ES2248128T3 - Aleacion a base de circonio y procedimiento de fabricacion de componente para conjuntos de combustible nuclear de dicha aleacion. - Google Patents
Aleacion a base de circonio y procedimiento de fabricacion de componente para conjuntos de combustible nuclear de dicha aleacion.Info
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Abstract
Aplicación de una aleación a base de circonio que contiene también, en peso, además de las inevitables impurezas, 0, 02 % a 1 % de hierro, 0, 8 % a 2, 3 % de niobio, menos de 2000 ppm de estaño, menos de 2000 ppm de oxígeno, menos de 100 ppm de carbono, 5 ppm a 35 ppm de azufre y 0, 01 % a 0, 25 % de cromo y/o vanadio en total, siendo superior a 2, 5 la relación entre el contenido de niobio menos 0, 5 % al contenido de hierro, completado eventualmente por el contenido de cromo y/o vanadio, a la construcción de componentes para un reactor de agua a presión que contiene inicialmente menos de 3, 5 ppm de litio.
Description
Aleación a base de circonio y procedimiento de
fabricación de componente para conjuntos de combustible nuclear de
dicha aleación.
La presente invención se refiere a la aplicación
de aleaciones a base de circonio para componentes de los conjuntos
de combustible nuclear utilizables en los reactores nucleares de
agua ligera tales como las vainas de las varillas de combustible
nuclear o los tubos-guías del conjunto combustible,
así como productos planos como las láminas de las rejillas.
La invención encuentra una aplicación
especialmente importante, aunque no exclusiva, en el campo de la
fabricación de tubos para vaina de las varillas de combustible
destinadas a los reactores de agua a presión, en los cuales los
riesgos de corrosión son especialmente elevados, así como en las
chapas utilizadas para los componentes estructurales de los
conjuntos combustibles de dichos reactores. La invención da a
conocer asimismo un procedimiento de fabricación de dichos
compuestos.
La solicitud de patente PCT WO 99/50 854 propone
una aleación a base de circonio que contiene también, en peso,
aparte de las inevitables impurezas, por una parte de 0,03% a 0,25%
del total de hierro, por otra, como mínimo de uno de los elementos
del grupo constituido por el cromo y el vanadio, teniendo de 0,8% a
1,3% de niobio, menos de 2000 ppm de estaño, 500 ppm a 2000 ppm de
oxígeno, menos de 100 ppm de carbono, de 5 ppm a 25 ppm de azufre y
menos de 50 ppm de silicio, estando comprendida la relación entre el
contenido de hierro, por una parte, y el contenido de cromo o de
vanadio, por otra, entre 0,5 y 30.
La invención está basada en constataciones
realizadas por los inventores en el curso de un estudio sistemático
de las fases intermetálicas y de las formas cristalográficas de las
fases que aparecen en el momento que se varían las proporciones
relativas de hierro y de niobio, cuando las proporciones de estaño,
azufre y oxígeno son las descritas en la solicitud de patente
mencionada anteriormente. La invención se basa igualmente en la
comprobación, realizada experimentalmente, de que la naturaleza y la
forma cristalográfica de las fases intermetálicas conteniendo el
circonio, el hierro y el niobio, tienen una influencia importante en
la resistencia a la corrosión en diversos ambientes.
En particular, se ha comprobado que la presencia
de compuestos Zr(Nb,Fe)_{2} de estructura cristalina
de red hexagonal y de la fase \betaNb mejora notablemente la
corrosión en el medio acuoso que existe en la mayor parte de
reactores de agua a presión.
La presente invención tiene el objetivo
principalmente de dar a conocer componentes cuya composición pueda
adaptase de forma óptima a las condiciones de utilización y cuya
composición no sea de tal naturaleza que cause molestias excesivas
en las etapas de fabricación.
Con este objetivo, la invención da a conocer una
aplicación tal como la definida en la reivindicación 1.
La elección de la relación R resulta de la
comprobación de que la fase de red hexagonal aparece solamente
cuando la relación entre el contenido de Fe (más Cr y V, si están
presentes) y el contenido de Nb es tal que R supera un umbral, que
depende ligeramente de los contenidos de otros elementos y de la
temperatura, pero que es siempre superior a 2,5.
El contenido de oxígeno se controla
ventajosamente de forma que está comprendido entre 1000 ppm y 1600
ppm.
El componente definido en la aplicación según la
invención se puede obtener mediante el siguiente procedimiento de
fabricación de un tubo:
- se obtiene una barra de una aleación a base de
circonio que contiene también, en peso, a parte de las inevitables
impurezas, 0,02% a 1% de hierro, 0,8% a 2,3% de niobio, menos de
2000 ppm de estaño, menos de 2000 ppm de oxígeno, menos de 100 ppm
de carbono, de 5 ppm a 35 ppm de azufre y 0,01% a 0,25% del total de
cromo y/o vanadio, siendo superior a 2,5 la relación entre el
contenido de niobio menos 0,5% y el contenido de hierro, completado
eventualmente por el contenido de cromo y/o vanadio;
- se templa la barra en agua después de
calentamiento entre 1000ºC y 1200ºC;
- se trefila un desbaste después de calentamiento
a una temperatura entre 600ºC y 800ºC;
- se lamina en frío, como mínimo en dos pasadas
dicho desbaste para obtener un tubo, con tratamientos térmicos
intermedios entre 560ºC y 620ºC; y
- se efectúa un tratamiento térmico final entre
560ºC y 620ºC, siendo efectuado el conjunto de los tratamientos
térmicos en atmósfera inerte o en vacío.
El tratamiento térmico final deja el tubo en un
estado recristalizado, favorable a la resistencia a la fluencia, sin
modificación de la naturaleza de las fases.
Con el procedimiento descrito anteriormente
coexisten los precipitados de fase \betaNb y la composición
intermetálica de red hexagonal del tipo
Zr(Nb,Fe,Cr,V)_{2}.
La aleación puede utilizarse igualmente para
constituir elementos planos. Estos serán utilizados igualmente en el
estado recristalizado y pueden ser fabricados de la manera
siguiente: se realiza un desbaste en una aleación a base de circonio
que contiene también, en peso, además de las inevitables impurezas,
0,02% a 1% de hierro, 0,8% a 2,3% de niobio, menos de 2000 ppm de
estaño, menos de 2000 ppm de oxígeno, menos de 100 ppm de carbono,
de 5 ppm a 35 ppm de azufre y de 0,01% a 0,25% en total de cromo y/o
vanadio, siendo superior a 2,5 la relación entre el contenido de
niobio menos 0,5% y el contenido de hierro, completado eventualmente
por el contenido de cromo y/o vanadio,
- se lamina en frío el desbaste, como mínimo en
tres pasadas, con tratamientos térmicos intermedios y un tratamiento
térmico final,
- uno de esos tratamientos térmicos intermedios o
un tratamiento térmico previo antes de la primera pasada del
laminado en frío se efectúa durante un periodo prolongado, al menos
de 2 horas, a una temperatura inferior a 600ºC, y
- todos los eventuales tratamientos térmicos
posteriores al tratamiento prolongado, y especialmente el
tratamiento final de recristalización, se efectúan a una temperatura
inferior a 620ºC.
La existencia de compuestos intermetálicos debido
a la presencia de hierro en cantidad suficiente, especialmente el
Zr(Nb,Fe)_{2}, disminuye la cantidad de precipitados
de niobio en fase \beta, pero también el contenido de niobio de la
solución sólida, y proporciona una buena resistencia a la corrosión
a una temperatura de 400ºC, representativa de la de los reactores.
Para una relación Fe/Nb inferior a 0,25, la fase \betaNb está poco
presente.
La presencia de cromo y/o de vanadio en
sustitución parcial del hierro y/o del niobio en los precipitados
intermetálicos de tipo Zr(Nb,Fe,Cr,V)_{2} no tiene
influencia remarcable sobre la corrosión a 400ºC. La mejora de
comportamiento a la corrosión a 400ºC se adquiere sobre todo si la
suma Fe+Cr es al menos de 0,03%.
En resumen, una aleación del tipo descrito
anteriormente, utilizada en estado recristalizado para aumentar su
resistencia a la fluencia biaxial de los tubos y la capacidad de
embutición de chapa, presenta características ajustables por
graduación de la relación hierro/niobio, pero siempre favorables; en
particular tiene una resistencia elevada a la corrosión en medio
acuoso a alta temperatura, mucho más elevada cuando se adopta un
contenido elevado de hierro, permitido por un contenido elevado de
niobio.
Tiene además una resistencia elevada a la
deformación gracias a la presencia de estaño que queda en una
proporción reducida y, gracias a la dosis de oxígeno en una
proporción inferior a 2000 ppm, que no tiene entonces ningún efecto
negativo sobre la resistencia a la corrosión.
En los reactores actuales, son especialmente
interesantes las gamas de valores que se indicarán para una aleación
a base de circonio que contiene también, en peso, a parte de las
inevitables impurezas, 1% a 1,8% en peso de niobio, 0,1% a 0,3% en
peso de hierro, 0,15% a 0,20% en peso de estaño, 0,01% a 0,1% en
peso de cromo y/o de vanadio, 1000 ppm a 1600 ppm de oxígeno, menos
de 100 ppm de carbono y 5 ppm a 35 ppm de azufre.
Las características mencionadas anteriormente,
así como otras se pondrán mejor de manifiesto con la lectura de la
siguiente descripción, de las formas particulares de realización,
facilitadas a título de ejemplo no limitativo. La descripción se
refiere a los dibujos, en los cuales:
- la figura 1 es un diagrama ternario que muestra
los compuestos intermetálicos y las microestructuras que aparecen
para diversas composiciones, para un contenido de 0,2% de estaño, a
una temperatura comprendida entre 560ºC y 620ºC;
- la figura 2 muestra una ampliación de una
fracción del diagrama.
Los contenidos de C, Si, O_{2}, eran
sensiblemente idénticos para todas las muestras e inferiores a los
valores máximos mencionados anteriormente. El contenido de estaño
era de 0,2% y el contenido de azufre de 10 ppm.
Las muestras se han fabricado mediante
operaciones termo-metalúrgicas a una temperatura que
no ha sobrepasado 620ºC, todo tratamiento que supere este valor mas
allá del estirado reducirá la resistencia a la corrosión en
caliente.
El diagrama ternario de la figura 1 muestra, para
relaciones Fe/Nb inferiores a 0,3 aproximadamente, la existencia de
una zona en la que coexisten la fase \alphaZr (en la exclusión de
la fase \betaZr que es muy desfavorable desde el punto de vista de
la resistencia a la corrosión), los precipitados de fase \betaNb y
la fase intermetálica Zr(Nb,Fe)_{2} que tiene una
estructura hexagonal.
Los componentes, correspondientes a una relación
(Nb-0,5%)/Fe+Cr+V superior a un umbral siempre
superior a 2,5, se utilizarán cuando el fenómeno preponderante a
combatir sea la corrosión uniforme en el agua a alta temperatura que
tiene un contenido bajo de litio.
Para una relación Fe/Nb elevada, y esto hasta un
contenido de niobio del orden del 50%, superior en más de un orden
de magnitud a los contenidos utilizados, aparece también el
compuesto (Zr,Nb)_{4}Fe_{2}, que es cúbico en caras
centradas.
Cuando las condiciones de utilización hacen
deseable tener componentes intermetálicos que sean únicamente o de
manera preponderante de estructura hexagonal, se comprueba que se
alcanza este resultado adoptando una relación Fe/Nb inferior a 0,3,
respetando igualmente la relación (Nb-0,5%)/Fe+Cr+V
> 2,5.
Un estudio preciso del diagrama para bajos
contenidos de hierro y niobio muestra que el contenido de Nb en
solución sólida evoluciona con el contenido de Fe, a Nb
constante.
En cuanto el contenido en Fe supera
60-70 ppm para la aleación según la presente
invención, se observa aparecer la forma
Zr(Nb,Fe)_{2} hexagonal, que sustituye a la fase
\betaNb para una relación en peso Nb/Fe sensiblemente igual a
2,3.
Aparece a continuación el compuesto
(Zr,Nb)_{4}Fe_{2} de caras centradas, correspondiente a
la relación Nb/Fe sensiblemente igual a 0,6.
Esta fase cúbica (Zr,Nb)_{4}Fe_{2}
empieza a aparecer para:
- 1% Nb entre 0,29% y 0,44% Fe
- 1,5% Nb entre 0,49% y 0,66% Fe
- 2% Nb superior a 0,78% Fe
El diagrama muestra que, aumentando
simultáneamente el contenido de Nb y de Fe, se obtiene una densidad
de intermetálicos muy elevada, lo que es favorable a la corrosión en
un medio acuoso.
La siguiente tabla muestra la influencia de
contenidos crecientes de hierro, que no empeoran la corrosión
uniforme para una aleación de 1% de niobio, teniendo los otros
elementos los contenidos que se han descrito anteriormente.
| Fe% en peso | Ganancia en peso en mg/dm^{2} |
| 415ºC vapor, 311 días, 105 bars | |
| 0,03 | 490 |
| 0,15 | 456 |
| 0,29 | 455 |
Claims (8)
1. Aplicación de una aleación a base de circonio
que contiene también, en peso, además de las inevitables impurezas,
0,02% a 1% de hierro, 0,8% a 2,3% de niobio, menos de 2000 ppm de
estaño, menos de 2000 ppm de oxígeno, menos de 100 ppm de carbono, 5
ppm a 35 ppm de azufre y 0,01 % a 0,25% de cromo y/o vanadio en
total, siendo superior a 2,5 la relación entre el contenido de
niobio menos 0,5% al contenido de hierro, completado eventualmente
por el contenido de cromo y/o vanadio, a la construcción de
componentes para un reactor de agua a presión que contiene
inicialmente menos de 3,5 ppm de litio.
2. Aplicación de una aleación, según la
reivindicación 1, caracterizada porque la aleación contiene
de 1000-1600 ppm de oxígeno.
3. Aplicación de una aleación, según la
reivindicación 1, caracterizada porque la aleación contiene:
1% a 1,8% en peso de niobio, 0,1% a 0,3% en peso de hierro, 0,15% a
0,20% en peso de estaño, 0,01% a 0,1% en peso de cromo y/o vanadio,
1000 ppm a 1600 ppm de oxígeno, menos de 100 ppm de carbono, y entre
5 ppm y 35 ppm de azufre.
4. Aplicación de una aleación, según cualquiera
de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizada porque el
componente es una vaina tubular y porque la aleación está en un
estado recristalizado.
5. Aplicación de una aleación, según cualquiera
de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizada porque el
componente es un producto plano y porque la aleación se encuentra en
estado recristalizado.
6. Aplicación de una aleación, según cualquiera
de las reivindicaciones 1 a 5, caracterizada porque dicha
relación es superior a 3.
7. Aplicación de una aleación, según cualquiera
de las reivindicaciones 1 a 6, caracterizada porque el
contenido de hierro no supera 0,35%.
8. Aplicación de una aleación, según cualquiera
de las reivindicaciones 1 a 7, caracterizada porque los
precipitados de la fase \betaNb y el compuesto intermetálico
Zr(Nb,Fe,Cr,V)_{2} coexisten dentro de la
aleación.
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