ES2218923T3 - Compuestos curables con humedad que contienen grupos isocianato y alcoxisilano. - Google Patents

Compuestos curables con humedad que contienen grupos isocianato y alcoxisilano.

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ES2218923T3 ES99119081T ES99119081T ES2218923T3 ES 2218923 T3 ES2218923 T3 ES 2218923T3 ES 99119081 T ES99119081 T ES 99119081T ES 99119081 T ES99119081 T ES 99119081T ES 2218923 T3 ES2218923 T3 ES 2218923T3
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Abstract

La presente invención se refiere a compuestos que vulcanizan con humedad los cualesa) tienen un contenido de grupos de isocianato enlazados (ciclo)alifáticamente (calculados como NCO, MW 42) de 0,2 a 30% en peso u contenido de grupos de alcoxisilano (calculados como Si, MW 28) de 0,2 a 4,5% en peso.b) opcionalmente contienen unidades de óxido de etileno que se repiten yc) tienen una relación equivalente de grupos de isocianato enlazados (ciclo)alifáticamente, a grupos alcoxi, que están unidos a Si, de 1,0:0,05 a 1,0:1,4,en la que los porcentajes precedentes se basan en el peso de los compuestos que vulcanizan con humedad y en la que los grupos de alcoxisilano se incorporan como productos de reacción de poliisocianatos con compuestos amino que corresponden a la fórmula I *fórmula I*. La presente invención se refiere también a composiciones de revestimiento, adhesivas o de sellado que contienen estos compuestos que vulcanizan con humedad como aglutinante.

Description

Compuestos curables con humedad que contienen grupos isocianato y alcoxisilano.
La presente invención se refiere a compuestos curables con humedad que contienen grupos isocianato (ciclo)alifáticamente ligados y grupos alcoxisilano incorporados por medio de grupos aspartato, los cuales se pueden curar en presencia de humedad para formar recubrimientos, adhesivos y sellantes.
Se sabe que las resinas de poliisocianato son curables en presencia de la humedad atmosférica para formar recubrimientos de poliurea. Durante el mecanismo de curado el grupo isocianato reacciona con la humedad por formar un grupo amino, el cual reacciona entonces con otro grupo isocianato para formar un grupo urea. Una de las desventajas de estas resinas curables con humedad es que el mecanismo de curado es relativamente lento.
En las patentes de los EE.UU. 4.320.800 y 3.567.692 se ha sugerido que la velocidad de curado de los poliisocionatos curables con la humedad se puede aumentar incorporando aldiminas o cetiminas. Se explica que la reacción de la humedad con un aldimina o una cetimina, para la formar la amina correspondiente, es más rápida que la reacción de la humedad con un grupo isocianato para formar una amina. Una desventaja en el uso de las aldiminas o cetiminas para acelerar el curado de poliisocianatos es que requiere la preparación de un componente más y necesita algún tipo de equipo dosificador para asegurarse de que los dos componentes se mezclan en la proporciones adecuadas.
Un objeto de la presente invención es aumentar la velocidad de curado de poliisocianatos curables con la humedad sin necesidad de un reactivo común.
Este objeto se puede conseguir con los poliisocianatos, según la presente invención, los cuales se han modificado para que contengan grupos silanos de alcoxisilano incorporados por medio de grupos aspartato. Las velocidades de curado más rápidas, según la presente invención, son sorprendentes porque los grupos alcoxisilano, los cuales son también curables en presencia de humedad, se curan con más lentitud que los poliisocianatos. Sin embargo cuando ambos grupos isocianato y alcoxisilano se encuentran presentes, se obtienen una velocidad más rápida de curado.
En la solicitud en trámite junto con la presente EP-A-0 949 284 se dan a conocer compuestos hidrodispersibles que contienen grupos isocianato y alcoxisilanos. Los compuestos hidrodispersibles se tienen que preparar partiendo de un componente de poliisocianato con una funcionalidad media mínima de 2,4 y hacerse hidrodispersibles mediante el uso de grupos hidrófilos iónicos o no iónicos.
En la solicitud en trámite junto con la presente EP-A-0 924 231 se da a conocer la preparación de dispersiones de poliuretano y urea que contienen grupos alcoxisilano incorporados por medio de grupos aspartato.
Sumario de la invención
La presente invención se refiere a compuestos curables con humedad los cuales
a)
tienen un contenido de grupos isocianato (ciclo)alifáticamente ligados (calculados como NCO, PM 42) de 0,2 a 30%, en peso, y un contenido de grupos alcoxisilano (calculados como Si, PM 28) de 0,2 a 4,5% en peso,
b)
como opción, contengan unidades repetidoras de óxido de etileno, y
c)
tengan una relación equivalente entre grupos isocianato (ciclo)alifáticamente ligados y grupos alcoxi, los cuales están ligados al Si, desde de 1,0 a 0,05 hasta de 1,10 a 1,4,
en los que los porcentajes precedentes se basan en el peso de los compuestos curables con humedad y en los que los grupos alcoxisilano se incorporan como productos de reacción de poliisocianatos con compuestos amino correspondientes a la fórmula I.
(I)Z---CHR_{3}---
\uelm{C}{\uelm{\para}{COOR _{2} }}
R_{4}---NH---Y---Si---(X)_{3}
en la que
X representa grupos orgánicos idénticos o diferentes los cuales son inertes a los grupos isocianato por debajo de los 100ºC, siempre que, al menos, uno de estos grupos sea un grupo alcoxi.
Y representa un radical alquileno lineal o ramificado que contenga de 1 a 8 átomos de carbono.
Z representa COOR_{1} o un anillo aromático.
R_{1} y R_{2} son idénticos o diferentes y representan grupos orgánicos los cuales son inertes a los grupos isocianato a una temperatura de 100ºC o menos, y
R_{3} y R_{4} son idénticos o diferentes y representan hidrógeno o grupos orgánicos los cuales son inertes a los grupos isocianato a una temperatura de 100ºC o menos, y en los que dicho compuesto curable con humedad no se puede dispersar, de manera estable, en el agua.
La presente invención se refiere también a composiciones de recubrimientos, adhesivos o sellantes que contengan estos compuestos curables con humedad en calidad de ligantes.
Descripcion detallada de la invención
Los compuestos según la presente invención se basan en los productos de reacción de poliisocianatos que contengan grupos isocianato (ciclo)alifáticamente ligados, compuestos que contengan grupos alcoxisilano y grupos aspartato y, como opción, compuestos que contengan unidades de óxido de etileno y grupos reactivos con isocianato, siendo preferibles los grupos hidroxi. Los grupos alcoxisilano se incorporan en forma de grupos urea, mientras que los grupos hidrófilos se incorporan, en general, en forma de grupos uretano.
Los compuestos curables con humedad tienen
a)
un contenido de grupos alcoxisilano (calculados como Si, PM 28) de 0,2 a 4,5% en peso, siendo preferible de 0,2 a 4% y más preferible de 0,5 a 3,5%.
b)
un contenido de grupos isocianato (ciclo)alifáticamente ligados (calculados como NCO, PM 42) del 0,2 al 30%, en peso, siendo preferible del 0,5 al 20%, en peso y, más preferible, del 1,0 al 15%, en peso, y
c)
como opción, un contenido del grupo de óxido de etileno (calculado como CH_{2}-CH_{2}-O, PM 44) del 5 al 35%, en peso, siendo preferible, del 5 al 30%, en peso y, y más preferible, de 10 al 25% en peso,
en los que los porcentajes anteriores se basan en el peso de los compuestos curables con humedad.
En los compuestos idóneos que contengan grupos alcoxisilano y grupos amino, los cuales se pueden utilizar para preparar compuestos curables con humedad, se incluyen aquellos que corresponden a la fórmula I, en la que:
X representa grupos orgánicos idénticos o diferentes los cuales son inertes a los grupos isocianato por debajo de los 100ºC, siempre que, al menos, uno de estos grupos sea un grupo alcoxi, siendo preferible grupos alquilo o alcoxi con desde 1 hasta 4 átomos de carbono y, más preferible, grupos alcoxi.
Y representa un radical alquileno lineal o ramificado que contenga de 1 a 8 átomos de carbono, siendo preferible un radical lineal que contenga de 2 a 4 átomos de carbono, o un radical ramificado que contenga de 5 a 6 átomos de carbono y, más preferible, un radical lineal que contenga 3 átomos de carbono,
Z representa COOR_{1} o un anillo aromático, siendo preferible COOR_{1}.
R_{1} y R_{2} son idénticos o diferentes y representan grupos orgánicos los cuales son inertes a los grupos isocianato a una temperatura de 100ºC o menos, siendo preferible grupos alquilo con de 1 a 9 átomos de carbono, y, más preferible, grupos metilo, etilo o butilo, y
R_{3} y R_{4} son idénticos o diferentes y representan hidrógeno o grupos orgánicos los cuales son inertes a los grupos isocianato a una temperatura de 100ºC o menos, siendo preferible hidrógeno.
En especial los preferidos son los compuestos en los cuales X representa grupos metoxi o etoxi o grupos propoxi, siendo más preferible, grupos metoxi o etoxi y, lo más preferible, grupos metoxi.
Los compuestos de la fórmula I se preparan haciendo reaccionar alcoxisilanos de aminoalquilo correspondientes a la fórmula II
(II)H_{2}N-Y-Si-(X)_{3}
con ésteres de ácidos maleíco, fumárico o cinnámico correspondientes a la fórmula (III)
(III)Z-CR_{3} = CR_{4}-COOR_{2}
En los ejemplos de alcoxisilanos de aminoalquilo idóneos de la fórmula II se incluyen 2-aminoetil-dimetil-metoxi-silano, 6-aminoetil-tributoxisilano, 3-aminopropil-trimetoxisilano, 3-aminopropil-trietoxisilano, 3-aminopropil-metildietoxisilano, 5-aminopentil-trimetoxisilano, 5-aminopentil-trietoxisilano, 3-aminopropil-triisopropoxisilano y 4-amino-3,3-dimetilbutildimetoximetilsilano. El 4-amino-3,3-dimetilbutilmetoximetilsilano es el preferido y 3-aminopropiltrimetoxisilano y 3-aminopropil-trietoxisilano son preferidos, en especial.
En los ejemplos de los ésteres de ácidos maleico, fumárico o cinnámico, substituidos de manera opcional, idóneos para su utilización en la preparación de poliaspartatos se incluyen ésteres de dimetilo, dietilo, dibutilo (por ejemplo, di-n-butilo), diamilo, di-2-etilhexilo y ésteres mezclados basados en mezclas de estos y/u otros grupos alquilo de ácido maleico y ácido fumárico; ésteres de metilo, etilo y butilo de ácido cinnámico; y los correspondientes ésteres de ácidos maleico, fumárico y cinnámico substituidos por metilo en las posiciones 2- y/o 3-. Los ésteres de dimetilo, dietilo y dibutilo de ácido maleico son los preferidos y, en especial, los que se prefiere son los ésteres de dietilo y dibutilo.
La reacción de aminas primarias con los ésteres de ácidos maleico, fumárico y cinnámico, para formar los aspartatos de la fórmula I son conocidos y se describen, por ejemplo, en la patente de los EE.UU. 5.364.955, la cual se incorpora aquí como referencia. La preparación de los aspartatos se puede llevar a cabo, por ejemplo, a una temperatura de 0 a 100ºC usando los materiales de arranque en tales proporciones que, al menos uno, siendo preferible un, ligante olefínico doble se encuentra presente para cada grupo amino primario. El exceso de los materiales de arranque se puede retirar después de la reacción. La reacción se puede llevar a cabo con o sin un disolvente, aunque el uso de un disolvente es menos preferido. Si se utilizase un disolvente, dioxano es un ejemplo de un disolvente conveniente. Los compuestos de la fórmula I son desde incoloros hasta amarillo pálido. Se pueden hacer reaccionar con un componente de poliisocianato para formar los compuestos que contengan grupos urea y alcoxisilano sin más purificación.
Los poliisocianatos idóneos para formar los compuestos que contengan grupos urea y alcoxisilano se eleccionan de diisocianatos poliméricos, aductos de poliisocianato y prepolímeros de NCO. Los poliisocianatos contienen grupos isocianato (ciclo)alifáticamente ligados y tienen una funcionalidad media de 1,5 a 6. Es preferible que los diisocianatos monoméricos y los aductos de poliisocianato tengan un funcionalidad media de 1,8 a 6 y, más preferible de 2 a 6 y, lo más preferible de 2 a 4. Los prepolímeros de NCO es preferible que tengan una funcionalidad media de 1,5 a 4,5, más preferible de 1,7 a 2,5, y lo más preferible de 1,8 a 3,2.
Los diisocianatos monoméricos apropiados se pueden representar por medio de la fórmula
R(NCO)_{2}
en la que R representa un grupo orgánico obtenido mediante la retirada de los grupos isocianato, alifática y/o cicloalifáticamente ligados, de un diisocianato orgánico con un peso molecular de aproximadamente 112 a 1.000, siendo preferible desde, aproximadamente, 140 a 400. Los diisocianatos preferidos para el proceso de esta invención son aquellos en los que R representa un grupo hidrocarburo alifático bivalente con de 4 a 40, siendo preferible de 4 a 18 átomos de carbono, un grupo hidrocarburo cicloalifático bivalente con de 5 a 15 átomos de carbono o un grupo hidrocarburo aralifático bivalente con de 7 a 15 átomos de carbono.
En los ejemplos de diisocianatos orgánicos idóneos se incluyen diisocianato de 1,4-tetrametileno, diisocianato de 1,6-hexametileno, diisocianato de 2,2,4-trimetil-1,6-hexametileno, diisocianato de 1,12-dodecametileno, ciclohexano-1,3- y 1,4-diisocianato, ciclopentano de 1-isocianato-2-isocianatometilo, 1-isocianato-3-isocianatometil-3,5,5-trimetil-ciclohexano (diisocianato de isoforono o IPDI), bis-(4-isocianatociclohexil)-metano, diisocianato de 2-4'diciclohexil-metano, 1-3 y 1,4-bis-(isocianatometil)-ciclohexano, bis-(4-isocianato-3-metil-ciclohexil)-metano, diisocianato de \alpha, \alpha, \alpha', \alpha'-tetrametil-1,3- y/o 1,4-xilileno, 1-isocianato-1-metil-4(3)-isocianatometil ciclohexano, diisocianato de 2,4- y/o 2,6-hexahidrotoluileno y mezclas de los mismos. Los poliisocianatos que contengan 3 o más grupos isocianato, tales como el diisocianato de 4-isocianatometil-1,8-octametileno también se pueden utilizar.
En los diisocianatos orgánicos preferidos se incluyen diisocianato de 1.6-hexametileno, 1-isocianato-3-isocianatometil-3,5,5-trimetilciclohexano (diisocianato de isoforono o IPDI), bis-(4-isocianato-ciclohexil)-metano y 1-isocianato-1-metil-4-(3)-isocianatometilciclohexano.
Según la presente invención es preferible que el componente de poliisocianato tenga la forma de un aducto de poliisocianato. Los aductos apropiados de poliisocianato son aquellos que contengan grupos isocianurato, uretdiona, biuret, uretano, alofanato, carbodiimida y/o oxadiazinetriona. En los aductos de poliisocianatos, los cuales es preferible que tengan un contenido de NCO desde 5 hasta 30% en peso, se incluyen:
1) Poliisocianatos del grupo que contenga isocianurato los cuales pueden estar presentes en la forma que se expone en las patentes DE-PS 2.616.416 y EP-OS- 3.765, EP-OS 10.589, EP-OS 47.452, US-PS 4.288.586 Y US-PS 4.324.879. Los isocianato-isocianuratos tienen en general una funcionalidad media NCO de 3 a 3,56 y un contenido de NCO del 5 al 30%, siendo preferible del 10 al 25% y, lo más preferible, del 15 al 25%, en peso.
2) Diisocianatos de uretdiona los cuales se pueden preparar mediante la oligomerización de una parte de los grupos isocianato de un diisocianato en presencia de un catalizador idóneo, por ejemplo, catalizador de fosfina de trialquilo, y el cual se puede utilizar en mezcla con otros poliisocianatos alifáticos y/o cicloalifáticos indicados en (1) arriba.
3) Poliisocianatos que contengan grupos biuret los cuales se pueden preparar según los procesos que se dan a conocer en las patentes de los EE.UU. números 3.124.605, 3.358.010, 3.644.490, 3.862.973, 3.906.126, 3.903.127, 4.051.165, 4.147.714 o 4.220.749, utilizando reactivo comúns tales como agua, alcoholes terciarios, monoaminas primarias y secundarias, y diaminas primarias y/o secundarias. Es preferible que estos poliisocianatos tengan un contenido de NCO del 18 al 22%, en peso, y una funcionalidad media de NCO de 3 a 3,5.
4) Poliisocianatos que contengan grupos uretano los cuales se pueden preparar según el proceso que se revela en la patente de los EE.UU. número 3.183.112 haciendo reaccionar las cantidades excesivas de poliisocianatos, siendo preferible diisocianatos, con glicoles y polioles de bajo peso molecular, con pesos moleculares de menos de 400, tales como trimetilolpropano, glicerina, 1,2-dihidroxipropano y mezclas de los mismos. Lo más preferido es que los poliisocianatos que contengan grupos uretano tengan un contenido de NCO del 12 al 20%, en peso, y una funcionalidad (media) de NCO de 2,5 a 3.
5) Poliisocianatos que contengan grupos alofanatos los cuales se pueden preparar según los procesos que se dan a conocer en las patentes de los EE.UU. números 3.769.318, 4.160.080 y 4.177.342. Lo que más se prefiere es que los poliisocianatos que contengan grupos alofanatos tengan un contenido de NCO del 12 al 21%, en peso, y una funcionalidad (media) de NCO de 2 a 4,5.
6) Poliisocianatos que contengan grupos isocianuratos y alofanatos los cuales se pueden preparar según los procesos que se exponen en las patentes de los EE.UU. números 5.124.427, 5.208.334 y 5.235.018, cuyas exposiciones se incorporan aquí, a título de referencia, siendo preferible que los poliisocianatos contengan estos grupos en una relación entre los grupos de monoisocianurato y los grupos de monoalofanato de desde, aproximadamente, 10 a 1 hasta 1 a 10, siendo más preferible desde, aproximadamente, 5 a 1 hasta 1 a 7.
7) Poliisocianatos que contengan grupos diona de iminooxadiacina y, como opción, grupos isocianuratos, los cuales se pueden preparar en presencia de catalizadores especiales que contengan flúor, según se indica en la patente DE-A 19611849. Estos poliisocianatos tienen, en general, una funcionalidad media de NCO de 3 a 3,5 y un contenido de NCO del 5 al 30%, siendo preferible del 10 al 25% y, lo más preferible, del 15 al 25%, en peso.
8) Poliisocianatos que contengan grupos carbodiimida los cuales se pueden preparar mediante la oligomerización de di- o poliisocianatos en presencia de catalizadores conocidos de carbodiimidización, según se describe en las patentes DE-PS 1.092.007, US-PS 3.152.162 y DE-OS 2.504.400, 2.537.685 y 2.552.350.
9) Poliisocianatos que contengan grupos oxadiacinetriona y que contengan el producto de la reacción de dos moles de diisocianato y un mol de anhídrido carbónico.
Los aductos preferidos de poliisocianatos son los poliisocianatos que contengan grupos isocianurato, uretdiona, grupos biuret, grupos diona de iminooxadiacina y/o alofanato.
Los prepolímeros de NCO, los cuales se pueden utilizar también como el componente de poliisocianato, según la presente invención, se preparan partiendo de los poliisocianatos monoméricos o de aductos de poliisocianatos, que se han descrito antes, siendo preferible diisocianatos monoméricos y compuestos orgánicos que contengan, al menos, dos grupos reactivos con isocianato, siendo preferible, al menos, dos grupos hidroxi. En estos compuestos orgánicos se incluyen compuestos de alto peso molecular con pesos moleculares de 500 hasta, aproximadamente, 10.000, siendo preferible 800 hasta, aproximadamente, 8.000, y, más preferible, 1.800 hasta 8.000 y, como opción, compuestos de bajo peso molecular con pesos moleculares por debajo de 500. Los pesos moleculares son los números que expresan el peso molecular medio (M_{n}) y se determinan por medio del análisis del grupo final (número OH y/o NH). Los productos que se obtengan mediante la reacción de poliisocianatos exclusivamente con compuestos de bajo peso molecular no se consideran que sean prepolímeros de NCO.
En los ejemplos de compuestos de alto peso molecular se encuentran polioles de poliéster, polioles de poliéter, polihidroxipolicarbonatos polihidroxipoliacetales, polihidroxipoliacrilatos, amidas de polihidroxipoliéster y polihidroxipolitioéteres. Los polioles de poliéster, polioles de poliéter y polihidroxipolicarbonatos son preferidos, en especial, los polioles de poliéter.
En los ejemplos de compuestos polihidroxilos de alto peso molecular se incluyen polioles de poliéster preparados partiendo de alcoholes de bajo peso molecular y ácidos carboxílicos polibásicos, tales como ácido adípico, ácido sebárico, ácido ftálico, ácido isoftálico, ácido tetrahidroftálico, ácido hexahidroftálico, ácido maleico, los anhídridos de estos ácidos y mezclas de estos ácidos y/o anhídridos de ácido. Las poliacetonas que tengan grupos hidroxilos, en particular, la poli-\epsilon-caprolactona, son también idóneas para producir los prepolímeros.
También, para preparar los prepolímeros, son idóneos los polioles de poliéter los cuales se pueden obtener de manera conocida, mediante la alcoxilación de moléculas iniciadoras apropiadas. En los ejemplos de moléculas iniciadoras apropiadas se incluyen polioles, agua, poliamidas orgánicas con, al menos, dos ligantes N-H y mezclas de los mismos. Es preferible que los óxidos de alquileno idóneos para la reacción de alcoxilación sean óxido de etileno y/o óxido de propileno, los cuales se pueden emplear en secuencia o en mezcla.
En otros polioles convenientes se incluyen policarbonatos que tengan grupos hidroxilos, los cuales se pueden producir por medio de la reacción de dioles con fosgeno o carbonatos de diarilo, tales como carbonato de difenilo.
Más detalles por lo que respecta a los compuestos de bajo peso molecular y a los materiales de arranque y a los métodos para preparar los compuesto polihidroxi de alto peso molecular se dan a conocer en la patente de los EE.UU. 4.701.480, que aquí se incorpora como referencia.
En otros ejemplos se incluyen los conocidos compuestos aminofuncionales de alto peso molecular, los cuales se pueden preparar convirtiendo los grupos hidroxi terminales de los polioles, mencionados antes, en grupos amino, y los poliaspartatos y polialdiminas de alto peso molecular que se dan a conocer las patentes de los EE.UU. 5.243.012 y 5.466.771, respectivamente, que se incorporan aquí como referencia.
Es preferible que estos prepolímeros de NCO tengan un contenido de isocianato de 0,3 a 35%, en peso, y más preferible, de 0,6 a 25%, en peso, y lo más preferible del 1,2 al 20%, en peso. Los prepolímeros de NCO se producen haciendo reaccionar los diisocianatos con el componente poliol a una temperatura de 40 a 120ºC, siendo preferible de 50 a 100ºC, y una relación equivalente entre NCO y OH de 1,3 a 1 hasta 20 a 1, siendo preferible desde 1,4 a 1 hasta 10 a 1. Si se desease la extensión de cadena vía grupos uretano, durante la preparación de los prepolímeros de isocianato, se selecciona una relación equivalente entre el NCO y OH de desde 1,3 a 1 hasta 2 a 1. Si no se desease la extensión de cadena es preferible utilizar un exceso de diisocianato, correspondiente a una relación equivalente entre NCO y OH de desde 4 a 1 hasta 20 a 1, siendo preferible desde 5 a 1 hasta 10 a 1. El exceso de diisocianato se puede, de manera opcional, retirar mediante destilación de capas finas, cuando se haya completado la reacción. Según la presente invención los prepolímeros de NCO incluyen también semiprepolímeros de NCO que contengan poliisocianatos de arranque sin reaccionar además de los prepolímeros que contengan grupos uretanos.
En los compuestos idóneos que contengan unidades de óxido de etileno, los cuales, de manera opcional, se pueden incorporar a los compuestos curables con humedad, según la presente invención, se incluyen compuestos que contengan unidas de óxido de etileno lateral o terminal. Los compuestos idóneos para incorporar las unidades de óxido de etileno hidrófilo lateral o terminal son conocidos y se mencionan en las patentes de los EE.UU. 3.905.929, 3.920.598 y 4.190.566 (la mención de los cuales se incorpora a este documento a título de referencia). Los componentes hidrófilos preferidos son los monohidroxi poliéteres con cadenas hidrófilas terminales que contengan unidades de óxido de etileno. Estos componentes hidrófilos se pueden producir según se describe en las patentes precedentes mediante la alcoxilación de un iniciador monofuncional, tal como metanol o n-butanol, usando óxido de etileno y, de manera opcional, otro óxido de alquileno, por ejemplo, óxido de propileno.
Los compuestos curables con humedad según la presente invención se preparan mediante la reacción del componente poliisocianato con silanos aminofuncionales en una cantidad tal que los compuestos curables con humedad contengan grupos isocianato y grupos alcoxi, los cuales están ligados al Si, en una relación equivalente de 1,0 a 0,05 hasta de 1,0 a 1,4, siendo preferible desde 1,0 a 0,05 hasta de 1,0 a 1,2 y, más preferible de 1,0 a 0,1 hasta 1,0 a 1,0.
Los compuestos que contengan unidades de óxido de etileno repetidor se hacen reaccionar con los poliisocianatos en cantidades suficientes para aportar la cantidad de unidades de óxido de etileno indicada arriba. Sin embargo, los compuestos curables con humedad no contienen unidades de óxido de etileno suficientes como para que, de manera estable, se dispersen el agua. Los compuestos que no se dispersan de manera estable son aquellos que no permanecen mezclados con el agua, ya sea en forma de una emulsión de agua en aceite o una emulsión de aceite en agua, sin sedimentación, coagulación o separación.
Es preferible llevar a la reacción a cabo, mediante incrementos añadiendo el compuesto reactivo con isocianato al poliisocianato. El aspartato de silano y el compuesto opcional que contenga grupos de óxido de etileno se pueden añadir en secuencia o en mezcla. Es preferible añadir primero el compuesto que contenga unidades de óxido de etileno, cuando esté presente, seguido del aspartato de silano.
Los compuestos según esta invención también se pueden preparar mezclando los diferentes tipos de compuestos, siempre y cuando cumplan los directrices precedentes con respecto a las cantidades de los grupos hidrófilos, grupos alcoxisilano y grupos isocianato. Por ejemplo, los compuestos que contengan grupos alcoxisilano, pero que estén libres de grupos isocianato, y/o los compuestos que contengan grupos isocianato, pero que no contengan grupos alcoxisilano, pueden estar presentes como una parte de los compuestos según esta invención.
La reacción para formar los grupos urea se realiza a una temperatura de 10 a 100ºC, siendo preferible de 20 a 80ºC y, más preferible, de 20 a 50ºC, mientras que la reacción con los compuestos que contengan unidades de óxido de etileno se lleva a cabo a una temperatura de 20 a 150ºC, siendo preferible de 50 a 120ºC y, más preferible, de 60 a 100ºC.
Según la presente invención el tipo especial de grupos urea, formado por la reacción de los compuestos aminofuncionales, que contengan grupos alcoxisilano y grupos aspartato, con el componente poliisocianato se pueden convertir en grupos hidantoina de manera conocida, por medio de calentamiento de los compuestos a temperaturas elevadas, de manera opcional, en presencia de un catalizador. Por lo tanto, la expresión "grupos urea" también está destinada a incluir compuestos que comprendan el grupo N-CO-H, tales como los grupos hidantoina.
La formación de grupos hidantoina no es de las preferidas, según la presente invención, porque esta reacción también da por resultado la formación de un monoalcohol, que reaccionará con los grupos isocianato sin extensión de cadena. Por esta razón se prefiere formar los grupos urea a temperaturas bajas, para evitar la formación de grupos hidantoina. Sin embargo, como los grupos hidantoina se pueden formar en condiciones ambientales durante el almacenaje, es preferible usar los productos de esta invención muy poco tiempo después de su preparación.
Los componentes de la presente invención son idóneos para su empleo en composiciones de recubrimiento, adhesivo o sellante, de un componente solo, las cuales se pueden curar en presencia de humedad atmosférica. Las composiciones curan mediante un mecanismo de cura doble, es decir:
1)
por medio de la reacción de grupos isocianato con humedad, y
2)
por "policondensación del silano" partiendo de la hidrólisis de grupos alcoxisilano para formar grupos Si-OH y su reacción subsiguiente con grupos Si-OH o grupos Si-OR para formar grupos siloxanos (Si-O-Si), y
3)
de modo concebible, por la reacción de grupos isocianato con grupos Si-OH.
Los catalizadores ácidos o bases idóneos se pueden utilizar para fomentar la reacción de curado. En los ejemplos se incluyen ácidos tales como ácido sulfónico de paratolueno, sales metálicas tales como dilaurato de estaño de dibutilo, aminas terciarias tales como trietilamina o trietilenamina, y mezclas de estos catalizadores. Los trialcoxisilanos de aminoalquilo básico, con bajo peso molecular, tales como los que están representados por la fórmula II, también aceleran el endurecimiento de los compuestos según esta invención.
Las composiciones de un componente solo pueden, en general, estar libres de disolvente o contener hasta el 70%, siendo preferible hasta el 60% de disolventes orgánicos, basado en el peso de la composición de un componente solo, dependiendo de la aplicación en particular. En los disolventes orgánicos idóneos se incluyen los que se conocen en la química de los poliuretanos.
Las composiciones también pueden contener aditivos conocidos, tales como agentes niveladores, agentes humectantes, agentes para regular la fluencia, agentes antipeladura, agentes antiespumantes, cargas (tales como dióxido de silicio, silicatos de aluminio y ceras de alta temperatura de ebullición), reguladores de la viscosidad, plastificantes, pigmentos, tintes, absorbentes de los rayos UV y estabilizantes contra la degradación térmica y oxidativa.
Las composiciones de un solo componente se pueden aplicar a cualquier substrato que se desee, tales como la madera, plásticos, cuero, papel, tejidos, vidrio, productos cerámicos, yeso, albañilería, metales y hormigón. Se pueden aplicar por medio de métodos normales, tales como recubrimiento con chorro pulverizado, recubrimiento por extensión, recubrimiento por humectación, colada, recubrimiento por inmersión, recubrimiento con rodillo. Las composiciones de recubrimiento pueden ser lacas claras o pigmentadas.
Las composiciones de un solo componente se pueden curar a la temperatura ambiente o a temperaturas elevadas. Es preferible que las resinas curables con humedad se curen a temperaturas ambiente.
Esta invención se ilustra además, pero no se tiene con ello la intención de que quede limitada, por medio de los ejemplos que siguen en los cuales todas las partes y porcentajes son en peso, a menos que se especifique otra cosa.
Ejemplos Resina de poliisocianato 1 (comparación)
Un poliisocianato del grupo que contiene isocianurato preparado partiendo de diisocianato de 1,6-hexametileno y con un contenido de isocianato del 21,6%, un contenido de diisocianato monomérico de <0,2% y una viscosidad a 20ºC de 3.000 mPa.s (disponible en la Bayer Corporation, como Desmodur N 3300).
Poliéter 1
Un monool de óxido de polietileno preparado por medio de la etoxilación de metanol y con un peso molecular de 550 (disponible en Unión Carbide como Carbowax 550).
Aspartato de silano 1 - Ester de dietilo de ácido aspártico de N-(3-trrimetoxisililpropilo)
Se añadieron 1438 partes (equiv. a 8,27) de aminopropiltrimetoxisilano aun matraz de 5 litros equipado con agitador, termopar, entrada para el nitrógeno y embudo de adición con condensador. Se añadieron, gota a gota, 1423,2 partes (equiv. a 8,27) de maleato de dietilo, durante un plazo de 2 horas. La temperatura del reactor se mantuvo a 25ºC durante la adición. El reactor se mantuvo a 25ºC durante otras 5 horas más, en cuyo momento el producto se vertió dentro de recipientes de vidrio y se selló bajo un capa protectora de nitrógeno. Pasada una semana el número de insaturación fue 0,6 indicando que la reacción se había completado un 99%. El producto, éster de dietilo de ácido aspártico de N-(3-trimetoxisililpropilo), tenía una viscosidad de 11 mPa.s a 25ºC.
Resina de poliisocianato 2 que contienen grupos aspartato de silano
Se añadieron 514 partes (equiv. a 1,48) de poliisocianato 1 y 200 partes de acetato de n-butilo, a temperatura ambiente, a un matraz de 2 litros equipado con agitador, entrada de nitrógeno, calentador y regulador de la temperatura. Se añadieron 285 partes (equiv. a 1,46) de aspartato de silano 1, gota a gota, tan rápidamente como posible, durante un plazo de tiempo de treinta minutos, con el fin de mantener la temperatura de la reacción por debajo de los 30ºC. La reacción se mantuvo a 30ºC durante 4 horas hasta que no quedaron grupos isocianato según se determinó por medio de la espectroscopia de rayos IR. El producto resultante tenía, después del enfriado, una viscosidad de 1250 mPa.s a 25ºC.
Poliisocianato 3 que contienen grupos de óxido de etileno (Comparación)
Se añadieron 82,5 partes (equv, a 0,15) de poliéter 1, el cual se había fundido a 60ºC, a un matraz de 500 ml equipado con agitador, entrada de nitrógeno, calentador y regulador de la temperatura. Luego se añadieron 195 partes (equiv. a 1) de poliisocianato 1. El matraz de la reacción se calentó y se mantuvo a 60ºC durante 16,5 horas hasta que el contenido de NCO fue el 12,65% (12,88% teórico de NCO). El producto resultante tenía una viscosidad de 2.644 mPa.s a 25ºC.
Poliisocianato 4 que contienen grupos aspartato de silano y de óxido de etileno
Se añadieron 82,5 partes (equiv. a 0,15) de poliéter 1, el cual se había fundido a 60ºC, a un matraz de 500 ml equipado con agitador, entrada de nitrógeno, calentador y regulador de la temperatura. Luego se añadieron 195 partes (equiv. a 1) de poliisocianato 1. El matraz de la reacción se calentó hasta y se mantuvo en los 60ºC durante 13 horas hasta que el contenido de NCO fue 12,65% (12,88% teórico de NCO). La mezcla de la reacción se enfrió hasta 35ºC. Se añadieron 31,1 partes (equiv. a 0,85) de aspartato de silano 1 y la mezcla de la reacción se exocalentó hasta 43ºC. La reacción se calentó hasta y se mantuvo en 60ºC durante dos horas. El producto resultante tenía un contenido del 10,18% de NCO (10,41% teórico de NCO) y una viscosidad de 4.532 mPa.s a 25ºC.
Poliisocianato 5 que contienen grupos aspartato de silano y de óxido de etileno
Se añadieron 82,5 partes (equiv. a 0,15) de poliéter 1, el cual se había fundido a 60ºC, a un matraz de 500 ml equipado con agitador, entrada de nitrógeno, calentador y regulador de la temperatura. Luego se añadieron 195 partes (equiv. a 1) de poliisocianato. El matraz de la reacción se calentó hasta y se mantuvo en los 60ºC durante 12,5 horas hasta que el contenido de NCO fue 12,63% (12,88% teórico de NCO). La mezcla de la reacción se enfrió hasta 35ºC. Se añadieron 100,6 partes (equiv. a 0,275) de aspartato de silano 1 y la mezcla de la reacción se exocalentó hasta 43ºC. La reacción se calentó hasta y se mantuvo en 60ºC durante dos horas. El producto resultante tenía un contenido del 5,97% de NCO (6,38% teórico de NCO) y una viscosidad de 13,500 mPa.s a 25ºC.
Preparación de películas partiendo de resinas de poliisocianato 1 y 2
Se prepararon composiciones de recubrimiento mezclando las resinas de poliisocianato 1 y/o 2 con los catalizadores y disolventes que se exponen en la tabla siguiente. Estas composiciones, las cuales tenían un 80% de contenido de sólidos, se aplicaron a placas de vidrio con una varilla de estirado de 0,08 mm. Los tiempos de secado se determinaron por medio de un cronómetro Gardner en seco, según se describe en los manuales de instrucciones de Pacific Scientific DG-9600 y DG-9300. Las composiciones y los tiempos de secado se exponen en la tabla 1.
TABLA 1
Formulación A B C D E
Poliisocianato 1 20. 15. 10. 5. 0.
Poliisocianato 2 0. 5. 10. 15. 20.
Trietilendiamina 0,01 0,01 0,01 0,01 0,01
Dibutiltinacetoacetonato 0,01 0,01 0,01 0,01 0,01
Acetato de n-butilo 5,0 3,75 2,5 1,25 -
Equiv.: equiv, Si: NCO 0,000 0,116 0,348 1,044 -
Equiv.: equiv., Alcoxi: NCO 0,000 0,348 1,044 3,132 -
(Continuación)
Tiempo de secado, min.
Endurecido para tocar 290 60 45 300 290
Seco para lijado 420 120 90 360 420
Secado duro >720 180 150 >720 >720
Preparación de películas partiendo de las resinas de poliisocianato 3, 4 y 5
Se mezclaron 20 gramos de cada una de las resinas de poliisocianato 3, 4 y 5 con 0,02 gramos de catalizador de trietilendiamina (Dabco 33LV, Air Products), 0,02 gramos de dibutiltinacetoacetonato y 5 gramos de disolvente de acetato de n-butilo. Las composiciones resultantes se aplicaron a placas de vidrio con una varilla de estirado de 0,08 mm. Los tiempos de secado se determinaron con un cronómetro Gardner en seco según se describe en los manuales de instrucciones DG-9600 y DG-9300 de Pacific Scientific. Los tiempos de secado se exponen en la tabla 2.
TABLA 2
Resina de poliisocianato Cronómetro Gardner en seco, minutos
Endurecido Secado Secado
para tocar para lijar duro
Poliisocianato 3 que contienen grupos de 70 240 >360
óxido de etileno (comparación)
Poliisocianato 4 que contienen grupos de 25 45 60
aspartato de silano y óxido de etileno
Poliisocianato 5 que contienen grupos de 60 90 150
aspartato de silano y óxido de etileno
Aunque esta invención se ha descrito con detalle en lo que antecede con fines ilustrativos, se debe entender que tal detalle es únicamente para tales fines, por lo que los expertos en esta técnica pueden introducir variaciones sin desviarse el ámbito y el espíritu de esta invención, excepto según pueda quedar limitada por las reivindicaciones.

Claims (10)

1. Un compuesto curable con humedad, el cual
a)
tiene un contenido de grupos isocianato (ciclo)alifáticamente ligados (calculados como NCO, PM 42) del 0,2 al 30%, en peso, y un contenido de grupos alcoxisilano (calculado como Si, PM 28) del 0,2 al 4.5%, en peso,
b)
opcionalmente, contiene unidades repetidas de óxido de etileno, y
c)
tiene una relación equivalente entre los grupos de isocianato (ciclo)alifáticamente ligados y grupos alcoxi, que están ligados a Si, de 1,0 a 0,05 hasta de 1,0 a 1,4.
en el que los porcentajes precedentes se basan en el peso del compuesto curable con humedad y en el que los grupos alcoxisilano se incorporan como el producto de la reacción de un poliisocianato con un compuesto amino correspondiente a la fórmula I
(I)Z---CHR_{3}---
\uelm{C}{\uelm{\para}{COOR _{2} }}
R_{4}---NH---Y---Si---(X)_{3}
en la que
X representa grupos orgánicos idénticos o diferentes los cuales son inertes a los grupos isocianato por debajo de los 100ºC, con la condición de que, al menos, uno de estos grupos sea un alcoxi.
Y representa un radical alquileno lineal o ramificado que contiene de 1 a 8 átomos de carbono.
Z representa COOR_{1} o un anillo aromático.
R_{1} y R_{2} son idénticos o diferentes y representan grupos orgánicos los cuales son inertes a los grupos isocianato a una temperatura de 100ºC o menor, y
R_{3} y R_{4} son idénticos o diferentes y representan hidrógeno o grupos orgánicos los cuales son inertes a los grupos isocianato a una temperatura de 100ºC o menor, en el que dicho compuesto curable con humedad no se puede dispersar, de manera estable, en el agua.
2. El compuesto curable con humedad de la reivindicación 1, en el que:
X representa grupos alquilo o alcoxi idénticos o diferentes con 1 a 4 átomos de carbono,
Y representa un radical lineal que contiene de 2 a 4 átomos de carbono o un radical ramificado que contiene de 5 a 6 átomos de carbono,
Z representa COOR_{1},
R_{1} y R_{2} son idénticos o diferentes y representan grupos alquilos con 1 a 9 átomos de carbono, y
R_{3} y R_{4} representan hidrógeno.
3. El compuesto curable con humedad de la reivindicación 1, en el que
X representa grupos alcoxi, idénticos o diferentes, con 1 a 4 átomos de carbono,
Y representa un radical lineal que contiene de 2 a 4 átomos de carbono o un radical ramificado que contiene de 5 a 6 átomos de carbono,
Z representa COOR_{1},
R_{1} y R_{2} son idénticos o diferentes y representan metilo, etilo o butilo, y
R_{3} y R_{4} representan hidrógeno.
4. El compuesto curable con humedad de la reivindicación 1, en el que los grupos alcoxisilano se incorporan como producto de la reacción de un aducto de poliisocianato que contenga grupos isocianurato, grupos biuret, grupos alofanato y/o grupos uretdiona con un compuesto amino.
5. El compuesto curable con humedad de la reivindicación 2, en el que los grupos alcoxisilano se incorporan como producto de la reacción de un aducto de poliisocianato que contiene grupos isocianurato, grupos biuret, grupos alofanato y/o grupos uretdiona con un compuesto amino.
6. El compuesto curable con humedad de la reivindicación 3, en el que los grupos alcoxisilano se incorporan como producto de la reacción de un aducto de poliisocianato que contiene grupos isocianurato, grupos biuret, grupos alofanato y/o grupos uretdiona con un compuesto amino.
7. El compuesto curable con humedad de la reivindicación 1, en el que los grupos alcoxisilano se incorporan como producto de la reacción de un prepolímero de NCO con un compuesto amino.
8. El compuesto curable con humedad de la reivindicación 2, en el que los grupos alcoxisilano se incorporan como producto de la reacción de un prepolímero de NCO con un compuesto amino.
9. El compuesto curable con humedad de la reivindicación 3, en el que los grupos alcoxisilano se incorporan como producto de la reacción de un prepolímero de NCO con un compuesto amino.
10. Una composición de recubrimiento, adhesivo o sellante de un solo componente en la que el ligante comprende el compuesto curable con humedad de la reivindicación 1.
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