TW475293B - A unitized barrier and flow control device for electrochemical reactors - Google Patents

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Alan J Cisar
Oliver J Murphy
Stan Simpson
King-Tsai Jeng
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Lynntech Inc
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Description

475293 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 A7 B7 五、發明說明（丨） 〔發明背景〕 本發明係關於用供鄰接電化學反應室之間的隔板；尤 其，本發明係關於重量輕盈之雙極板以及用於其製作的方 法。 大部份用於現今之中子交換薄膜(PEM)燃料反應室的 組成件均源自於最先發展用於磷酸燃料反應室(PAFC)的設 計，而且都不是用供高性能之PEM燃料反應室的最佳應用 〇 在1970年代中期之前，完全由碳元素構成的組成件 係製作供在165-185°C的溫度範圍之間實施PAFC的操作。 在僅有一個製造商（能源硏究公司，康乃狄克州的丹佰利) 情況下，雙極板是從一種由石墨粉(重量比例槪略爲67%) 以及石碳酸樹脂(重量比例槪略爲33%)的混合物模製而成 ，並且是以非常謹慎的熱處理以使該樹脂與碳化合，而不 會因爲快速的除氣過程而導致過度的孔隙。基本上，900°C 的熱處理即足以達到必要之化學、物理以及機械的性質。 最初，雙極板係模製成平坦狀，並且加工以製作必要的反 應氣體分佈凹槽（或者用於該雙極板的冷卻凹槽）。後續的 作法上，具有凹槽的平板係模製在衝模之中（其尺寸係製作 得略大些，以補償在烘烤期間的縮水率），以產生呈玻璃狀 之石墨-碳合成物的隔板。1970年代末期/1980年代的初期 ’在Westinghouse所進行工作中，雙極板上所具備之〜透 通〃的空氣分佈凹槽係重新設計以產生一個如眾所熟悉之 z-型板的配置方式。 3 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) · n i ϋ n n n n · n n ϋ mmm— n n n I · 475293 A7 B7 五、發明說明（少） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 在聯合科技公司（UTC’s)中，其所展示之一百萬瓦 (1MW)積架(大約1975年)的雙極/隔板，係由石墨粉和聚次 苯基硫化物樹脂模製而成。在該加工完成的示範展示品中 ，這種雙極/隔板只具有可接受之最低限度的抗腐蝕性。因 此，如第1A圖中所示，在紐約之四百五十萬瓦(4.5MW)( 大約19M年)以及在後續UTC示範展示品10中，其隔板 是由石墨粉和廉價的樹脂模製而成，並且隨後在大約2700 °(：的溫度下進行烘烤以及石墨化。然後，該模製成之肋件 的表面即進行拋光的加工。在該4.5MW的示範展示品10 中，隔板12係舖設在鄰接反應室之陰極14和陽極16之間 ，且該反應室的兩側上均採用肋件補強並提供相互垂直的 空氣通道。 經·濟部智慧財產局員工消費合作社印製 如第1B圖中所示，由UTC後續(大約1983年)所製造 的一種四十千瓦（40kW)即席製作單元，係使用一種以肋 件補強的基材架20。這種系統將氣體分佈通道22擺設在 該多孔性的電極基材24本身之中，而不是在該厚度大約1 公厘的平坦雙極隔板26裡面。該基材24以肋件加強的部 份係與這個平坦雙極隔板26的表面接觸。該接觸電極混合 物28則設置在其相反的側邊。原先被認爲用於這種技術的 優點是成本較低，因爲其所提供之模製的雙極隔板具有需 要最少的表面加工，以及其採取肋件補強的基材具有相當 低且易於加工的多孔性。加壓的PAFCs必需使用到完全或 至少局部石墨化的雙極隔板，以及在至少1800°C，較佳地 是在2700°C，之溫度下進行熱處理的電解質基材，或者其 4 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 475293 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（>1 ) 它在高溫下所製造之呈玻璃狀的碳電極。 該用供製造碳/石墨雙極隔板以用於PAFCs的技術， 已被所有主要的PEM燃料反應室的發展廠商（國際燃料反 應室公司、寶拉電力系統、電力公司、能源夥伴、富士 以及西門子）用於製造PEM燃料反應室。當這種技術具有 實際效用時，它的成本非常昂貴並且不易於製造以碳爲基 礎的細薄雙極隔板，於是後續以這些隔板所製作成積架則 顯得龐大而笨重。 /一個克服這些限制的明顯方法，是使用一種以石墨爲 基礎之可模製的混合物，這種混合物不必進行碳化的步驟 。這個作用如同導體之石墨粉型式的材料，係結合成具有 一聚合體陰模之堅硬的構件。該石墨可確保其導電性和抗 腐蝕性，而該聚合體的黏結劑也必需在PEM的操作條件下 呈現穩定的狀態，以容許其能夠藉由傳統形成聚合體的方 式而進行製作。） 在1980年代初期，這種方法已由通用電力公司檢驗 完成，並且已成功地由能源夥伴公司藉以爲福特汽車公司 製造一個用於一款原型汽車之七千瓦(7kW)的積架。 這種方法有其明顯的限制。當該石墨經由該聚合體而 稀釋時，其導電性將比原先已經在這個運用領域中之任何 可用金屬的導電性降得更低> 一個具有純石墨雙極隔板之 七千瓦的積架，將可能會有一個十六瓦之內部阻抗的損失 。而當該石墨被分散到一個聚合體的陰模之中時，這種損 失將會更大。這種情形可以從表1所顯示的數據而明顯看 5 -----------------^--^---------*^1 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) €丨 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 475293 五 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 Α7 Β7 發明說明（V) 出，其中包含許多潛在可用於製造供PEM燃燒反應室積架 之雙極隔板的材料性質。這種表中也提供每一個原件的電 阻率和密度。在這個表中也包含質量以及穿透該每一種雙 極隔板材料之流動區域的電阻。這個假設隔板的厚度爲 3·75公厘，其包含一個125平方公分的有效面積，以及〜 個具有I·5公厘深之通道且佔據50%該有效面積的彎曲流 場區域。 _ 表1用於雙極 隔板之有用的材料性質 元素 電阻率(// Ω-cm) 密度(g/mL) 質量(g) 電阻(// Ω) 銅 1.673 8.89 250 0.009 j呂 2.655 2.70 75.9 0.014 鎂 4.450 1.74 48.9 0.024 鈦 42.0 4.50 127 0.23 鈣 1375 2.25 63.3 7.4 在表1中’各兀素之間的重量是在隔板具有相同尺寸 且不同組成的基礎上進行比較。在所有的情況中，該氣體 隔板之最薄點處的厚度爲〇·75公厘。對於一個石墨隔板而 言’這個厚度太薄。在大部份具有特定多孔性的石墨材料 中’使用這麼薄的隔板將必須以一種具有能夠產生不透氣 之可靠隔板的密封劑來充塡其中的細孔。藉由表1中所示 的任何一種金屬，則這個隔板將可以製作得更細薄，因而 可進一步達成尺寸和重量的要求。 以表1中的任何一種金屬取代石墨，將可大大地增加 6 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格mo X 297公釐） rlf先閱讀背面之、注音？事項再填寫本頁} -----^ I I I 訂----I---- 475293 A7 B7 五、發明說明（<) 有關電和熱的傳導性能。在表1的金屬當中，銅具有最A 的導電性，但其也具有很高的密度。這對於一個固體^屬 積架而言，將會是非常的笨重。其它有關雙極隔板的製& 策略，均是針對克服先前所述的限制而進行。洛阿拉摩S 國家實驗室最近將其重點集中在做爲流場之各種冷腺合金 屏幕的應用，就是一個明顯的例子。該屏幕是用S個具有 相同材料的薄金屬板做爲支撐，以便產生一個用於〜積架 中之雙極隔板的構造。這種系統的一個優點是其材料和製 造的成本都很低廉。但是，其主要的一個缺點是導電性非 常低’這種情形是由於多重界面以及該屏幕/隔板的點接處 所造成。 與大部份其它PEM燃料反應室的技術一樣，用於大部 份PEM燃料反應室中的基本電極結構均源自於磷酸燃料反 應室(PAFC)的技術。:如第2圖中所示，一個傳統的電極結 構30具有一鉑金屬32的薄層，且該鈾金屬32係支撐在做 爲活性電解質之碳元素34的上表面區域之上。這個電極結 構係支撐在一個更厚的氣體擴散層36上方，而該氣體擴散 ® 36基本上是由一個結合碳粉合成物的開放陰模PTFE所 構成，且該碳粉合成物係充滿在一個導電碳布的支撐體Θ 部。該含碳的支撐體係與在該雙極隔板上的石墨或金屬^ 場38接觸。其另一種設計方式是使用導電性的碳紙’以1共 作該氣體擴散和支撐功能之用。最近，關於這種設計@~* 個變化，是使用一種直接製造在該薄膜39上之更薄的锺1極 (其係敘述成一薄的電極層或一墨水電極）。當使用較少@ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -裝-----1--·1訂---------- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 475293 A7 B7 五、發明說明（L) 鉑金屬時，這個電極仍可使用與傳統電極一樣的氣體擴散 結構。 '所有這些電極結構都是以碳電極的技術爲基礎。而這 種情形則對於它們的性能造成許多嚴重的限制。不僅碳元 素本身是一種非常差的導電和導熱體，而且該碳-PTFE的 氣體擴散結構必需保持高度的壓縮，才能在該開放之聚合 體陰模中的碳粒子之間維持其粒子對粒子的充分接觸，進 而保持其導電性。 即使是非常差的金屬導電體，其電阻率都比石墨的電 阻率低上一個數量級。除了鎂以外，所有顯示的金屬也都 比石墨的密度高。儘管這種情形將使得固體金屬的組成件 非常笨重，然而密度卻不阻礙金屬運用在高度多孔性的形 式之中。鎳具有比石墨好的熱傳導性，但鈦的熱傳導性則 較差。有關鈦金屬之熱傳導性減少的原因，至少部份是導 因於鈦元素的組成件係製作得比相同之石墨組成件更細薄 ，以及具有一個會降低總電阻之較短路徑的緣故。以金屬 組成件取代碳/石墨爲基礎的材料，也將可以大大地增加導 電和導熱的特性。 現今，使用厚氣體擴散層將迫使在質量傳輸能力和電 阻之間必需達成折衷的作法。此外，如果藉由壓縮氣體擴 散層以增強其傳導性能，則壓縮的本身將更阻礙質量的傳 輸。而以碳爲基礎的結構置換成更爲多孔和更具傳導性能 的金屬結構，將同時改善氣體的分佈、導電性以及熱傳導 性。將該氣體擴散兀件整合到一質量輕盈之金屬流場的結 8 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂---- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 475293 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（1 ) 構中，則更可減少該積架的重量’進而可以改善電和熱的 傳導性能，以及達成提升一採取冶金接合之完全組合結構 從一個反應室之陰極氣體擴散元件到下一個反應室之陽極 氣體擴散元件的可能性° 保持壓縮該傳統上以碳爲基礎之氣體擴散結構(其包含 結合PTFE的碳粉和以傳導性碳粉爲基礎的氣體擴散結構 ，以及與它們一起運作的電極組合)的必要性’是一個熟悉 而且可獲致良好傳導性能的作法。一個關鍵的理由，是大 部份傳統PEM燃料反應室的積架設計均使用一種笨重的壓 濾機40，其與第3圖中所示的結構一樣；其中該壓濾機40 的結構具有笨重的端板42、螺栓孔44和配置在該端板42 之間的反應室框體或組成件46。 儘管該壓濾機4〇的配置方式在構想上既簡單又易於實 施，但它仍然具有許多明顯的缺點。其中最大的缺點就是 其所附加到該積架的重量和尺寸。由於其需要很大的壓縮 力量，故該積架必需具備含有寬大末端之笨重的拉力組件( 連結桿)以施加這個力量，並且需要笨重的端板來均勻地將 這個力量分配到該積架的整個區域上。這兩種特徵將更增 加該燃料反應室積架的重量和體積。另一個比較不會受到 廣泛重視的問題，是該多孔性結構之非常差的熱傳導性能 ，特別是以結合碳粉之聚合體以及其它多孔性碳材料爲基 礎的多孔性結構。 第4圖中所顯示的一種裝置5〇，係用以雜該在一標 準燃料反應室積架中之每一材料對於總體熱傳導的貢獻。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) I II ϋ· m i im meemm 一口，a n 1 n ϋ n mmmt _ 9
475293 A7 B7 五、發明說明（s ) 這個裝置50係使用一個電加熱器52來加熱一塊銅片54， 以便藉由在正常操作期間的一個薄膜和電極組合(M&E)刺 激所產生的熱量。一個由麻薩諸塞州，納提克，E_Tek公 司所製造之ELAT型式的典型氣體擴散結構56 ’係抵倚著 該銅片54而擺置。這片銅塊是由一個流場原件所支撐，其 在第5圖的描繪中係具有兩個不同的型式，其左側是一個 冷脹的鈦金屬板件58，而在右側則是一個鎳泡沬60的板 件。該中央的組成件是一個水冷式的雙極板組件62 ° 欲決定該組成件的熱阻性能，其必需設置一套穩定的 冷卻水流，並且對該加熱元件施加動力。該兩個加熱元件 52的溫度係持續增加，直到該銅片54達到M&E所要求的 操作溫度爲止；並且，在一穩定冷卻水的脫離溫度以及該 熱電耦64(以虛線顯示者)讀數沒有任何改變的基礎上，即 放任該單元處在這個狀態，直到達成穩定狀態爲止。 在50〜85°C的溫度之間對該銅片所作之各種重覆的測 試中，吾人可發現：該ELAT氣體擴散元件之面對面的梯 度係比該金屬流場之面對面的梯度大。這種情形，即使在 具有95%開放容積以及超過5倍該厚度之鎳泡沬流場60的 情形中也是相同的。該用於鎳泡沬的熱阻爲〇.〇5°C/Watt， 而該由碳粉、碳布和PTFE合成之氣體擴散器的熱阻則爲 〇.26°C/Watt。明顯地，若欲在一 PEM燃料反應室積架中達 成較佳的熱分佈和散熱，則該以導電性碳布或碳紙爲基礎 之多孔性碳的氣體擴散結構將是一個障礙。 10 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公f ~ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) n n ϋ n n n emmmem 訂-------- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 475293 A7 _B7_ 五、發明說明（1 ) 〔發明槪要〕 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本發明係提供一種用於電化學裝置的設備，其包含： 一個具有一第一表面的多孔金屬流場·，以及一個以冶金方 式結合至該冷脹合金流場之第一表面的多孔金屬氣體擴散 層。該設備更可包含一個具有一第一表面的金屬氣體阻隔 板，而此第一表面係以冶金方式結合至該多孔金屬流場的 一個第二表面。較佳地，該多孔金屬氣體擴散層係以一種 防溼劑處理。而且，該設備更可包含：一個具有一第一表 面的第二多孔金屬流場，而此第一表面係以冶金方式結合 至該金屬氣體阻隔板的一個第二表面；以及一個第二多孔 金屬氣體擴散層，其具有一個以冶金方式結合至該第二多 孔金屬流場之一第二表面的表面。依據本發明，該多孔金 屬流場係選擇自金屬泡沬、冷脹合金板件、燒結金屬顆粒 或燒結金屬纖維；並且，該多孔金屬氣體擴散層係選擇自 燒結金屬顆粒或燒結金屬纖維。該冶金結合的構成方式係 選擇自焊接、銅鋅合金焊接、軟焊、燒結、熔接、真空黏 合或上述方式的組合。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本發明也提供一種用於電化學裝置的設備，其包含： 一個具有一第一表面的多孔金屬流場；以及一個與該多孔 金屬流場接觸的氣體擴散層，該氣體擴散層更包含一個氣 體擴散陰模和一個配置在該氣體擴散陰模內的金屬電流收 集器，其中該氣體擴散陰模包含導電碳纖維、導電碳粉和 一個抗水性的結合材料，諸如一種聚四氟乙烯。較佳地， 11 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱) 475293
經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（\°) 該金屬電流收集器是一個金屬栅網。 〔圖式簡單說明〕 本發明如上所述的特徵和優點，以及關於本發明如上 所作之摘要的簡單敘述，均可藉由參照所附圖式中之實施 例的描繪而更詳細地瞭解。然而，吾人應該注意到，該所 附之圖式僅描繪本發明的典型實施例，因而不可將其認爲 是本發明範圍的限制，因爲本發明尙容許達成其它同等而 有效的實施例。其中： 第1A和1B圖係分別爲聯合科技公司之四百五十萬瓦 示範展示積架和一個肋件補強之基材積架的槪略遠近立體 視圖， 第2圖係顯示用於PEM燃料反應室中之一傳統電極組 合和一薄膜電極結構的一個局部剖面視圖； 第3圖係一個標準壓濾型式之燃料反應室積架的一個 遠近立體視圖，其中顯示該雙極反應室隔板和端板的 情形； 第4圖係描繪一個熱流模擬器之熱電稱位置的一個槪 略視圖，其中該熱流模擬器係用於一個PEM燃料反應室積 架； 第5圖係描繪一個發泡金屬構件之開放泡沬結構的一 個影像視圖； 第6圖係一個電極的剖面視圖，其中該電極係運用氣 體擴散電極所製造，而該氣體擴散電極具有用以置換該碳 12 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） « H ^1 ϋ n I ϋ 1_ n n n · n n n n —mmm n n y'·· ·ϋ I n (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 9 47 A7 _B7_ 五、發明說明（\\ ) 布的金屬柵網； 第7圖係一個顯示該用供M&E之極化曲線的圖表， 其中該M&E係使用兩個用於氣體擴散結構的不同金屬基 材而製成，而該氣體擴散結構具有墨水型式的電極； 第8圖係一個比較該以M&E而獲致之極化曲線的圖 表，其中該M&E係在氣體擴散器中以傳統的碳布基材所 製成，而該氣Jt禪散器則是使用NafionTM105和112的薄 膜而製成；Μ利 第9Α和pip係分別爲用供一個25平方公分之傳統 端板歧管的單US應室以及一個基部爲32平方公分之泡沬 流場的單一反應室的壓印薄膜，該壓印薄膜所達成的比例 爲 82% ; 第10圖係顯示一個關於雙反應室PEM燃料反應室積 架之極化曲線的圖表，其中該燃料反應室積架的有效面積 爲125平方公分，並且是以三層的空氣化學量論和兩層的 燃料化學量論進行操作； 第11圖係一個顯示流阻的圖表，其中是以壓力降的方 式展現空氣穿越一泡沬金屬流場的流動情形； 第12圖係一個描繪一燒結呈球形之電解基材的放大視 圖， 第13圖係一個金屬泡沬流場的一個剖面視圖，其中是 以一個燒結金屬氣體擴散器作爲其表面； 第14圖係一個組合雙極隔板之表面的一個遠近立體視 圖，其中描繪許多關鍵的特徵；以及 13 請 先 閱 讀 背 意 事 項 ►再 填 寫 本 頁 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱） 475293 A7 B7 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 14圖中所示之組合雙極隔板的一 五、發明說明（〆） 第15圖係一個如第 個剖面視圖。 〔元件符號說明〕 10 12 14 20 22 24 26 28 30 32 34 36 38 39 40 42 44 46 50 反應室積架的展示品 隔板 陰極 基材架 氣體分佈通道 電極基材 雙極隔板 接觸電極混合物 電極結構 鉑金屬 碳元素 氣體擴散層 在雙極隔板上的石墨或金屬流場 薄膜 壓濾機 端板 螺栓孔 組成件反應室框體 熱流模擬器裝置 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 475293 A7 B7 五、發明說明) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 52 電加熱器，加熱元件 54 銅片 56 氣體擴散結構 58 鈦金屬板件 60 鎳泡沬流場 62 雙極板組件 64 熱電耦 71 氣體擴散層 72 金屬支撐件，金屬柵網 74 氣體擴散器 82 圓孔 84 呈四方形之電極/歧管的面積 88 歧管溝紋位置或區域 89 環繞活性電極部份的實體區域 90 壓印薄膜 92 燒結球狀組成件 100 氣體擴散結構 102 泡沫流場 104 氣體擴散層 106 薄膜 108 電極 109 電極 112 隔板 15 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 475293 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（\火） 〔較佳實施例詳細說s月〕 本發明係揭露一種用於諸如燃料反應室之電化學裝置 的改良型組成件或次組合件。該組成件或次組合件具備一 個導電性比傳統雙極隔板或積架結構高的金屬結構。該次 組合件的個別金屬元件係藉由焊接、燒結、銅鋅合金焊接 或習知技藝中的軟焊技術等冶金方式而結合。在1999年1 月26日所提申之美國第09/237,428號的專利申請案中亦 揭露其它相關的結合技術和組成件。該專利申請案亦倂附 在本文中以爲參考。 諸如鈦和鎳的金，其屬實際上均具有比石墨(碳形式的 物質中最具傳導性能者）高的電/熱傳導性。典型的氣體擴 散結構是使用傳導性的碳黑進行製造，而不是石墨，故而 更不具傳導性能。於是，該依據本發明之一金屬氣體擴散 結構的主要關鍵優點，就是具有較高的內部傳導性能。 本發明的第二個優點，是該個別金屬粒子製作在氣體 擴散結構中的方式。傳導性的碳必需使用到一種分離的結 合狀態，基本上是分離自一液態懸浮體的PTFE。所有的傳 導性皆依賴碳粒子之間之粒子與粒子的接觸’而PTFE的 結合狀態則只會阻礙傳導性能。在本發明的金屬氣體擴散 結構中，該顆粒事貫上是以燒結的冶金方式而結合成爲一 個單一構件。在這個方式中，該金屬的完全傳導性係可以 達成提供較佳的性能。 除了結合的作用以外，在傳統的氣體擴散結構中，該 PTFE尙可供作防溼的功能’用以改善將液體水從電極周邊 16 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱） 475293 A7 B7 五、發明說明（〆） 排除的速率。一般而言，一個都是金屬的氣體擴散器將會 是親水性的。在本發明的一個實施例中，其係藉由使用一 種氟化物聚合體的防溼劑（由明尼蘇達州，聖保羅的3M公 司所製造的FhioradTMFC-722)以克服這個親水的性質，進 而造成該金屬流場完全地防水或者成爲抗水性。 此外，依據本發明，其沒有必要將該完全以碳爲主的 氣體擴散結構置換成爲金屬的材料。在傳統以碳爲基礎的 氣體擴散結構中，其最弱的一點並不是其最上面的碳層， 而是支撐它之開放編織式樣的碳布。因而，如第6圖中所 示，本發明的一個實施例即提供一種在該碳合成物的氣體 擴散器74底下或裡面具有金屬支撐件72的氣體擴散層71 。第6圖是一個M&E70的剖面視圖，其係運用金屬柵網 72製造，以取代在一傳統PEM電極之氣體擴散層中的傳 導性碳布。 第7圖係顯示依第6圖而製成之M&E70所獲致之結 果的圖表。其中顯示該運用冷脹金屬柵網以及在該金屬擴 散結構中取代碳基材之泡沬金屬板件所製作之電極的相關 結果。僅管這些利用傳統雙極燃燒反應室標準的結果並非 很令人印象深刻，但這些數據是從單極燃料反應室在空氣 擴散（而非經由一壓縮機）方式的周邊壓力和環境溫度下 操作而獲致的。在質量傳輸的限制阻礙該反應室之前，上 .述的這個事實就會扼制該可達成的電流密度。在收集這些 數據的同時，該氣體擴散結構並末遭受到壓縮的作用。在 相同的條件下，用於以傳統碳布爲基礎的電極支撐件之最 17 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ------------裝·！ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) Ί訂\------ •者丨 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 475293 Α7 Β7 五、發明說明（士） 佳的數據，係如第8圖中所描繪者。當第7圖與第8圖中 的數據進行比較時，其間所達成的改善情形確實非常明顯 。在低壓的情形下，吾人可以淸楚地看到’該具有金屬柵 網的氣體擴散結構比含有碳布的傳統結構更能提供較佳的 性能。 無論該氣體擴散層（氣體擴散器)都是金屬’或者包含 藉由金屬而強化的碳，若在其後側具有一金屬流場的情形 ，則可提供較明確的優勢。第9A圖係顯示一燃料反應室 的壓印薄膜80，其具有1/32英吋深和1/32英吋寬的流場/ 在兩個5/8英吋厚之鈦端板之間且已經完成拋光、壓光和 鍍金的歧管。這個薄膜係夾制在兩個由麻薩諸塞州，納提 克，E-Tek公司所製造之ELAT型式的氣體擴散電極隔板 之間，該氣體擴散結構的規格爲25平方公分大且〇·016英 吋厚，且該薄膜係襯墊著一個〇·〇20英吋厚且未燒結之 PTFE的加工板件。（該壓印薄膜基本上係配置以取代該中 子交換薄膜）。一個30英吋-磅的扭矩係施加在四個5/16英 吋-18之不鏽鋼的螺栓上。該四個位在每一角落上的圓孔 82即代表該螺栓的位置，而該在中央的四方形84則代表 實際電極/歧管的面積。較暗的陰影部份，諸如在點% 位置處，係代表低壓。在這個壓印中，具有一個代表該歧 管的明顯樣式。較亮的區域或線條則代表該壓縮氣體^散 器之歧管的實體隆起部。較暗區域或線條88代表接^不^ 之歧管的溝紋位置。該電極區域較低部份也具有代表琴 面接觸不良的較暗色調，這種情形可能是由於在加工 18 ------------·裝----J — 訂·「 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 者， 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 475293 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明) 的變形所造成的。該環繞活性電極部份的實體區域89就是 進行密封的部位。該在螺栓孔與該電極表面的角落之間的 空間，對於達成良好密封有著關鍵性的影響。雖然呈現顆 粒狀，但這個區域具有一個均勻的壓印’這表示這個組合 件不會滲漏。 第9B圖是一個與第9A圖類似，但係用於本發明之泡 沫流場的另z—種壓印薄膜90。這種32平方公分的有效區 域反應室具有環繞一鍍金之200_5系列鎳泡沫(Astro Met 公司）的固體鋁歧管反應室框體(〇·〇48英吋厚）；其中該鎳 泡沬厚0.042英吋，其密度爲該固體金屬之密度的5%，並 且其穿孔的間隔爲每一線性英吋具有80個穿孔。這種泡沬 流場的晶片係與先前所述之(〇·〇16英吋厚)ELAT氣體擴散 器類似。該流場與氣體擴散器兩者均壓縮至〇·048英吋’ 以與其周邊的反應室框體配合。同樣地，將相同的負載施 加到一對未進行拋光和壓光的鈦端板。該在圖中的孔係代 表作爲該二反應氣體和冷卻液體的進入口和排出口。栓鎖 的動作是在該反應室框體之周緣的外側完成。 在這些孔以及在該反應室框體之外側周緣上觀察到的 壓縮情形，對於該組合件的密封是非常重要的。在這個例 子中的薄膜係顯示對這些區域所完成的壓縮結果’這與用 於如第9A圖之加工結構中所留下的顆粒狀陰影不一樣。 該內部電極之整個有效面積的表面展現出一個更均勻的壓 印結果。在該反應室框體之內側部份上呈現暗色的壓印’ 即代表該組合件之充滿歧管的空間，其並非作用爲密封的 19 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ^-----·1---1 --------^M_w. (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 475293 A7 B7 五、發明說明（\多） 表面。這些壓印展示出泡沫流場爲主的組合件密封較佳， 並且在同等的壓縮負載之下具有較佳的電極區域。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 根據本發明，該使用低密度鎳泡沬並用於PEM燃料反 應室積架的流場已成功地發展完成，其與上述所使用的流 場類似。第1〇圖係顯示一種雙反應室PEM燃料反應室積 架之極化曲線的圖表，並且該燃料反應室積架的有效面積 爲125平方公分。其中所使用之鍍金的鎳泡沫最初是0.080 英吋厚並且壓縮成爲0.050英吋厚，該鎳泡沬的密度只有 固體金屬密度的5%，而其開孔之間的間隔爲每線性英吋具 有80個開孔。該泡沬係使用一種氟化物聚合體的防溼劑( 由明尼蘇達州，聖保羅3M公司所製造的Fhxorad® FC-722) ，且此防溼劑係組合在鍍金的鈦箔雙極隔板與一個非催化 形式之ELAT氣體擴散/電流分佈層之間，並且藉由用供陰 極和陽極的墨水電極而倚置於一個Gore Select的薄膜。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 這個相同的泡沬流場也可作爲流阻的測試之用，亦即 藉由空氣而以各種氣體流率和總壓力來觀察恆定流動的壓 力降。該流率是藉由一個質量流控制器而進行測定，而該 壓差則是藉由一個固態的壓差變換器而進行監控，其中該 壓差變換器係連接至一個緊鄰於該測試設備之入口和出口 的氣體流。第11圖係顯示壓力降對流率的對數圖表。這個 功能在所有的操作壓力下均呈一條直線，這表示對於紊流 之動力函數的關聯是正常的。對照而言，一個這種尺寸的 PEM燃料反應室將需要3.3公升/分的流量，以提供足夠的 空氣來維持在一個1安培/平方公分之電流密度下的雙層化 20 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱) 475293 A7 B7 濟 部 智 慧 財 產 局 員 工 消 費 合 作 社 印 製 五、發明說明（ 學重論。明顯地，在此所看到的流阻對於PEM燃料反應室 積架的應用係非常的低。 在燒結的金屬球結合成一固體之前，將其構成巨大質 量之單一塊體是用以製造多孔性金屬組成件的一個方法。 藉由控制該球體的尺寸分佈以及燒結的條件、時間和溫度 ’則該完成零件的多孔性即可精確而可複製地實施控制。 第12圖是一個典型燒結球狀組成件92的一個槪略剖面視 圖。 微觀和巨觀之顆粒燒結的多孔性金屬，係可用以製成 本發明的電極基材和電流收集器。由已經分級成均勻直徑 的燒結鈦球體所製成之多孔性鈦金屬板件(0.045英吋厚）， 係已配置並抵倚該PEM電解質以作爲一個陰極，以便以電 化學方式產生具有高濃度的臭氧，而做爲諸如環境矯正以 及消毒的應用。在這些基材表面的下層鍍覆一貴金屬薄層 ，可增進較長的工作壽命(超過98天，或超過2,2〇〇小時） ，並且即使在一個非常腐蝕的環境下，也仍能穩定地操作（ 在該積架中不需要添加劑，即可在恆定的溫度下維持一段 很長時間的恆定電流）。當電流收集器不利於電解質的墨水 化樣在該PEM上以電化學方式自水或者甲醇產生氫氣時， 這些材料的鍍金積架仍然可正常運作。 該具有一多孔性之燒結鈦表面的鈦金屬板件係獲取自 Astro Met公司，其中該鈦表面係直接燒結到冷脹鈦金屬合 金之上。這些多孔性基材的厚度是經由考量該材料的物理 完整性而決定。第13圖係顯示一個達成該創新方法的結構 ------------·裝-----V (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) Ί訂·^--------
475293 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（/° ) 100;當在燒結期間藉由直接燒結到該多孔性泡沬流場1〇2 上以達到最佳電/熱傳導性時，欲支撐基材以使得所製造的 薄多孔性氣體擴散層104能夠結合，則該結構100需具有 與第5圖中所描繪相同的冷脹合金或多孔性泡沬流場102 。該包含一個具有一多孔性金屬氣體擴散層104之多孔性 金屬流場102的次組合件，係如第Π圖中所描繪，其中該 多孔性金屬氣體擴散層104係燒結至該多孔性金屬流場 102。第13圖中更包含一個薄膜106,其上具有墨水型式 的電極108和109。吾人應可察覺到，該電極1〇8和1〇9 也可以構成在本發明氣體擴散層1〇4的範圍之內。 一個可製造該依據本發明之改良氣體擴散層的方法， 是使用一種多孔性的燒結球形產品。運用由康乃狄克件丨， 泰利維爾的Newmet Krebsoge公司所製造之燒結的金屬亶毛 製品，則是獲致該改良氣體擴散層的另一種方法。這;些胃 結的金屬氈製品可用鎳、不鏽鋼以及其它金屬而製作成具 有經濟效益的產品，並且可在一支撐件上進行製造。儘管 當今用於本發明領域中之具有經濟效益的材料—般均太@ ，然而如有必要，其也可以製作成較薄的材料。 但是，無論該氣體擴散結構是燒結的金屬或者,結合的 碳，使用一多孔性金屬流場都可促進該流場燒結或焊 接至一金屬氣體隔板。這種情形使得其可以在該積架^， 運用從一反應室之陽極至另一反應室之陰極的連續金屬， 以製造一完全組合的雙極隔板或次組合件，並達到最大白勺 導電性。結合流體冷卻雙極板以作爲該金屬氣$隔=，將 22 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） """ ---— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝 n an n» n y , e n n n ϋ 着丨 475293 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 A7 B7 五、發明說明（y| ) 需要更多的組成件；但是，其也可以整合到本發明的次組 合件裡面，而仍然具有遠少於傳統雙極反應室之配置方式 的界面，因而可提供較其它設計低的接觸阻抗\ 第15圖係顯示一個依據本發明的組合雙極隔板或次組 合件，其中具有用於每半個反應室的三個層系統：一個薄 金屬箔隔板或氣體隔板112、一個多孔性金屬泡沬流場102 以及一個具有一氣體擴散陰模（較佳地，是在該氣體隔板 112的背部上形成一個額外的流場102和氣體分佈層1〇4) 之微多孔性的電流/熱分佈層104。使用一個多孔性金屬流 場102，而非一個槽接板件，基本上可使得這種方法相異 於如Nemzler的美國第5,776,624號專利案中所揭露之成 形或具有圖案的固體構件。 本發明提供使用一高產率的方法(集體地在一熔爐中燒 結），並且包含該氣體擴散層以做爲此巨大單一塊體的一部 份’以將所有的組成件焊接到一塊單一金屬的本體內。這 種情形可使得從一電極的表面到另一電極的表面，具有較 佳之電子或電性的傳導效果，比較少的腐蝕機會，以及比 較不會因爲其組成件變換它們的相對位置而造成故障。隨 著包含該氣體擴散層成爲該相同結構的一部份，其電阻將 可進一步地降低，並且質量傳輸到電極的效果也會增加。 以多孔性的金屬支撐結構取代該碳纖維的結構，將可提供 一個較堅固耐用的結構，並具備改善的導電效果、降低壓 縮電化學反應室組成件的需求，以及容許在較低的壓力下 操作該電化學反應室。 23 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 χ 297公髮） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
475293 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 A7 五、發明說明） 在以下的例子中’將展示本發明及其許多較佳實施例 的功能。 範例1 這個例子將展示一個組合流場-電極的支撐結構。 一個氣體擴散結構係製作在一個金屬流場元件之上’ 而不需使用傳導性的碳布或碳紙。該氣體擴散層是一種由 三個組成件構成的混合物：具有大表面積和高傳導性能的 碳黑（德克薩斯州，郵遞區號79066 ’潘霸地方的CABOT 科技部門所製造的Vulcan XC-72R) ’傳導性的碳纖維(喬治 亞州，郵遞區號30202 ’阿爾發瑞塔地方的AMOCO公司 所製造的Thornel® DKD-X)以及PTFE(由DuPont公司所製 造的T-30懸浮體）。在傳導性能的碳纖維中添加碳粉和 PTFE，對於欲成功地在一金屬支撐件上製造以碳爲主的氣 體擴散器是非常重要的。 該組成件係必需組合並且混合，以完全地分散該固體 以及產生一均勻的糊狀物。然後’這個糊狀物便可塗敷到 該已淸理過的金屬導體（冷脹金屬或發泡的金屬流場）以形 成一個氣體擴散陰模。 該包含氣體擴散陰模和金屬導體流場的氣體擴散/流場 組合件，是在真空的環境下以室溫進行乾燥，然後再在一 個真空烤箱中以60°C的溫度實施乾燥。隨後，該組合件便 在一個320°C的氬氣環境中燒結到該PTFE，並且分解該表 面活性劑。所載入的碳粉、碳纖維和PTFE總共約爲0.02 公克/平方公分。這些氣體擴散層需用於製造如第7圖中所 24 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 X 297公釐） ----------!·裝----l·! (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
訂V 475293 五、發明說明（>; 展不之性能良好的反應室。 另外，如範例1中所敘述的糊狀物也可以塗數_ 諸如金屬柵網的金屬電流收集器，並且在該相同的餘 會脫 A7 B7 進行乾燥。然後，該最終的氣體擴散層也可用以卜 如冷脹金屬或發泡金屬的多孔性金屬流場接觸。 儘管先前僅針對本發明的較佳實施例加以敘趟， 本發明仍然可以設計出其它或進一步的實施例，而不 離其所規範的基本範圍。而這個範圍是由以下所倂附的甲 請專利範圍所決定。 藥 f 本 頁 訂·〆--------着· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 25 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 X 297公釐）

Claims (1)

  1. A8 B8 C8 _____ D8 __ 六、申請專利範圍 L~種用於電化學裝置的設備，其包含： 一個具有一第一表面的多孔金屬流場；以及 一個以冶金方式結合至該冷脹合金流場之第一表面的 多孔金屬氣體擴散層。 2·如申請專利範圍第1項所述之設備，其中該多孔金 屬氣體擴散層係以一種防溼劑處理。 3·如申請專利範圍第1項所述之設備，其更包含一個 具有一第一表面的金屬氣體阻隔板，而此第一表面係以冶 金方式結合至該多孔金屬流場的一個第二表面。 4·如申請專利範圍第3項所述之設備，其更包含： 一個具有一第一表面的第二多孔金屬流場，而此第一 表面係以冶金方式結合至該金屬氣體阻隔板的一個第二表 面；以及 一個第二多孔金屬氣體擴散層，其具有一個以冶金方 式結合至該第二多孔金屬流場之一第二表面的表面。 5·如申請專利範圍第3項所述之設備，其中該金屬氣 體阻隔板是一塊金屬板件。 6·如申請專利範圍第3項所述之設備，其中該金屬氣 體阻隔板是一塊金屬冷卻板。 7.如申請專利範圍第1項所述之設備，其中該多孔金 屬流場係選擇自金屬泡沬、冷脹合金板件、燒結金屬顆粒 或燒結金屬纖維。 8·如申請專利範圍第1項所述之設備，其中該多孔金 屬氣體擴散層係選擇自燒結金屬顆粒或燒結金屬纖維。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS) A4規格（210X2W公t ) 475293 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 9.如申請專利範圍第i項所述之設備，其中該冶金結 合的構成方式係選擇自焊接、銅鋅合金焊接、軟焊、燒結 、熔接、真空黏合或上述方式的組合。 10·—種用於電化學裝置的設備，其包含： 一個具有一第一表面的多孔金屬流場；以及 一個與該多孔金屬流場接觸的氣體擴散層，該氣體擴 散層更包含一個氣體擴散陰模和一個配置在該氣體擴散陰 模內的金屬電流收集器，其中該氣體擴散陰模包含導電碳 纖維'導電碳粉和一個抗水性的結合材料。 u·如申請專利範圍第10項所述之設備，其中該抗水 性的結合材料是聚四氟乙烯。 12·如申請專利範圍第10項所述之設備，其中該多孔 金屬流場係選擇自金屬泡沬、冷脹合金板件、燒結金屬顆 粒或燒結金屬纖維。 13·如申請專利範圍第1〇項所述之設備，其中該金屬 電流收集器是一個金屬柵網。 經濟部智慧財,4局員工消費合作社印製 14·如申請專利範圍第10項所述之設備，其中該其更 包含一個具有一第一表面的金屬氣體阻隔板，而此第一表 面係以冶金方式結合至該多孔金屬流場的一個第二表面。 15·如申請專利範圍第14項所述之設備，其更包含： 一個具有一第一表面的第二多孔金屬流場，而此第一 表面係以冶金方式結合至該金屬氣體阻隔板的一個第二表 面；以及 一個第二氣體擴散層，其具有一個與該第二多孔金屬 2 ϋ張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X2W公缝) --- 475293 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 流場之一第二表面接觸的表面。 16. 如申請專利範圍第14項所述之設備，其中該金屬 氣體阻隔板是一塊金屬板件。 17. 如申請專利範圍第14項所述之設備，其中該金屬 氣體阻隔板是一塊金屬冷卻板。 經濟部智慧財.4局員工消費合作社印製 3 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X 297公釐）
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