CN113249616A - 燃料组件用锆合金及其制备方法、燃料组件的包壳管 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种燃料组件用锆合金及其制备方法、燃料组件的包壳管,燃料组件用锆合金包括以下质量百分比的成分:铌0.48%~0.95%、锡0.37%~0.75%、铁0.03%~0.15%、钒0~0.15%,还包括氧1100ppm‑1600ppm,余量为Zr;其中,铌、铁和钒的含量满足以下关系:(Nb‑0.45%)≥Fe+V、Fe+V≤0.2%。本发明的锆合金,通过各组分的配比,较于现有的Zr‑4合金具有更优异的耐腐蚀能性能和抗蠕变性能,适用于核电站反应堆燃料组件的包壳、格架以及导向管,提高燃料组件的服役性能和安全性。

Description

燃料组件用锆合金及其制备方法、燃料组件的包壳管
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域,尤其涉及一种燃料组件用锆合金及其制备方法、燃料组件的包壳管。
背景技术
锆合金因其小的热中子吸收截面、优异的耐腐蚀性能、抗辐照性能、力学性能,自20世纪50年代起便被广泛用作核燃料组件结构材料。
最初核燃料组件的结构材料主要为不锈钢,其热中子经济型较差,20世纪50年代时期,Zr-Sn系列合金问世便逐渐替代了不锈钢。Zr-Sn系列目前主要使用的有两种,Zr-2合金(用作沸水堆燃料包壳)和Zr-4合金(广泛用作压水堆燃料用包壳、导向管和带材)。随着核燃料研发和进步,Zr-4合金在腐蚀、吸氢和辐照生长方面显现了不足,此种情况下便出现了低锡Zr-4合金,在原有Zr-4合金基础上,进一步降低Sn含量,调整优化Fe、Cr含量,并伴随以优化的加工工艺,较大程度上改善了耐腐蚀性能。与此同时,各核电大国结合自身需求分别开展了压水堆用锆合金研发工作,纷纷提出了性能更为优异合金,并成功实现商用。俄罗斯TVEL设计出了E110和E635合金,其耐腐蚀、耐辐照的性能远优于Zr-4合金,广泛用于俄罗斯设计的反应堆中。西屋公司设计的ZIRLO合金,通过降低Sn含量、添加Nb元素,明显地改善了锆合金耐腐蚀、抗蠕变和耐辐照性能。法玛通研发了M5合金,在Zr-1Nb合金的基础上进行了成分的微调和工艺的优化,服役性能较为优良,广泛用作燃料包壳、导向管和带材。
已有研究表明,目前已有锆合金的性能不是最优的,成分配比有进一步优化的空间。ZIRLO合金添加了1%wt的Sn,所以具有较强的抗蠕变性能,但同时由于Sn含量高,ZIRLO的耐腐蚀性能还有明显的提升空间。
将ZIRLO合金中的Sn含量降低后耐腐蚀性能有一定的提高(Yueh,H.K.,Kesterson,R.L.,Comstock,R.J.,et al.,Improved ZIRLOTM claddingperformancethrough chemistry and process modifications.Zirconium in theNuclear Industry:Fourteenth International Symposium,ASTM STP1467,2004,pp.330-346.)。M5合金在堆内运行过程中曾经出现过燃料组件弯曲以及抗辐照生长性能差等异常现象,这是因为M5合金在抗蠕变性能和抗辐照生长性能上的不足。因此,为了提高抗蠕变及抗辐照生长性能,法国也在M5合金成分配比基础上添加了少量的Sn、Fe元素(S.Trapp-Pritsching,V.Chabretou,et al.Ultra Low Tin Zr1nbsnfe Quaternary Alloys–Perspectives For Structural Components in PWR Fuel Assemblies Top Fuel 2012Design and Materials)。
因此,为满足燃料不断提高的需求,不能只在耐腐蚀性能或只在抗蠕变性能等单一方面上性能优异,有必要通过优化成分配比和添加其他元素开发出在耐腐蚀性能和抗蠕变性能都优良的锆合金。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于,提供一种具有优异的耐腐蚀能性能和抗蠕变性能的燃料组件用锆合金及其制备方法、该锆合金制成的燃料组件的包壳管。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是:提供一种燃料组件用锆合金,包括以下质量百分比的成分:铌0.48%~0.95%、锡0.37%~0.75%、铁0.03%~0.15%、钒0~0.15%,还包括氧1100ppm-1600ppm,余量为Zr;
其中,铌、铁和钒的含量满足以下关系:(Nb-0.45%)≥Fe+V、Fe+V≤0.2%。
优选地,所述锆合金中,C≤100ppm,N≤45ppm。
本发明还提供一种上述的锆合金的制作方法,包括以下步骤:
S1、提供分别含有锆、铌、锡、铁和钒成分的原料,根据锆合金中各成分所占的质量百分比称取原料;
S2、将所述原料进行熔炼,制得合金锭;
S3、将所述合金锭锻造成坯料;
S4、将所述坯料进行β淬火;
S5、将经过β淬火后的坯料进行多次冷轧,冷轧之间进行中间退火;
S6、将经过冷轧后的坯料进行最终退火,制得锆合金。
优选地,步骤S3中,所述锻造的温度为800℃-1100℃。
优选地,步骤S4中,所述β淬火的温度为950℃-1100℃。
优选地,步骤S5中,所述中间退火的温度为550℃-600℃。
优选地,步骤S5中,进行冷轧之前将所述坯料进行挤压或热轧。
优选地,步骤S6中,所述最终退火的温度为440℃-600℃。
优选地,所述制作方法还包括以下步骤:
S7、将所述锆合金加工成包壳管、格架或者导向管。
本发明还提供一种燃料组件的包壳管,采用以上任一项所述的锆合金制成。
本发明的锆合金,通过各组分的配比,较于现有的Zr-4合金具有更优异的耐腐蚀能性能和抗蠕变性能,适用于核电站反应堆燃料组件的包壳、格架以及导向管,提高燃料组件的服役性能和安全性。
具体实施方式
本发明的燃料组件用锆合金,为过渡族金属含量低的锆锡铌合金,其包括以下质量百分比的成分:
Nb(铌)0.48%~0.95%、Sn(锡)0.37%~0.75%、Fe(铁)0.03%~0.15%和V(钒)0~0.15%,还包括O(氧)1100-1600ppm,余量为Zr(锆)。
其中,铌、铁和钒的含量满足以下关系:(Nb-0.45%)≥Fe+V、Fe+V≤0.2%。
该锆合金还包括:C(碳)≤100ppm、N(氮)≤45ppm。可以理解地,还包括一些不可避免且量少的杂质。
对于Nb(铌),研究表明,锆合金中固溶铌对锆合金的耐腐蚀性能和抗蠕变性能都有好处,但铌的含量过高会对热处理敏感,因此本发明中,为保证锆合金具有优良的耐腐蚀性能和抗蠕变性能,Nb的含量控制在0.48wt%~0.95wt%,并要求Nb、Fe、V三种元素的含量满足关系式(Nb-0.45%)≥Fe+V,能够保证基体中固溶足够的铌原子,从而保证锆合金具有优良的耐腐蚀性能和抗蠕变性能。
锡(Sn)在锆中的固溶度较大,融入一定量的锡后,会提高锆合金的强度和抗蠕变性能,但是锡的添加会降低锆合金的耐均匀腐蚀能力。另一方面,锡的添加可以提高锆合金在高Li浓度环境下的耐腐蚀性能。本发明在综合考虑耐腐蚀性能和抗蠕变性能后,将锡的含量控制在0.37wt%~0.75wt%。
铁(Fe)和钒(V)为过渡族金属元素,添加在锆合金中能够增加锆合金的耐腐蚀性能,其中钒元素的添加可提高锆合金的抗吸氢性能。铁、钒的该类过渡族金属元素在锆合金中需要适量添加,添加过多(超过0.2%)时,会导致锆合金的耐腐蚀性能有所下降。因此,本发明中,严格控制了Fe、V等元素的含量,Fe含量控制在0.03wt%~0.15wt%,V含量控制在0~0.15wt%,并且Fe和V在锆合金中的总量≤于0.2wt%,保证锆合金有足够的耐腐蚀性能,在堆内服役时足够抗氧化。
在本发明的锆合金中,铌、铁和钒的含量满足(Nb-0.45%)≥Fe+V,保证锆合金中固溶足够的Nb元素,并配合锡,从而使锆合金基体中固溶足够的固溶原子,从而使合金保持优异的抗蠕变性能。
本发明的锆合金中,氧(O)的加入能够提高锆合金的强度和抗蠕变性能,但随着氧含量的升高,锆合金的可加工性会降低,特别是抗冲压性能。因此,氧的含量控制在1100ppm-1600ppm。
本发明的锆合金的制作方法,可包括以下步骤:
S1、提供分别含有锆、铌、锡、铁和钒成分的原料,根据锆合金中各成分所占的质量百分比称取原料(配料计算)。
其中,锆原料使用核级海绵锆。铌、锡、铁和钒元素以纯金属或中间合金的形式添加。
S2、将原料进行熔炼,制得合金锭。
将所有原料放入真空熔炼炉中进行熔炼,调节O、C和N的含量,最后制得合金锭。
S3、将合金锭在800℃-1100℃的温度下锻造成坯料。
S4、将坯料进行β淬火。
其中,β淬火的温度为950℃-1100℃,并保温足够长时间使坯料整体到达淬火温度。
S5、将经过β淬火后的坯料进行多次冷轧,冷轧之间进行中间退火。
其中,根据所要形成的锆合金形态(如管材等)在冷轧之前,将坯料进行挤压或热轧,再将坯料进行至少4道次冷轧。中间退火的温度为550℃-600℃。
S6、将经过冷轧后的坯料在440℃-600℃下进行最终退火,制得锆合金。
当锆合金作为包壳管材料时,优选去应力退火或再结晶退火,退火温度为440-600℃,制得的包壳有优异的耐腐蚀性能和足够的抗蠕变性能。
当锆合金作为导向管材料时,优选再结晶退火,退火温度为540-600℃,制得的导向管有优异的抗蠕变性能和足够的耐腐蚀性能。
当锆合金作为格架带材使用时,优选再结晶退火,退火温度为540-600℃制得的格架带材有优异的抗蠕变性能、抗辐照生长性能和足够的耐腐蚀性能。
为便于将锆合金加工形成包壳管、导向管或格架带材等,通过上述步骤S1-S6,制得锆合金型材。
锆合金还可根据应用产品需要制成板材或管材。
进一步地,本发明的制作方法还可包括以下步骤:
S7、将步骤S6制得的锆合金加工成包壳管、格架或者导向管,以用于燃料组件。
在一应用实施方式中,将上述的锆合金制成燃料组件的包壳管。
以下通过具体实施例对本发明作进一步说明。
根据本发明的制作方法制得实施例1-实施例4的锆合金,实施例1-实施例4及比较例1的锆合金中各成分含量如表1所示。
表1
Figure BDA0003012123370000071
将实施例1-实施例4及比较例1制得的锆合金及Zr-4合金(Zr-1.30Sn-0.20Fe-0.10Cr-0.12O)作为比较例2进行腐蚀试验。腐蚀试验在高压釜上开展,腐蚀条件为360℃/18.6MPa/去离子水,试验时间为130天。结果如下表2所示。
表2
实施例 腐蚀量(mg/dm<sup>2</sup>)
1 45.88
2 42.29
3 44.12
4 45.42
比较例1 44.75
比较例2 63.30
从表2所示数据可知,实施例1-4及比较例1的锆合金均较于比较例2的Zr-4合金具有较高的耐腐蚀性能(更少的增重)。
将实施例1-实施例4及比较例1制得的锆合金及作为比较例2的Zr-4合金(Zr-1.30Sn-0.20Fe-0.10Cr-0.12O)进行内压蠕变试验。蠕变试验在专业的蠕变机上开展,温度为400℃,环向应力为130MPa,试验时间为240小时。结果如下表3所示。
表3
实施例 应变量(mm/mm)
1 0.70
2 0.44
3 0.81
4 0.51
比较例1 0.91
比较例2 1.79
从表3所示数据可知,实施例1-4的锆合金,由于其中满足(Nb-0.45%)≥Fe+V,较于比较例1的(Nb-0.45%)<Fe+V及比较例2的Zr-4合金显示出了较高的抗蠕变性能(更少的蠕变变形)。
可以理解地,本发明除了上述各实施例外,在本发明各成分含量范围内及满足含量关系式的锆合金,均具有优异的耐腐蚀能性能和抗蠕变性能,适用做核电站反应堆包壳材料、格架材料以及导向管材料。
以上所述仅为本发明的实施例,并非因此限制本发明的专利范围,凡是利用本发明说明书内容所作的等效结构或等效流程变换,或直接或间接运用在其他相关的技术领域,均同理包括在本发明的专利保护范围内。

Claims (10)

1.一种燃料组件用锆合金,其特征在于,包括以下质量百分比的成分:铌0.48%~0.95%、锡0.37%~0.75%、铁0.03%~0.15%、钒0~0.15%,还包括氧1100ppm-1600ppm,余量为锆;
其中,铌、铁和钒的含量满足以下关系:(Nb-0.45%)≥Fe+V、Fe+V≤0.2%。
2.根据权利要求1所述的燃料组件用锆合金,其特征在于,所述锆合金中,C≤100ppm,N≤45ppm。
3.一种权利要求1或2所述的燃料组件用锆合金的制作方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1、提供分别含有锆、铌、锡、铁和钒成分的原料,根据锆合金中各成分所占的质量百分比称取原料;
S2、将所述原料进行熔炼,制得合金锭;
S3、将所述合金锭锻造成坯料;
S4、将所述坯料进行β淬火;
S5、将经过β淬火后的坯料进行多次冷轧,冷轧之间进行中间退火;
S6、将经过冷轧后的坯料进行最终退火,制得锆合金。
4.根据权利要求3所述的燃料组件用锆合金的制作方法,其特征在于,步骤S3中,所述锻造的温度为800℃-1100℃。
5.根据权利要求3所述的燃料组件用锆合金的制作方法,其特征在于,步骤S4中,所述β淬火的温度为950℃-1100℃。
6.根据权利要求3所述的燃料组件用锆合金的制作方法,其特征在于,步骤S5中,所述中间退火的温度为550℃-600℃。
7.根据权利要求3所述的燃料组件用锆合金的制作方法,其特征在于,步骤S5中,进行冷轧之前将所述坯料进行挤压或热轧。
8.根据权利要求3所述的燃料组件用锆合金的制作方法,其特征在于,步骤S6中,所述最终退火的温度为440℃-600℃。
9.根据权利要求3-8任一项所述的燃料组件用锆合金的制作方法,其特征在于,还包括以下步骤:
S7、将所述锆合金加工成包壳管、格架或者导向管。
10.一种燃料组件的包壳管,其特征在于,采用权利要求1或2所述的燃料组件用锆合金制成。
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