JPH06505797A - 水冷原子炉からの吸収棒を処理する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 水冷原子炉からの吸収棒を処理する方法本発明は、放射性物質のコンパクトかつ 安全な最終貯蔵に関して吸収棒（ホウ素化合物が充填された鋼管として形成され ている）を処理する方法に係る。

水冷原子炉（たとえば沸騰水型原子炉）において、反応性の制御は、ホウ素化合 物（特に８４Ｇ　（炭化ホウ素））が充填された鋼管（たとえばＡｌ５Ｉ　３０ ４又は３０６タイプ）でなる棒によって行われる。

この方法はＩＯＢ同位体の中性子吸収特性を利用するものである。熱中性子との 相互作用において、この同位体は７Ｌｉを生成し、７Ｌｉ自体は高速中性子と反 応してトリチウム３Ｈを生成する。

記載を簡略化するため、トリチウムを以下の記載ではＴと表示し、通常の水素原 子の一部がトリチウム原子で交換された重水をｆｌＴｏと表示する。

同位体Ｉ０Ｂ自体は高速中性子とも反応し、直接Ｔを生成する。

上述の結果は下記の核反応で表される。

”Ｂ　＋　１ｎ（熱）　→’Ｌｉ　十’Ｈｅ’Ｌｉ＋　ｉｎ（高速）　４　Ｔ＋ ’■ｅ＋ｎ１°Ｂ　＋　１ｎ（高速）　→Ｔ＋２’ｌｅ沸騰水型原子炉で使用さ れる上記環の代表的なサイズは下記のとおりである。

内径　４．７ｍｍ 壁の厚さ　０．６７ＩＩ１ｍ 全体の長さ　約２９００＋ａｍ 材料　ＳＳ　Ａｌ５Ｉ　３０４ 充填物　Ｂ４Ｃ４９ｇ 振動システムにより、充填は炭化ホウ素の理論密度の約７０％の密度に達する。

充填後、管を真空排気し、密閉する。代表的な沸騰水型原子炉内には４１４０本 の吸収棒（すなわち、炭化ホウ素の総量１９４Ｋｇ）が存在する。

沸騰水型原子炉内で３年間作用した後では、かかる吸収棒は、通常金属の中性子 衝撃によって生ずる放射性の放射化生成物以外に、０．８５Ｃｉに等しいトリチ ウムを含有する。

このトリチウムは主に炭化ホウ素マトリックス中に存在する。総トリチウム量約 ６バーミリは棒の外皮材料中に含有され、約０．２バ一ミリ程度の少量部分は棒 内部の残留ガス容積内に存在する。

中性子との相互作用にも拘らずＢ４Ｃの結晶構造は未変化のままであるため、こ のようにして生成したトリチウムは各種の態様で構造内に結合される。

最も多くは、炭化ホウ素の２０面体結晶の内部空間における析出及び固有の強い 共有化学結合である。この事実はトリチウムに異常な安定性を付与し、そのため 、酸素が存在しない雰囲気において７００℃以上の温度でのみ炭化ホウ素から放 出される。事実、酸素の存在は・わずか５０ｐｐｍの濃度であっても炭化物の部 分酸化が生じてガラス質の水素化ホウ素層を表面上で形成することになる（最終 的に放出を阻止する）ため、トリチウムの放出に影響を及ぼす。

実際には、これら吸収棒は、たとえば機械的破砕及び／又は圧縮によって、通常 の金属放射性廃棄生成物のように最終的貯蔵用には調製されない。第１に、炭化 ホウ素は中性子との相互作用によって非常にもろくなり、非常にこわれ易くなる 。第２に、容器の管は、１つには炭化ホウ素と吸収棒の金属物質との相互作用に よって、吸収棒内に含有されるガスによる圧力によって、又は中性子衝撃の間に おける炭化ホウ素の析出によって及びこれに関連する吸収棒内での膨潤によって 生ずる毛状の亀裂を有する。さらに、廃棄物の除去は、トリチウムが無視できな いほど存在するため特に煩雑である。

現在までのところ、炭化ホウ素の伝播及びこれに関連する放射性生成物の放出の 危険が排除されていないため、最終貯蔵に関して吸収棒をコンパクト化する好適 な解決は見られない。実際、炭化ホウ素は放射後ではもろ（かつ耐水性が小さい ため、炭化水素が分解して粉末状の放射性物質が分散することになる。

このように、本発明の目標は、明らかに減少された容積で最終貯蔵される廃棄物 を形成する方法を開示することにある。さらに、この方法は、のこびきの如き機 械的工程が必要ないことにより、吸収棒内に含有される放射能の制御できない拡 散の危険を低減させるために提案される。

この問題は請求の範囲１項に記載の方法によって解決される。本発明の好適な具 体例の特徴（特に全トリチウム量の分離及び収集を同時に行うことに関連する） については請求項２及び３を参照する。

当該方法のいくつかの具体例を参照して、本発明をさらに詳述する。

実施例１ 電気加熱炉において、焼結アルミナ製の溶融ポット内で鉄溶融物を得た。溶融物 上のガスを不活性ガス（たとえばアルゴン）で連続してスィーブした。溶融物の 温度を少な（とも１５００℃とし、この温度に維持した。

ついで、上述のタイプの被処理吸収棒の端部を溶融物内に導入し、溶融速度に従 って前進させた。溶融物の温度として、吸収棒の外皮物質が溶融し、これにより 炭化ホウ素が溶融物の鉄の影響にさらされて、低融点共融物が形成されるように 充分に高い温度を選択する。

酸化ホウ素が溶融物の温度で揮発性であうため、アルゴンでのスイープによりホ ウ素の酸化を防止する。

トリチウム（元素形（ＨＴ）と共に酸化物形（ｔｌＴＯ）で存在し、スイーピン グガスによって運ばれる）の分離に関して、触媒により数ｌＯＯ°Ｆの温度にお いてＨＴを完全にＨＴＯに変換するための核融合炉の技術でも使用される方法が 採用される（その後、モレキュラーシーブ（又はゼオライト）によって室温にお いて水分子の分離が行われる）。この工程は、たとえば核分裂、核融合及び同位 体応用におけるトリチウム技術に関する国際会議（トロシト／カナダ、１９８８ 年５月１〜６日）の会報（Ｅ、　Ｖａｓｓａｌｌｏ、　Ｊ、　Ｂｏｕｒｄｏｎ、 　Ｈ，Ｄｗｏｒｓｃｈａｋ。

Ｄ、　Ｐｕｇｈ、　Ｅｏｕｒｏｐ　Ｔｒｉｔｉｕｍ　Ｈａｎｄｌｉｎｇ　Ｅｘｐ ｅｒｉｍｅｎｔａｌＬａｂｏｒａｔｏｒｙ参照）から公知である。

溶融物の冷却後、ポット内でコンパクトな単一体塊状物が得られた。この塊状物 は、Ｘ線蛍光分析の際、各種の化学量論量のニッケル、クロム及び鉄の炭化物及 びホウ化物の存在と共に、Ｆｅ５Ｃ，ＦｅＪＳＦｅＣｌＦｅＢの如き共融鉄化合 物の存在を示した。この単一体は何ら問題なく最終貯蔵される。

実施例２ 電磁誘導炉内に置いた酸化ジルコニウムのポット内で溶融物を調製した。炉は誘 導コイルが巻き付けられ、その２つの端部でスイーピングサーキットに接続した 石英管でなる。溶融物の温度は１５５０℃である。被溶融吸収棒の導入から数分 後、均質な塊状物を得た。この塊状物は、炉の冷却後、単一体のコンパクトな物 質に変化した。その分析については実施例１のものと同様であった。

実施例３ 鉄の代わりに、初期溶融物用として同量のニッケルを使用した。この場合、主と してホウ化ニッケルが存在し、鉄及びクロムのホウ化物及び炭化物も存在してい た。

実施例４ 初期溶融物の鉄の代わりにコバルトを使用した。この場合、主としてホウ化コバ ルトが存在し、通常のＦｅ及びＮｉのホウ化物及び炭化物も存在していた。

吸収棒の導入後の溶融物の冷却速度は、結果にほぼ全く影響を及ぼさない。この 点に関しては、高速冷却法（高速でスイーピングガスを流動させながら数分間） と自然冷却法（１２時間以上）とを比較することによって確認した。

他のポット物質（たとえばグラファイト製のポット）も使用でき、さらに他の高 融点金属（たとえばＴｉ、Ｖ。

ＺｒｌＭｏ１Ｈｆ１Ｔａｓ　Ｗ　ｓ　Ｐｔｓ　Ｐｄ）のポット（グラファイト、 アルミナ又はジルコニアの内側層（５■園）でカバーされる）も使用できる。

上述の方法により、鋼ＳＳ　Ａｌ５Ｉ　３０４製の中央案内棒及びこれに交叉形 状ではんだ付けされた二重壁プレートでなる構体形吸収部材も処理される。これ らプレート間には、上述の吸収棒１５本の長手方向列が近接して配置されている 。炉に導入される物質と炉の直径との間の良好な比を得るため、溶融前に案内棒 からプレートを切断できる。案内棒に近い第１の棒は一般に炭化ホウ素を含有し ないため、適切な切断装置を選択することにより、炭化ホウ素を含有する棒を傷 つけ、これによる該物質の不要な放出が実質的に排除される。

国際調査報告 フロントベージの続き （７２）発明者　マンノーネ　フランチェスコイタリー国バレーゼ　イー２１１ ００　ビア２５　アプリ−口　５０

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　放射性物質のコンパクトかつ安全な最終貯蔵を目的として水冷却型原子炉か らのホウ素化合物が充填された鋼管製の吸収棒を処理する方法において、必須的 に鉄、ニッケル、クロム又はマンガンでなり、１５００℃以上の温度に維持した 溶融浴に、酸素を含有しない雰囲気下で前記吸収棒を導入することを特徴とする 、吸収棒の処理法。 ２　請求項１記載の方法において、溶融物上の遊離ガス容積を不活性ガスでスイ ーブする、吸収棒の処理法。 ３　請求項２記載の方法において、溶融物上の遊離ガス容積を通過させた後、ス イーピングガスをトリチウムトラップに供給する、吸収棒の処理法。