ES2249245T3 - Sustratos de difusion de gases. - Google Patents
Sustratos de difusion de gases.Info
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Abstract
Sustrato de difusión de gases que comprende una estructura porosa y un material de carga, caracterizado porque el material de carga comprende (i) un material de carga base que es eléctricamente conductor y carbonoso, y (ii) uno o más materiales modificadores que son hidrófilos en su naturaleza con relación al material (i) de carga base.
Description
Sustratos de difusión de gases.
La presente invención se refiere a un novedoso
sustrato poroso de difusión de gases y a un electrodo poroso de
difusión de gases que puede tener aplicación en dispositivos
electroquímicos para su uso, por ejemplo, en una pila de
combustible, y a un procedimiento para la fabricación del sustrato y
el electrodo.
Las pilas electroquímicas comprenden
invariablemente en su nivel fundamental un electrolito sólido o
líquido y dos electrodos, el ánodo y el cátodo, en los que tienen
lugar las reacciones electroquímicas deseadas. Los electrodos de
difusión de gases se emplean en una variedad de dispositivos
electroquímicos, en los que un reactivo y/o producto gaseoso tiene
que difundir hacia el interior y/o el exterior de una de las
estructuras de electrodo de la pila. Están diseñados para optimizar
el contacto entre el reactivo y el electrolito para maximizar la
velocidad de reacción. Los electrocatalizadores se incorporan a
menudo en las estructuras de electrodo de difusión de gases para
aumentar las velocidades de las reacciones de electrodos
deseadas.
Los electrodos de difusión de gases se emplean en
muchos dispositivos electroquímicos diferentes, incluyendo baterías
de metal - aire, sensores gaseosos electroquímicos, electrosíntesis
de compuestos químicos útiles y, en particular, pilas de
combustible. Convencionalmente, los electrodos de difusión de gases
comprenden muchos componentes y están constituidos normalmente por
una, dos o incluso más capas de estos componentes. Normalmente, el
electrodo de difusión de gases comprenderá capas que contienen uno
o más electrocatalizadores, que se soportan en una capa de sustrato
porosa más rígida.
Una pila de combustible es un dispositivo de
conversión de energía que convierte eficazmente la energía química
almacenada de su combustible en energía eléctrica combinando o bien
hidrógeno, almacenado como gas, o metanol almacenado como líquido o
gas, con oxígeno para generar energía eléctrica. El hidrógeno o el
metanol se oxidan en el ánodo y el oxígeno se reduce en el cátodo.
Ambos electrodos son del tipo de difusión de gases. El electrolito
tiene que estar en contacto con ambos electrodos y puede ser de
naturaleza ácida o alcalina, líquida o sólida. En las pilas de
combustible de membrana de intercambio protónico (PEMFC), el
electrolito es una membrana polimérica sólida conductora de
protones, basada comúnmente en materiales de ácido
perfluorosulfónico, y la estructura combinada formada a partir de la
membrana y los dos electrodos de difusión de gases se conoce como
montaje de membrana - electrodo (MEA). Alternativamente, el MEA
puede formarse a partir de dos sustratos porosos de difusión de
gases y una membrana polimérica sólida conductora de protones en
ambos lados; o el MEA puede formarse a partir de un electrodo de
difusión de gases y un sustrato de difusión de gases y un polímero
sólido conductor de protones catalizado en el lado que da hacia el
sustrato de difusión de gases. El electrodo o sustrato de difusión
de gases del ánodo se diseña para que sea poroso y para permitir
que el reactivo hidrógeno o metanol entre desde la cara del
electrodo o sustrato expuesto al suministro de combustible reactivo,
y difunda a través del espesor del electrodo o sustrato a los
sitios de reacción que contienen electrocatalizadores, normalmente
a base de metal platino, para maximizar la oxidación electroquímica
del hidrógeno o el metanol. El ánodo también se diseña para
permitir que el electrolito penetre a través de la cara del
electrodo o sustrato expuesto al electrolito y también para que
entre en contacto con los mismos sitios de reacción. Con tipos de
electrolito ácidos, el producto de la reacción del ánodo son
protones y éstos pueden transportarse entonces eficazmente desde
los sitios de reacción del ánodo a través del electrolito hasta el
electrodo o sustrato de difusión de gases del cátodo. El cátodo
también se diseña para que sea poroso y para permitir que el oxígeno
o el aire entren en el electrodo o el sustrato y difundan a través
de los sitios de reacción. Los electrocatalizadores se incorporan
de nuevo comúnmente para maximizar la velocidad de la reacción en
los sitios de reacción del cátodo que combina los protones con
oxígeno para producir agua. El agua producto tiene que difundir
entonces fuera de la estructura del cátodo. La estructura del cátodo
tiene que diseñarse de manera que permita la eliminación eficaz del
agua producto. Si se acumula agua en el cátodo, se vuelve más
difícil para el oxigeno reactivo difundir a los sitios de reacción
y, por tanto, el rendimiento de la pila de combustible disminuye.
En el caso de las PEMFC que tienen como combustible metanol, está
presente agua adicional debido al agua contenida en el metanol, que
puede transportarse a través de la membrana desde el lado del ánodo
hasta el cátodo. El aumento de la cantidad de agua en el cátodo
requiere su eliminación. Sin embargo, éste también es el caso con
los electrolitos de membrana conductora de protones en los que, si
se elimina demasiada agua de la estructura del cátodo, la membrana
puede secarse dando como resultado una disminución significativa en
el rendimiento de la pila de
combustible.
combustible.
Tradicionalmente, los sustratos porosos a los
gases utilizados en las PEMFC son a base de materiales de alta
densidad, tales como papel de fibra de carbono rígida (es decir,
Toray TGP-H-60 o
TGP-H-90 de Toray Europe Ltd., 7 Old
Park Lane, Londres, W1Y 4AD) o paños tejidos de carbono, tales como
Zoltek PWB-3 (Zoltek Corporation, 3101 McKelvey
Road, St. Louis, Missouri 63044). Sustratos tales como éstos
normalmente están modificados con un material particulado embebido
dentro de la red de fibras y a menudo están recubiertos en la
superficie. Normalmente, estos materiales particulados comprenden
una mezcla de negro de carbón y polímero (siendo el polímero
utilizado más frecuentemente el politetrafluoroetileno, PTFE). El
recubrimiento, o imbibición se lleva a cabo con el fin de mejorar
las propiedades de tratamiento del agua, para proporcionar una
superficie continua sobre la que aplicar la capa de catalizador y
para mejorar la conductividad eléctrica.
Más recientemente, se ha demostrado que las
estructuras de electrodos basadas en un sustrato poroso que
comprenden una red no tejida de fibras de carbono (estructuras de
fibra de carbono tales como Optimat 203, de Technical Fibre
Products, Kendal, Cumbria, RU) con un material particulado embebido
dentro de la red de fibras tal como se describe en el documento
EP-A-0 791 974 tienen rendimientos
comparables a las estructuras basadas en paño o papel de fibra de
carbono. Los electrodos a base de materiales no tejidos de este tipo
proporcionan una estructura físicamente fuerte, dimensionalmente
estable y manejable a un coste compatible con las aplicaciones de
energía automotrices.
Sin embargo, aunque estos electrodos rinden
razonablemente bien en la mayoría de las condiciones, carecen de
flexibilidad para modificar las características de tratamiento del
agua, particularmente cuando funcionan a densidades de corriente
altas. El control de esta propiedad es sumamente importante para
garantizar el funcionamiento óptimo de las PEMFC que pueden
funcionar en una variedad de condiciones de, por ejemplo,
temperatura, presión, velocidades de flujo del gas reactivo y nivel
de humidificación del gas reactivo.
Se han realizado intentos recientes para mejorar
el rendimiento de los electrodos de difusión de gases minimizando
todas las resistencias de transporte que se producen en la reacción
electroquímica, realizando cambios apropiados en la estructura del
electrodo. Por ejemplo, un método propuesto es incluir un formador
de poros a la mezcla de catalizador antes de aplicarse al sustrato
de electrodo, y el posterior tratamiento del electrodo para
eliminar el material de formación de poros para dejar los poros.
Tales métodos se proponen en Fuel Cells Bulletin, Nº 6, marzo de
1999, página 6 y en el documento
EP-A-0797265. Sin embargo, la
introducción de un formador de poros da como resultado la necesidad
de una etapa de tratamiento adicional, es decir, la eliminación
posterior del formador de poros y, por tanto, presenta una
desventaja en lo que se refiere a la fabricación y al coste total.
Además, se requeriría la eliminación completa del formador de
poros, puesto que el propio material formador de poros puede ser
perjudicial para el rendimiento del electrodo; sería difícil
garantizar la eliminación completa y se requeriría alguna forma de
análisis para determinar el grado en el que se ha eliminado el
formador de poros, añadiéndose por tanto adicionalmente al
coste.
Es un objeto de la presente invención
proporcionar un sustrato poroso, adecuado para su uso, por ejemplo,
en un electrodo de difusión de gases, que mantenga buenas
propiedades de difusión de gases, pero que también haya mejorado
enormemente las propiedades de tratamiento del agua.
En consecuencia, la presente invención
proporciona un sustrato de difusión de gases que comprende una
estructura porosa y un material de carga, caracterizado porque el
material de carga comprende (i) un material de carga base que es
eléctricamente conductor y carbonoso, y (ii) uno o más materiales
modificadores que son hidrófilos en su naturaleza con relación al
material (i) de carga base. El material de carga base forma la
matriz porosa para proporcionar difusión de gases y conductividad
eléctrica adecuadas cuando se emplea como un sustrato de difusión
de gases. La carga base también actúa para mantener el material o
materiales modificador(es) que cambia(n) las
propiedades de tratamiento de agua de la estructura.
De manera adecuada, el material de carga base
comprende una mezcla de un carbono particulado y uno o más
polímeros, estando el carbono de manera adecuada en la forma de un
polvo. El polvo de carbono puede ser cualquiera de los materiales
designados generalmente como negro de carbón, tales como negros de
acetileno, negros de horno, brea, polvos a base de coque y
versiones grafitadas se tales materiales. De manera adecuada
también pueden utilizarse tanto grafitos naturales como sintéticos
en esta solicitud. Tales materiales pueden utilizarse solos o en
combinación. El carbono o carbonos particulados en el material de
carga base se mantienen juntos mediante uno o más polímeros. Los
materiales poliméricos utilizados contribuirán a las propiedades
estructurales esenciales del electrodo, tales como la distribución
del tamaño de poro, el equilibrio hidrófobo/hidrófilo y la
resistencia física de la capa de difusión de gases. Es preferible
que el polímero sea relativamente hidrófobo, haciendo así que el
material de carga base sea completamente hidrófobo. Ejemplos de
tales polímeros incluyen politetrafluoroetileno (PTFE),
etileno-propileno fluorado (FEP),
poli(difloruro de vinilideno) (PVDF), Viton A, polietileno,
polipropileno, etileno-propileno. Los polímeros
preferidos son PTFE o FEP.
El material de carga base puede comprender además
un catalizador distinto de un electrocatalizador, por ejemplo, un
catalizador en fase gaseosa que se diseña para eliminar los gases
contaminantes en el combustible o las corrientes alimentadas
oxidantes, como por ejemplo monóxido de carbono en el combustible de
hidrógeno, cuando se suministra a partir de un reformador.
El material o materiales modificadores se añaden
al material de carga base con el fin de cambiar las propiedades de
tratamiento del agua de la estructura. Uno o más materiales
modificadores son hidrófilos en su naturaleza con relación al
material de carga base. Preferiblemente, el uno o más materiales
modificadores son a base de carbono, vidrio, sílice o materiales
cerámicos, que pueden ser huecos, porosos o sólidos y, más
preferiblemente, son esencialmente materiales esféricos o fibrosos.
Mediante el término esencialmente esférico se quiere decir que el
material modificador puede ser esférico, esferoidal, elipsoidal o
de cualquier forma que se aproxime a una esfera, esferoide o
elipsoide. Mediante el término fibroso se quiere decir que el
material modificador es de una naturaleza fibrosa, es decir, su
longitud es mucho mayor que su anchura o diámetro; en general, las
fibras no deberían ser más largas de aproximadamente 3 mm. Ejemplos
específicos de material modificador incluyen lana de carbono, lana
de cuarzo, microfibras de sílice, fibras cerámicas sopladas,
microesferas de carbono, microesferas de vidrio, sílice coloidal o
pirógena y zeolitas.
La estructura porosa puede ser un material tejido
o no tejido o formarse a partir de un polímero. Por ejemplo, la
estructura porosa puede ser un papel de fibra de carbono rígida,
tal como el papel Toray, un paño de carbono tejido, tal como
Zoltek, o una estructura de fibra de carbono no tejida, tal como
Optimat 203. Alternativamente, la estructura porosa puede formarse
a partir de un polímero, por ejemplo, una malla polimérica
expandida, tal como se describe en el documento WO98/27606.
Los sustratos de difusión de gases de la
invención pueden prepararse tomando una estructura porosa
previamente formada y posteriormente rellenándola con el material
de carga. La mayor parte del material de carga se forzará al
interior de la estructura de la estructura de fibras, aunque una
pequeña cantidad puede permanecer en la superficie.
Alternativamente, en el caso de que se esté usando una estructura
de fibras no tejidas, el sustrato de difusión de gases puede
prepararse en un procedimiento de una única etapa mediante la
adaptación de una técnica de fabricación continua, por ejemplo,
fabricación de papel o extrusión o pultrusión.
Un segundo aspecto de la invención proporciona un
electrodo de difusión de gases que comprende un sustrato de difusión
de gases, tal como se ha descrito anteriormente en el presente
documento, y un material electrocatalizador. El material
electrocatalizador se aplica como una capa fina a la superficie del
sustrato de difusión de gases. Parte del material electrocatalizador
puede penetrar ligeramente en el sustrato, formando el material
restante una capa sobre la superficie del sustrato. El material
electrocatalizador comprende uno o más componentes
electrocatalíticos y un polímero. Polímeros adecuados incluyen
polímeros hidrófobos, tales como PTFE y/o polímeros conductores de
protones, tales como Nafion®. El componente electrocatalizador se
define como un sustrato que potencia o mejora la velocidad de la
reacción electroquímica de interés pero permanece inalterado en la
reacción. El componente o componentes electrocatalíticos
seleccionados dependerán de la aplicación para la que se esté
utilizando el electrodo de difusión de gases. Por ejemplo, estos
pueden ser un metal precioso o un metal de transición tal como el
metal u óxido de metal, soportado o no soportado en una forma
dispersa sobre un soporte de carbón; un carbón o un complejo
orgánico, en la forma de una fibra o polvo finamente dividido de
área superficial alta o una combinación de estas opciones. Un
ejemplo de un material electrocatalizador adecuado se describe en
el documento EP-A-0731520.
Un tercer aspecto de la invención proporciona un
montaje de membrana - electrodo que comprende un electrodo de
difusión de gases de la invención, tal como se ha definido
anteriormente en el presente documento, y un segundo electrodo de
difusión de gases que puede o no ser un electrodo según la
invención, y una membrana polimérica sólida, por ejemplo Nafion®.
Alternativamente, la invención proporciona un montaje de membrana -
electrodo que comprende un electrodo de difusión de gases de la
invención tal como se ha definido anteriormente en el presente
documento, un sustrato de difusión de gases que puede o no ser un
sustrato según la invención y una membrana polimérica sólida, por
ejemplo Nafion®, en el que se aplica una capa de electrocatalizador
en el lado de la membrana que da hacia el sustrato de difusión de
gases. Alternativamente, la invención proporciona un montaje de
membrana - electrodo que comprende un sustrato de difusión de gases
de la invención tal como se ha definido anteriormente en el
presente documento, un electrodo de difusión de gases que puede o
no ser un electrodo según la invención y una membrana polimérica
sólida, por ejemplo Nafion®, en el que la capa de
electrocatalizador se aplica en el lado de la membrana que da hacia
el sustrato de difusión de gases. Alternativamente, la invención
proporciona un montaje de membrana - electrodo que comprende un
sustrato de difusión de gases de la invención tal como se ha
definido anteriormente en el presente documento y un segundo
sustrato de difusión de gases que puede o no ser un sustrato según
la invención, y una membrana polimérica sólida, por ejemplo
Nafion®, en el que se aplica una capa de electrocatalizador en
ambos lados de la membrana polimérica porosa.
Un aspecto todavía adicional de la invención
proporciona una pila de combustible que comprende un sustrato de
difusión de gases según la presente invención. Un aspecto adicional
proporciona una pila de combustible que comprende un electrodo de
difusión de gases según la presente invención.
La invención se describirá adicionalmente con
referencia a los siguientes ejemplos (según la invención) y
ejemplos comparativos (no según la invención).
Los materiales de la invención pueden emplearse
como ánodo o como cátodo, o de hecho como ánodo y cátodo en las
pilas electroquímicas de la aplicación específica. En los ejemplos
siguientes, los electrodos se incorporan como el cátodo en los
montajes de membrana - electrodo (MEA) y se evalúan en una pila de
combustible de membrana de intercambio de protones, con hidrógeno
como el combustible del ánodo y aire u oxígeno puro como el
oxidante del cátodo. Es en el cátodo donde se produce la mayor
parte de la pérdida del rendimiento (tensión) de la pila en las
pilas que funcionan con hidrógeno como combustible. Los MEA se
fabrican mediante compresión en caliente del ánodo y el cátodo
frente a cada cara de la membrana de electrolito sólida conductora
de protones, tal como se pone en práctica comúnmente en la
técnica.
Los ánodos eran del tipo más convencional,
empleados ampliamente en la actualidad en las PEMFC. Comprendían un
sustrato de papel convencional, de fibra de carbono conductor,
rígido, tratado previamente con teflón (Toray
TGP-H-090) al que se aplicó una
capa de un catalizador con 20% en peso de platino, 10% en peso de
rutenio, soportado sobre Cabot Vulcan XC72R (de Jonson Matthey Inc.,
New Jersey, EE.UU.), en una carga de platino en el electrodo de
0,25 mg/cm^{2} de área geométrica del electrodo. Los MEA se
evaluaron en una única pila PEMFC, con un área geométrica
electroquímicamente activa de 240 cm^{2}. La única pila consistió
en placas de grafito en las que se mecanizaron campos de flujo para
distribuir gases reactivos y agua de humidificación, y eliminar los
productos. Los MEA se localizaron entre las placas de campo de
flujo. El funcionamiento de la única pila se controló desde una
instalación con estación de experimentación construida
expresamente. Se evaluó el rendimiento de la pila de combustible
midiendo la relación de tensión y densidad corriente utilizando un
procedimiento normalizado de trabajo. A menos que se establezca lo
contrario, estas condiciones fueron normalmente, una temperatura de
entrada del gas reactivo de 80ºC, una presión de los gases
reactivos del ánodo y del cátodo de 3 atmósferas y una
estequiometría del reactivo de 1,5 para el hidrógeno y de 10,0 para
el oxígeno.
Ejemplo comparativo
1
(No según la
invención)
Una estructura de fibra de carbono preformada no
tejida que tenía una densidad de 17 g/m^{2} (equivalente a 0,07
g/cm^{3}) (Optimat 203, Technical Fibre Products, Kendal,
Cumbria, RU), se recubrió previamente con PTFE sumergiendo el paño
durante 1 minuto en una solución de 20 partes en peso de emulsión de
PTFE (dispersión GP1 de ICI Fluon) en 500 partes en peso de agua,
después drenando y dejando que se secara. El papel de fibra de
carbono recubierto se calentó a 350ºC en aire para sinterizar el
PTFE.
El material particulado (el material de carga
base) utilizado para la imbibición dentro de la red de fibras se
facilitó dispersando 47 partes en peso de negro de acetileno
(Shawinigan black de Chevron Chemicals, Houston, Texas, EE.UU.) en
1200 partes de agua. A esto se añadieron 3 partes en peso de
politetrafluoroetileno (PTFE) como una dispersión en agua
(dispersión GP1 de ICI Fluon, 64% en peso de suspensión de sólidos)
y la mezcla se agitó para arrastrar las partículas de PTFE dentro
del negro de carbón. El material resultante se dispersó utilizando
una mezcladora de alta cizalladura (Silverson L4R) para producir una
mezcla homogénea.
El material particulado se comprimió en una
estructura de fibra de carbono no tejida desde un lado y se niveló
utilizando un borde metálico. La lámina se secó entonces a 200ºC
durante 1 minuto. Se aplicó una capa fina adicional del material
particulado en el mismo lado; la estructura se incluyó entre dos
láminas de papel de filtro y se hizo pasar a través de un conjunto
de rodillos para compactar la capa. La lámina se secó entonces a
200ºC durante 1 minuto. Este procedimiento se repitió entonces para
el segundo lado. Se aplicaron otras adiciones de capas finas del
material particulado a cada lado con compactación y secando hasta
que se logró una carga de 3,3 mg/cm^{2} de carbono. La lámina de
sustrato de difusión de gases resultante se inflamó, en aire, a
300ºC durante 30 minutos.
Se proporcionó un material catalizador utilizado
para formar la capa electrocatalítica sobre el sustrato de difusión
de gases mediante la dispersión de 100 partes en peso de platino al
40% en peso sobre negro de carbón (Jonson Matthey FC40) en 30
partes de Nafion® EW1100 (E I DuPont DeNemours & Co.) como una
dispersión al 9,5% en peso en agua, según los métodos descritos en
el documento EP-A-0731 520. El
catalizador particulado se dispersó utilizando una mezcladora de
alta cizalladura (Silverson L4R) para producir una tinta
homogénea.
Una capa del material catalizador se aplicó
entonces a la superficie superior del sustrato de difusión de gases
no tejido cargado, para dar una carga de 0,71 mg de
platino/cm^{2}. El electrodo formó el cátodo de un MEA, con la
capa de electrocatalizador de platino unida a la cara del
electrolito de membrana. La membrana empleada fue DuPont Nafion®
112. El rendimiento de una única pila que funciona con oxígeno se
muestra en la figura 1.
Una estructura de fibra de carbono preformada no
tejida que tenía una densidad de 17 g/m^{2} (equivalente a 0,07
g/cm^{3}) (Optimat 203, Technical Fibre Products, Kendal,
Cumbria, RU), se recubrió previamente con PTFE haciendo pasar el
material, como una banda continua, a través de un baño que contenía
una solución recircularizada de 20 partes en peso de emulsión de
PTFE (dispersión GP1 de ICI Fluon, 61% de sólidos) en 350 partes en
peso de agua. La banda se drenó del exceso de agua y se secó a
150ºC en un horno de túnel. El papel de fibra de carbono recubierto
se calentó a 385ºC en aire, en un horno de túnel, para sinterizar
el PTFE.
El material particulado (el material de carga
base) utilizado para la imbibición dentro de la red de fibras se
facilitó dispersando 84 partes en peso de negro de acetileno
(Shawinigan black de Chevron Chemicals, Houston, Texas, EE.UU.) en
2500 partes de agua. A esto se añadieron 6 partes en peso de
politetrafluoroetileno (PTFE) como una dispersión en agua
(dispersión GP1 de ICI Fluon, 64% en peso de suspensión de sólidos)
y la mezcla se agitó y se calentó para arrastrar las partículas de
PTFE dentro del negro de carbón. Al material floculado resultante
se añadieron 10 partes en peso de microesferas de vidrio
Eccosphere® (calidad SDT-60, New Metals &
Chemicals Ltd., Waltham Abbey, Essex, RU) y se dispersó utilizando
una mezcladora de paletas para producir una suspensión
homogénea.
Utilizando el procedimiento explicado
resumidamente en el ejemplo comparativo 1, el material de carga
particulado modificado (descrito anteriormente) se embebió dentro
de una lámina de material de fibra de carbono no tejido, tratado con
teflón, preparado como una banda continua, para dar una carga de
carbono de 4,7 mg/cm^{2}.
Se proporcionó un material catalizador utilizado
para formar la capa electrocatalítica sobre el sustrato de difusión
de gases como en el ejemplo comparativo 1.
Una capa del material catalizador se aplicó
entonces a la superficie superior del sustrato de difusión de gases
no tejido cargado, para dar una carga de 0,63 mg de
platino/cm^{2}.
El electrodo formó el cátodo de un MEA, con la
capa de catalizador de platino unida a la cara del electrolito de
membrana. La membrana empleada fue DuPont Nafion® 112. El resultado
de las pruebas en una única pila con oxígeno se muestra en la
figura 1.
El material particulado (el material de carga
base) utilizado para la imbibición dentro de la red de fibras se
facilitó dispersando 84 partes en peso de negro de acetileno
(Shawinigan black de Chevron Chemicals, Houston, Texas, EE.UU.) en
2500 partes de agua. A esto se añadieron 6 partes en peso de
politetrafluoroetileno (PTFE) como una dispersión en agua
(dispersión GP1 de ICI Fluon, 64% en peso de suspensión de sólidos)
y la mezcla se agitó y se calentó para arrastrar las partículas de
PTFE dentro del negro de carbón. Al material floculado resultante
se añadieron 10 partes en peso de microesferas de sílice (tipo
Q-106 de Johns Manville, Denver, CO., EE.UU.) y se
dispersó utilizando una mezcladora de paletas para producir una
suspensión homogénea.
Utilizando el procedimiento explicado
resumidamente en el ejemplo comparativo 1, el material de carga
particulado modificado (descrito anteriormente) se embebió dentro
de una lámina de material de fibra de carbono no tejido, tratado con
teflón, preparado como una banda continua como en el ejemplo 1,
para dar una carga de carbono de 4,6 mg/cm^{2}.
Se proporcionó un material catalizador utilizado
para formar la capa electrocatalítica sobre el sustrato de difusión
de gases como en el ejemplo comparativo 1.
Una capa del material electrocatalizador se
aplicó entonces a la superficie superior del sustrato de difusión
de gases no tejido cargado, para dar una carga de 0,59 mg de
platino/cm^{2}.
El electrodo formó el cátodo de un MEA, con la
capa de catalizador de platino unida a la cara del electrolito de
membrana. La membrana empleada fue DuPont Nafion® 112. El resultado
de las pruebas en una única pila con oxígeno se muestra en la
figura 1.
El material particulado (el material de carga
base) utilizado para la imbibición dentro de la red de fibras se
facilitó dispersando 74 partes en peso de negro de acetileno
(Shawinigan black de Chevron Chemicals, Houston, Texas, EE.UU.) en
2500 partes de agua. A esto se añadieron 6 partes en peso de
politetrafluoroetileno (PTFE) como una dispersión en agua
(dispersión GP1 de ICI Fluon, 64% en peso de suspensión de sólidos)
y la mezcla se agitó y se calentó para arrastrar las partículas de
PTFE dentro del negro de carbón. Al material floculado resultante
se añadieron 20 partes en peso de lana de fibra de carbono (tipo FRC
15 de Le Carbone, Portslade, Sussex, RU) y se dispersó utilizando
una mezcladora de paletas para producir una suspensión
homogénea.
Utilizando el procedimiento explicado
resumidamente en el ejemplo comparativo 1, el material de carga
particulado modificado (descrito anteriormente) se embebió dentro
de una lámina de material de fibra de carbono no tejido, tratado con
teflón, preparado como una banda continua como en el ejemplo 1,
para dar una carga de carbono de 4,8 mg/cm^{2}.
Se proporcionó un material catalizador utilizado
para formar la capa electrocatalítica sobre el sustrato de difusión
de gases como en el ejemplo comparativo 1.
Una capa del material electrocatalizador se
aplicó entonces a la superficie superior del sustrato de difusión
de gases no tejido cargado, para dar una carga de 0,62 mg de
platino/cm^{2}.
El electrodo formó el cátodo de un MEA, con la
capa de catalizador de platino unida a la cara del electrolito de
membrana. La membrana empleada fue DuPont Nafion® 112. El resultado
de las pruebas en una única pila con oxígeno se muestra en la
figura 1.
El material particulado (el "material de carga
base") utilizado para la imbibición dentro de la red de fibras
se facilitó dispersando 84 partes en peso de negro de acetileno
(Shawinigan black de Chevron Chemicals, Houston, Texas, EE.UU.) en
2500 partes de agua. A esto se añadieron 6 partes en peso de
politetrafluoroetileno (PTFE) como una dispersión en agua
(dispersión GP1 de ICI Fluon®, 64% en peso de suspensión de
sólidos) y la mezcla se agitó y se calentó para arrastrar las
partículas de PTFE dentro del negro de carbón. Al material
floculado resultante se añadieron 10 partes en peso de negro de
carbón Ketjenblack (tipo EC300J KLB de Akzo Novel,
Walton-on-Thames, Surrey, RU) y se
dispersó utilizando una mezcladora de paletas para producir una
suspensión homogénea.
Utilizando el procedimiento explicado
resumidamente en el ejemplo comparativo 1, el material de carga
particulado modificado (descrito anteriormente) se embebió dentro
de una lámina de material de fibra de carbono no tejido, tratado con
teflón, preparado como una banda continua como en el ejemplo 1,
para dar una carga de carbono de 4,46 mg/cm^{2}.
Se proporcionó un material catalizador utilizado
para formar la capa electrocatalítica sobre el sustrato de difusión
de gases como en el ejemplo comparativo 1.
Una capa del material electrocatalizador se
aplicó entonces a la superficie superior del sustrato de difusión
de gases no tejido cargado, para dar una carga de 0,89 mg de
platino/cm^{2}.
El electrodo formó el cátodo de un MEA, con la
capa de catalizador de platino unida a la cara del electrolito de
membrana. La membrana empleada fue DuPont Nafion® 112. Los
resultados de las pruebas en una única pila con oxígeno se muestran
en la figura 1.
El potencial de la pila frente al rendimiento de
densidad de corriente del ejemplo comparativo 1, mostrado en la
figura 1, es el habitual del rendimiento hidrógeno/oxígeno de un
electrodo producido mediante la carga de una banda de fibra de
carbono no tejida con un material de carga base. Las propiedades de
difusión de gases de tales sustratos son muy buenas, debiéndose la
disminución en el rendimiento de H_{2}/O_{2} superior a 120
mA/cm^{2} a la incapacidad de las estructuras para retener agua
suficiente para mantener la hidratación óptima de la membrana, en
lugar de al transporte limitado de masa de oxígeno en el cátodo,
cuando se hace funcionar a densidades de corriente altas. Esta
hidratación más escasa de la membrana produce un aumento de la caída
óhmica sobre la membrana y un potencial resultante de la pila
inferior a una densidad de corriente dada.
La incorporación de materiales modificadores en
el material de carga base utilizado en las estructuras de carbono
no tejidas convencionales, vence los problemas de la retención de
agua en la membrana y mantiene la hidratación de la membrana de
densidades de corriente más altas. Esto mejora el rendimiento a
densidades de corriente más altas tal como se muestra por el
rendimiento relativo del ejemplo comparativo 1 y de los ejemplos 1,
2, 3 y 4 en la figura 1.
Claims (21)
1. Sustrato de difusión de gases que comprende
una estructura porosa y un material de carga, caracterizado
porque el material de carga comprende (i) un material de carga base
que es eléctricamente conductor y carbonoso, y (ii) uno o más
materiales modificadores que son hidrófilos en su naturaleza con
relación al material (i) de carga base.
2. Sustrato de difusión de gases según la
reivindicación 1, en el que el uno o más materiales modificadores
cambian las propiedades de tratamiento del agua de la
estructura.
3. Sustrato de difusión de gases según cualquiera
de las reivindicaciones anteriores, en el que el uno o más
materiales modificadores son materiales esencialmente esféricos o
fibrosos a base de carbono, vidrio, sílice o materiales
cerámicos.
4. Sustrato de difusión de gases según la
reivindicación, en el que el uno o más materiales modificadores son
esencialmente esféricos o fibrosos.
5. Sustrato de difusión de gases según cualquiera
de las reivindicaciones anteriores, en el que el uno o más
materiales modificadores se seleccionan del grupo que consiste en
lana de carbono o microesferas de carbono.
6. Sustrato de difusión de gases según cualquiera
de las reivindicaciones anteriores, en el que el uno o más
materiales modificadores son microesferas de vidrio.
7. Sustrato de difusión de gases según cualquiera
de las reivindicaciones anteriores, en el que el uno o más
materiales modificadores se seleccionan del grupo que consiste en
lana de cuarzo, microfibras de sílice y sílice coloidal o
pirógena.
8. Sustrato de difusión de gases según cualquiera
de las reivindicaciones anteriores, en el que el uno o más
materiales modificadores son fibras cerámicas sopladas.
9. Sustrato de difusión de gases según cualquiera
de las reivindicaciones anteriores, en el que el uno o más
materiales modificadores son zeolitas.
10. Sustrato de difusión de gases según una
cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4, que comprende dos o más
materiales modificadores seleccionados del grupo que consiste en
lana de carbono, microesferas de carbono, microesferas de vidrio,
lana de cuarzo, microfibras de sílice, sílice coloidal o pirógena,
fibras cerámicas sopladas y zeolitas.
11. Sustrato de difusión de gases según
cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que la
estructura porosa es un material tejido o no tejido o se forma a
partir de un polímero extruido.
12. Sustrato de difusión de gases según
cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que el material
de carga base comprende una mezcla de carbono particulado y uno o
más polímeros.
13. Sustrato de difusión de gases según
cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que el material
de carga base comprende además un catalizador, distinto de un
electrocatalizador.
14. Electrodo de difusión de gases que comprende
un sustrato de difusión de gases según una cualquiera de las
reivindicaciones 1 a 13 y un material electrocatalizador.
15. Electrodo de difusión de gases según la
reivindicación 14, en el que el material electrocatalizador
comprende uno o más componentes electrocatalíticos y un
polímero.
16. Electrodo de difusión de gases según la
reivindicación 15, en el que el componente electrocatalizador es un
metal precioso o un metal de transición como el metal u óxido de
metal, soportado o no soportado en una forma dispersa sobre un
soporte de carbón; un carbón o un complejo orgánico, en la forma de
una fibra o polvo finamente dividido de área superficial alta o una
combinación de estas opciones.
17. Montaje de membrana - electrodo que comprende
un electrodo de difusión de gases según una cualquiera de las
reivindicaciones 14, 15 y 16, un segundo electrodo de difusión de
gases que puede o no ser un electrodo según una cualquiera de las
reivindicaciones 14, 15 y 16, y una membrana polimérica sólida.
18. Montaje de membrana - electrodo que comprende
un electrodo de difusión de gases según una cualquiera de las
reivindicaciones 14, 15 y 16, un sustrato de difusión de gases que
puede o no ser un sustrato según una cualquiera de las
reivindicaciones 1 a 13, y una membrana polimérica sólida, en el que
se aplica una capa de electrocatalizador en el lado de la membrana
que da hacia el sustrato de difusión de gases.
19. Montaje de membrana - electrodo que comprende
un sustrato de difusión de gases según una cualquiera de las
reivindicaciones 1 a 13, un electrodo de difusión de gases que
puede o no ser un electrodo según una cualquiera de las
reivindicaciones 14, 15 y 16, y una membrana polimérica sólida, en
el que se aplica una capa de electrocatalizador en el lado de la
membrana que da hacia el sustrato de difusión de gases.
20. Montaje de membrana - electrodo que comprende
un sustrato de difusión de gases según una cualquiera de las
reivindicaciones 1 a 13 y un segundo sustrato de difusión de gases
que puede o no ser un sustrato según una cualquiera de las
reivindicaciones 1 a 13, y una membrana polimérica sólida, en el
que se aplica una capa de electrocatalizador en ambos lados de la
membrana polimérica sólida.
21. Pila de combustible que comprende un sustrato
de difusión de gases según una cualquiera de las reivindicaciones 1
a 13.
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