JP2003516470A - ジルコニウムベース合金及びそれを用いた核燃料集合体用構成要素の製造方法 - Google Patents
ジルコニウムベース合金及びそれを用いた核燃料集合体用構成要素の製造方法Info
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Abstract
Description
子炉で使用可能な核燃料集合体構成要素、又は格子板のような平らな製品でさえ
構成しうるジルコニウムベース合金に関する。 本発明は、排他的ではないが、腐食の危険が特に高い加圧水型原子炉を意図し
た燃料棒用クラッドチューブの製造の分野、かつこのような原子炉の燃料集合体
の構造的構成要素に使用されるストリップ材料の分野で特に重要な適用性がある
。本発明は、このような構成要素を製造する方法をも提案する。
全部で0.03〜0.25%の鉄、他方ではクロムとバナジウムで構成される群の少なく
とも1種の元素と共に全部で0.03〜0.25%の鉄をも含有し、0.8〜1.3%のニオビ
ウム、2000ppm未満のスズ、500〜2000ppm未満の酸素、100ppm未満の炭素、5〜3
5ppmのイオウ及び50ppm未満のケイ素を有し、一方では鉄含量の比、他方ではク
ロム又はバナジウム含量に対する鉄含量の比が、0.5〜30であるジルコニウムベ
ース合金を提案している。
明は、鉄とニオビウムの相対含量が変化すると現れる金属間相及びそれら相の結
晶形態についての系統的な研究の中で発明者らによって為された観察に基づいて
いる。本発明は、ジルコニウム、鉄及びニオビウムを含有する金属間相の性質及
び結晶形態が、種々の環境における耐食性に主要な影響を及ぼすという実験的に
為された観察にも基づいている。
bの存在が、大多数の加圧水型原子炉に存在する水性媒中の腐食を実質的に改善
することがわかった。 本発明は、特に、与えられた使用条件に対してその組成を最適な様式で適合さ
せることができ、かつその組成が製造工程を過度に妨害しないと思われる構成要
素を得ることを可能にする合金を提供することを目的とする。
〜1%の鉄、0.85〜2.3%のニオビウム、2000ppm未満のスズ、2000ppm未満の酸
素、100ppm未満の炭素、5〜35ppmのイオウ及び全部で0.01%〜0.25%のクロム
及び/又はバナジウムをも含有し、任意にクロム及び/又はバナジウム含量で補
充される鉄含量に対するニオビウム含量から0.5%を引いた比Rが2.5より高いジ
ルコニウムベース合金を提案する。3を超える比は、しばしば有利である。均一
腐食に対して特に高い耐性を有するために、鉄含量が0.35%を超えないことが好
ましい。 比Rの選択は、Feの含量(CrとVが存在する場合はそれらの含量も)とN
bの含量との間の関係が、わずかに他の元素の含量及び温度にもよるが、それで
も2.5より高い閾値をRが超えるまで、六方格子を有する相が現れないという観
察から生じる。 酸素含量は、有利には1000〜1600ppmであるような様式で調節される。
ビウム、2000ppm未満のスズ、2000ppm未満の酸素、100ppm未満の炭素、5〜35pp
mのイオウ及び全部で0.01%〜0.25%のクロム及び/又はバナジウムをも含有し
、任意にクロム及び/又はバナジウム含量で補充される鉄含量に対するニオビウ
ム含量から0.5%を引いた比が2.5より高いジルコニウムベース合金から棒を製造
し; − 前記棒を1000℃〜1200℃の温度で加熱後、水焼き入れし; − 600℃〜800℃の温度で加熱後、ブランクを押し出し; − 前記ブランクを560℃〜620℃における中間熱処理によって、少なくとも2
回通して冷間圧延してチューブを得;かつ − 最終熱処理を560℃〜620℃で行い、すべての熱処理は、不活性雰囲気中又
は真空下で行う。
リープ強さを高める。 上述の方法では、βNb相沈殿物と、Zr(Nb,Fe,Cr,V)2型の六方格子
金属間化合物が共存する。
使用され、かつ以下の順序で製造することができる:不可避的な不純物に加え、
質量で0.02〜1%の鉄、0.8%〜2.3%のニオビウム、2000ppm未満のスズ、2000p
pm未満の酸素、100ppm未満の炭素、5〜35ppmのイオウ及び全部で0.25%未満の
クロム及び/又はバナジウムをも含有し、任意にクロム及び/又はバナジウム含
量で補充される鉄含量に対するニオビウム含量から0.5%を引いた比が2.5より高
いジルコニウムベース合金からブランクを製造し、 前記ブランクを、中間熱処理及び最終熱処理によって、少なくとも3回通して
冷間圧延し、 前記中間熱処理の1回又は最初の冷間圧延前の予備熱処理は、少なくとも2時
間という長い時間、600℃未満の温度で行い、かつ この長い処理の後のいずれの熱処理も、特に最終再結晶処理は、620℃未満の
温度で行う。
子炉の構成要素の製造への適用をも提案する。 十分量の鉄の存在に起因する金属間化合物の存在、特にZr(Nb,Fe)2の存
在は、相β内のニオビウム沈殿物の量を減少させるが、固溶体のニオビウム含量
をも減少させ、かつ炉内で広く行きわたる代表的な温度である約400℃の温度に
おける均一腐食に対して良い耐性を与える。0.25未満のFe/Nb比では、βN
b相は、ほとんど存在しない。
わめて部分的な置換としてクロム及び/又はバナジウムが存在しても、400℃に
おける腐食に顕著な影響を及ぼさない。400℃における改良された耐食性は、特
に、和Fe+Crが少なくとも0.03%である場合に維持される。
に対する適性を高めるために再結晶状態での用途を有する上記タイプの合金は、
鉄/ニオビウム比を調節することで調整できる特徴を有するが、さらに以下に有
利である;特に、それは高温の水性媒体中で高い耐食性を有し、この耐性は、高
い鉄含量が採用されると、ますます高く、これは高いNb含量によって可能にな
る。 それは、非常に低い含量のままであるスズの存在のため、及び2000ppm未満の
含量で、耐食性に何ら有害な影響のない酸素によるドーピングのため、高いクリ
ープ強さをも有する。
質量でさらに含有するのは、以下に与えられる範囲が特に有益である:1〜1.8
質量%のニオビウム、0.1〜0.3質量%の鉄、0.15〜0.20質量%のスズ、0.01〜0.
1質量%のクロム及び/又はバナジウム、1000〜1600ppmの酸素、100ppm未満の炭
素及び5〜35ppmのイオウ。
説明を読むとさらに明らかになるだろう。説明は、添付図面を参照する。 全試料についてC、Si及びO2含量は実質的に同一であり、かつ上記最大値
より低かった。スズ含量は0.2%であり、かつイオウ含量は10ppmだった。 試料は、熱冶金操作によって620℃を超えない温度で製造し、いずれの処理も
高温での耐食性を減じる押出し操作を超える当該値より高かった。
う観点からは非常に有害であるβZr相以外)、βNb相沈殿物及び六方構造を
有する金属間相Zr(Nb,Fe)2が共存する領域の存在を示す。 戦うべき主な現象が低リチウム含量の高温水中の均一腐食である場合、常に2.
5より高い閾値より高い比(Nb-0.5%)/Fe+Cr+Vに相当する化合物が使用さ
れる。 高いFe/Nb比では、使用される含量より1桁以上高い50%の桁のニオビウ
ム含量まで、面心立方の化合物(Zr,Nb)4Fe2も現れる。
ことが望ましい場合、結果は、0.3未満のFe/Nb比、さらにまた(Nb-0.5%)
/Fe+Cr+V>2.5という関係を採用することで達成されることがわかる。 低いFe及びNb含量の三成分図の詳細な研究により、固溶体中のNb含量は
Fe含量と共に発展し、Nbが一定に留まることがわかる。 本発明の合金についてFe含量が60〜70ppmを超えるとすぐに、六方晶系のZ
r(Nb,Fe)2形態が現れ、実質的に2.3に等しい質量比のNb/FeをβNb相
に置き換える。
b)4Fe2が現れる。 この面心立方相(Zr,Nb)4Fe2は、以下に対して現れ始める: 1% Nb 0.29〜0.44% Fe 1.5% Nb 0.49〜0.66% Fe 2% Nb 0.78%超え Fe 成分図は、NbとFeの含量が同時に増加すると、水性媒体中の腐食を促進す
る高密度の金属間化合物が得られることを示している。
の元素を有する合金については均一腐食を減じない。 Fe質量% mg/dm2の質量増加 415℃蒸気、311日、105バール 0.03 490 0.15 456 0.29 455
属間化合物とミクロ構造を示す三成分図である。
Claims (9)
- 【請求項1】 不可避的な不純物に加え、質量で0.02〜1%の鉄、0.8%〜2
.3%のニオビウム、2000ppm未満のスズ、2000ppm未満の酸素、100ppm未満の炭素
、5〜35ppmのイオウ及び全部で0.01%〜0.25%のクロム及び/又はバナジウム
をも含有し、任意にクロム及び/又はバナジウム含量で補充される鉄含量に対す
るニオビウム含量から0.5%を引いた比が2.5より高い、ジルコニウムベース合金
。 - 【請求項2】 1000〜1600ppmの酸素を含有する請求項1に記載の合金。
- 【請求項3】 1〜1.8質量%のニオビウム、0.1〜0.3質量%の鉄、0.15〜0
.20質量%のスズ、0.01〜0.1質量%のクロム及び/又はバナジウム、1000〜1600
ppmの酸素、100ppm未満の炭素及び5〜35ppmのイオウを含んでなる、請求項1に
記載の合金。 - 【請求項4】 再結晶状態の請求項1、2又は3に記載の合金から製造され
るクラッドチューブ。 - 【請求項5】 再結晶状態の請求項1、2又は3に記載の合金から製造され
る平らな製品。 - 【請求項6】 初めに3.5ppm未満のリチウムを含有する加圧水で操作する原
子炉の構成要素の製造への、請求項1、2及び3のいずれか1項に記載の合金の
適用。 - 【請求項7】 前記比が、3より高いことを特徴とする請求項1に記載の合
金。 - 【請求項8】 前記鉄含量が、0.35質量%を超えないことを特徴とする請求
項1に記載の合金。 - 【請求項9】 核燃料棒クラッドの全部若しくは外部又は核燃料集合体用ガ
イドチューブを構成しうるチューブの製造方法であって、以下を特徴とする方法
: 不可避的な不純物とは別に、質量で0.02〜1%の鉄、0.8%〜2.3%のニオビウ
ム、2000ppm未満のスズ、2000ppm未満の酸素、100ppm未満の炭素、5〜35ppmの
イオウ及び全部で0.01〜0.25%のクロム及び/又はバナジウムをも含有し、任意
にクロム及び/又はバナジウム含量で補充される鉄含量に対するニオビウム含量
から0.5%を引いた比が2.5より高いジルコニウムベース合金から棒を製造し; 前記棒を1000℃〜1200℃の温度で加熱後、水焼き入れし; 600℃〜800℃の温度で加熱後、ブランクを押し出し; 前記ブランクを560℃〜620℃における中間熱処理によって、少なくとも2回通
して冷間圧延してチューブを得;かつ 最終熱処理を560℃〜620℃で行い、すべての熱処理は、不活性雰囲気中又は真
空下で行う。
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