EP0575420A1 - Verfahren zum aufarbeiten von absorberstäben aus wassergekühlten kernreaktoren - Google Patents

Verfahren zum aufarbeiten von absorberstäben aus wassergekühlten kernreaktoren

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EP0575420A1
EP0575420A1 EP92906452A EP92906452A EP0575420A1 EP 0575420 A1 EP0575420 A1 EP 0575420A1 EP 92906452 A EP92906452 A EP 92906452A EP 92906452 A EP92906452 A EP 92906452A EP 0575420 A1 EP0575420 A1 EP 0575420A1
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EP
European Patent Office
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tritium
rods
melt
water
nuclear reactors
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP92906452A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Heinz Dworschak
Giovanni Modica
Francesco Mannone
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
European Atomic Energy Community Euratom
Original Assignee
European Atomic Energy Community Euratom
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Filing date
Publication date
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/34—Apparatus or processes for dismantling nuclear fuel, e.g. before reprocessing ; Apparatus or processes for dismantling strings of spent fuel elements
    • G21C19/38—Chemical means only
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
    • G21F9/32—Processing by incineration
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Definitions

  • the invention relates to a method for processing absorber rods with regard to the compact and safe final storage of radioactive substances, these rods being designed as steel tubes filled with boron compounds.
  • the reactivity is checked using steel rods, e.g. of the type AISI 304 or 306, which are filled with boron compounds, in particular B.C (boron carbide).
  • steel rods e.g. of the type AISI 304 or 306, which are filled with boron compounds, in particular B.C (boron carbide).
  • the absorption properties for neutrons of the 1 0 B isotope are used. In interaction with thermal neutrons, this isotope forms 7 Li, which in turn interacts with fast neutrons and forms tritium 3 H.
  • tritium is referred to below as T and water containing tritium, in which some of the normal hydrogen atoms are replaced by tritium atoms, with HTO.
  • the isotope B itself also reacts with fast neutrons, whereby T is formed directly.
  • the following core reactions result:
  • a typical boiling water reactor contains 4140 rods, i.e. a total of 194 kg of boron carbide. After three years of use in a boiling water reactor, such a rod has a tritium budget of 0.85 Ci in addition to the radioactive activation products that usually occur when the metal is neutron bombarded. This tritium is largely in the boron carbide matrix. Approx. 6 per mille of the total amount of tritium is in the shell material of the rod and an even smaller fraction of about 0.2 per mille in the remaining gas space inside the rod.
  • the tritium thus formed can be bound within the structure in various ways:
  • these absorber rods cannot be used like a normal metallic radioactive waste product, e.g. be prepared for final storage by mechanical crushing and / or compacting.
  • the interaction with the neutrons makes the boron carbide embrittled, making it very fragile.
  • the container tubes have hairline cracks, which are caused on the one hand by the interactions of the boron carbide with the metallic material of the rods and on the other hand by the pressure generated due to the gases inside the tubes or finally by the boron carbide being deposited during neutron bombardment and the associated swelling caused in the rod.
  • waste disposal is particularly difficult due to the not negligible presence of the tritium.
  • the object of the invention is therefore to provide such a method, which leads to a waste product which can be disposed of significantly reduced volume.
  • this method is said to reduce the risk of an uncontrolled distribution of the radioactivity contained in the bars by not requiring mechanical treatment steps such as sawing.
  • a melt of iron is melted in a sintered aluminum oxide crucible in an electrically heated furnace.
  • the gas space above the melt is constantly flushed with an inert gas, for example argon.
  • the temperature of the melt is brought to at least 1500 ° C. and maintained.
  • the end of an absorption rod of the type specified above, which is to be worked up, is then introduced into the melt and is fed in according to the melting rate.
  • the melt is chosen so high that the shell material of the tube melts and the boron carbide can thus be exposed to the action of iron in the melt, a low-melting eutectic being formed.
  • the purging with argon prevents the boron from being oxidized, because boron oxide would be volatile at the temperature of the melt.
  • the melt is prepared in a zirconium oxide crucible located in an electromagnetic induction furnace.
  • the furnace consists of a quartz tube, which is surrounded by an induction coil and is connected at both ends to the flushing circuit.
  • the temperature of the melt is 1550 ° C. A few minutes after the rod to be melted has been introduced, a homogeneous mass is obtained which, after the furnace has cooled, results in a monolithic, compact material, the analysis of which is similar to that of Example 1.
  • nickel borides instead of iron, the same amount of nickel is used for the original melt. In this case arise predominantly nickel borides, but also iron and chromium borides or carbides.
  • the iron from the original melt is replaced by cobalt. This mainly results in cobalt borides and the usual Fe-Ni borides or carbides.
  • the rate at which the melt cools down after the rod has been inserted has little effect on the result, which was determined by comparing a rapid cooling caused by increased purge gas throughput in a few minutes with a natural cooling that took more than 12 hours.
  • crucible materials in particular graphite crucibles, are also more suitable, but also crucibles made of other metals with a high melting point, such as e.g. Ti, V, Zr, Mo, Hf, Ta, W, Pt, Pd, which are lined with an inner coating of 5 mm graphite or aluminum oxide or zirconium oxide.
  • integral absorber elements can also be disposed of, which consist of a central guide rod made of SS AISI 304 steel and double-walled sheets welded to it in a cross shape. Between these sheets are lined up next to each other in the longitudinal direction of the rod 15 of the absorber rods mentioned above. In order to be able to achieve a more favorable ratio between the material to be introduced into the furnace and the diameter of the furnace, it may be expedient to cut the sheets off the guide rod before melting. Due to the fact that the first rod usually contains no boron carbide next to the guide rod, the one with a suitable choice is

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Description

Verfahren zum Aufarbeiten von Absorberstäben
aus wassergekühlten Kernreaktoren
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Aufarbeiten von Absorberstäben im Hinblick auf die kompakte und sichere Endlagerung von radioaktiven Stoffen, wobei diese Stäbe als mit Borverbindungen gefüllte Stahlrohre ausgebildet sind.
In wassergekühlten Kernreaktoren, z.B. Siedewasserreaktoren, erfolgt die Reaktivitätskontrolle mittels Stäben aus Stahl, z.B. vom Typ AISI 304 oder 306, welche mit Borverbindungen, insbesondere B.C (Borkarbid) gefüllt sind.
Es werden dabei die Absorptionseigenschaften für Neutronen des 10 B-Isotops ausgenützt. In Wechselwirkungen mit thermischen Neutronen bildet dieses Isotop 7Li, welches seinerseits mit schnellen Neutronen in Wechselwirkung tritt und Tritium 3H bildet.
Zur Vereinfachung der Darlegungen wird nachfolgend Tritium mit T bezeichnet und tritiumhaltiges Wasser, bei dem ein Teil der normalen Wasserstoffatome durch Tritiumatome ersetzt ist, mit HTO.
Das Isotop B selbst reagiert auch mit schnellen Neutronen, wobei direkt T gebildet wird. Es ergeben sich also folgende Kernreaktionen:
10B + In (thermisch) → 7Li + 4He
7Li + In (schnell) → T + 4He + n
10B + In (schnell) → T + 24He Typische Abmessungen solcher Stäbe in einem Siedewasserreaktor sind :
Innendurchmesser 4,7 mm
Wandungsdicke 0,67 mm
Gesamtlänge ca. 2900 mm
Werkstoff SS AISI 304
Füllung 47 g B4C
Aufgrund eines Vibriersystems erreicht diese Füllung eine Dichte von ca. 70% der theoretischen Dichte des Borkarbids. Nach der Füllung wird das Rohr evakuiert und verschweißt. In einem typischen Siedewasserreaktor befinden sich 4140 Stäbe, d.h. eine Gesamtmenge von 194 kg Borkarbid. Nach einem dreijährigen Einsatz in einem Siedewasserreaktor weist ein solcher Stab außer den üblicherweise bei Neutronenbeschuß des Metalls anfallenden radioaktiven Aktivierungsprodukten einen Tritiumhaushalt von 0,85 Ci auf. Dieses Tritium befindet sich zum größten Teil in der Borkarbidmatrix. Circa 6 Promille des Gesamt anteils an Tritium befindet sich im Hüllenwerkstoff des Stabs und ein noch geringerer Anteil von etwa 0,2 Promille in dem vorhandenen restlichen Gasraum im Stabinneren.
Da die kristalline Struktur des B.C trotz der Wechselwirkungen mit den Neutronen unverändert geblieben ist, kann das so gebildete Tritium innerhalb der Struktur in verschiedener Weise gebunden sein:
Am wahrscheinlichsten sind Einlagerungen in die Zwischenräume der ikosaedrischen Kristalle des Borkarbids und eine eigentliche stark kovalente chemische Bindung. Diese Tatsache verleiht dem Tritium eine außergewöhnliche Stabilität, so daß es vom Borkarbid erst bei Temperaturen über 700°C unter Ausschluß von Sauerstoff freigesetzt wird. In der Tat beeinflußt die Anwesenheit von Sauerstoff, auch bei Konzentrationen von nur 50 ppm die Freisetzung von Tritium dadurch, daß es zu einer Teiloxidation des Karbids kommt, wobei sich an der Oberfläche eine glasartige Boranhydridschicht bildet, die schließlich die Freisetzung verzögert.
Diese Absorberstäbe können in der Praxis nach ihrem Gebrauch nicht wie ein normales metallisches radioaktives Abfallprodukt, z.B. durch mechanische Zerkleinerung und/oder Kompaktierung für die Endlagerung vorbereitet werden. Erstens ist das Borkarbid durch die Wechselwirkungen mit den Neutronen stark versprödet und damit sehr zerbrechlich geworden. Zweitens weisen die Behälterrohre Haarrisse auf, welche einerseits durch die Wechselwirkungen des Borkarbids mit dem metallischen Werkstoff der Stäbe und andererseits durch den aufgrund der im Inneren der Rohre befindlichen Gase entstehenden Druck oder schließlich auch durch ein Absetzen des Borkarbids während des Neutronenbeschusses und ein damit verbundenes Schwellen im Stab verursacht werden. Im übrigen ist die Abfallbeseitigung durch die nicht zu vernachlässigende Anwesenheit des Tritiums besonders erschwert.
Bis heute wurde noch keine geeignete Lösung zur Kompaktierung solcher Absorberstäbe im Hinblick auf die Endlagerung gefunden, da die Gefahr einer Ausbreitung des Borkarbids und damit einer Freisetzung der mit diesem verbundenen radioaktiven Produkte nicht auszuschließen war. Tatsächlich ist das Borkarbid nach der Bestrahlung so spröde und im Gegensatz zum Ausgangsprodukt so wenig widerstandsfähig gegenüber Wasser, daß das Zerfallen des Borkarbids zu einer feinen Verteilung pulverfδrmigen radioaktiven Materials führt.
Aufgabe der Erfindung ist es also, ein solches Verfahren anzugeben, das zu einem endlagerungsfähigen Abfallprodukt mit deutlich verkleinertem Volumen führt. Außerdem soll dieses Verfahren das Risiko einer unkontrollierten Verteilung der in den Stäben enthaltenen Radioaktivität dadurch verringern, daß mechanische Behandlungsschritte wie ein Zersägen nicht erforderlich sind.
Diese Aufgabe wird durch das Verfahren gemäß Anspruch 1 gelöst. Bezüglich von Merkmalen bevorzugter Ausführungsformen der Erfindung, die sich insbesondere auf die gleichzeitige Abtrennung und Einsammlung des gesamten Gehalts an Tritium beziehen, wird auf die Unteransprüche verwiesen.
Nachfolgend wird die Erfindung anhand einiger Ausführungsbeispiele dieses Verfahrens näher erläutert.
Beispiel 1
In einem elektrisch beheizten Ofen wird eine Schmelze von Eisen in einem Tiegel aus gesintertem Aluminiumoxid erschmolzen. Der Gasraum über der Schmelze wird mit einem Inertgas, beispielsweise Argon, stetig gespült. Die Temperatur der Schmelze wird auf mindestens 1500°C gebracht und gehalten. Dann wird in die Schmelze das Ende eines aufzuarbeitenden Absorptionsstabs der oben angegebenen Art eingeführt und gemäß der Schmelzgeschwindigkeit nachgeschoben. Die Temperatur der
Schmelze wird so hoch gewählt, daß der Hüllwerkstoff des Rohrs schmilzt und damit das Borkarbid der Einwirkung des Eisens der Schmelze ausgesetzt werden kann, wobei sich ein niedrig schmelzendes Eutektikum bildet. Durch die Spülung mit Argon wird verhindert, daß das Bor oxidiert, denn Boroxid wäre bei der Temperatur der Schmelze flüchtig.
Zur Abtrennung des Tritiums, das aus der Schmelze sowohl in elementarer Form (HT) als auch in oxidischer Form (HTO) aufsteigt und vom Spülgas abgeführt wird, eignet sich die auch in der Technologie der Fusionsreaktoren angewandte Methode der totalen Umwandlung in HTO mit Hilfe eines Katalysators bei Temperaturen von einigen hundert Grad Celsius und die anschließende Abtrennung der Wassermoleküle bei Raumtemperatur mit Hilfe von Molekularsieben (oder Zeolithen). Dieser Verfahrensschritt ist an sich bekannt, z.B. aus Proceedings of the International Conference on Tritium Technology in Fission, Fusion and Isotopic Applications, Toronto/Kanada, 1.-6. Mai 1988, siehe "Europ. Tritium Handling Experimental Laboratory" E. Vassallo, J. Bourdon, H. Dworschak, D. Pugh.
Nach Abkühlung der Schmelze befindet sich im Tiegel eine monolithische kompakte Masse, die bei Untersuchung mittels Rδntgenfluoreszenzanalyse die Anwesenheit von eutektischen ternären Eisenverbindungen wie Fe3C, Fe2B, FeC, FeB, wie auch die Anwesenheit von Karbiden und Boriden unterschiedlicher Stöchiometrie von Nickel, Chrom und Eisen zeigt. Dieser Monolith ist ohne weiteres endlagerfähig. Beispiel 2
Die Schmelze wird in einem Tiegel aus Zirkoniumoxid vorbereitet, der sich in einem elektromagnetischen Induktionsofen befindet. Der Ofen besteht aus einem Quarzrohr, das von einer Induktionsspule umgeben ist und an seinen beiden Enden an den Spülkreislauf angeschlossen ist. Die Temperatur der Schmelze beträgt 1550°C. Wenige Minuten nach Eintrag des zu schmelzenden Stabs ergibt sich eine homogene Masse, die nach dem Abkühlen des Ofens ein monolithisches kompaktes Material ergibt, dessen Anlyse der aus Beispiel 1 gleicht.
Beispiel 3
Statt des Eisens wird für die ursprüngliche Schmelze die gleiehe Menge an Nickel verwendet. In diesem Fall ergeben sich überwiegend Nickelboride, aber auch Eisen- und Chromboride bzw. -karbide.
Beispiel 4
Das Eisen der ursprünglichen Schmelze wird durch Kobalt ersetzt. Dabei ergeben sich überwiegend Kobaltboride sowie die üblichen Fe-Ni-Boride bzw. -karbide. Die Geschwindigkeit der Abkühlung der Schmelze nach dem Einbringen des Stabs hat auf das Ergebnis kaum einen Einfluß, was durch einen Vergleich einer schnellen, durch erhöhten Spülgasdurchsatz bewirkten Abkühlung in einigen Minuten mit einer natürlichen Abkühlung, die über mehr als 12 Stunden verlief, festgestellt wurde.
Auch andere Tiegelmaterialien, insbesondere Tiegel aus Graphit sind gut geeigner, aber auch Tiegel aus hochschmelzenden Metallen anderer Art, wie z.B. Ti, V, Zr, Mo, Hf, Ta, W, Pt, Pd, die mit einer inneren Beschichtung von 5 mm Graphit oder Aluminiumoxid oder Zirkoniumoxid ausgekleidet sind.
Mit dem beschrieben Verfahren lassen sich auch integrale Absorberelemente entsorgen, die aus einer zentralen FührungsStange aus Stahl SS AISI 304 und daran kreuzförmig angeschweißten doppelwandigen Blättern bestehen. Zwischen diesen Blättern befinden sich nebeneinander aufgereiht in Längsrichtung des Stabs 15 der oben angesprochenen Absorberstäbe. Um ein günstigeres Verhältnis zwischen dem in den Ofen einzuführenden Material und dem Durchmesser des Ofens erreichen zu kδnnen, kann es zweckmäßig sein, die Blätter vor dem Einschmelzen von der Führungsstange abzuschneiden. Aufgrund der Tatsache, daß der erste Stab neben der Führungsstange in der Regel kein Borkarbid enthält, ist bei geeigneter Wahl der
Schneidevorrichtung die Beschädigung von borkarbidhaltigen Stäben und somit eine unerwünschte Freisetzung dieses Materials praktisch ausgeschlossen.

Claims

ANSPRÜCHE
1. Verfahren zum Aufarbeiten von Absorberstäben aus wassergekühlten Kernreaktoren im Hinblick auf die kompakte und sichere Endlagerung von radioaktiven Stoffen, wobei diese Stäbe als mit Borverbindungen gefüllte Stahlrohre ausgebildet sind dadurch gekennzeichnet, daß die Stäbe unter Sauerstoffausschluß in ein Schmelzbad eingebracht werden, das i.w. aus Eisen oder Nickel oder Chrom oder Mangan besteht und auf einer Temperatur oberhalb 1500°C gehalten wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der freie Gasraum über der Schmelze mit einem Inertgas gespült wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2 , dadurch gekennzeichnet, daß das Spülgas nach dem Durchgang durch den freien Gasraum über der Schmelze einer Tritiumfalle zugeführt wird.
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