CN1399780A - 锆基合金以及用它制造核燃料组件部件的方法 - Google Patents

锆基合金以及用它制造核燃料组件部件的方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种用于核反应堆部件的锆基合金，除了不可避免的杂质外，它还包括：0.02－1％的铁，0.8－2.3％的铌，低于2000ppm的锡，低于2000ppm的氧。低于100ppm的碳，5－35ppm的硫和加起来总量低于0.25％的铬和/或钒。铌含量减去0.5％与铁含量加任选包含些铬和/或钒成分的比率高于2.5。

Description

锆基合金以及用它制造核燃料组件部件的方法
本发明涉及一种锆基合金，用来构成可用于轻水核反应堆的核燃料组件部件例如核燃料棒覆层或组件导管，或者平坦的平型制品，例如栅板(gridplate)。
本发明在属于制造用在腐蚀风险相当高的加压水反应堆里的燃料棒覆层管的领域，同时也在属于用于反应堆燃料组件结构部件的带材的领域中有特别重要的但不是唯一的应用。本发明还提供一种制作该部件的方法。
专利申请PCT WO 99/50 854中提出了一种锆基合金，它除了不可避免的杂质外，还包含按重量计：总含量为0.03-0.25％的铁以及铬和钒中的至少一种元素，另外，还包含0.8-1.3％的铌，低于2000ppm的锡，500-2000ppm的氧，低于100ppm的碳，5-35ppm的硫和低于50ppm的硅，而且，铁含量与铬或钒含量的比率为0.5-30。
本发明基于发明者在对下面现象作系统地研究期间所做的观测：当锡、硫和氧的含量如上面申请所述，而铁和铌的相对含量改变的情况下，出现的金属间相和这些相的结晶形状。本发明还基于用实验的方法，在各种环境下对含有锆、铁和铌这些对耐腐蚀性有主要影响的金属间相的特性和结晶形状所做的观测。
尤其是，发现了具有六方晶格晶体结构的化合物Zr(Nb，Fe)2和主要用于改良大多数加压水反应堆中水介质腐蚀性的βNb相的存在。
本发明的目的特别在于提供一种合金，用它可获得部件，该部件的成分可以以最适宜的方式适应所提供的条件，而且它的成分不会过度阻碍制造的步骤。
为此，本发明特别提供一种锆基合金，除了不可避免的杂质外，它还包括按重量计：0.02-1％的铁，0.8-2.3％的铌，低于2000ppm的锡，低于2000ppm的氧，低于100ppm的碳，5-35ppm的硫和加起来总量为0.01-0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％与铁含量加任选添加铬和/或钒成分的比率R高于2.5。超过3的比率通常是有利的。为了对均匀腐蚀有一个特别高的抵抗性，最好铁的含量不超过0.35％。
比率R的选择来自对下面现象的观测：有六方晶格的相不出现，直到Fe(还有Cr和V，如果它们存在的话)含量与Nb含量之间的比率R超过阈值时才会出现，该阈值稍微依赖其它元素和温度，但仍比2.5高。
氧含量有利地被控制在1000-1600ppm中。
本发明还提供一种制作导管的方法，依照如下：
-棒由一种锆基合金制造，该锆基合金除了不可避免的杂质外，还包括按重量计：0.02-1％的铁，0.8-2.3％的铌，低于2000ppm的锡，低于2000ppm的氧，低于100ppm的碳，5-35ppm的硫和加起来总量为0.01-0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％与铁含量加任选添加铬和/或钒成分的比率高于2.5；
-该棒在加热到1000℃-1200℃后水淬火；
-在加热到温度600℃-800℃时挤压出坯件；
-在560℃-620℃的中间热处理中对坯件至少进行两道冷轧过程，从而得到导管；以及
-在560℃-620℃执行最后一次热处理，全部热处理均在惰性气氛中或真空条件下执行。
最后的热处理使导管处于再结晶状态，它在没有改变相的特性的情况下提高了蠕变强度。
根据上面所描述的方法，于是βNb相沉淀，且Zr(Nb，Fe，Cr，V)2型的六方晶格金属间化合物同时存在。
该合金还可以用于制造平型元件。这些元件也于再结晶状态下使用，并按照下列顺序制造：坯件由一种锆基合金制造，该锆基合金除了不可避免的杂质外，还包括按重量计：0.02-1％的铁，0.8-2.3％的铌，低于2000ppm的锡，低于2000ppm的氧，低于100ppm的碳，5-35ppm的硫和加起来总量低于0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％与铁含量加任选添加铬和/或钒成分的比率高于2.5；
该坯件在中间的热处理和最后的热处理中应冷轧至少三道。
这些中间热处理之一或在第一道冷轧之前的预先热处理是温度低于600℃的至少2小时的一段漫长过程；和
每次热处理紧跟着一段漫长的处理过程，特别是最后的再结晶处理是在温度低于620℃的条件下进行的。
本发明还提出用于制造由含有低于3.5ppm锂的加压水操作的核反应堆部件的上述合金的应用。
金属间化合物的存在(这取决于有足够数量的铁)，特别是Zr(Nb，Fe)2的存在，会减少β相沉淀的铌的数量和固熔体中铌的含量，并且会在400℃这个广泛用于反应堆的代表性温度下，提供好的耐均匀腐蚀性。如果Fe/Nb的比率低于0.25，βNb相就几乎不存在。
在Zr(Nb，Fe，Cr，V)2型金属间沉淀物中，铬和/或钒部分地替换铁和/或铌在400℃时对腐蚀没有显著的影响。如果Fe+Cr的总和至少为0.03％，改进的耐腐蚀性在400℃时就会维持得更好。
总之，一个在再结晶的状态下能增加管的抗双轴蠕变性和金属薄板的可压性的上述类型合金，具有通过调节铁/铌的有利比率的可调特性；尤其是，它在高温水介质里有很高的耐腐蚀性，如果采用高含量的铁，同时提高耐腐蚀性，则应有高含量的Nb。
它还有很高的蠕变强度，这是因为锡保持在非常低的含量上，而且掺杂着低于2000ppm的，对耐蚀性是不具有害影响的氧。
在现有的反应堆中，下面给出的范围是有显著价值的，一种锆基合金，除了不可避免的杂质外，它还包括按重量计：1-1.8％重量的铌，0.1-0.3％重量的铁，0.15-0.20％重量的锡，0.01-0.1％重量的铬和/或钒，1000-1600ppm的氧，低于100ppm的碳和5-35ppm的硫。
通过阅读下面的由非限制性实例给出的最佳实施方案后，上述的以及其它特性等就会更清楚地显现出来。附图说明如下：
-图1是说明在560℃-620℃的温度下并含有0.2％锡的条件下，组分的不同比例表现出的金属间化合物和微观结构的三元相图。
-图2说明了大比例图表的一部分。
C，Si和O2的含量在所有样品中基本相同并且均低于上面给出的最大值锡含量为0.2％，硫含量为10ppm。
样品是在温度不超过620℃时通过火法冶金操作制造出来的，除挤压操作以外任何超过该值的处理都会减少高温下的耐腐蚀性。
如图1中的三元相图所示，如果Fe/Nb的比率低于约0.3，就会存在同时存在αZr相(排除对耐腐蚀性非常有害的βZr相)，βNb相沉淀，和具有六角结构的金属间相Zr(Nb，Fe)2的区域。
在锂含量低的高温水中，当需要对抗的主要现象是均匀腐蚀时，会用到对应于比率(Nb-0.5％)/Fe+Cr+V高于阈值的混合物，该阈值始终比2.5高。
对于一个很高的Fe/Nb比率，一直到铌的含量约为50％时，这比使用的含量高一个数量级，就会出现面心立方的混合物(Zr，Nb)4Fe2。
当使用条件需要有一个仅有或主要是六角结构的金属间化合物时，就会发现结果是通过采用低于0.3的Fe/Nb比，和(Nb-0.5％)/Fe+Cr+V＞2.5而获得的。
图表上，对低含量的Fe和Nb的精确研究显示，固熔体中的Nb含量与Fe含量是共同发展的，同时Nb保持不变。
根据本发明，一旦合金中的Fe含量超过60-70ppm，六方的Zr(Nb，Fe)2就会出现，它是用βNb相替代基本等于2.3的Fe/Nb重量比的。
于是，就会出现相当于Fe/Nb比率基本等于0.6的面心立方混合物(Zr，Nb)4Fe2。
立方的相(Zr，Nb)4Fe2开始出现时为：
1％的Nb                  0.29-0.44％的Fe
1.5％的Nb                0.49-0.66％的Fe
2％的Nb                  超过0.78％的Fe
图表显示，随着同时增大Nb和Fe的含量，会得到一个更高的金属间化合物密度，这会促进水介质中的腐蚀。
下表显示，在不损害含有1％铌和其它元素含量如上所述的合金均匀腐蚀程度的情况下，增加铁含量所造成的影响。
    Fe％(重量)     105个棒在415℃的蒸汽中311天内所增加的重量(mg/dm2)
    0.030.150.29             490456455

Claims (9)

1、一种锆基合金，除了不可避免的杂质外，它还包括按重量计：0.02-1％的铁，0.8-2.3％的铌，低于2000ppm的锡，低于2000ppm的氧，低于100ppm的碳，5-35ppm的硫和加起来总量为0.01-0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％与铁含量加任选添加铬和/或钒成分的比率高于2.5。
2、如权利要求1所述的合金，包含1000-1600ppm的氧。
3、如权利要求1所述的合金，包括：1-1.8％重量的铌，0.1-0.3％重量的铁，0.15-0.20％重量的锡，0.01-0.1％重量的铬和/或钒，1000-1600ppm的氧，低于100ppm的碳和5-35ppm的硫。
4、由权利要求1，2或3所述的合金制成的覆层管，处于再结晶状态。
5、由权利要求1，2或3所述的合金制成的平型制品，处于再结晶状态。
6、如权利要求1，2和3中的任一项所述的合金的应用，用于由初始包含低于3.5ppm锂的加压水操作的核反应堆部件的制造。
7、如权利要求1所述的合金，其特征在于所述比率高于3。
8、如权利要求1所述的合金，其特征在于铁含量不超过0.35％。
9、制造构成核燃料棒覆层的全部或外部的管或核燃料组件导管的方法，特征在于：
棒由一种锆基合金制造，该锆基合金除了不可避免的杂质外，还包括按重量计：0.02-1％的铁，0.8-2.3％的铌，低于2000ppm的锡，低于2000ppm的氧，低于100ppm的碳，5-35ppm的硫和加起来总量为0.01-0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％与铁含量加任选添加铬和/或钒成分的比率高于2.5；
该棒在加热到1000℃-1200℃后水淬火；
在加热到600℃-800℃后挤压出坯件；在560℃-620℃的中间热处理中对坯件至少进行两道冷轧过程，从而得到一个导管；以及
在560℃-620℃执行最后热处理，全部热处理均在惰性气氛中或真空条件下执行。
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