ES2237356T3 - Procedimiento para la produccion de peptidos ciclicos. - Google Patents

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Abstract

Procedimiento para la preparación de péptidos cíclicos, que comprende las etapas siguientes: a) proporcionar un péptido lineal protegido que contiene por lo menos dos residuos protegidos que contienen tiol, de los cuales por lo menos un residuo que contiene tiol está protegido con un grupo protector ortogonal; b) hacer reaccionar el péptido lineal protegido con una composición acídica con el fin de preparar un péptido lineal semiprotegido en el que el grupo protector ortogonal se encuentra en uno de los residuos que contienen tiol; c) purificar el péptido lineal semiprotegido; d) tratar el péptido lineal semiprotegido purificado que se ha obtenido en la etapa (c) con un agente oxidante con el fin de preparar un péptido cíclico; y e) purificar el péptido cíclico con el fin de obtener un péptido cíclico purificado.

Description

Procedimiento para la producción de péptidos cíclicos.
Prioridad
La presente solicitud reivindica los beneficios de la solicitud provisional US nº de serie 60/461.222, presentada el 7 de abril de 2003, cuyo contenido se incorpora a la presente memoria.
Campo de la invención
La presente invención comprende procedimientos para la preparación y purificación de péptidos cíclicos.
Antecedentes de la invención
La somatostatina es conocida por poseer un potencial terapéutico muy amplio y puede administrarse en una amplia variedad de aplicaciones clínicas. La vida media de la somatostatina en el plasma es sumamente corta, reduciendo por consiguiente el número potencial de posibles aplicaciones de este reactivo. Se realizaron investigaciones con el fin de desarrollar análogos de somatostatina que presenten mayor estabilidad y eficacia. Una serie de compuestos que se evaluaron con análogos de somatostatina potencialmente útiles fueron los octapéptidos cíclicos. La evaluación del octapéptido cíclico, octreótido, demostró que el compuesto tenía actividad biológica excelente tanto in vitro como in vivo (Pless J., Metabolism 41, 5-6 (1992)). El octreótido presenta la fórmula básica siguien-
te:
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1
(SEC. ID nº: 1)
\vskip1.000000\baselineskip
en la que los átomos de azufre de los residuos Cys en las posiciones 2 y 7 están unidos por un puente disulfuro. El grupo carboxilo del aminoácido C-terminal, treonina (Thr), se reduce al residuo alcohólico Thr-ol (treoninol).
La presencia de D-fenilalanina (D-Phe) y el extremo N-terminal de un aminoalcohol en el extremo C-terminal, junto con el residuo D-triptófano (D-Trp) y el puente disulfuro, hacen a la molécula muy resistente a la degradación metabólica. El octreótido permite una incubación de 24 horas en medios agresivos, tales como en los jugos gástricos o en la mucosa intestinal.
El octreótido inhibe la hormona del crecimiento durante un periodo prolongado, inhibe la secreción del glucagón en un grado menor e inhibe la secreción de insulina solamente de manera transitoria. Por lo tanto, el octreótido es más selectivo que otros análogos de somatostatina en la regulación de los niveles de la hormona de crecimiento en el cuerpo y por consiguiente, actualmente está indicada en la acromegalia para controlar y reducir las concentraciones en el plasma de dicha hormona. Asimismo, el octreótido es útil en el tratamiento de alteraciones celulares de origen endocrino gastroenteropancreático y de determinados tipos de tumores.
La síntesis de octreótido y sus derivados ha sido descrita por dos métodos de síntesis general. El primer método es un procedimiento en fase de solución, basado en la condensación del fragmento, tal como es descrito por Bauer et al. solicitud de patente europea nº 29.579 (1981) y patente U.S. nº 4.395.403. El procedimiento comprende generalmente la eliminación de un grupo protector de un residuo de hexapéptido protegido; enlazando junto con dos unidades peptídicas por un enlace amida, en el que uno comprende un residuo de hexapéptido, un consumo de tiempo, síntesis multietapa y presenta problemas adicionales durante la separación del octreótido de las mezclas de reacción porque todas las etapas de síntesis se realizan en fase de solución.
El segundo método para la síntesis de octreótido sintetiza la cadena peptídica completa utilizando la síntesis del péptido en fase sólida, utilizando la síntesis en el residuo de treoninol. Este método requiere que el residuo de treoninol esté protegido.
El segundo procedimiento de síntesis, utiliza una resina de aminometilo en la que el residuo de treoninol se incorpora con las dos funciones alcohólicas protegidas en forma de acetal. Mergler et al., "Peptides: Chemistry and Biology", Proceedings of the 12th American Peptide Symposium, Poster 292 Presentation (Smith, J. A. y Rivier J. E., eds. ESCOM, Leiden). La síntesis se realiza siguiendo un esquema de protección Fmoc/t-Bu; formando el puente disulfuro en una resina por oxidación de los grupos tiol de los residuos de cisteína desprotegidos previamente; y liberando y desprotegiendo el péptido con una mezcla de TFA/DCM al 20%.
Alsina et al. describieron la incorporación del residuo de treoninol a resinas de carbonato activas en las que el grupo amino protegido por un grupo Boc y la cadena lateral protegida por un grupo Bzl. Alsina et al., Tetrahedron Letters, 38, 883-886 (1997). A continuación, se continuó con la síntesis utilizando una estrategia Boc/Bzl. La formación del puente disulfuro se realizó directamente en la resina utilizando yodo, y el péptido se escindió de la resina y sus grupos protectores de la cadena lateral se eliminaron simultáneamente con HF/anisol (9/1). En la etapa final el grupo formilo se eliminó con una solución de piperidina/DMF. Neugebauer et al. describieron una síntesis lineal con un campo de solamente 7%. Neugebauer et al., PEPTIDES: CHEMISTRY, STRUCTURE AND BIOLOGY, pág. 1.017 (Marshal G. R. y Rivier J. E., eds. ESCOM, Leiden, 1990).
Edwards et al. dio a conocer una aproximación del tipo en fase sólida mediante la síntesis paso a paso en una resina del péptido D-Phe-Cys(Acm)-Phe-D-Trp(Boc)-Lys(Boc)-Thr(t-Bu)-Cys(Acm)-HMP-resina (SEC. ID nº: 1). Edwards et al., J. Med. Chem. 37, 3749-3757 (1994). Posteriormente, se preparó el disulfuro sobre la resina, y el producto resultante se liberó de la resina por medio de aminolisis con treoninol. El rendimiento total publicado fue solamente de 14%.
Arano et al. realizó otro método en fase sólida para DTPA-octreótido. Arano et al., Bioconjugate Chem, 8, 442-446 (1997). La oxidación en yodo del DTPA-péptido produjo DTPA-D-Phe-octreótido con un rendimiento general de 31,8% basado en la Fmoc-Thr(tBu)-ol-resina de partida.
Wu et al. desarrolló un método de síntesis para octreótido, en el que se formó el puente disulfuro mediante oxidación utilizando una solución diluida de octreótido con aire durante 48 horas. Wu et al., Tetrahedron Letters, 39, 1783-1784 (1998). Lee et al., realizaron recientemente un nuevo método para anclar Thr(ol) (o Thr-ol) a una resina de síntesis en fase sólida para la preparación de octreótido. Véase la patente U.S. nº 5.889.146. Se cargó Fmoc-Thr(ol)-tereftal-acetal en la resina y tras la construcción de las cadenas peptídicas que utilizan la química del Fmoc, se obtuvo la ciclación del péptido en la resina por oxidación con yodo. La escisión de péptido-resina con ácido trifluoroacético, produjo octreótido con un rendimiento general de >70% a partir de la Fmoc-Thr(ol)-tereftal-acetal-resina de partida. Todos estos productos completaban la ciclación del octreótido ya sea en el péptido totalmente desprotegido o en la resina.
Más análogos cíclicos, cíclicos puenteados y de cadena lineal de somatostatina y métodos para su preparación se describen en las patentes U.S. nº 4.310.518 y nº 4.235.886; memorias de las patentes europeas EP-A-1295; 70.021; 113.209; 215.171; 203.031; 214.872 y 143.307; y la memoria de la patente belga BE-A-900.089.
Sumario de la invención
La presente invención comprende procedimientos para la preparación y purificación de péptidos cíclicos. En una forma de realización, los procedimientos comprenden (a) proporcionar un péptido lineal protegido, en el que el péptido contiene por lo menos dos residuos que contienen tiol protegido, de los cuales por lo menos uno está protegido con un grupo protector ortogonal; (b) hacer reaccionar el péptido lineal protegido con una composición ácida para producir un péptido lineal semiprotegido protegido con el grupo protector ortogonal en uno de los residuos que contienen tiol; (c) purificar el péptido lineal semiprotegido por cromatografía; (d) tratar el péptido lineal semiprotegido purificado obtenido en la etapa (c) con un agente oxidante para producir un péptido cíclico desprotegido; y (e) purificar el péptido cíclico desprotegido por cromatografía. En una forma de realización, el procedimiento comprende además la neutralización del agente oxidante en exceso después de la etapa (d). En otra forma de realización, el agente oxidante puede ser yodo.
En una forma de realización preferida de la invención, el péptido cíclico se selecciona de entre el grupo constituido por análogos de somatostatina, péptidos relacionados con la vasopresina, factores/péptidos natriuréticos \alpha-auriculares (ANF/ANP), calcitoninas y otros péptidos que contienen disulfuro. En una forma de realización más preferida, el péptido cíclico es octreótido, calcitonina (salmón), desmopresina, oxitocina, nesiritida o eptifibatida.
En otra forma de realización todavía de la invención, el péptido lineal de la etapa (a) se une a una resina o en solución.
En otra forma de realización de la invención, el grupo protector ortogonal es acetamidometilo, bencilo, 4-metoxibencilo, terc-butilo, trimetilacetamidometilo, fenilacetamidometilo o terc-butilmercapto. Preferentemente, el grupo ortogonal es un grupo protector lábil no ácido tal como acetamidometilo (AMC).
Una forma de realización de la invención comprende un procedimiento para la preparación de un péptido cíclico con una pureza de por lo menos aproximadamente 98,5% por HPLC y preferentemente, por lo menos aproximadamente 99% por HPLC. Otra forma de realización de la invención consiste en la preparación de un péptido cíclico a alta pureza, mediante un procedimiento en el que el producto de la reacción en la escisión en una resina soporte, cuando se acopla a una resina soporte, está parcialmente desprotegido y lleva por lo menos un grupo protector acoplado a un residuo que contiene tiol.
Otra forma de realización de la invención comprende un procedimiento que emplea ACM como grupo protector para los residuos de cisteína.
Descripción detallada de la invención
La invención comprende métodos para la preparación de polipéptidos. Más específicamente, la invención comprende métodos para la preparación de polipéptidos cíclicos en los que por lo menos un grupo protector acoplado a residuos que contienen tiol, tales como residuos de cisteína, no se escinde o desprotege de los residuos que contienen tiol en las condiciones requeridas para la escisión de otros grupos protectores. Por lo tanto, la cadena peptídica no está completamente desprotegida, pero lleva por lo menos un grupo protector acoplado a un residuo que contiene tiol. Específicamente, la invención comprende procedimientos para la preparación de péptidos cíclicos seleccionados de entre el grupo constituido por análogos de somatostatina, péptidos relacionados con vasopresina, factores/péptidos natriuréticos \alpha-auriculares (ANF/ANP), calcitoninas y otros péptidos que contienen disulfuro. Más específicamente, el péptido cíclico se selecciona de entre el grupo constituido por octreótido, calcitonina (salmón), desmopresina, oxitocina, nesiritida y eptifibatida.
La nesiritida presenta la secuencia peptídica siguiente:
\vskip1.000000\baselineskip
2
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La eptifibatida presenta la secuencia peptídica siguiente:
3
El producto de reacción puede purificarse para obtener un péptido cíclico de alta pureza. Tal como se utiliza en la presente memoria, la expresión "alta pureza" se refiere a una composición que comprende por lo menos aproximadamente el 98,5% determinado por HPLC, y preferentemente por lo menos aproximadamente el 99% determinado por HPLC. Tal como se utiliza en la presente memoria, la expresión "péptido cíclico" se refiere a un péptido que contiene por lo menos dos (2) residuos que contienen tiol conectados por un puente disulfuro.
La síntesis del péptido semiprotegido puede realizarse por métodos conocidos para la síntesis de péptidos, por ejemplo, sobre un soporte sólido o en solución, entre otros. El procedimiento de la invención para la preparación de péptidos cíclicos es un procedimiento en el que por lo menos un residuo del material de partida que contiene tiol está protegido por un grupo protector ortogonal que no se escinde o desprotege de un residuo que contiene tiol en las condiciones requeridas para la escisión de otros grupos protectores o la escisión del péptido de la resina. Tal como se utiliza en la presente memoria, la expresión "grupo protector ortogonal" se refiere a un grupo protector que es químicamente resistente en una serie de condiciones seleccionadas, pero es susceptible en otra serie de condiciones. Los grupos protectores ortogonales comprenden, pero no se limitan a, por lo menos uno de entre acetamidometilo (Acm), bencilo (Bzl), 4-metoxibencilo (Mob), terc-butilo (Tbu o t-Bu), trimetilacetamidometilo (Tacm), fenilacetamidometilo (Phacm) o terc-butilmercapto (StBu). Preferentemente, el grupo protector ortogonal es un grupo lábil no ácido tal como acetamidometilo. Por lo tanto, en el procedimiento de la presente invención, la cadena peptídica no está completamente desprotegida después de la desprotección o escisión, pero lleva por lo menos un grupo protector unido a un residuo que contiene tiol (un polipéptido semiprotegido). Opcionalmente, el polipéptido semiprotegido puede purificarse utilizando alguno de los métodos adecuados. Posteriormente, los grupos protectores restantes en el polipéptido semiprotegido se eliminan y se forma un puente disulfuro para obtener un péptido cíclico utilizando cualquier método convencional. Por ejemplo, un método incluye, pero no se limita a, la oxidación de tiol mediante un agente oxidante tal como el yodo. El péptido cíclico se purifica por métodos adecuados para obtener un péptido cíclico de alta pureza. Opcionalmente, si está presente, el agente oxidante en exceso puede neutralizarse antes de la purificación. Preferentemente, la purificación se realiza utilizando HPLC.
Para una mayor claridad y como ayuda para la comprensión de la invención, se definen a continuación los siguientes términos y abreviaturas, dados a conocer y reivindicados en la presente memoria:
TIS -
triisopropilsilano
Trt -
tritilo
Mpa -
ácido mercaptopropiónico.
En un polipéptido, uno o más de los residuos que contienen tiol se protegen utilizando un grupo protector ortogonal tal como acetamidometilo (Acm). Cuando se utiliza Acm como grupo protector del residuo que contiene tiol, la escisión acidolítica del péptido proporcionará una secuencia peptídica que lleva un grupo Acm. Por ejemplo, en la preparación de octreótido, si se utiliza Acm como grupo protector de un primer residuo que contiene tiol, p. ej., el residuo cisteína acoplado a Thr-ol, la escisión acidolítica del péptido proporcionará una secuencia peptídica que lleva un grupo Acm, por ejemplo, D-Phe-Cys-Phe-D-Trp-Lys-Thr-Cys(Acm)-Thr(ol). Los péptidos pueden ser caracterizados mediante un perfil específico de impurezas relacionadas observadas por análisis de HPLC. Algunas de estas impurezas se separan fácilmente del pico principal mientras que otras eluyen más estrechamente con el pico principal. La purificación burda por HPLC de preparación produce el péptido parcialmente protegido con una pureza de por lo menos aproximadamente el 95%, preferentemente de por lo menos aproximadamente el 98,5% y más preferentemente, de por lo menos aproximadamente el 99% determinadas por HPLC, y a una concentración de aproximadamente 0,1 g/l a aproximadamente 10 g/l. La adición de una cantidad aproximadamente equivalente de un agente oxidante, tal como yodo, produce la desprotección del grupo protector ortogonal y la ciclación simultánea de la molécula mediante un puente disulfuro. Una evaluación del perfil cromatográfico en esta etapa demuestra claramente que alguna de las impurezas que se eluyeron anteriormente próximas al pico principal son ahora distintas del pico de producto. Por lo tanto, el producto puede purificarse fácilmente una segunda vez por métodos tales como HPLC u otros métodos conocidos para obtener un péptido purificado tal como octreótido en alta pureza. Por estos medios, el producto de alta pureza se obtiene fácilmente con alto rendimiento sin necesidad de varios ciclos de reciclado que requieren grandes volúmenes de disolventes, tiempo de operación prolongado y producen una pureza menor y un rendimiento menor del producto final en comparación con los métodos convencionales utilizados actualmente.
El procedimiento para la síntesis del péptido según una forma de realización de la invención se realiza mediante el esquema siguiente:
a)
Proporcionar una secuencia peptídica que contiene por lo menos dos residuos que contienen tiol protegido, de los cuales por lo menos uno está protegido con un grupo protector lábil no ácido;
b)
Escisión de grupos protectores sensibles ácidos que utilizan una composición ácida que comprende varios antioxidantes para formar un péptido lineal semiprotegido;
c)
Purificación burda del péptido lineal semiprotegido por un método cromatográfico adecuado;
d)
Desprotección del grupo protector lábil no ácido residual del péptido lineal semiprotegido, y ciclación del péptido lineal mediante la formación de enlace disulfuro por un método adecuado para formar una solución del péptido cíclico en bruto; y
e)
Purificación de la solución del péptido cíclico en bruto por un método de separación adecuado para obtener un producto del péptido cíclico.
La solución del péptido resultante puede secarse para obtener un producto del péptido cíclico anhidro. Cuando el péptido se sintetiza en una fase sólida, dicha resina y los grupos protectores ortogonales son grupos lábiles no ácidos, la composición ácida utilizada para la desprotección de los grupos protectores ácidos sensibles escinde asimismo el péptido semiprotegido resultante de la resina.
Un ejemplo particular del procedimiento para la síntesis del péptido descrita anteriormente comprende las etapas siguientes:
1.
Preparación de una secuencia del péptido protegido en una resina. Por ejemplo, en la preparación de octreótido, un material de partida adecuado puede ser la resina Thr(ol)(t-Bu)-2-clorotritilo. A continuación, se sintetiza un péptido lineal mediante un ciclo de operaciones repetitivas en el orden siguiente.
1.1.
Acoplamiento de un aminoácido Fmoc-protegido adecuado con un reactivo de acoplamiento adecuado al grupo amino terminal acoplado a la resina para formar un fragmento del péptido Fmoc-protegido acoplado a la resina.
1.2.
Lavado del producto de la etapa 1.1 con por lo menos un disolvente para eliminar todos los compuestos solubles de la resina.
1.3.
Desprotección del grupo Fmoc.
1.4.
Lavado con por lo menos un disolvente para eliminar todos los compuestos solubles de la resina.
1.5.
Adición de residuos de aminoácidos adicionales según la secuencia requerida, seguido de lavado con por lo menos un disolvente y desprotección del grupo Fmoc si es necesario.
1.6.
Acoplamiento del último aminoácido D-Phe (N-protegido).
1.7.
Lavado y secado del péptido-resina.
2.
Escisión del péptido lineal intermedio (protegido parcialmente) de la resina y desprotección simultánea de los grupos protectores sensibles al ácido utilizando una composición ácida que comprende ácido trifluomacético (TFA) y varios antiácidos para formar un péptido lineal semiprotegido.
3.
Purificación burda del péptido lineal semiprotegido por un método cromatográfico adecuado.
4.
Desprotección del grupo protector residual del péptido lineal semiprotegido.
5.
Ciclación del péptido lineal mediante la formación del enlace disulfuro por un método adecuado para formar una solución del péptido cíclico en bruto.
6.
Purificación de la solución del péptido cíclico en bruto por un método de separación adecuado.
Al sintetizar el péptido en un soporte sólido, las resinas adecuadas para su utilización en el procedimiento incluyen, pero no se limitan a, resinas de clorotritilo. Los agentes de acoplamiento adecuado incluyen, pero no se limitan a, tetrafluoroborato de 2-(1H-benzotriol-1-il)-1-1,3,3-tetrametiluronio (TBTU). Los disolventes adecuados para su utilización en las etapas de lavado del procedimiento incluyen, pero no se limitan a dimetilformamida (DMF), diclorometano (DCM), metanol (MeOH) o isopropanol (IPA). Los grupos protectores adecuados para el residuo de aminoácido terminal incluyen, pero no se limitan a, 9-fluorenilmetoxicarbonilo (Fmoc) o Boc. Los grupos protectores adecuados para los residuos de cisteína incluyen Acm. El grupo protector del residuo aminoácido terminal se elimina por cualquier método conocido, tal como la reacción con solución de piperidina en DMF. Si bien un experto en la materia puede sustituir los reactivos por otros reactivos adecuados.
La escisión del compuesto intermedio lineal parcialmente protegido del soporte de resina puede efectuarse mediante la adición de una composición ácida. La composición ácida se basa preferentemente en un material ácido tal como TFA, y contiene reactivos antioxidantes que incluyen, pero no se limitan a, etanoditiol (EDT) y agua. La proporción relativa de material ácido a antiácido a agua puede ser desde aproximadamente 85% a aproximadamente 99% de material ácido, desde aproximadamente 0,1% a aproximadamente 15% de antiácido, y desde aproximadamente 0,1% a aproximadamente 15% de agua en peso. Una composición ácida preferida comprende aproximadamente 95% de TFA, aproximadamente 2,5% de EDT y aproximadamente 2,5% de agua.
El producto del péptido en bruto puede purificarse por cualquier método conocido. Preferentemente, el péptido se purifica utilizando HPLC en una columna en fase inversa (RP). El producto purificado resultante se seca y puede liofilizarse.
Las formas de realización particulares del procedimiento de la presente invención incluyen, pero no se limitan a, la síntesis de octreótido, eptifibatida, desmopresina y calcitonina de salmón, como se ejemplifica a continuación.
Una forma de realización de la presente invención proporciona un procedimiento para la preparación de octreótido que comprende las etapas siguientes:
a)
proporcionar un péptido lineal protegido de fórmula X-D-Phe-Cys(X)-Phe-D-Trp-Lys(X)-Thr(X)-Cys (Acm)-Tbr(X)-ol en la que X es el mismo o diferentes grupos protectores;
b)
hacer reaccionar el péptido lineal de la etapa (a) con una composición ácida para producir D-Phe-Cys-Phe-D-Trp-Lys-Thr-Cys(Acm)-Thr-ol;
c)
purificar el producto de la etapa b) por HPLC;
d)
tratar el péptido lineal resultante de la etapa (c) con un agente oxidante para producir D-Phe-Cys-Phe-D-Trp-Lys-Thr-Cys-Thr-ol (2,7 cíclico) y
e)
purificar el producto de la etapa (d) por HPLC.
Otra forma de realización de la presente invención proporciona un procedimiento para la preparación de eptifibatida que comprende las etapas siguientes:
a)
proporcionar un péptido lineal protegido de fórmula Mpa(X)-Har(X)-Gly-Asp(X)-Trp-Pro-Cys(Acm) en la que X es el mismo o diferentes grupos protectores;
b)
hacer reaccionar el péptido lineal de la etapa (a) con una composición ácida para producir Mpa-Har-Gly-Asp-Trp-Pro-Cys(Acm)-NH_{2};
c)
purificar el producto de la etapa b) por HPLC;
d)
tratar el péptido lineal resultante de la etapa (c) con un agente oxidante para producir Mpa-Har-Gly-Asp-Trp-Pro-Cys(Acm)-NH_{2} (1,7 cíclico) y
e)
purificar el producto de la etapa (d) por HPLC.
Todavía otra forma de realización de la presente invención proporciona un procedimiento para la preparación de desmopresina que comprende las etapas siguientes:
a)
proporcionar un péptido lineal protegido de fórmula Mpa(X)-Tyr(X)-Phe-Gln(X)-Asn(X)- Cys(Acm)-Pro-D-Arg(X)-Gly en la que X es el mismo o diferentes grupos protectores;
b)
hacer reaccionar el péptido lineal de la etapa (a) con una composición ácida para producir Mpa-Tyr-Phe-Gln-Asn- Cys(Acm)-Pro-D-Arg-Gly-NH_{2};
c)
purificar el producto de la etapa b) por HPLC;
d)
tratar el péptido lineal resultante de la etapa (c) con un agente oxidante para producir Mpa-Tyr-Phe-Gln-Asn-Cys(Acm)-Pro-D-Arg-Gly-NH_{2} (1,6 cíclico) y
e)
purificar el producto de la etapa (d) por HPLC.
Otra forma de realización de la presente invención proporciona un procedimiento para la preparación de calcitonina (salmón) que comprende las etapas siguientes:
a)
proporcionar un péptido lineal protegido de fórmula Cys(X)-Ser(X)-Asn(X)-Leu-Ser(X)-Thr(X)-Cys (Acm)-Val-Leu-Gly-Lys(X)-Leu-Ser(X)-Gln(X)-Glu(X)-Leu-His(X)-Lys(X)-Leu-Gln(X)-Thr(X)-Tyr(X)-Pro-Arg(X)-Thr(X)-Asn(X)-Thr(X)-Gly-Ser(X)-Gly-Thr(X)-Pro en la que X es el mismo o diferentes grupos protectores;
b)
hacer reaccionar el péptido lineal de la etapa (a) con una composición ácida para producir Cys-Ser-Asn-Leu-Ser-Thr-Cys(Acm)-Val-Leu-Gly-Lys-Leu-Ser-Gln-Glu-Leu-His-Lys-Leu-Gln-Thr-Tyr-Pro-Arg-Thr-Asn-Thr-Gly-Ser-Gly-Thr-Pro-NH_{2};
c)
purificar el producto de la etapa b) por HPLC;
d)
tratar el péptido lineal resultante de la etapa (c) con un agente oxidante para producir Cys-Ser-Asn-Leu-Ser-Thr-Cys(Acm)-Val-Leu-Gly-Lys-Leu-Ser-Gln-Glu-Leu-His-Lys-Leu-Gln-Thr-Tyr-Pro-Arg-Thr-Asn-Thr-Gly-Ser-Gly-Thr-Pro-NH_{2} (1,7 cíclico) y
e)
purificar el producto de la etapa (d) por HPLC.
Aunque la presente invención se describe con respecto a ejemplos particulares y formas de realización preferidas, se entiende que la presente invención no se limita a estos ejemplos y formas de realización. La presente invención tal como se reivindica incluye por lo tanto variaciones de los ejemplos particulares y de las formas de realización preferidas descritas en la presente memoria, como resultará evidente para un experto en la materia.
Ejemplos Ejemplo 1 Preparación de H-D-Phe-Cys-Phe-D-Trp-Lys-Thr-Cys(Acm)-Thr-ol (SEC. ID nº: 1)
La síntesis del péptido se realizó por un procedimiento SPPS (síntesis de péptido en fase sólida) con Fmoc paso a paso partiendo de la resina Thr(t-Bu)-ol-2-Cl-Trt (100 g, carga de 0,7 mmoles en 1 g de resina precargada). Tras el lavado de la resina se introdujo el segundo aminoácido (Fmoc-Cys(Acm)) para comenzar la primera etapa de acoplamiento. El aminoácido protegido por Fmoc se activó in situ utilizando TBTU/HOBt (N-hidroxibenzotriazol) y se acopló posteriormente a la resina durante 50 minutos. Se utilizó diisopropiletilamina durante el acoplamiento como base orgánica. La terminación del acoplamiento fue indicada por la prueba de ninhidrina. Después del lavado de la resina, el grupo protector Fmoc en la \gamma-amina se eliminó con piperidina al 20% en DMF durante 20 min. Estas etapas se repitieron cada vez con otro aminoácido según la secuencia peptídica. Todos los aminoácidos utilizados estaban protegidos por Fmoc-N^{V} excepto el último aminoácido de la secuencia, Boc-D-Phe. Los aminoácidos trifuncionales eran cadenas laterales protegidas de la forma siguiente: Thr(t-Bu), Cys(Trt), Cys(Acm) y Lys(Boc). Se emplearon tres equivalentes de los aminoácidos activados en las reacciones de acoplamiento. Al final de la síntesis se lavó el péptido-resina con DMF, seguido de DCM, y se secó al vacío para obtener 223 g de péptido-resina seca.
El péptido, preparado tal como se describió anteriormente, se escindió de la resina utilizando una solución de TFA al 95%, TIS al 2,5%, EDT al 2,5% durante 2 horas a temperatura ambiente. El producto se precipitó mediante la adición de 10 volúmenes de éter, se filtró y se secó al vacío para obtener 111,7 g de polvo. Se identificó mediante LC/MS como H-D-Phe-Cys-Phe-D-Trp-Lys-Thr-Cys(Acm)-Thr-ol.
Ejemplo 2 Preparación de octreótido
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El péptido en bruto H-D-Phe-Cys-Phe-D-Trp-Lys-Thr-Cys(Acm)-Thr-ol (SEC. ID nº: 1) (100 g, preparado como se describió en el ejemplo (1) se purificó en una columna RP-HPLC C_{18} de preparación. Las fracciones que contenían >95% de producto puro se combinaron y diluyeron a concentraciones de aproximadamente 1 g/l. Se añadió una cantidad equimolar de yodo en ácido acético bajo mezclado intenso a temperatura ambiente y posteriormente el yodo en exceso se neutralizó mediante una pequeña cantidad de ácido ascórbico. La solución resultante se cargó en una columna RP-HPLC C_{18} y se purificó para obtener fracciones que contenían trifluoroacetato de octreótido a una pureza de >98,5%. Después del tratamiento para sustituir el trifluoroacetato, se recogieron las fracciones y se liofilizaron para obtener el péptido anhidro final. El rendimiento fue de 33 g (>98,5% puro).
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Ejemplo 3 Preparación de Mpa-Har-Gly-Asp-Trp-Cys(Acm)-NH_{2} (precursor de eptifibatida)
La síntesis del péptido se realizó por un procedimiento SPPS (síntesis de péptido en fase sólida) con Fmoc regular paso a paso partiendo de la resina 2-Cl-Trt (50 g). El primer aminoácido (Fmoc-Cys(Acm)) se cargó en la resina en una etapa preliminar para proporcionar la carga de aproximadamente 0,7 mmoles/g. Tras el lavado de la resina, se introdujo un segundo aminoácido (Fmoc-Pro) para iniciar la primera etapa de acoplamiento. El aminoácido protegido por Fmoc se activó in situ utilizando TBTU/HOBt y posteriormente se acopló a la resina durante 50 minutos. Se utilizó diisopropiletilamina o colidina durante el acoplamiento como base orgánica. La terminación del acoplamiento fue indicada por la prueba de ninhidrina. Después del lavado de la resina, el grupo protector Fmoc en la \alpha-amina se eliminó con piperidina al 20% en DMF durante 20 min. Estas etapas se repitieron cada vez con otro aminoácido según la secuencia peptídica. Todos los aminoácidos utilizados estaban protegidos con Fmoc-N^{\alpha} excepto el último aminoácido de la secuencia, Trt-Mpa. Los aminoácidos trifuncionales eran cadenas laterales protegidas de la forma siguiente: Asp(t-Bu), Har(Pbf) y Cys(Acm). Se emplearon tres equivalentes de los aminoácidos activados en las reacciones de acoplamiento. Al final de la síntesis se lavó el péptido-resina con DMF, seguido de DCM, y se secó al vacío para obtener 80 g de péptido-resina seca.
El péptido, preparado como se describió anteriormente, se escindió de la resina lavando con una solución de TFA al 1% en DCM. La solución resultante se neutralizó por adición de DIPEA y se concentró hasta aproximadamente el 10% de contenido en péptido. La amidación del terminal C se consiguió mediante la activación del terminal carboxi con DCC/HOBt y acoplamiento con solución de amoniaco en IPA. Tras la eliminación del disolvente se precipitó el péptido protegido en éter y se secó. Los grupos protectores se eliminaron utilizando una solución de TFA al 95%, TIS al 2,5%, EDT al 2,5% durante 2 horas a temperatura ambiente. El producto se precipitó mediante la adición de 10 volúmenes de éter, se filtró y se secó al vacío para obtener 30 g de producto.
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Ejemplo 4 Preparación de eptifibatida
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El péptido Mpa-Har-Gly-Asp-Trp-Pro-Cys(Acm)-NH_{2} en bruto (30 g, preparado como se describe en el ejemplo 3) se purificó en una columna RP-HPLC C_{18} de preparación. Las fracciones que contenían >95% del producto puro se combinaron y diluyeron a concentraciones de aproximadamente 1 g/l. Una cantidad equimolar de yodo en ácido acético se añadió en mezclado intenso a temperatura ambiente y se neutralizó a continuación el exceso de yodo mediante una cantidad pequeña de ácido ascórbico. La solución resultante se cargó en una columna RP-HPLC C_{18} y se purificó para obtener fracciones que contenían trifluoroacetato de eptifibatida con una pureza de >98,5%. Se recogieron las fracciones y se liofilizaron para obtener 6,9 g de péptido anhidro final (>98,5% puro).
Ejemplo 5 Preparación de Mpa-Tyr-Phe-Gln-Asn-Cys(Acm)-Pro-D-Arg-Gly-NH_{2} (precursor de desmopresina) por el método SPPS
La síntesis del péptido se realizó por un procedimiento SPPS con Fmoc regular paso a paso partiendo de la resina amídica de Rink (50 g). Se cargó el primer aminoácido (Fmoc-Gly) en la resina mediante un procedimiento de acoplamiento regular tras la eliminación del grupo Fmoc de la resina. Tras el lavado de la resina se introdujo el segundo aminoácido (Fmoc-D-Arg(Pbf)) para continuar el alargamiento de la secuencia. Los aminoácidos protegido por Fmoc se activaron in situ utilizando TBTU/HOBt y posteriormente se acoplaron a continuación a la resina durante 50 minutos. Se utilizó diisopropiletilamina o colidina durante el acoplamiento como base orgánica. La terminación del acoplamiento fue indicada por la prueba de ninhidrina. Después del lavado de la resina, el grupo protector Fmoc en la \gamma-amina se eliminó con piperidina al 20% en DMF durante 20 min. Estas etapas se repitieron cada vez con otro aminoácido según la secuencia peptídica. Todos los aminoácidos utilizados estaban protegidos por Fmoc-N^{\alpha} excepto el último bloque de construcción en la secuencia, Trt-Mpa. Los aminoácidos trifuncionales eran cadenas laterales protegidas de la forma siguiente: Gln(Trt), D-Arg(Pbf), Tyr(tBu) y Cys(Acm). Se emplearon tres equivalentes de los aminoácidos activados en las reacciones de acoplamiento. Al final de la síntesis se lavó el péptido-resina con DMF, seguido de DCM, y se secó al vacío para obtener 91 g de péptido-resina seca.
El péptido, preparado tal como se describió anteriormente, se escindió de la resina utilizando una solución de TFA al 89%, fenol al 5,0%, TIS al 1,0%, EDT al 2,5%, solución acuosa al 2,5% durante 1,5 horas a temperatura ambiente. El producto se precipitó mediante la adición de 10 volúmenes de éter, se filtró y se secó al vacío para obtener 49,0 g de polvo. Se identificó mediante LC/MS como Mpa-Tyr-Phe-Gln-Asn-Cys(Acm)-Pro-D-Arg-Gly-NH_{2}.
Ejemplo 6 Método de preparación de Mpa-Tyr-Phe-Gln-Asn-Cys(Acm)-Pro-D-Arg-Gly-NH_{2} (precursor de desmopresina) en solución
La síntesis del péptido se realiza por un método regular de "síntesis en solución" paso a paso. Se disuelve el segundo aminoácido (Fmoc-D-Arg(Pbf)-OH) en DMF y se preactiva mediante la adición de TBTU/HOBt en presencia de DIPEA. El primer aminoácido (Gly-NH_{2}) se disuelve en DMF, se añade, y la reacción continua durante aproximadamente 1 h a temperatura ambiente. Se elimina la DMF a baja presión y el residuo se disuelve en acetato de etilo. Se lava la solución orgánica varias veces con HCl acuoso (1 N), agua y NaHCO_{3} (5%). Después se seca la solución sobre Na_{2}SO_{4}, se evapora el disolvente para obtener Fmoc-D-Arg(Pbf)-Gly-NH_{2}. Se elimina el grupo Fmoc por disolución en piperidina/DMF (20%). La solución se concentra y el dipéptido en bruto se precipita en éter frío. Por un procedimiento similar se añaden sucesivamente el residuo de aminoácidos para obtener el péptido lineal protegido final. Los aminoácidos protegidos por Fmoc se activan in situ utilizando TBTU/HOBt y se acoplan a continuación a la cadena del péptido en crecimiento. Se utiliza disopropiletilamina o colidina durante el acoplamiento como base orgánica. La terminación del acoplamiento se determina por la prueba de HPLC o de TLC. Estas etapas se repiten cada vez con otro aminoácido según la secuencia del péptido. Todos los aminoácidos utilizados están protegidos con Fmoc-N^{\alpha} excepto el último bloque de construcción en la secuencia, Trt-Mpa. Los aminoácidos trifuncionales están protegidos por la cadena lateral de la forma siguiente: Gln(Trt), D-Arg(Pbf), Tyr(tBu) y Cys(Acm).
El péptido, preparado como se describió anteriormente, se desprotege de sus grupos protectores ácidos-lábiles utilizando un TFA al 91,5%, TIS al 1,0%, EDT al 2,5%, solución de agua al 5,0% durante 1,5 horas a temperatura ambiente. El producto en bruto, Mpa-Tyr-Phe-Gln-Asn-Cys(Acm)-Pro-D-Arg-Gly-NH_{2} se precipita mediante la adición de 10 volúmenes de éter, se filtra y se seca al vacío para obtener polvo fino. El producto se identifica por LC/MS.
Ejemplo 7 Preparación de desmopresina
6
El péptido Mpa-Tyr-Phe-Gln-Asn-Cys(Acm)-Pro-D-Arg-Gly-NH_{2} (SEC. ID. nº: 3) en bruto (49 g, preparado como se describe en el ejemplo 5) se purificó en una columna RP-HPLC C_{18} de preparación. Las fracciones que contenían >95% del producto puro se combinaron y diluyeron a concentraciones de aproximadamente 1 g/l. Una cantidad equimolar de yodo en ácido acético se añadió en mezclado intenso a temperatura ambiente y se neutralizó a continuación el exceso de yodo mediante una cantidad pequeña de ácido ascórbico. La solución resultante se cargó en una columna RP-HPLC C_{18} y se purificó para obtener fracciones que contenían trifluoroacetato de desmopresina con una pureza de >98,5%. Tras el intercambio del contraión a acetato se recogieron las fracciones y se liofilizaron para obtener 14,9 g de péptido anhidro final (>99,0% puro).
Ejemplo 8 Preparación de Cys-Ser-Asn-Leu-Ser-Thr-Cys(Acm)-Val-Leu-Gly-Lys-Leu-Ser-Gln-Glu-Leu-His-Lys-Leu-Gln-Thr-Tyr-Pro-Arg-Thr-Asn-Thr-Gly-Ser-Gly-Thr-Pro-NH_{2} (precursor de calcitonina de salmón)
La síntesis del péptido se realizó por un procedimiento SPPS con Fmoc regular paso a paso partiendo de la resina amídica de Rink (30 g). Se cargó el primer aminoácido (Fmoc-Pro) en la resina mediante un procedimiento de acoplamiento regular tras la eliminación del grupo Fmoc de la resina. Tras el lavado de la resina se introdujo el segundo aminoácido (Fmoc-Thr(tBu)) para continuar el alargamiento de la secuencia. Los aminoácidos protegido por Fmoc se activaron in situ utilizando TBTU/HOBt y se acoplaron a continuación a la resina durante 60 minutos. Se utilizó diisopropiletilamina o colidina durante el acoplamiento como base orgánica. La terminación del acoplamiento fue indicada mediante la prueba de ninhidrina. Después del lavado de la resina, el grupo protector Fmoc en la \alpha-amina se eliminó con piperidina al 20% en DMF durante 20 min. Estas etapas se repitieron cada vez con otro aminoácido según la secuencia peptídica. Todos los aminoácidos utilizados estaban protegidos por Fmoc-N^{\alpha}. Los aminoácidos trifuncionales eran cadenas laterales protegidas de la forma siguiente: Cys(Trt), Ser(tBu), Asn(Trt), Gln(Trt), Thr(tBu), Glu(tBu), His(Trt), Lys(Boc), Arg(Pbf), Tyr(tBu) y Cys(Acm). Se emplearon tres equivalentes de los aminoácidos activados en las reacciones de acoplamiento. Al final de la síntesis se lavó el péptido-resina con DMF, seguido de DCM, y se secó al vacío para obtener 77 g de péptido-resina seca.
El péptido, preparado tal como se describió anteriormente, se escindió de la resina utilizando una solución de TFA al 94%, TIS al 1,0%, EDT al 2,5%, solución acuosa al 2,5% durante 1,5 horas a temperatura ambiente. El producto se precipitó mediante la adición de 10 volúmenes de éter, se filtró y se secó al vacío para obtener 42,0 g de polvo. Se identificó por LC/MS como Cys-Ser-Asn-Leu-Ser-Thr-Cys(Acm)-Val-Leu-Gly-Lys-Leu-Ser-Gln-Glu-Leu-His-Lys-Leu-Gln-Thr-Tyr-Pro-Arg-Thr-Asn-Thr-Gly-Ser-Gly-Thr-Pro-NH_{2}.
Ejemplo 9 Preparación de calcitonina (salmón)
El péptido Cys-Ser-Asn-Leu-Ser-Thr-Cys(Acm)-Val-Leu-Gly-Lys-Leu-Ser-Gln-Glu-Leu-His-Lys-Leu-Gln-Thr-Tyr-Pro-Arg-Thr-Asn-Thr-Gly-Ser-Gly-Thr-Pro-NH_{2} en bruto (42 g, preparado como se describe en el ejemplo 7) se purificó en una columna RP-HPLC C_{18} de preparación. Las fracciones que contenían >95% del producto puro se combinaron y diluyeron a concentraciones de aproximadamente 1 g/l. Una cantidad equimolar de yodo en ácido acético se añadió en mezclado intenso a temperatura ambiente y se neutralizó a continuación el exceso de yodo mediante una cantidad pequeña de ácido ascórbico. La solución resultante se cargó en una columna RP-HPLC C_{18} y se purificó para obtener fracciones que contenían trifluoroacetato de calcitonina con una pureza de >98,5%. Tras el intercambio del contraión a acetato se recogieron las fracciones y se liofilizaron para obtener 8,8 g de péptido anhidro final (>99,0% puro). El método analítico para la cromatografía en fase inversa (HPLC) utilizó una columna C18 de 5 \mu, TFA al 0,05% en eluyente acetonitrilo/agua y un caudal de 1 ml/min.

Claims (20)

1. Procedimiento para la preparación de péptidos cíclicos, que comprende las etapas siguientes:
a) proporcionar un péptido lineal protegido que contiene por lo menos dos residuos protegidos que contienen tiol, de los cuales por lo menos un residuo que contiene tiol está protegido con un grupo protector ortogonal;
b) hacer reaccionar el péptido lineal protegido con una composición acídica para producir un péptido lineal semiprotegido con el grupo protector ortogonal en uno de los residuos que contienen tiol;
c) purificar el péptido lineal semiprotegido;
d) tratar el péptido lineal semiprotegido purificado que se ha obtenido en la etapa (c) con un agente oxidante con el fin de producir un péptido cíclico; y
e) purificar el péptido cíclico con el fin de obtener un péptido cíclico purificado.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que el péptido cíclico se selecciona de entre el grupo constituido por análogos de somatostatina, péptidos relacionados con la vasopresina, factores/péptidos \alpha-atrial natriuréticos (ANF/ANP), calcitoninas y otros péptidos que contienen disulfuro.
3. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que el péptido cíclico se selecciona de entre el grupo constituido por octreótido, calcitonina (salmón), desmopresina, oxitocina, nesiritida y eptifibatida.
4. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que el péptido lineal protegido proporcionado en la etapa (a) se une a una resina.
5. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que el péptido cíclico purificado de la etapa (e) posee una pureza de por lo menos aproximadamente 98,5% por HPLC.
6. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que el péptido cíclico purificado de la etapa (e) posee una pureza de por lo menos aproximadamente 99% por HPLC.
7. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que el grupo protector ortogonal es un grupo protector no ácido lábil seleccionado de entre el grupo constituido por acetamidometilo, bencilo, 4-metoxibencilo, terc-butilo, trimetil-acetamidometilo, fenil-acetamidometilo y terc-butilmercapto.
8. Procedimiento según la reivindicación 7, en el que el grupo protector no ácido lábil es el acetamidometilo.
9. Procedimiento según la reivindicación 1, que comprende además neutralizar el agente oxidante que se encuentra en exceso después de la etapa (d).
10. Procedimiento según la reivindicación 1, que comprende además secar el péptido cíclico purificado.
11. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que la composición acídica comprende ácido trifluoroacético.
12. Procedimiento según la reivindicación 11, en el que la composición acídica comprende además triisopropilsilano y etanoditiol.
13. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que el agente oxidante es yodo.
14. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que las etapas de purificación (d) y (e) se llevan a cabo utilizando HPLC.
15. Procedimiento según la reivindicación 1, que comprende las etapas siguientes:
a) proporcionar un péptido lineal protegido que presenta la fórmula X-D-Phe-Cys(X)-Phe-D-Trp-Lys(X)-Thr(X)-Cys(Acm)-Thr(X)-ol, en la que X es un mismo o diferente grupo protector;
b) hacer reaccionar el péptido lineal protegido de la etapa (a) con una composición acídica con el fin de producir un péptido lineal semiprotegido D-Phe-Cys-Phe-D-Trp-Lys-Thr-Cys(Acm)-Thr-ol;
c) purificar el péptido lineal semiprotegido de la etapa (b) utilizando HPLC;
d) tratar el péptido lineal semiprotegido purificado de la etapa (c) con un agente oxidante con el fin de producir un péptido cíclico D-Phe-Cys-Phe-D-Trp-Lys-Thr-Cys-Thr-ol (2,7-cíclico); y
e) purificar el péptido cíclico de la etapa (d) utilizando HPLC con el fin de obtener un péptido cíclico purificado.
16. Procedimiento según la reivindicación 1, que comprende las etapas siguientes:
a) proporcionar un péptido lineal protegido que presenta la fórmula Mpa(X)-Har(X)-Gly-Asp(X)-Trp-Pro-Cys(Acm), en la que X es un mismo o diferente grupo protector;
b) hacer reaccionar el péptido lineal protegido de la etapa (a) con una composición acídica con el fin de producir un péptido lineal semiprotegido Mpa-Har-Gly-Asp-Trp-Pro-Cys(Acm)-NH_{2};
c) purificar el péptido lineal semiprotegido de la etapa (b) utilizando HPLC;
d) tratar el péptido lineal semiprotegido purificado de la etapa (c) con un agente oxidante con el fin de producir un péptido cíclico Mpa-Har-Gly-Asp-Trp-Pro-Cys(Acm)-NH_{2} (1,7-cíclico); y
e) purificar el péptido cíclico de la etapa (d) utilizando HPLC con el fin de obtener un péptido cíclico purificado.
17. Procedimiento según la reivindicación 1, que comprende las etapas siguientes:
a) proporcionar un péptido lineal protegido que presenta la fórmula Mpa(X)-Tyr(X)-Phe-Gln(X)-Asn(X)-Cys(Acm)-Pro-D-Arg(X)-Gly, en la que X es un mismo o diferente grupo protector;
b) hacer reaccionar el péptido lineal protegido de la etapa (a) con una composición acídica con el fin de producir un péptido lineal semiprotegido Mpa-Tyr-Phe-Gln-Asn-Cys(Acm)-Pro-D-Arg-Gly-NH_{2};
c) purificar el péptido lineal semiprotegido de la etapa (b) utilizando HPLC;
d) tratar el péptido lineal semiprotegido purificado de la etapa (c) con un agente oxidante con el fin de producir un péptido cíclico Mpa-Tyr-Phe-Gln-Asn-Cys(Acm)-Pro-D-Arg-Gly-NH_{2} (1,6-cíclico); y
e) purificar el péptido cíclico de la etapa (d) utilizando HPLC con el fin de obtener un péptido cíclico purificado.
18. Procedimiento según la reivindicación 1, que comprende las etapas siguientes:
a) proporcionar un péptido lineal protegido que presenta la fórmula Cys(X)-Ser(X)-Asn(X)-Leu-Ser(X)-Thr(X)-Cys(Acm)-Val-Leu-Gly-Lys(X)-Leu-Ser(X)-Gln(X)-Glu(X)-Leu-His(X)-Lys(X)-Leu-Gln(X)-Thr(X)-Tyr(X)-Pro-
Arg(X)-Thr(X)-Asn(X)-Thr(X)-Gly-Ser(X)-Gly-Thr(X)-Pro-NH_{2}, en la que X es un mismo o diferente grupo protector;
b) hacer reacionar el péptido lineal protegido de la etapa (a) con una composición acídica con el fin de producir un péptido lineal semiprotegido Cys-Ser-Asn-Leu-Ser-Thr-Cys(Acm)-Val-Leu-Gly-Lys-Leu-Ser-Gln-Glu-Leu-His-Lys-Leu-Gln-Thr-Tyr-Pro-Arg-Thr-Asn-Thr-Gly-Ser-Gly-Thr-Pro-NH_{2};
c) purificar el péptido lineal semiprotegido de la etapa (b) utilizando HPLC;
d) tratar el péptido lineal semiprotegido purificado de la etapa (c) con un agente oxidante con el fin de producir un péptido cíclico Cys-Ser-Asn-Leu-Ser-Thr-Cys(Acm)-Val-Leu-Gly-Lys-Leu-Ser-Gln-Glu-Leu-His-Lys-Leu-Gln-Thr-Tyr-Pro-Arg-Thr-Asn-Thr-Gly-Ser-Gly-Thr-Pro-NH_{2} (1,7-cíclico); y
e) purificar el péptido cíclico de la etapa (d) utilizando HPLC con el fin de obtener un péptido cíclico purificado.
19. Procedimiento según la reivindicación 15, 16, 17 ó 18, en el que el péptido cíclico purificado de la etapa (e) posee una pureza de por lo menos aproximadamente 98,5% por HPLC.
20. Procedimiento según la reivindicación 15, 16, 17 ó 18, en el que el péptido cíclico purificado de la etapa (e) posee una pureza de por lo menos aproximadamente 99% por HPLC.
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