ES2204787T3 - Elemento secundario ni/hidruro metalico. - Google Patents

Elemento secundario ni/hidruro metalico.

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ES2204787T3 ES01116524T ES01116524T ES2204787T3 ES 2204787 T3 ES2204787 T3 ES 2204787T3 ES 01116524 T ES01116524 T ES 01116524T ES 01116524 T ES01116524 T ES 01116524T ES 2204787 T3 ES2204787 T3 ES 2204787T3
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Abstract

Elemento secundario de níquel-hidruro metálico con un electrodo positivo de hidróxido de níquel, un electrodo negativo que contiene una aleación acumuladora de hidrógeno y un electrolito alcalino, caracterizado porque el electrodo positivo provisto con un armazón conductor metálico tridimensional, junto al hidróxido de níquel y el óxido de cobalto, contiene adicionalmente un compuesto de aluminio soluble en los electrolitos, por medio del que se modifica la superficie del electrodo positivo de hidróxido de níquel, mediante procesos de disolución y separación.

Description

Elemento secundario Ni/hidruro metálico.
La invención trata de un elemento secundario Ni/hidruro metálico con un electrodo positivo de hidróxido de níquel, un electrodo negativo que contiene una aleación acumuladora de hidrógeno y un electrolito alcalino.
El hidróxido de níquel (Ni(OH)_{2}) representa el material electroquímicamente activo del electrodo positivo de las pilas níquel-cadmio y níquel-hidruro metálico.
Ya que el hidróxido de níquel divalente no posee conductividad, en general se añaden medios conductores en forma de polvo. Al solidificar la masa de mezcla se forma un armazón conductor tridimensional que une electrónicamente las partículas de hidróxido de níquel. En electrodos de masa como los usados en las pilas botón, se mezcla polvo fino de níquel con el hidróxido de níquel para obtener una masa conductora. En celdas Ni/Cd antes se usaba grafito como medio conductor pero ciertamente éste era propenso a la destrucción oxidativa. En electrodos con armazón de espuma de metal, la espuma de níquel sirve de armazón conductor cuyos poros se llenan de una suspensión acuosa que contiene hidróxido de níquel. Para la formación de un armazón conductor fino, que rodee las partículas como una red, se añaden a la masa positiva compuestos de cobalto en forma de CoO, Co(OH)_{2} o cobalto metálico. Estos compuestos son solubles en electrolitos y durante la primera carga de la celda se convierten en CoOOH electrónicamente conductor, que une las partículas de Ni(OH)_{2} de la forma deseada.
Para la recargabilidad del electrodo positivo son importantes los estados potenciales de oxidación de Ni(OH)_{2} y NiOOH (reacción de carga) y la producción de oxígeno.
(1)Ni(OH)_{2} + OH^{-} \rightarrow NiOOH + H_{2}O + e^{-}
(2)4OH^{-} \rightarrow O_{2} + 2H_{2}O + 4e^{-}
Para cada uno de los procesos redox (1) y (2) citados arriba es necesaria una cierta sobretensión, que varía con la temperatura como el estado de los correspondientes potenciales redox. En particular, para temperaturas de carga elevadas y bajas corrientes de carga se llega entonces a una aceptación de carga insuficiente, ya que una parte considerable de la cantidad de carga conducida se usa para la oxidación de los iones hidróxido. El electrodo positivo ya no se puede cargar completamente, ya que no se puede alcanzar el voltaje de carga necesario para ello, a causa de la producción de oxígeno que tiene lugar antes. Con la disminución de la carga del electrodo positivo disminuye también la capacidad de toda la celda.
Se conoce por el documento EP 0867959A2, que las adiciones de compuestos de los elementos ytrio, yterbio, erbio, indio, antimonio, bario, calcio y berilio conducen a una mejora de la aceptación de carga a mayores temperaturas de carga.
Se conoce por el documento EP 0923146A1 que las adiciones de óxidos de los elementos ytrio, yterbio, calcio, titanio, niobio y cromo conducen a un aumento de la sobretensión de la producción de oxígeno y con ello conducen a una mejora de la aceptación de carga a mayores temperaturas de carga.
Se conoce por el documento EP 0587973B1, que las adiciones de óxidos o hidróxidos de los elementos ytrio, indio, antimonio, bario, calcio y berilio conducen a una mejora de la aceptación de carga a mayores temperaturas de carga.
Se conoce por el documento EP 0834945A1 que las adiciones de óxidos o hidróxidos de elementos del grupo de los lantanoides conducen a una mejora de la aceptación de carga a mayores temperaturas de carga.
Por el documento JP 09204930A se conoce una pila recargable de níquel-hidrógeno, en la que se añade hidróxido de aluminio o una sal de aluminio al electrolito o al electrodo negativo, para disminuir la corrosión del electrodo negativo. La aleación AB_{5} del electrodo negativo, que sirve como aleación acumuladora de hidrógeno es atacada por los electrolitos básicos. Se forman capas de recubrimiento de hidróxidos de lantanoides, de níquel, de cobalto y de aluminio. Mediante la adición de aluminio al electrolito se crea una saturación del electrolito con complejos
[Al(OH)_{6}]^{3-}, por lo que se impide una nueva disolución de aluminio de la aleación, con lo que se impide una nueva corrosión del electrodo negativo. Sin embargo, es problemático que una mayor concentración de aluminio en el electrolito pueda dañar irreversiblemente el electrodo positivo.
La invención se basa en el objetivo de proponer un electrodo positivo que muestra una alta aceptación de carga a elevadas temperaturas y que posee una alta capacidad también a mayores temperaturas de carga.
Este objetivo se alcanza mediante un acumulador del tipo citado al principio mediante las características propias de la reivindicación 1. En las reivindicaciones subordinadas se citan configuraciones ventajosas de la invención.
Mediante la adición según la invención de un compuesto de aluminio soluble en el electrolito, especialmente hidróxido de aluminio y/o óxido de aluminio en forma de polvo a la masa del electrodo positivo, mejora la aceptación de carga de los elementos secundarios níquel-hidruro metálico a temperaturas elevadas. Estas adiciones pueden precipitar mediante procesos de disolución/separación en formas finamente divididas sobre el electrodo positivo o sobre la superficie de los granos de hidróxido de níquel. Esto podría conducir a una modificación de la superficie y con ello a una mayor sobretensión para la producción de O_{2} y de este modo mejorar la aceptación de carga a mayor temperatura de carga.
Por diferentes impresos se conocen hidróxidos de níquel dotados de aluminio.
Por ejemplo, en el Journal Chem. Soc. Commun. 1985, páginas 81-82 se describe un hidróxido de níquel dotado de aluminio, de fórmula general Ni_{1+X}Al_{X}(OH)_{2}X_{X}, con X=NO_{3} y x=0,2
Asimismo, se indican las condiciones de síntesis necesarias para este material. En pruebas electroquímicas de carga/descarga el material así fabricado muestra una mayor capacidad y una mayor tensión de descarga que el
Ni(OH)_{2} puro. El aluminio es en este caso un componente esencial del hidróxido de níquel, por eso debe incorporarse en el cristal de Ni(OH)_{2} mediante una síntesis especial. Las cantidades de aluminio incluidas en el cristal son relativamente altas, con un 20% molar, pero debe ser así para alcanzar un aumento de la tensión de descarga.
A partir del documento DE-AS 1 226 671 se conoce un procedimiento para la fabricación de Ni_{1-X}Al_{X}(OH)_{2}X_{X} con propiedades electroquímicas mejoradas mediante precipitación de una mezcla de Ni(NO_{3})_{2} y Al(NO_{3})_{3}. También aquí el aluminio es un componente del hidróxido de níquel, ya que se encuentra almacenado dentro del cristal, y sustituye posiciones de malla del níquel en el cristal. En el material fabricado según este procedimiento no se trata de una mezcla de hidróxido de níquel e hidróxido de aluminio, sino que existe un verdadero cristal de mezcla, o sea, un niquelaluminato.
En los casos de tales hidróxidos de níquel dotados de aluminio, el aluminio aportado a la celda se encuentra en la malla huésped del hidróxido de níquel, y sustituye la posición de malla del níquel. Con ello cambian las propiedades estructurales, químicas y electroquímicas del hidróxido de níquel, que no es el caso de la adición de un compuesto de aluminio a una masa positiva según la invención. Además, el aluminio, en caso de emplear hidróxido de níquel dotado de aluminio, no puede disolverse o puede hacerlo sólo muy difícilmente a través de los electrolitos del cristal mezcla hidróxido de níquel-aluminio, mientras que el aluminio aportado según la invención puede disolverse en los electrolitos. La solubilidad en los electrolitos es la condición por la que el aluminio en forma de su hidróxido se distribuye de la forma necesaria mediante procesos de disolución/separación y se produce una modificación de la superficie del electrodo positivo y/o de las partículas de hidróxido de níquel, en que precipita una película fina, porosa y/o conductora de iones de Al(OH)_{3} sobre el electrodo positivo y/o el grano de hidróxido de níquel. La dinámica de disolución/separación del hidróxido de aluminio es estimulada por los cambios de pH durante la carga y descarga. El cubrimiento de la superficie del electrodo positivo y/o de las partículas de hidróxido de níquel mediante una película fina, porosa y/o conductora de iones de Al(OH)_{3} podría tener como consecuencia un aumento de la sobretensión para la formación de O_{2}. Al mismo tiempo, debe tenerse cuidado en que la película separadora de Al(OH)_{3} sobre la superficie del electrodo positivo y/o de las partículas de hidróxido de níquel no se vuelva demasiado gruesa y con ello impermeable al transporte de carga, ya que si no la reacción de carga y descarga es dificultada e incluso impedida. Esto se consigue mediante el empleo de hidróxido de aluminio según la invención, aunque no mediante el uso de hidróxido de níquel dotado de aluminio.
En la publicación "Journal Electrochem. Soc. 145", 1998, páginas 456 hasta 458, se describe la influencia dañina del aluminio, que mediante la corrosión de la aleación acumuladora de hidrógeno llega a los electrolitos y desde allí al electrodo positivo. Allí se cita que el electrodo positivo es dañado irreversiblemente por este envenenamiento con Al, lo que se nota en una reducción de la capacidad. Por consiguiente, los compuestos de Al deberían mantenerse en lo posible alejados del electrodo positivo.
Sin embargo, mediante el procedimiento según la invención se consigue una clara mejora de las propiedades electroquímicas del electrodo positivo por la adición de compuestos de Al en forma de polvo a la masa positiva.
El compuesto de aluminio es especialmente hidróxido de aluminio y/o óxido de aluminio. La masa de los compuestos de aluminio presentes en la masa de mezcla positiva asciende a 0,1 hasta 2% en peso, preferiblemente 0,5 a 1,0% en peso referido a la masa del hidróxido de níquel presente.
El electrodo positivo puede contener, en combinación con hidróxido de aluminio u óxido de aluminio, otros compuestos oxídicos del grupo de los lantanoides, Y_{2}O_{3}, La_{2}O_{3} y Ca(OH)_{2}, así como mezclas de estos compuestos, no sobrepasando el contenido en compuestos oxídicos mezclados adicionalmente con el hidróxido de aluminio u óxido de aluminio el 9,0% en peso referido a la masa de hidróxido de níquel.
La aplicabilidad de la masa positiva según la invención se estudia en el ejemplo de las pilas botón, para simplificar las condiciones de la prueba. Como electrodo negativo se usa un electrodo comprimido compuesto por la aleación acumuladora de hidrógeno AB_{5} de composición LmNi_{3,6}Co_{0,7}Mn_{0,3}Al_{0,4}, PTFE y hollín. El electrodo comprimido positivo consta de Ni(OH)_{2} esférico, 10% CoO, 30% Ni y dado el caso otros aditivos. En cada ensayo se prueban las llamadas celdas estándar, es decir, celdas sin aditivo.
Para la determinación de la aceptación de carga se emplea el siguiente procedimiento de prueba:
3 ciclos a 21ºC: cargar con C/10 hasta 150% de la capacidad nominal; descargar con C/5 hasta 0,97 V.
3 ciclos a 45ºC: cargar con C/10 hasta 150% de la capacidad nominal; descargar con C/5 hasta 0,97 V.
3 ciclos a 21ºC: cargar con C/10 hasta 150% de la capacidad nominal; descargar con C/5 hasta 0,97 V.
3 ciclos a 60ºC: cargar con C/10 hasta 150% de la capacidad nominal; descargar con C/5 hasta 0,97 V.
La descarga se lleva a cabo con una corriente mayor, para obtener una autodescarga lo más baja posible, especialmente a 60ºC. La aceptación de carga se determina en cada caso en 3 ciclos a la temperatura dada.
Para posibilitar una inspección objetiva se estudian varios ejemplos comparativos junto al ejemplo 1 según la invención, de manera que tiene sentido referir la cantidad de compuesto de aluminio aportada en el electrodo positivo a la cantidad presente de hidróxido de níquel. Esto facilita la transferencia de los resultados obtenidos en las pilas botón a otros tipos de celda, por ejemplo las celdas-AA.
Ejemplo 1
(B1)
La masa de mezcla positiva contiene 59,7% de hidróxido de níquel esférico, 0,3% de hidróxido de aluminio, 10,0% de óxido de cobalto y 30,0% de polvo de níquel. La cantidad añadida de hidróxido de aluminio asciende por lo tanto a 0,5% en peso de la cantidad de hidróxido de níquel presente en la mezcla positiva.
Ejemplo comparativo 1: (V1)
La masa de mezcla positiva contiene 60,0% de hidróxido de níquel esférico, 10,0% de óxido de cobalto y 30,0% de polvo de níquel.
Ejemplo comparativo 2: (V2)
La masa de mezcla positiva contiene 59,0% de hidróxido de níquel esférico, 1,0% de hidróxido de aluminio, 10,0% de óxido de cobalto y 30,0% de polvo de níquel. La cantidad añadida de hidróxido de aluminio asciende así al 1,7% en peso de la cantidad de hidróxido de níquel presente en la mezcla positiva.
Ejemplo comparativo 3: (V3)
La masa de mezcla positiva contiene 57,0% de hidróxido de níquel esférico, 3,0% de hidróxido de aluminio, 10,0% de óxido de cobalto y 30,0% de polvo de níquel. La cantidad añadida de hidróxido de aluminio asciende así al 5,3% en peso de la cantidad de hidróxido de níquel presente en la mezcla positiva.
Ejemplo comparativo 4: (V4)
La masa de mezcla positiva contiene 55,0% de hidróxido de níquel esférico, 5,0% de hidróxido de aluminio, 10,0% de óxido de cobalto y 30,0% de polvo de níquel. La cantidad añadida de hidróxido de aluminio asciende así al 9,1% en peso de la cantidad de hidróxido de níquel presente en la mezcla positiva.
Ejemplo comparativo 5: (V5)
La masa de mezcla positiva contiene 59,7% de hidróxido de níquel esférico, 0,3% de hidróxido de calcio, 10,0% de óxido de cobalto y 30,0% de polvo de níquel. La cantidad añadida de hidróxido de calcio asciende así al 0,5% en peso de la cantidad de hidróxido de níquel presente en la mezcla positiva.
Ejemplo comparativo 6: (V6)
La masa de mezcla positiva contiene 59,7% de hidróxido de níquel esférico, 0,3% de óxido de yterbio, 10,0% de óxido de cobalto y 30,0% de polvo de níquel. La cantidad añadida de óxido de yterbio asciende así al 0,5% en peso de la cantidad de hidróxido de níquel presente en la mezcla positiva.
La adición según la invención de hidróxido de aluminio a la masa positiva mejora la aceptación de carga a mayor temperatura, véase tabla 1 y figura 1. La figura 1 muestra la influencia de una adición de hidróxido de aluminio a la masa positiva según el ejemplo 1 (B1), en comparación con celdas sin hidróxido de aluminio según el ejemplo comparativo 1 (V1) sobre la capacidad C de la celda.
Mediante la adición según la invención disminuye ligeramente la capacidad de la celda medida a 21ºC. A mayores temperaturas de carga de 45ºC ó 60ºC las celdas con la masa positiva según la invención correspondiente al ejemplo 1 presentan una capacidad 74% mayor que las celdas comparativas sin hidróxido de aluminio, según el ejemplo comparativo 1. Estos datos se presentan en la tabla 1 y figura 1.
TABLA 1 Influencia de una adición de Al(OH)_{3} sobre la capacidad de la celda a distintas temperaturas de carga
1
Sin embargo, un aumento adicional del contenido de hidróxido de aluminio en la masa positiva lleva entonces a pérdidas en la capacidad de la celda, como muestran la tabla 2 y la figura 2. La figura 2 muestra la influencia del contenido en Al(OH)_{3} sobre la capacidad C de la celda a diferentes temperaturas de carga.
TABLA 2 Influencia del contenido de Al(OH)_{3} sobre la capacidad de la celda a distintas temperaturas de carga
2
Contenidos en Al(OH)_{3} por encima de 1% disminuyen la capacidad de la celda, predominando el efecto dañino del hidróxido de aluminio sobre el efecto positivo. Éste se encuentra probablemente en el aumento de la sobretensión de O_{2} mediante una modificación de la superficie de las partículas de hidróxido de níquel. Una proporción demasiado grande de hidróxido de aluminio podría apantallar la superficie de las partículas de hidróxido de aluminio y así dificultar el proceso de la reacción electroquímica de carga y descarga. Esto es evidente en las figuras 3 y 4 y la tabla 3. La figura 3 muestra curvas de tensión de carga (U) de celdas con diferentes contenidos en Al(OH)_{3} a una temperatura de carga de 21ºC, 150% carga NC con C/10. La figura 4 muestra curvas de tensión de carga (U) de celdas con diferentes contenidos en Al(OH)_{3} a una temperatura de carga de 45ºC, 150% carga NC con C/10.
La celda con una adición según la invención de 0,5% de Al(OH)_{3}, referido a la masa de hidróxido de níquel según el ejemplo 1, presenta un mayor voltaje final de carga que las celdas sin adición de hidróxido de aluminio, según el ejemplo comparativo 1. El potencial Ni^{2+}/Ni^{3+} está claramente limitado por el potencial de la producción de O_{2}, (tabla 3 y figura 3). Con el contenido creciente en hidróxido de aluminio aumenta en verdad el voltaje final de carga, sin embargo disminuye la cantidad de carga absorbida por el electrodo antes de llegar al voltaje final de carga con el contenido creciente en hidróxido de aluminio.
TABLA 3 Influencia del contenido en Al(OH)_{3} sobre el voltaje final de carga a distintas temperaturas de carga
3
Al aumentar la temperatura y disminuir la proporción de hidróxido de aluminio disminuye el voltaje final de carga. Un óptimo en la capacidad de la celda caracterizado por la cantidad de carga absorbida antes de llegar al voltaje final de carga se obtiene con un contenido en hidróxido de aluminio de aproximadamente 0,5% referido a la masa de hidróxido de níquel según el ejemplo 1.
Para mostrar el efecto de la adición de hidróxido de aluminio según la invención se fabricaron celdas comparativas con los aditivos de hidróxido de calcio e hidróxido de yterbio recomendados por los documentos citados al principio. Los resultados se resumen en la tabla 4 y la figura 5. La figura 5 muestra la influencia de pequeñas cantidades de diferentes aditivos en la capacidad C de la celda a temperatura de carga de 45ºC.
TABLA 4 Influencia de diferentes aditivos en la capacidad de la celda a diferentes temperaturas de carga, 150% carga NC con C/10
4
Comparado con los aditivos conocidos Ca(OH)_{2} ó Yb_{2}O_{3}, la adición de Al(OH)_{3} según la invención presenta un mayor efecto para una menor cantidad total de aditivo. En primer lugar, la capacidad de las celdas a una temperatura de carga de 21ºC es aproximadamente un 7% menor. Así, las celdas según la invención a una temperatura de carga de 45ºC presentan una capacidad un 45% a 74% mayor.

Claims (6)

1. Elemento secundario de níquel-hidruro metálico con un electrodo positivo de hidróxido de níquel, un electrodo negativo que contiene una aleación acumuladora de hidrógeno y un electrolito alcalino, caracterizado porque el electrodo positivo provisto con un armazón conductor metálico tridimensional, junto al hidróxido de níquel y el óxido de cobalto, contiene adicionalmente un compuesto de aluminio soluble en los electrolitos, por medio del que se modifica la superficie del electrodo positivo de hidróxido de níquel, mediante procesos de disolución y separación.
2. Elemento secundario Ni/hidruro metálico según la reivindicación 1, caracterizado porque el compuesto de aluminio es hidróxido de aluminio y/o óxido de aluminio.
3. Elemento secundario Ni/hidruro metálico según la reivindicación 1 ó 2, caracterizado porque la masa del compuesto de aluminio presente en la masa de mezcla positiva asciende a 0,1 hasta 2% en peso, referido a la masa del hidróxido de níquel presente.
4. Elemento secundario Ni/hidruro metálico según la reivindicación 3, caracterizado porque el contenido en hidróxido de aluminio u óxido de aluminio se encuentra entre 0,5 y 1,0% en peso referido a la masa del hidróxido de níquel.
5. Elemento secundario Ni/hidruro metálico según una de las reivindicaciones 1 a 4, caracterizado porque el electrodo positivo, en combinación con hidróxido de aluminio u óxido de aluminio, contiene otros compuestos del grupo de los lantanoides, Y_{2}O_{3}, La_{2}O_{3} y Ca(OH)_{2}, así como mezclas de estos compuestos.
6. Elemento secundario Ni/hidruro metálico según la reivindicación 5, caracterizado porque el contenido en compuestos oxídicos añadidos adicionalmente al hidróxido de aluminio u óxido de aluminio no supera el 9% en peso, referido a la masa de hidróxido de níquel.
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