secó y se prensó con rodillo para preparar un electrodo negativo.
Se apilaron el electrodo positivo, el electrodo negativo y un separador formado por polipropileno/polietileno/polipropileno (PP/PE/PP) en el orden del electrodo positivo/separador/electrodo negativo y, después de disponer la estructura apilada en una carcasa de batería de tipo bolsa, se inyectó el electrolito para una batería secundaria de litio para preparar una batería secundaria de litio.
2. Ejemplo 2
Se prepararon un electrolito para una batería secundaria de litio y una batería secundaria de litio de la misma manera que en el ejemplo 1 excepto que se añadieron 3 g del compuesto representado por la fórmula 1-2 en lugar de 3 g del compuesto representado por la fórmula 1-1.
3. Ejemplo 3
Se prepararon un electrolito para una batería secundaria de litio y una batería secundaria de litio de la misma manera que en el ejemplo 1 excepto que se añadieron 0,5 g del compuesto representado por la fórmula 1-1 a 99,5 g de un disolvente orgánico.
4. Ejemplo 4
Se prepararon un electrolito para una batería secundaria de litio y una batería secundaria de litio de la misma manera que en el ejemplo 1 excepto que se añadieron 5 g del compuesto representado por la fórmula 1-1 a 95 g de un disolvente orgánico.
[Ejemplos comparativos]
1. Ejemplo comparativo 1
Se prepararon un electrolito para una batería secundaria de litio y una batería secundaria de litio de la misma manera que en el ejemplo 1 excepto que se añadieron 2 g de VC como otro aditivo a 98 g de un disolvente orgánico.
2. Ejemplo comparativo 2
Se prepararon un electrolito y una batería secundaria de litio de la misma manera que en el ejemplo 1 excepto que se añadieron 3 g de carbonitrilo de trimetilsilano de la siguiente fórmula 4 en lugar de 3 g del compuesto representado por la fórmula 1-1.
[Fórmula 4]
(CHa)aSi-CEN
[Ejemplos experimentales]
1. Ejemplo experimental 1: Medición de retención de capacidad a alta temperatura (60 °C)
Después de realizarse la formación en cada una de las baterías secundarias de litio preparadas en los ejemplos 1 a 4 y los ejemplos comparativos 1 y 2 a una corriente de 24 mA (tasa C de 0,2), se retiró el gas en la batería (procedimiento de desgasificación). Después, se movió cada batería secundaria de litio de la que se había retirado gas al equipo de carga/descarga a temperatura ambiente (25 °C), se cargó cada batería secundaria de litio a una tasa C de 0,2 a 4,45 V en condiciones de corriente constante/tensión constante, punto de corte cargado a 0,05 C, y descargado a de 0,2 C a 3,0 V. En este caso, después de realizarse la carga/descarga anterior dos veces, se cargó posteriormente cada batería secundaria de litio a una tasa C de 0,7 C a 4,45 V en condiciones de corriente constante/tensión constante, punto de corte cargado a 0,05 C, y luego se almacenaron a 60 °C durante 3 semanas.
Luego, después de mover cada batería secundaria de litio al equipo de carga/descarga a temperatura ambiente (25 °C), se cargó cada batería secundaria de litio a una tasa C de 0,7 a 4,45 V en condiciones de corriente constante/tensión constante, punto de corte cargado a 0,05 C, y se descargó a de 0,2 C a 3,0 V. Después de realizarse la carga/descarga anterior tres veces, se midió la capacidad de descarga después del almacenamiento a alta temperatura usando un equipo de carga/descarga PNE-0506 (fabricante: PNE SOLUTION Co., Ltd., 5 V, 6 A)). Se compararon la capacidad de descarga medida después del almacenamiento a alta temperatura y la capacidad de descarga de diseño inicial (120 mAh) para calcular la retención de capacidad en almacenamiento a alta temperatura (%), y los resultados de las mismas se presentan en la tabla 1.
[Tabla 1]
Figure imgf000012_0001
Haciendo referencia a la tabla 1, puede confirmarse que las capacidades de descarga después del almacenamiento a alta temperatura y las retenciones de capacidad de las baterías secundarias de litio de los ejemplos 1 a 4, que incluían el electrolito para una batería secundaria de litio que contiene el compuesto a base de cianosilano de la presente invención, eran mejores que las de la batería secundaria de litio del ejemplo comparativo 1 a la que no se le añadió el compuesto a base de cianosilano y las de la batería secundaria de litio del ejemplo comparativo 2 a la que se le añadió el compuesto a base de silano sustituido con un único grupo ciano.

Claims (10)

    REIVINDICACIONESi. Electrolito para una batería secundaria de litio, comprendiendo el electrolito:una sal de litio; un disolvente orgánico; y un compuesto a base de cianosilano,en el que el compuesto a base de cianosilano comprende al menos uno seleccionado del grupo que consiste en los compuestos representados por las fórmulas 1 a 3.
  1. [Fórmula 1]
    Figure imgf000013_0003
    en el que, en la fórmula 1, Ri se selecciona del grupo que consiste en hidrógeno, un grupo ciano y un grupo alquilo que tiene de 1 a 5 átomos de carbono;
    [Fórmula 2]
    Figure imgf000013_0001
    en el que, en la fórmula 2, R2 y R3 son cada uno independientemente un enlace directo o un grupo alquileno que tiene de 1 a 3 átomos de carbono, y al menos uno de R2 y R3 es un grupo alquileno que tiene de 1 a 3 átomos de carbono;
    [Fórmula 3]
    Figure imgf000013_0002
    en el que, en la fórmula 3, R4 es un enlace directo, carbono o un grupo alquenilo que tiene de 2 a 5 átomos de carbono.
  2. 2. Electrolito para una batería secundaria de litio según la reivindicación 1, en el que el compuesto a base de cianosilano comprende el compuesto representado por la fórmula 1.
  3. 3. Electrolito para una batería secundaria de litio según la reivindicación 1, en el que, en la fórmula 1, R1 se selecciona del grupo que consiste en hidrógeno, un grupo ciano y un grupo alquilo que tiene de 1 a 4 átomos de carbono.
  4. 4. Electrolito para una batería secundaria de litio según la reivindicación 1, en el que, en la fórmula 1, R1 se selecciona del grupo que consiste en hidrógeno, un grupo ciano, -CH3, -CH2CH3, - CH(CH3)2 y -C(CH3)3.
  5. 5. Electrolito para una batería secundaria de litio según la reivindicación 1, en el que el compuesto a base de cianosilano representado por la fórmula 1 comprende al menos un compuesto a base de cianosilano seleccionado del grupo que consiste en compuestos representados por las fórmulas 1-1 a 1-3.
    [Fórmula 1-1]
    Figure imgf000014_0001
    [Fórmula 1-2]
    Figure imgf000014_0002
    [Fórmula 1-3]
    Figure imgf000014_0003
  6. 6. Electrolito para una batería secundaria de litio según la reivindicación 1, en el que el compuesto a base de cianosilano se incluye en una cantidad de 0,1 partes en peso a 10 partes en peso basándose en 100 partes en peso del electrolito para una batería secundaria de litio.
  7. 7. Electrolito para una batería secundaria de litio según la reivindicación 1, en el que el compuesto a base de cianosilano se incluye en una cantidad de 0,5 partes en peso a 5 partes en peso basándose en 100 partes en peso del electrolito para una batería secundaria de litio.
  8. 8. Electrolito para una batería secundaria de litio según la reivindicación 1, en el que el compuesto a base de cianosilano se incluye en una cantidad de 1 parte en peso a 4 partes en peso basándose en 100 partes en peso del electrolito para una batería secundaria de litio.
  9. 9. Batería secundaria de litio que comprende un electrodo positivo; un electrodo negativo; y el electrolito para una batería secundaria de litio según la reivindicación 1.
  10. 10. Batería secundaria de litio según la reivindicación 9, en la que la tensión de funcionamiento está en un intervalo de 4 V a 5 V.
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