ES2897688T3 - Dosificación de zinc para la descontaminación de reactores de agua ligera - Google Patents

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Abstract

Procedimiento para la descontaminación de una superficie metálica contaminada radiactivamente, que presenta la etapa: - poner al menos una parte de la superficie metálica en contacto con una solución de descontaminación que comprende un agente formador de complejos seleccionado de ácido fluorhídrico, ácido metanosulfónico y ácidos carboxílicos, tales como ácido nitriloacético, ácido etilendiaminotetraacético, ácido oxálico, ácido tartárico, ácido cítrico y ácido picolínico y sus sales y un ion de un metal de transición.

Description

DESCRIPCIÓN
Dosificación de zinc para la descontaminación de reactores de agua ligera
La presente invención se refiere a un procedimiento para la descontaminación de superficies metálicas radiactivas mediante la solución de descontaminación y al uso de la solución de descontaminación para este propósito.
En el campo de la tecnología de los reactores nucleares se produce la contaminación radiactiva de componentes metálicos. Una contaminación de este tipo ocurre regularmente en el funcionamiento regular de los reactores y afecta particularmente a los componentes metálicos que se encuentran en el circuito primario, por ejemplo, un reactor de agua a presión. En este caso, las sustancias radiactivas se depositan en las capas de óxido formadas en la superficie de los componentes, provocando que se contaminen radiactivamente.
En el caso de la revisión de una central nuclear es necesario eliminar regularmente los componentes contaminados de la radiactividad, es decir, de los depósitos en la superficie metálica, para proteger al personal de inspección frente a la radiación. Después de esto, los componentes pueden seguir funcionando en la central nuclear. Lo mismo se aplica si se va a desmantelar la central nuclear.
En principio, se puede recurrir a medios mecánicos para eliminar depósitos de este tipo, p. ej., triturando las capas de óxido y, por lo tanto, las zonas contaminadas. Esto es particularmente desventajoso en el caso de componentes que, debido a sus dimensiones o su posicionamiento, son de difícil acceso para la herramienta de rectificado.
Además, se conoce una descontaminación de los componentes con una solución de descontaminación que contiene un agente formador de complejos, entre ellos diversos ácidos carboxílicos, p. ej., ácido oxálico. En este caso, en una etapa antepuesta, las porciones escasamente solubles de las capas de óxido se oxidan o reducen primero, oxidándose Cr-III a Cr-VI usando permanganatos (permanganato de potasio, ácido permangánico), por ejemplo. La capa de óxido, que consiste principalmente en iones de hierro y níquel, se disuelve luego con la ayuda del agente formador de complejos, y los cationes que se liberan con ello, entre ellos también 60Co2+ o 58Co2+, se eliminan de la solución de descontaminación por intercambio iónico. Habitualmente, este proceso de descontaminación se lleva a cabo en varias rondas, descomponiéndose la capa de óxido en capas.
Además de estos isótopos radiactivos, los iones inactivos también se liberan siempre en la solución de descontaminación, los cuales también se eliminan de la solución de descontaminación a través de las resinas de intercambio iónico. Además, mediante los iones radiactivos que se encuentran en la solución de descontaminación se produce una recontaminación de los componentes durante el proceso de descontaminación. Con ello se reduce la eficiencia del proceso de descontaminación, lo cual, por un lado, conduce a la necesidad de un mayor número de ciclos de descontaminación, que son lentos y costosos y, por otro lado, se forma una mayor cantidad de resinas de intercambio iónico contaminadas que deben eliminarse con un inmenso esfuerzo.
Por supuesto, los problemas descritos anteriormente no ocurren exclusivamente en plantas de energía nuclear, sino principalmente en situaciones en las que los componentes metálicos entran en contacto con radiactividad y se requiere una descontaminación.
Por consiguiente, existe la necesidad de un procedimiento mejorado para descontaminar superficies metálicas contaminadas radiactivamente. En particular, existe la necesidad de un procedimiento de descontaminación con una eficacia incrementada, en el que la descontaminación se pueda llevar a cabo con un número reducido de ciclos de descontaminación y/o una cantidad reducida de resinas de intercambio iónico contaminadas.
Del documento US 2015/114845 A1 se conoce un procedimiento para descontaminar superficies metálicas contaminadas radiactivamente, utilizando zinc y un agente formador de complejos tal como ácido oxálico. Se requiere expresamente el uso de metal elemental.
El documento WO 00/78403 A1 describe un procedimiento para la descontaminación de superficies metálicas contaminadas radiactivamente, en el que se utilizan zinc y un agente formador de complejos. Como agentes formadores de complejos se utilizan ácidos difosfónicos, en particular ácido etidrónico.
El documento US 2003/070731 A1 enseña la preparación de soluciones acuosas a partir de agentes formadores de complejos y metales de transición tales como el zinc.
Según la invención, este problema se resuelve mediante un procedimiento con las características especificadas en la reivindicación 1. Además, este problema se resuelve mediante el uso según la reivindicación 11. En las reivindicaciones subordinadas se proporcionan ejecuciones ventajosas.
Más precisamente, en el caso del procedimiento según la invención se trata de un procedimiento para descontaminar una superficie metálica contaminada radiactivamente, que presenta la etapa de poner al menos una parte de la superficie metálica contaminada radiactivamente en contacto con una solución de descontaminación que comprende un agente formador de complejos y un metal de transición. Como pudo demostrarse sorprendentemente, cuando se añade un metal de transición a la solución de descontaminación, la recontaminación de la superficie del metal que se aparece durante el proceso de descontaminación se reduce eficazmente.
Sin estar restringido a esto, se supone que el metal de transición agregado a la solución de descontaminación compite con los isótopos radiactivos liberados por el almacenamiento (renovado) en la superficie del metal (o bien la capa de óxido que se encuentra sobre ella). Como resultado, se puede eliminar ventajosamente una mayor cantidad de isótopos radiactivos de la solución de descontaminación a través del proceso de intercambio iónico, lo que a su vez conduce a una reducción en el número de rondas de etapas de descontaminación requeridas y/o a una reducción en la cantidad a eliminar de resinas de intercambio iónico.
En el caso de la solución de descontaminación se trata preferiblemente de una solución acuosa. Contiene un ion de un metal de transición, más preferiblemente un catión del metal de transición, incluso más preferiblemente un catión divalente o trivalente del metal de transición. Lo más preferiblemente, en el caso del metal de transición se trata de un catión divalente del metal de transición.
Más preferiblemente, en el caso del metal de transición se trata de un metal de transición empobrecido, es decir, un metal de transición con una proporción reducida de isótopos que pueden ser fácilmente activados por neutrones en comparación con la ocurrencia natural. El uso de un metal de transición empobrecido es particularmente ventajoso si el metal a descontaminar, por ejemplo el componente de un reactor, no debe desecharse después de la descontaminación, sino que debe reutilizarse y exponerse al flujo de neutrones.
Asimismo, el metal de transición se selecciona preferiblemente del grupo que consiste en zinc, níquel, cobalto o mezclas de los mismos. Más preferiblemente, el metal de transición se selecciona del grupo que consiste en zinc y níquel. Lo más preferiblemente, en el caso del metal de transición se trata de zinc. El uso de zinc en la solución de descontaminación mostró sorprendentemente el mayor efecto en la descontaminación de la superficie metálica.
El metal de transición se presenta en la solución de descontaminación preferiblemente en una concentración en el intervalo de > 0,5 mg/kg y < 15 mg/kg, más preferiblemente > 0,5 mg/kg y < 10 mg/kg, más preferiblemente > 1,5 mg/kg y < 5 mg/kg o > 2 mg/kg y < 5 mg/kg y lo más preferiblemente aproximadamente > 3 mg/kg y < 4 mg/kg. En lugar de mg/kg, también se puede indicar mmol/L, por lo que el valor de mg/kg dado tiene que dividirse por la masa atómica del metal de transición respectivo. El metal de transición se presenta en la solución de descontaminación preferiblemente en una concentración en el intervalo de > 7 pmol/L y < 230 pmol/L, más preferiblemente en el intervalo de > 7 pmol/L y < 155 pmol/L, más preferiblemente > 23 pmol/L y < 70 pmol/L o > 30 pmol/L y < 80 pmol/L y más preferiblemente aproximadamente > 46 pmol/L y < 62 pmol/L.
Se aplican preferiblemente los intervalos de concentraciones especificados para la concentración de los metales de transición en el momento en que la superficie del metal se pone en contacto con la solución de descontaminación. En el caso de las concentraciones indicadas se trata asimismo preferiblemente de las concentraciones medias. A continuación, en lugar de "metales de transición", solo se hace referencia al elemento zinc como ejemplo. En la medida de lo posible, las afirmaciones realizadas también se aplican de forma análoga a los metales de transición en general y preferiblemente también al níquel y/o al cobalto.
Por el término "zinc" se han de entender preferiblemente los iones zinc presentes en la solución de descontaminación, más preferiblemente Zn2+. En este caso puede tratarse, incluso más preferiblemente, de zinc empobrecido, en particular de Zn empobrecido en 64Zn.
Más preferiblemente, el zinc se incorpora en la solución de descontaminación por medio de un compuesto de zinc soluble. Compuestos de zinc solubles preferidos se seleccionan de los grupos de ácidos utilizados y/o los agentes formadores de complejos utilizados con el zinc, incluido metanosulfonato de zinc (Zn(CH3SÜ3)2), nitrato de zinc (Zn(NÜ3)2), permanganato de zinc (Zn(MnÜ4)2), sulfato de zinc (ZnSÜ4) y/o un complejo de zinc soluble. En el caso del complejo de zinc se trata más preferiblemente de un complejo de zinc y el agente formador de complejos utilizado.
El término descontaminación es conocido por el experto en la materia. Esto debe entenderse en el sentido, en particular, de la reducción y/o eliminación de la radiactividad que se encuentra en la superficie del metal. En particular, esto debe entenderse como la eliminación de una capa depositada de óxidos metálicos que se encuentra sobre un componente metálico, teniendo la capa depositada isótopos radiactivos, preferiblemente cobalto. En otras palabras, los isótopos radiactivos se eliminan de la superficie metálica a descontaminar mediante el procedimiento según la invención. Estos isótopos radiactivos se seleccionan preferiblemente del grupo que consiste en iones de 55Fe, iones de 63Ni, iones de 54Mn, iones de 65Zn, iones de 125Sb, iones de 137Cs, iones de 58Co e iones de 60Co. Los isótopos radiactivos se seleccionan más preferiblemente del grupo que consiste en iones de 54Mn, iones de 125Sb, iones de 137Cs, iones de58Co e iones de 60Co. Lo más preferiblemente, en el caso de estos isótopos radiactivos se trata de iones de 58Co y/o iones de 60Co, más preferiblemente de iones 60Co. El procedimiento de descontaminación de la presente invención también puede denominarse preferiblemente descontaminación química. Más preferiblemente, el procedimiento de descontaminación puede ser un procedimiento de descontaminación para un reactor nuclear a desmantelar o para un reactor nuclear que debe continuar funcionando.
La liberación de sustancias sólidas y líquidas está regulada de acuerdo con la Ordenanza de Protección Radiológica (StrlSchV) y se divide esencialmente según la liberación sin restricciones y la liberación para su eliminación en vertederos. En el caso de la descontaminación de la superficie metálica se trata preferiblemente de un componente que se libera para su eliminación en vertederos. Incluso más preferiblemente, en el caso de la descontaminación de la superficie metálica se trata de un componente que es adecuado para una liberación sin restricciones.
En lo que sigue, por la expresión superficie metálica contaminada radiactivamente debe entenderse preferiblemente la superficie de un componente metálico incluida la capa de depósito contaminada radiactivamente sobre él, que se forma, por ejemplo, durante el uso normal del componente en un reactor de agua a presión. Una capa de depósito de este tipo se compone preferiblemente de óxidos metálicos poco solubles. En otras palabras, la superficie metálica radiactiva a descontaminar comprende preferiblemente al menos una capa contaminada radiactivamente de óxidos metálicos poco solubles dispuesta sobre la superficie del material base metálica. En el caso de la capa de depósito se trata incluso más preferiblemente de espinelas, preferiblemente espinelas de Cr-Ni y/o espinelas de Cr-Fe. En el caso de las espinelas se trata de minerales poco solubles, generalmente presentes en forma cristalina, de la clase mineral de óxidos e hidróxidos y preferiblemente óxidos con la relación molar metal: oxígeno = 3:4.
En el caso del metal de la superficie metálica a descontaminar se puede tratar, en principio, de cualquier metal adecuado. Preferiblemente, en el caso del metal se trata de un metal seleccionado del grupo que consiste en hierro, níquel, cromo, manganeso, titanio, niobio, cobre, cobalto y combinaciones de al menos dos de estos metales. Incluso más preferiblemente, el metal se selecciona del grupo que consiste en hierro, cromo, níquel, cobalto y combinaciones de al menos dos de estos metales.
Según la invención, también se pone en contacto al menos una parte de la superficie metálica con la solución de descontaminación. Preferiblemente, varias secciones, e incluso más preferiblemente toda la superficie metálica, se ponen en contacto con la solución de descontaminación. Para una mejor comprensión, a continuación se hace referencia a la superficie metálica contaminada radiactivamente, aunque con ello también siempre se quiere dar a entender una parte de la misma.
La puesta en contacto de la superficie metálica contaminada radiactivamente con la solución de descontaminación puede tener lugar de cualquier manera adecuada. Preferiblemente, la superficie metálica a descontaminar se humedece con la solución de descontaminación. La solución de descontaminación se incorpora además preferiblemente en el circuito primario de un reactor.
Aún más preferiblemente, la solución de descontaminación se puede hacer circular. Con ello se evitan ventajosamente gradientes de concentración en la zona de la superficie metálica y aumenta la eficacia del proceso de descontaminación. La circulación se lleva a cabo más preferentemente de forma continua y, asimismo preferentemente, utilizando bombas.
Asimismo de manera preferida, en el caso de la superficie metálica a descontaminar se trata de la superficie de la camisa interior de un componente metálico y cilíndrico (tal como, por ejemplo, un tubo de un recuperador) y la solución de descontaminación se introduce en la cavidad del componente cilíndrico.
El procedimiento según la invención presenta preferiblemente una etapa de procedimiento adicional para la oxidación o reducción de la superficie metálica contaminada radiactivamente antes de la etapa del procedimiento de poner en contacto la al menos una parte de la superficie metálica con la solución de descontaminación, es decir, como primera etapa del procedimiento. En el caso de la oxidación, esta etapa del procedimiento también puede denominarse preoxidación de la superficie metálica contaminada radiactivamente. Más preferiblemente, en el caso de la preoxidación tiene lugar la oxidación de Cr-III a Cr-VI. La preoxidación se lleva a cabo preferiblemente poniendo en contacto la superficie metálica contaminada radiactivamente con ácido nítrico y permanganato de potasio, con hidróxido de sodio y permanganato de potasio, un compuesto de vanadio (preferiblemente formiato de vanadio) o con ácido permangánico, siendo el tratamiento con ácido permangánico el más preferido. En el caso de una etapa de procedimiento antepuesta a la reducción, la capa de oxidación se reduce preferiblemente con la ayuda de un compuesto de vanadio. En la siguiente etapa del procedimiento, los productos disueltos se complejan preferiblemente con ácido picolínico.
Más preferiblemente, después de la etapa de preoxidación y antes de que la al menos una parte de la superficie metálica se ponga en contacto con la solución de descontaminación, puede llevarse a cabo una etapa del procedimiento adicional para reducir el exceso de agente oxidante, por ejemplo los permanganatos (permanganato de potasio, ácido permangánico).
Asimismo, preferiblemente, después de que la al menos una parte de la superficie metálica se haya puesto en contacto con la solución de descontaminación, el procedimiento de acuerdo con la invención presenta la etapa de procedimiento adicional de eliminación, al menos parcial, de los isótopos radiactivos o sus iones contenidos en la Solución de descontaminación. Estos isótopos radiactivos se seleccionan preferiblemente del grupo que consiste en 55Fe, 63Ni, 54Mn, 65Zn, 125Sb, 137Cs, 58Co y 60Co. Más preferiblemente, los isótopos radiactivos se seleccionan del grupo que consiste en 54Mn, 125Sb, 137Cs, 58Co y 60Co. Lo más preferiblemente, en el caso de estos isótopos radiactivos se trata de 58Co y/o 60Co, más preferiblemente de 60Co.
Los isótopos radiactivos se eliminan preferiblemente a través de la unión a una resina de intercambio iónico, más preferiblemente una resina de intercambio catiónico y/o un intercambiador de iones de resina sintética. Lo más preferiblemente, en el caso del intercambiador de iones se trata de un intercambiador de cationes fuertemente ácido en el que los protones se intercambian por los cationes unidos. Resinas de intercambio iónico son suficientemente conocidas por el experto en la materia.
Más preferiblemente, se elimina aproximadamente > 50%, aún más preferiblemente aproximadamente > 70%, > 80%, > 90% o > 99% de los isótopos radiactivos que se encuentran en la solución de descontaminación. Lo más preferiblemente, se elimina aproximadamente > 99% y < 100% de los isótopos que se encuentran en la solución de descontaminación.
Más preferiblemente, el procedimiento de acuerdo con la invención se lleva a cabo de forma cíclica. En otras palabras, se repiten al menos una vez al menos las etapas del procedimiento de poner la superficie metálica en contacto con la solución de descontaminación y la posterior eliminación al menos parcial de los isótopos radiactivos que se encuentran en la solución de descontaminación. Por supuesto, aquí también se pueden repetir etapas individuales o todas las demás etapas del procedimiento enumeradas anteriormente. El procedimiento según la invención se repite preferiblemente hasta que se alcance un factor de descontaminación que corresponda a una reducción en la actividad de la superficie metálica contaminada radiactivamente de > 1 a < 3 órdenes de magnitud, más preferiblemente corresponde a aproximadamente 2 órdenes de magnitud. El factor de descontaminación se determina preferiblemente midiendo la actividad de la resina de intercambio iónico utilizada para eliminar los isótopos radiactivos en la solución de descontaminación, o bien comparando la actividad de la resina de intercambio iónico antes y después de realizar el procedimiento según la invención.
Asimismo de manera preferida, el procedimiento de acuerdo con la invención se repite cíclicamente aproximadamente de 1 a 30 veces, más preferiblemente de 10 a 25 veces, incluso más preferiblemente de 13 a 20 veces. Un intervalo de 13 a 17 ciclos mostró resultados particularmente buenos cuando se usó ácido oxálico.
Según la invención, la solución de descontaminación comprende al menos un agente formador de complejos además del metal de transición. El agente formador de complejos también puede denominarse agente formador de quelatos. Los agentes formadores de complejos forman complejos de quelatos con iones metálicos. Agentes formadores de complejos a modo de ejemplo incluyen ácido nitriloacético, ácido etilendiaminotetraacético, ácido fluorhídrico, ácido oxálico, ácido tartárico, ácido cítrico y sus sales.
La solución de descontaminación también comprende agua, de modo que los componentes hidrosolubles de la solución de descontaminación pueden estar presentes en su forma disuelta. En otras palabras, la solución de descontaminación es una solución acuosa.
El ácido se selecciona del grupo que consiste en ácido carboxílico, ácido metanosulfónico, ácido oxálico, ácido picolínico y ácido cítrico. El ácido es preferiblemente una mezcla de ácido metanosulfónico y ácido oxálico. Lo más preferiblemente, el ácido es ácido oxálico. La solución de descontaminación también comprende preferiblemente un agente oxidante, más preferiblemente ácido permangánico o un agente reductor. En realizaciones preferidas adicionales, la solución de descontaminación comprende metanosulfonato de zinc, nitrato de zinc, permanganato de zinc, sulfato de zinc y/o un complejo de zinc del agente formador de complejos utilizado. Se prefiere especialmente el complejo del metal de transición y el agente formador de complejos utilizado.
El uso de la solución de descontaminación para llevar a cabo el procedimiento según la invención es asimismo parte de esta invención.
Ejemplos
Las Figuras muestran en detalle:
La Figura 1 muestra la correlación de la concentración de Zn de la solución de descontaminación y la descontaminación de 60Co.
La Figura 2 muestra la correlación de la concentración de Zn de la solución de descontaminación y la descontaminación de 60Co.
La Figura 3 muestra la correlación de la concentración de Fe de la solución de descontaminación y la descontaminación de 60Co.
Ejemplo 1: Correlación de la concentración de Zn y la descontaminación de 60Co
Se llevaron a cabo descontaminaciones del circuito primario de un reactor de agua ligera, determinándose la concentración media de Zn y Fe en el medio de descontaminación y la que se determinó de 60Co eliminado de la solución de descontaminación a través de la resina de intercambio iónico (intercambiador catiónico fuertemente ácido). La descontaminación del circuito primario se llevó a cabo durante 15 ciclos.
Como se puede reconocer de las Figuras 1 y 2 (determinación de la descontaminación de 60Co en función de la concentración de Zn), existe una muy buena correlación entre este metal de transición y la cantidad de 60Co.
En comparación, no se pudo detectar una correlación tan buena entre la concentración de Fe y 60Co (véase la Figura 3).
Ejemplo 2: Correlación de la concentración de Ni o bien la concentración de Cr y la descontaminación de 60Co Se repitió el Ejemplo 1, considerándose la concentración de Ni o bien la concentración de Cr en lugar de la concentración de Zn. En este caso, se manifestó asimismo una correlación entre la concentración del metal de transición y la actividad descargada a través de 60Co. La correlación determinada disminuyó tendencialmente y en comparación con Zn de Ni a través de Cr.

Claims (11)

REIVINDICACIONES
1. Procedimiento para la descontaminación de una superficie metálica contaminada radiactivamente, que presenta la etapa:
- poner al menos una parte de la superficie metálica en contacto con una solución de descontaminación que comprende un agente formador de complejos seleccionado de ácido fluorhídrico, ácido metanosulfónico y ácidos carboxílicos, tales como ácido nitriloacético, ácido etilendiaminotetraacético, ácido oxálico, ácido tartárico, ácido cítrico y ácido picolínico y sus sales y un ion de un metal de transición.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que el ion del metal de transición se selecciona del grupo que consiste en zinc, níquel, cobalto o mezclas de los mismos.
3. Procedimiento según al menos una de las reivindicaciones anteriores, en el que la concentración del metal de transición está en un intervalo de > 0,5 y < 15 mg/kg.
4. Procedimiento según al menos una de las reivindicaciones anteriores, en el que el ion del metal de transición es zinc y está presente en una concentración en un intervalo de > 2 y < 5 mg/kg.
5. Procedimiento según al menos una de las reivindicaciones anteriores, en el que iones de 58Co y/o iones de 60Co se eliminan de la superficie del metal.
6. Procedimiento según al menos una de las reivindicaciones anteriores, en el que la solución de descontaminación se incorpora en el circuito primario de un reactor nuclear.
7. Procedimiento según al menos una de las reivindicaciones anteriores, en el que tiene lugar una circulación la solución de descontaminación.
8. Procedimiento según al menos una de las reivindicaciones anteriores, en el que el procedimiento comprende, como primera etapa del procedimiento, una etapa de preoxidación o una etapa de reducción para oxidar o reducir respectivamente la superficie metálica contaminada radiactivamente.
9. Procedimiento según al menos una de las reivindicaciones anteriores, en el que el procedimiento comprende, además, la etapa de:
- eliminar al menos parcialmente los isótopos radiactivos presentes en la solución de descontaminación.
10. Procedimiento según la reivindicación 9, en el que todas las etapas del procedimiento se repiten al menos una vez.
11. Uso de una solución acuosa que comprende un agente formador de complejos seleccionado de ácido fluorhídrico, ácido metanosulfónico y ácidos carboxílicos, tales como ácido nitriloacético, ácido etilendiaminotetraacético, ácido oxálico, ácido tartárico, ácido cítrico y ácido picolínico y sus sales, y un ion de un metal de transición, en una concentración en el intervalo de > 0,5 mg/kg y < 15 mg/kg para descontaminar superficies metálicas contaminadas radiactivamente.
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