ES2237427T3 - Dispositivo de barrera y de control de flujo unificado para reactores electroquimicos. - Google Patents

Dispositivo de barrera y de control de flujo unificado para reactores electroquimicos.

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ES2237427T3 ES00930319T ES00930319T ES2237427T3 ES 2237427 T3 ES2237427 T3 ES 2237427T3 ES 00930319 T ES00930319 T ES 00930319T ES 00930319 T ES00930319 T ES 00930319T ES 2237427 T3 ES2237427 T3 ES 2237427T3
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Abstract

Un aparato en la forma de un dispositivo electroquímico, que comprende: un campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara; y una capa de difusión gaseosa metálica y porosa unida a la primera cara del campo de flujo metálico y poroso, comprendiendo la capa de difusión gaseosa una matriz de difusión gaseosa y un colector de corriente metálico, comprendiendo la matriz de difusión gaseosa fibra de carbono conductora, polvo de carbono conductor y un material de unión hidrófobo.

Description

Dispositivo de barrera y de control de flujo unificado para reactores electroquímicos.
Campo de la invención
La presente invención se refiere a separadores entre células electroquímicas adyacentes. Más particularmente, la invención se refiere a placas bipolares de poco peso y a métodos para su construcción.
Antecedentes de la invención
La mayoría de los componentes usados actualmente en pilas de combustible con membranas de intercambio de protones (MIP) proceden de diseños desarrollados originariamente para el uso en pilas de combustible de ácido fosfórico (PCAF), y no son óptimos para el rendimiento más alto de pilas de combustible de MIP.
A mediados de los años 1970, se prepararon componentes que consistían enteramente en carbono para su uso en el funcionamiento de PCAF a temperaturas en el intervalo de 165-185ºC. En el caso de un fabricante (Energy Research Corporation, Danbury, Connecticut) se moldearon placas bipolares a partir de una mezcla de polvo de grafito (aproximadamente 67% en peso) y resina fenólica (aproximadamente 33% en peso) y fueron tratadas por calor cuidadosamente para carbonizar la resina sin introducir una porosidad excesiva por una desgasificación rápida. Típicamente, el tratamiento por calor hasta 900ºC era suficiente para conferir las propiedades químicas, físicas y mecánicas requeridas. Inicialmente se moldearon placas bipolares planas, y eran elaboradas a máquina para producir las ranuras de distribución de gases reaccionantes requeridas (o ranuras de enfriamiento para la placa bipolar). Más tarde, se moldearon placas ranuradas en una boquilla (que estaba ligeramente sobredimensionada para compensar la contracción durante el cocido) para producir la placa de material compuesto carbonado, grafítico, vítreo. En el trabajo realizado en Westinghouse en los últimos años 1970/primeros años 1980, las ranuras de distribución gaseosa "rectas en todo lo largo" en la placa bipolar fueron rediseñadas para rendir una disposición que se ha llegado a conocer como placa Z.
La placa bipolar/separadora en el apilamiento de demostración de 1 MW de la United Technologies Corporation (UTC) (aproximadamente 1975) fue moldeada a partir de polvo de grafito y resina de poli(sulfuro de fenileno). La resistencia a la corrosión de esta placa mostró ser sólo ligeramente aceptable en el demostrador acabado. Por consiguiente, como se muestra en la Figura 1A, las placas en el demostrador 10 de 4,5 MW New York (aproximadamente 1978) y en apilamientos de la UTC posteriores se prepararon por moldeo a partir de polvo de grafito y resinas baratas, seguido de cocido y grafitización a alrededor de 2700ºC. Las superficies de los salientes moldeados fueron acabadas después por lijado. En el demostrador 10 de 4,5 MW, las placas 12 separadoras que se encuentran entre los ánodos 14 y los cátodos 16 de células adyacentes estaban acanaladas en ambas caras, para proporcionar canales de gases dispuestos perpendicularmente unos a otros.
Como se muestra en la Figura 1B, las unidades posteriores de 40 kW fabricadas in situ por UTC (aproximadamente 1983) usaban un nuevo sustrato 20 apilado y acanalado. Este sistema colocaba los canales 22 de distribución gaseosa en el propio sustrato 24 poroso del electrodo, en lugar de en la placa 26 bipolar plana, que era de alrededor de 1 mm de grosor. Los lados acanalados del sustrato 24 contactaban con la superficie de esta placa bipolar plana. La mezcla 28 de electrodos catalíticos estaba aplicada a las caras opuestas. La ventaja percibida inicialmente para esta tecnología fue un coste reducido, dado que ofrecía la posibilidad de placas bipolares moldeadas que requerían un mínimo de acabado superficial, junto con sustratos acanalados de relativamente baja porosidad que serían fáciles de elaborar a máquina. Las PCAFs presurizadas requieren el uso de placas bipolares totalmente, o al menos parcialmente, grafitizadas, y sustratos electrocatalíticos con temperaturas de tratamiento por calor de al menos 1800ºC, y preferiblemente 2700ºC, o, alternativamente, carbonos vítreos producidos a alta temperatura.
La tecnología para preparar placas bipolares de carbono/grafito para PCAFs ha sido usada en pilas de combustible de MIP por todos los principales desarrolladores de pilas de combustible de MIP (International Fuel Cells, Inc., Ballard Power Systems, H-Power Corp., Energy Partners, Fuji y Siemens). Aunque es eficaz, es cara, y es difícil producir placas bipolares basadas en carbono finas, y en consecuencia los apilamientos construidos con estas placas tienden a ser pesados y voluminosos.
Un planteamiento obvio para vencer estas limitaciones es usar un material compuesto moldeable basado en grafito que no tenga que ser carbonizado. En este tipo de material, polvo de grafito, que sirve como conductor, está unido, en una pieza rígida, a una matriz polimérica. El grafito retiene su conductividad y resistencia a la corrosión, y el aglutinante polimérico, que además debe ser estable bajo las condiciones de funcionamiento de la MIP, permite que sea conformado por los procedimientos convencionales de formación de polímeros. Este planteamiento fue examinado por General Electric en los primeros años 1980, y ha sido usado con éxito por Energy Partners para el apilamiento de 7 kW que construyen para Ford Motor Company como un prototipo de vehículo.
Este planteamiento tiene claras limitaciones. Cuando el grafito se diluye con el polímero, su conductividad, más baja ya que cualquier metal útil en esta aplicación, se reduce aún más. Se esperaría que un apilamiento de siete kilovatios con placas bipolares de grafito puro tendría una pérdida resistiva interna de 16 Vatios. Cuando el grafito está disperso en una matriz polimérica, esta pérdida será más grande. Esto es mostrado claramente por los datos de la Tabla I, que contiene las propiedades de varios materiales potencialmente útiles para fabricar placas bipolares para apilamientos de pilas de combustible de MIP. Esta tabla da la resistividad específica y la densidad de cada elemento. También se incluyen en la tabla la masa y la resistencia a través de la placa para la región de campo de flujo de una placa bipolar preparada a partir de cada material. Esta placa hipotética fue creada como modelo siendo de 3,75 mm de grosor, con un área activa de 125 cm^{2} y un campo de flujo serpentínico que tenía canales de 1,5 mm de profundidad, que ocupaban el 50% del área activa.
TABLA I Propiedades de materiales útiles para placas bipolares
1
a Grafito
Las comparaciones de pesos en la Tabla I están basadas en placas que tienen dimensiones idénticas y composiciones diferentes. En todos los casos, el grosor de la barrera para los gases es 0,75 mm en el punto más fino. Para una placa de grafito, este es muy fino. Dada la porosidad de la mayoría de los materiales grafíticos, usar una barrera tan fina requeriría llenar los poros con un sellante para producir una barrera hermética a los gases fiable. Con cualquiera de los metales mostrados, esta barrera podría prepararse incluso más fina, con ganancias adicionales tanto en tamaño como en peso.
Sustituir el grafito por cualquiera de los metales incrementaría significativamente tanto la conductividad eléctrica como la térmica. El Cu tiene la mayor conductividad de los metales enumerados en la Tabla I, pero también tiene una alta densidad. Un apilamiento de metal sólido sería muy pesado. Se han desarrollado otras estrategias para la construcción de placas bipolares, para vencer algunas de las limitaciones mencionadas anteriormente. Como ejemplo, los últimos esfuerzos en Los Alamos National Laboratory se han enfocado a la aplicación de diversos tamices metálicos expandidos como campos de flujo. Los tamices están soportados por una placa metálica fina del mismo material para crear una configuración de placa bipolar para usar en un apilamiento. Una ventaja de este sistema son los bajos costes de material y de fabricación. Sin embargo, una desventaja principal es la deficiente conductividad que resulta de las múltiples interfaces y los puntos de contacto tamiz/placa.
Como muchas otras tecnologías de pilas de combustible de MIP, las estructuras electródicas básicas usadas en la mayoría de las pilas de combustible de MIP proceden de la tecnología de las pilas de combustible de ácido fosfórico (PCAF). Una estructura 30 electródica convencional, como se muestra en la Figura 2, tiene una capa 32 fina de Pt soportada sobre carbono 34 de alta área superficial como electrocatalizador activo. Esto está soportado sobre una capa 36 de difusión gaseosa mucho más gruesa, que consiste típicamente en una matriz abierta de un material compuesto de polvo de carbono unido a PTFE, impregnada en un soporte de tela de carbono conductora. El soporte de carbono está en contacto con los campos 38 de flujo grafíticos o metálicos sobre la placa bipolar. Un diseño alternativo usa papel de carbono conductor para servir a funciones tanto de difusión gaseosa como de soporte. Una variación más reciente en este diseño tiene un electrodo incluso más fino (descrito bien como un electrodo de capa fina o un electrodo de tinta) fabricado directamente sobre la membrana 39. Este electrodo, a la vez que usa menos Pt, usa sin embargo la misma estructura de difusión gaseosa que el electrodo convencional.
Todas estas estructuras electródicas están basadas en la tecnología del carbono. Esto añade algunas limitaciones graves en su rendimiento. El carbono no sólo es un conductor eléctrico y térmico relativamente deficiente, sino que la estructura de difusión gaseosa carbono-PTFE se debe mantener altamente comprimida para mantener un número suficiente de contactos partícula a partícula entre las partículas de carbono en la matriz polimérica abierta para mantener su conductividad eléctrica.
Incluso el más deficiente de los conductores metálicos tiene una resistividad por encima de un orden de magnitud más baja que el grafito. Con la excepción del magnesio, todos los metales mostrados son más densos que el grafito, asimismo. Aunque esto haría muy pesado a un componente de metal sólido, esta densidad no es un obstáculo para la inclusión de los metales en formas altamente porosas. El Ni tiene mejor conductividad térmica que el grafito, mientras que el Ti es algo más deficiente. Esta reducción en conductividad térmica para el Ti es compensada, al menos parcialmente, por el hecho de que se pueden preparar componentes de Ti mucho más finos que los correspondientes de grafito, con un recorrido más corto, que reduce la resistencia total. Se espera que, asimismo, la sustitución de materiales basados en carbono/grafito por componentes metálicos aumente en gran medida tanto las conductividades eléctricas como las térmicas.
La práctica actual de usar capas de difusión gaseosa gruesas fuerza a un compromiso entre las capacidades de transferencia de masa y la resistencia eléctrica. Adicionalmente, si la capa de difusión gaseosa se comprime para aumentar la conductividad, la propia compresión inhibiría más la transferencia de masa. Sustituir la estructura basada en carbono por una estructura metálica que es tanto más porosa como más conductora mejorará de manera simultánea la distribución gaseosa, la conductividad eléctrica y la conductividad térmica. Integrar el elemento de difusión gaseosa dentro de la estructura de un campo de flujo metálico de poco peso reducirá adicionalmente el peso del apilamiento, a la vez que mejora las conductividades tanto eléctrica como térmica, y abre la posibilidad de una estructura totalmente unificada, con uniones metalúrgicas desde el elemento de difusión gaseosa del ánodo de una pila hasta el elemento de difusión gaseosa del cátodo de la pila siguiente.
Es bien conocida la necesidad de mantener comprimidas las estructuras convencionales de difusión gaseosa basadas en carbono, incluyendo tanto las estructuras de difusión gaseosa basadas en polvo de carbono unido a PTFE como las basadas en papel de carbono conductor y los montajes electródicos que van con ellas, con el fin de obtener una buena conductividad. Es una de las razones clave por las que la mayor parte de los diseños de apilamientos de pilas de combustible de MIP usan una disposición 40 de filtro prensa fuerte, como la que se muestra en la Figura 3, que tiene placas 42 terminales pesadas, agujeros 44 para pernos y armazones de pila o componentes 46 dispuestos entre las placas terminales.
Aunque la disposición de filtro prensa es conceptualmente simple y se ejecuta fácilmente, tiene algunos inconvenientes claros. El mayor de estos inconvenientes es la cantidad que añade al peso y el volumen del apilamiento. Dado que se requiere una gran fuerza compresiva, el apilamiento debe tener miembros de tracción pesados (tirantes de tracción) para aplicar esta fuerza, con grandes terminaciones, y placas terminales pesadas para distribuir esta fuerza uniformemente sobre el área del apilamiento. Ambos rasgos se añaden al peso y el volumen del apilamiento de la pila de combustible. También es un problema, pero no tan ampliamente reconocido, la deficiente conductividad térmica de las estructuras porosas basadas en carbono en polvo unido a un polímero y en otros materiales porosos de carbono.
La Figura 4 muestra un aparato 50 que fue usado para averiguar la contribución de cada uno de los materiales, en un apilamiento estándar de una pila de combustible, a la transferencia global de calor. Este dispositivo usó un calentador 52 eléctrico para calentar una placa 54 de cobre, para simular el calor generado por un montaje de membrana y electrodo (MyE) durante el funcionamiento normal. Se colocó una estructura 56 de difusión gaseosa típica, de tipo ELAT, de E-Tek, Inc., Natick, MA, frente a la placa de cobre. Esto fue apoyado por un elemento de campo de flujo, con dos tipos diferentes ilustrados aquí, una lámina 58 de Ti expandido, a la izquierda, y una lámina 60 de espuma de Ni, como la mostrada en la Figura 5, a la derecha. El componente central fue un montaje 62 de una placa bipolar enfriada por agua.
Para determinar la resistividad térmica de los componentes, se establece un flujo estable de agua de refrigeración, y se suministra energía a los elementos calentadores. La temperatura de los dos elementos 52 calentadores fue aumentada hasta que la placa de cobre 54 estuvo a la temperatura de funcionamiento de MyE deseada, y la unidad se dejó en este estado hasta que se alcanzó un estado continuo, basado en una temperatura de salida estable del agua de refrigeración y sin cambios en ninguna de las lecturas de los termopares 64 (mostrados como puntos).
En ensayos repetidos, a una variedad de temperaturas de la placa de cobre entre 50 y 85ºC, se encontró que el gradiente cara a cara del elemento de difusión gaseosa ELAT fue mayor que el de los campos de flujo metálicos. Esto fue cierto incluso en el caso del campo 60 de flujo de espuma de Ni, con 95% de volumen abierto y por encima de cinco veces el grosor. Se encontró que la resistividad térmica para la espuma de Ni fue 0,05ºC/Vatio, comparada con 0,26ºC/Vatio para el difusor gaseoso de polvo de carbono, de tela de carbono, de material compuesto con PTFE. Claramente, las estructuras de difusión gaseosa de carbono poroso basadas en tela o papel de carbono conductor son un impedimento para una mejor distribución y disipación del calor en el apilamiento de una pila de combustible de MIP.
Sumario de la invención
Según un aspecto de esta invención, se proporciona un aparato en la forma de un dispositivo electroquímico que comprende: un campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara; y una capa porosa de difusión gaseosa unida metalúrgicamente a la primera cara del campo de flujo metálico y poroso, comprendiendo la capa de difusión gaseosa una matriz de difusión gaseosa y un colector de corriente metálico, comprendiendo la matriz de difusión gaseosa fibra de carbono conductora, polvo de carbono conductor y un material aglutinante hidrófobo.
Según otro aspecto de esta invención, hay un aparato en la forma de un dispositivo electroquímico que comprende un campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara y una segunda cara, y una capa de difusión gaseosa metálica y porosa unida metalúrgicamente a la primera cara del campo de flujo metálico y poroso, en el que la capa metálica y porosa de difusión gaseosa se ha hecho hidrófoba.
Preferiblemente, en el que la capa de difusión gaseosa metálica y porosa se selecciona entre partículas metálicas sinterizadas o fibras metálicas sinterizadas.
Convenientemente, en el que la capa de difusión gaseosa metálica y porosa se trata con un agente que proporciona aislamiento frente a la humedad.
Ventajosamente, el aparato comprende además una barrera metálica para los gases que tiene una primera cara unida metalúrgicamente a una segunda cara del campo de flujo metálico y poroso.
El aparato puede comprender, adicionalmente, una primera cara unida metalúrgicamente a una segunda cara de la barrera metálica para los gases, y una segunda capa de difusión gaseosa metálica y porosa que tiene una cara unida metalúrgicamente a una segunda cara del segundo campo de flujo metálico y poroso.
Convenientemente, la barrera metálica para los gases es una lámina de metal.
Alternativamente, la barrera metálica para los gases es una placa enfriada por un fluido.
Preferiblemente, el campo de flujo metálico y poroso se selecciona entre espuma metálica, lámina de metal expandido, partículas metálicas sinterizadas o fibras metálicas sinterizadas.
Convenientemente, las uniones metalúrgicas se forman por un procedimiento seleccionado entre soldadura, broncesoldadura, soldadura con aleaciones de estaño y plomo, sinterización, unión por fusión, unión a vacío o combinaciones de ellos.
La invención también se refiere a un aparato para usar en dispositivos electroquímicos, que comprende: un campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara; y una capa de difusión gaseosa en contacto con el campo de flujo metálico y poroso, comprendiendo la capa de difusión gaseosa una matriz de difusión gaseosa y un colector de corriente metálico dispuesto dentro de la matriz de difusión gaseosa, en la que la matriz de difusión gaseosa comprende fibra de carbono conductora, polvo de carbono conductor y un material aglutinante hidrófobo.
Preferiblemente, el material aglutinante hidrófobo es poli(tetrafluoroetileno).
Convenientemente, en el que el campo de flujo metálico y poroso se selecciona entre espuma metálica, lámina de metal expandido, partículas de metal sinterizadas o fibras de metal sinterizadas.
Preferiblemente, el colector de corriente metálico es una rejilla metálica.
Ventajosamente, el aparato comprende además una barrera metálica para los gases que tiene una primera cara unida metalúrgicamente a una segunda cara del campo de flujo metálico y poroso.
Ventajosamente, el aparato comprende adicionalmente un segundo campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara unida metalúrgicamente a una segunda cara de la barrera metálica para los gases, y una segunda capa de difusión gaseosa que tiene una cara en contacto con una segunda cara del segundo campo de flujo metálico y poroso.
Convenientemente, la barrera metálica para los gases es una placa enfriada por un fluido.
La presente invención proporciona un aparato para el uso en dispositivos electroquímicos, que comprende un campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara y una capa de difusión gaseosa metálica y porosa unida metalúrgicamente a la primera cara del campo de flujo de metal expandido. El aparato puede comprender además una barrera metálica para los gases que tiene una primera cara unida metalúrgicamente a una segunda cara del campo de flujo metálico y poroso. Preferiblemente, la capa de difusión gaseosa metálica y porosa se trata con un agente que proporciona aislamiento frente a la humedad. También, el aparato puede comprender adicionalmente un segundo campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara unida metalúrgicamente a una segunda cara de la barrera metálica para los gases, tal como una lámina metálica o una placa enfriada por un fluido, y una segunda capa de difusión gaseosa metálica y porosa que tiene una cara unida metalúrgicamente a una segunda cara del segundo campo de flujo metálico y poroso. De acuerdo con la invención, el campo de flujo metálico y poroso se selecciona entre espuma metálica, lámina de metal expandido, partículas metálicas sinterizadas o fibras metálicas sinterizadas, y la capa de difusión gaseosa metálica y porosa se selecciona entre partículas metálicas sinterizadas o fibras metálicas sinterizadas. Las uniones metalúrgicas se forman por un procedimiento seleccionado entre soldadura, broncesoldadura, soldadura con aleaciones de estaño y plomo, sinterización, unión por fusión, unión a vacío, o combinaciones de ellos.
La invención también proporciona un aparato para el uso en dispositivos electroquímicos, que comprende un campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara, y una capa de difusión gaseosa en contacto con el campo de flujo metálico y poroso, comprendiendo la capa de difusión gaseosa una matriz de difusión gaseosa y un colector de corriente metálico dispuesto dentro de la matriz de difusión gaseosa, en la que la matriz de difusión gaseosa comprende fibra de carbono conductora, polvo de carbono conductor y un material aglutinante hidrófobo, tal como politetrafluoroetileno. Preferiblemente, el colector metálico de corriente es una rejilla metálica.
Breve descripción de los dibujos
Para que los rasgos y ventajas de la presente invención narrados anteriormente puedan ser comprendidos con detalle, se puede tener una descripción más particular de la invención, brevemente resumida anteriormente, por referencia a las realizaciones suyas que se ilustran en los dibujos anexos. Es de hacer notar, sin embargo, que los dibujos anexos ilustran sólo realizaciones típicas de esta invención, y por consiguiente no deben ser considerados limitantes de su alcance, ya que la invención puede admitir otras realizaciones igualmente eficaces.
Las Figuras 1A y 1B son diagramas esquemáticos de un apilamiento convencional del apilamiento demostrador de 4,5 MW de United Technologies Corporation y un sustrato apilado y acanalado, respectivamente.
Las Figuras 2A y 2B son vistas en sección transversal de un montaje de electrodos convencional y una estructura electródica en película fina usada en pilas de combustible de MIP, respectivamente.
La Figura 3 es un diagrama esquemático de un apilamiento de una pila de combustible de tipo filtro prensa estándar, que muestra la disposición de las placas celulares bipolares y las placas terminales.
La Figura 4 es un diagrama esquemático que ilustra las localizaciones de los termopares en un simulador de flujo calorífico para un apilamiento de una pila de combustible de MIP.
La Figura 5 es una imagen de una pieza de metal alveolar que ilustra su estructura en espuma abierta.
La Figura 6 es una vista en sección transversal de un electrodo fabricado usando electrodos de difusión gaseosa con una rejilla metálica sustituyendo a la tela de carbono.
La Figura 7 es un gráfico que muestra las curvas de polarización para MyEs producidos usando dos sustratos metálicos diferentes para estructuras de difusión gaseosa con electrodos de tipo tinta.
La Figura 8 es un gráfico que compara las curvas de polarización obtenidas con MyEs preparados con sustratos convencionales de tela de carbono en los difusores gaseosos usando membranas de Nafion^{TM} 105 y 112.
Las Figuras 9A y 9B son películas impresas por presión obtenidas a una escala de 82% para una celda simple tradicional de 25 cm^{2} como placa terminal con el colector integrado y una celda simple de 32 cm^{2} basada en un campo de flujo de espuma, respectivamente.
La Figura 10 es un gráfico que muestra la curva de polarización para un apilamiento de una pila de combustible de MIP de dos celdas, con un área activa de 125 cm^{2}, que funciona con una estequiometría de aire triple y una estequiometría de combustible doble.
La Figura 11 es un gráfico que muestra la resistencia al flujo, representada como caída de presión, para el aire que fluye a través de un campo de flujo metálico alveolar.
La Figura 12 es un dibujo aumentado de un sustrato electrolizador esférico sinterizado.
La Figura 13 es una vista en sección transversal de un campo de flujo de espuma metálica con un difusor gaseoso de metal sinterizado como su cara.
La Figura 14 es una vista en perspectiva de la cara de una placa bipolar unificada que ilustra algunos de los rasgos clave.
La Figura 15 es una vista en sección transversal de la placa bipolar unificada mostrada en la Figura 14.
Descripción detallada de la realización preferida
La invención descrita aquí es un componente o submontaje mejorado para usar en dispositivos electroquímicos, tales como pilas de combustible. El componente o submontaje proporciona una estructura metálica que tiene una conductividad eléctrica más alta que las placas bipolares o estructuras apiladas convencionales. Los miembros metálicos individuales del submontaje se unen metalúrgicamente por técnicas de soldadura, sinterización, broncesoldadura o soldadura con aleaciones de estaño y plomo conocidas en la técnica.
Los metales tales como el Ti y Ni tienen conductividades eléctricas y térmicas sustancialmente más altas que el grafito, la forma más conductora del carbono. Las estructuras típicas de difusión gaseosa se producen usando negro de carbón conductor, no grafito, y por ello son incluso menos conductoras. Por consiguiente, una conductividad intrínseca más alta es la primera ventaja clave de una estructura de difusión gaseosa metálica de acuerdo con la presente invención.
Una segunda ventaja de la presente invención viene del modo por el que se forman partículas metálicas individuales dentro de la estructura de difusión gaseosa. El carbono conductor requiere el uso de una fase de unión separada, típicamente PTFE, de una suspensión acuosa. Toda la conductividad reside en los contactos partícula a partícula entre las partículas de carbono, impidiendo la fase de unión de PTFE más conductividad. En la estructura metálica de difusión gaseosa de la presente invención, las partículas están unidas metalúrgicamente, en realidad sinterizadas, en una pieza única. De esta manera, se puede realizar la conductividad total del metal para proporcionar un rendimiento superior.
El PTFE sirve a una segunda función, además de la unión, en una estructura de difusión gaseosa convencional. Esa función es proporcionar aislamiento frente a la humedad, para mejorar la velocidad de retirada de agua líquida de las proximidades del electrodo. En principio, un difusor totalmente metálico sería hidrófilo. Esta cualidad hidrófila es vencida por una realización de la invención usando un agente fluoropolimérico que proporciona aislamiento frente a la humedad, tal como Fluorad^{TM} FC-722, de 3M, de St. Paul, Minnesota, para hacer a los campos de flujo metálicos totalmente repelentes del agua o hidrófobos.
Además, de acuerdo con la invención, no es necesario sustituir la estructura entera de difusión gaseosa basada en carbono por materiales metálicos. El punto más débil en una estructura convencional de difusión gaseosa basada en carbono no es la capa más alta de carbono, sino la tela de carbono de tejido abierto que la soporta. Por consiguiente, una realización de la invención, mostrada en la Figura 6, proporciona capas 71 de difusión gaseosa que tienen soportes 72 metálicos debajo o dentro de los difusores 74 gaseosos de material compuesto carbonado. La figura 6 es una vista en sección transversal de un MyE 70 fabricado usando rejillas 72 metálicas en lugar de la tela conductora de carbono en una capa de difusión gaseosa de un electrodo de MIP convencional.
La Figura 7 es un gráfico que muestra los resultados obtenidos con los MyEs 70 producidos como se muestra en la Figura 6. Los resultados se muestran para electrodos fabricados tanto con rejillas metálicas expandidas como con láminas metálicas alveolares que sustituyen al sustrato de carbono en la estructura de difusión gaseosa. Aunque estos resultados no son impresionantes frente a los estándares de pilas de combustible bipolares convencionales, estos datos se obtuvieron a partir de una pila de combustible monopolar que funcionaba a presiones ambientales y temperaturas cercanas a las ambientales, con aire suministrado por difusión, no por un compresor. Este último hecho limita la densidad de corriente alcanzable antes de que las limitaciones de transferencia de masa ahoguen la pila. En el momento en que se recogieron estos datos, las estructuras de difusión gaseosa no estaban bajo compresión. Los mejores datos obtenidos para un soporte electródico convencional basado en tela de carbono bajo las mismas condiciones se ilustra en la Figura 8. Cuando los datos de la Figura 7 se comparan con la Figura 8, la mejora es, de hecho, significativa. Está claro que las estructuras de difusión gaseosa que tienen rejillas metálicas ofrecen rendimientos, a bajas presiones, superiores a los de las estructuras convencionales de tela de carbono.
Si la capa de difusión gaseosa (difusor gaseoso) es toda de metal, o comprende carbono mejorado con metal, es claro que tener un campo de flujo metálico tras ella ofrece claras ventajas. La Figura 9A muestra una película 80 impresa por presión de una pila de combustible con campos de flujo/colectores de 0,79 mm de profundidad por 0,79 mm de anchura en dos placas terminales de titanio de 15,9 mm de grosor que han sido pulidas, alisadas y chapadas en oro. Esta película estaba intercalada entre dos soportes electródicos de difusión gaseosa de 25 cm^{2}, de 0,406 mm de grosor, de tipo ELAT, obtenidos de E-TEK, Inc., de Natick, MA, que estaban dotados de una junta con lámina de PTFE no sinterizado de 0,508 mm de grosor. (La película impresa por presión está posicionada esencialmente en el lugar de la membrana de intercambio de protones). Se aplicó un momento de torsión de 34,56 cm.kg a cuatro pernos de acero inoxidable de 7,93-7,05 mm. Los cuatro círculos 82, localizados en cada esquina, representan las localizaciones de los pernos, y el cuadrado 84 central representa el área real electrodo/colector. Las sombras más oscuras, tales como en los puntos 86, indican baja presión. Hay un patrón de colector nítido expresado en esta impresión. Las áreas o líneas claras indican dónde los rebordes sólidos del colector comprimieron el difusor gaseoso. Las áreas o líneas 88 más oscuras indican la localización de los surcos del colector donde el contacto es deficiente. La parte más baja del área electródica también tiene un tono más oscuro, que representa un contacto deficiente con esa superficie, debido probablemente a una deformación durante la elaboración a máquina. El área 89 sólida alrededor del área electródica activa es donde tiene lugar el sellado. El espacio entre los agujeros de los pernos y las esquinas de la superficie electródica es crítico para obtener un buen sellado. Esta área tiene una impresión uniforme, de grano grueso, que sugiere que este montaje no tendrá fugas.
La Figura 9B es otra película 90 impresa por presión similar a la de la Figura 9A, pero para una celda de campo de flujo de espuma de la presente invención. Esta celda de 32 cm^{2} de área activa tenía armazones celulares colectores de aluminio sólido (1,22 mm de grosor) que rodeaban a una espuma de níquel chapado en oro de la serie 200-5 (Astro Met, Inc.) de 1,07 mm de grosor, con una densidad nominal de 5% de la del metal sólido y un espaciado entre poros nominal de 31,5 poros por centímetro lineal. Esta placa de contacto como campo de flujo de espuma está, de manera similar, frente a un difusor gaseoso ELAT, como anteriormente (0,406 mm de grosor). Tanto el campo de flujo como el difusor gaseoso estaban comprimidos hasta 1,22 mm para emparejarse con el grosor del armazón celular circundante. De nuevo, se aplicó la misma carga, pero a un par de placas terminales de titanio que no estaban pulidas ni alisadas. Los agujeros en el diagrama representan orificios de entrada y salida para los gases reaccionantes y el líquido refrigerante. La sujeción con pernos se efectuó fuera del borde del armazón celular.
Es crítico para el sellado del montaje que se observe una completa compresión alrededor de estos agujeros y sobre los bordes exteriores del armazón celular. La película, en este ejemplo, muestra una completa compresión para estas áreas, frente al sombreado granulado para la configuración elaborada a máquina de la Figura 9A. La superficie electródica interior muestra una impresión más uniforme por todo el área activa. Las impresiones oscuras en la parte interior del armazón celular representan el pleno colector del montaje, que no funciona como superficie sellante. Estas impresiones demuestran que los montajes basados en campos de flujo de espuma se sellan mejor y tienen un mejor contacto en el área electródica a cargas de compresión equivalentes.
De acuerdo con la invención, también se han preparado con éxito campos de flujo para apilamientos de pilas de combustible de MIP usando espumas de níquel de baja densidad, similares al campo de flujo usado anteriormente. La Figura 10 muestra una curva de polarización para un apilamiento de dos pilas de 125 cm^{2} de área activa por pila con campos de flujo de espuma de níquel. La espuma de níquel chapado en oro usada era inicialmente de 2,03 mm de grosor, y fue comprimida hasta 1,27 mm. La espuma de níquel tiene una densidad nominal de 5% de la del metal sólido y un espaciado entre poros nominal de 31,5 poros por centímetro lineal. La espuma fue hecha resistente a la humedad con Flourad® 722 (3M Co., St Paul, MN), un revestimiento fluoropolimérico, y fue montada entre espaciadores bipolares de papel de titanio chapado en oro y una capa de distribución de difusión gaseosa/corriente no catalizada, de tipo ELAT, que se colocó contra una membrana Gore Select con electrodos de tinta tanto para cátodos como para ánodos.
Este mismo campo de flujo de espuma fue ensayado en cuanto a su resistencia al flujo, es decir, la caída de presión observada para un flujo constante, a diversos caudales gaseosos y presiones totales, con aire. El caudal fue medido por un controlador de flujo másico, y la presión diferencial fue verificada por un transductor de presión diferencial de estado sólido conectado a las corrientes gaseosas de entrada y salida inmediatamente adyacentes al aparato de ensayo. La Figura 11 muestra la representación logaritmo-logaritmo de la caída de presión frente al caudal. Esta función es una línea recta a todas las presiones de funcionamiento, lo que indica una correlación en función de la energía, normal para un flujo turbulento. Para propósitos de referencia, una pila de combustible de MIP de este tamaño requeriría un flujo de 3,3 L(TPE)/min (Temperatura y Presión Estándar) para suministrar aire suficiente para mantener la estequiometría doble a una densidad de corriente de 1 A/cm^{2}. La resistencia al flujo vista aquí es, claramente, adecuadamente baja para aplicaciones de apilamientos de pilas de combustible de MIP.
Sinterizar esferas metálicas hasta que se unen en una masa sólida, monolítica, es una manera de producir un componente metálico y poroso. Controlando la distribución de tamaños de las esferas y las condiciones de sinterización, el tiempo y la temperatura, la porosidad de la pieza acabada puede ser controlada con exactitud y de manera reproducible. La Figura 12 es una vista esquemática en sección transversal de un componente 92 de esferas sinterizadas típi-
co.
Se pueden usar metales porosos de micro y macropartículas sinterizadas para formar los sustratos electródicos y los colectores de corriente de la presente invención. Se han usado láminas de titanio poroso (1,14 mm de grosor) preparadas a partir de esferas de titanio sinterizadas que han sido tamizadas hasta un diámetro uniforme, con óxidos metálicos depositados térmica o eléctricamente sobre ella, como ánodos posicionados contra el electrolito de MIP para la generación electroquímica de ozono en alta concentración, tal como para aplicaciones de soluciones medioambientales y de desinfección. Un ligero primer revestimiento de metales nobles en estos sustratos asegura una vida útil larga (más de 98 días, o más de 2.200 horas), y un funcionamiento estable (no se requieren incrementos en el potencial del apilamiento para mantener una corriente constante a temperaturas constantes durante un tiempo prolongado) incluso en un ambiente muy corrosivo. Las provisiones chapadas en oro de estos materiales también funcionan bien como colectores de corriente contra pegatinas de tinta electrocatalíticas en la MIP para la generación electroquímica de hidrógeno a partir de agua o metanol.
Se obtuvo, de Astro Met Inc., una lámina de titanio poroso que tenía una superficie de titanio sinterizado y poroso, sinterizado directamente sobre metal titanio expandido. Los grosores de estos sustratos porosos fueron dictados por consideraciones respecto a la integridad física del material. La Figura 13 muestra una estructura 100 que hace efectivo el nuevo planteamiento de tener campos 102 de flujo de metal expandido o de espuma porosa, como el ilustrado en la Figura 5, como sustratos de soporte durante la sinterización para permitir la fabricación de una capa 104 de difusión gaseosa porosa y fina, unida sinterizando directamente sobre el campo 102 de flujo para una óptima conductividad eléctrica y térmica. En la Figura 13 se ilustra el submontaje que comprende un campo de flujo 102 metálico y poroso que tiene una capa 104 de difusión gaseosa metálica y porosa sinterizada a él, que tiene una membrana 106 con electrodos de tipo tinta 108, 109 formados sobre la membrana 106. Se debe reconocer que los electrodos también podrían formarse sobre la capa 104 de difusión gaseosa, dentro del alcance de la presente invención.
El uso de un producto poroso de esferas sinterizadas es un planteamiento para producir una capa de difusión gaseosa mejorada, de acuerdo con la presente invención. Los fieltros de metal sinterizado, obtenidos de Newmet Krebs\varnothingge, de Terryville, CT, proporcionan otro planteamiento. Estos fieltros de metal sinterizado están disponibles comercialmente en níquel, acero inoxidable y otros metales, y pueden ser fabricados sobre un soporte. Aunque los materiales disponibles comercialmente en la actualidad son, de manera general, demasiado gruesos para esta aplicación, se pueden preparar materiales más finos si fuera necesario.
Sin embargo, ya sea la estructura de difusión gaseosa de metal sinterizado o de carbono aglutinado, el uso de un campo de flujo metálico y poroso facilita la sinterización, o soldadura en horno, del campo de flujo a una barrera metálica para los gases. Esto hace posible producir una placa bipolar o submontaje completamente unificado, con metal continuo desde el ánodo de una pila al cátodo de la pila siguiente en el apilamiento, para la máxima conductividad eléctrica. La incorporación de placas bipolares enfriadas por un fluido como barrera metálica para los gases implicará más componentes, pero pueden ser incorporados dentro de los submontajes de la presente invención a la vez de, no obstante, tener muchas menos interfaces que una disposición celular bipolar convencional, proporcionando de este modo resistencias de contacto más bajas que otros diseños.
La Figura 15 muestra una placa bipolar unificada o submontaje 110 de la presente invención, que tiene un sistema de tres capas para cada mitad de la pila: un separador de papel metálico fino o barrera 112 para los gases, un campo 102 de flujo de espuma metálica y porosa, y una capa 104 microporosa de distribución de corriente/calor con una matriz de difusión gaseosa (están formados un campo 102 de flujo adicional y una capa 104 de distribución gaseosa preferiblemente en la parte posterior del separador 112). El uso de un campo 102 de flujo metálico y poroso, no una lámina ranurada, hace a este planteamiento fundamentalmente diferente de las piezas sólidas con láminas conformadas o estampadas descritas por Neutzler en la Patente U.S. 5.776.324.
La presente invención proporciona la soldadura de todos los componentes en una única masa de metal usando un método de alta productividad (sinterización en cadena en un horno) y la inclusión de la capa de difusión gaseosa como parte de esta estructura monolítica. Esto conduce a una mejor conductividad electrónica o eléctrica desde la cara de un electrodo a la cara de otro electrodo, menores oportunidades de corrosión y menores oportunidades de fallos debidos a componentes que cambien sus posiciones relativas, dado que varias piezas están sustituidas por una pieza única. Con la capa de difusión gaseosa incluida como parte de la misma estructura, la resistencia eléctrica disminuye aún más, y la transferencia de masa al electrodo aumenta. Sustituir la estructura de fibra de carbono por una estructura de soporte metálica y porosa proporciona una estructura más robusta, con una conductividad electrónica mejorada, una reducida necesidad de compresión de los componentes de la celda electroquímica, y permite el funcionamiento de la celda electroquímica a presiones más bajas.
El siguiente ejemplo muestra la función de esta invención y algunas de sus realizaciones preferidas.
Ejemplo 1
Este ejemplo demuestra una estructura de soporte electródica de campo de flujo unificada.
Se fabricó una estructura de difusión gaseosa directamente en un elemento de campo de flujo metálico, sin el uso de tela o papel de carbono conductor. La capa de difusión gaseosa fue una mezcla de tres componentes, negro de carbono (Vulcan XC-72R, CABOT Technology Division, Pampa, TX 79066) de alta área superficial y alta conductividad, fibra de carbono conductora (Thornel® DKD-X, de AMOCO, Alpharetta, GA 30202) y PTFE (suspensión T-30, DuPont). Se añadió agua a la mezcla según fue necesario para mezclar, y se usó un tensioactivo no iónico (Triton X100, Fisher Scientific, Fair Lawn, NJ 07410) para mantener la dispersión. La adición de fibra de carbono conductora con el polvo de carbono y el PTFE es importante para fabricar con éxito un difusor gaseoso basado en carbono sobre un soporte de metal.
Los componentes fueron combinados y mezclados para dispersar totalmente los sólidos y producir una pasta uniforme. Esta pasta se aplicó al conductor metálico limpio (campo de flujo metal expandido o de metal alveolar) para formar una matriz de difusión gaseosa.
El montaje difusión gaseosa/campo de flujo comprendido de la matriz de difusión gaseosa y el campo de flujo metálico conductor se secó a temperatura ambiente a vacío, después se secó adicionalmente a 60ºC en un horno de vacío. El montaje fue tratado después en una atmósfera de argón a 320ºC durante 2 horas para sinterizar el PTFE y descomponer el tensioactivo. La carga del polvo de carbono, la fibra de carbono y el PTFE totalizó alrededor de 0,02 g/cm^{2}. Estas capas de difusión gaseosa se usaron para producir las celdas mostradas en la Figura 7, que rindieron bien.
Alternativamente, la pasta descrita en el Ejemplo 1 se puede aplicar a un colector de corriente metálico, tal como un rejilla metálica, y secarse bajo las mismas condiciones. La capa de difusión gaseosa resultante se puede usar entonces en contacto con un campo de flujo metálico y poroso, tal como un metal expandido o un metal alveolar.
Aunque lo precedente está dirigido a las realizaciones preferidas de la presente invención, se pueden idear realizaciones distintas y adicionales sin apartarse de su alcance básico, y su alcance básico está determinado por las reivindicaciones que siguen.

Claims (12)

1. Un aparato en la forma de un dispositivo electroquímico, que comprende: un campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara; y una capa de difusión gaseosa metálica y porosa unida a la primera cara del campo de flujo metálico y poroso, comprendiendo la capa de difusión gaseosa una matriz de difusión gaseosa y un colector de corriente metálico, comprendiendo la matriz de difusión gaseosa fibra de carbono conductora, polvo de carbono conductor y un material de unión hidrófobo.
2. Un aparato en la forma de un dispositivo electroquímico, que comprende un campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara y una segunda cara, y una capa de difusión gaseosa metálica y porosa unida metalúrgicamente a la primera cara del campo de flujo metálico y poroso, en el que la capa de difusión gaseosa metálica y porosa se hace hidrófoba.
3. El aparato de la reivindicación 2, en el que la capa de difusión gaseosa metálica y porosa se selecciona entre partículas metálicas sinterizadas o fibras metálicas sinterizadas.
4. El aparato de una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que la capa de difusión gaseosa metálica y porosa se trata con un agente aislante de la humedad.
5. El aparato de una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, que comprende además una barrera metálica para los gases que tiene una primera cara unida metalúrgicamente a una segunda cara del campo de flujo metálico y poroso.
6. El aparato de la reivindicación 5, que comprende además un segundo campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara unida metalúrgicamente a una segunda cara de la barrera metálica para los gases, y una segunda capa de difusión gaseosa metálica y porosa que tiene una cara unida metalúrgicamente a una segunda cara del segundo campo de flujo metálico y poroso.
7. El aparato de la reivindicación 5 ó 6, en el que la barrera metálica para los gases es una lámina de metal.
8. El aparato de la reivindicación 5 ó 6, en el que la barrera metálica para los gases es una placa enfriada por un fluido.
9. El aparato de una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que el campo de flujo metálico y poroso se selecciona entre espuma metálica, lámina de metal expandido, partículas metálicas sinterizadas o fibras metálicas sinterizadas.
10. El aparato de una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que las uniones metalúrgicas se forman por un procedimiento seleccionado entre soldadura, broncesoldadura, soldadura con aleaciones de estaño y plomo, sinterización, unión por fusión, unión a vacío o combinaciones de ellos.
11. Un aparato para el uso en dispositivos electroquímicos, que comprende: un campo de flujo metálico y poroso que tiene una primera cara; y una capa de difusión gaseosa en contacto con el campo de flujo metálico y poroso, comprendiendo la capa de difusión gaseosa una matriz de difusión gaseosa y un colector de corriente metálico dispuesto dentro de la matriz de difusión gaseosa, en el que la matriz de difusión gaseosa comprende fibra de carbono conductora, polvo de carbono conductor y un material aglutinante hidrófobo.
12. El aparato de la reivindicación 11, en el que el material aglutinante hidrófobo es poli(tetrafluoroetileno).
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