EP0090148B1 - Verfahren und Vorrichtung zur thermischen Zersetzung von organischen und anorganischen Substanzen - Google Patents

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EP0090148B1 EP83101052A EP83101052A EP0090148B1 EP 0090148 B1 EP0090148 B1 EP 0090148B1 EP 83101052 A EP83101052 A EP 83101052A EP 83101052 A EP83101052 A EP 83101052A EP 0090148 B1 EP0090148 B1 EP 0090148B1
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Hans Dr. Dipl. Chem. Huschka
Gerhard Dr. Dipl. Chem. Kemmler
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    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/14—Processing by incineration; by calcination, e.g. desiccation
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01F—MIXING, e.g. DISSOLVING, EMULSIFYING OR DISPERSING
    • B01F27/00—Mixers with rotary stirring devices in fixed receptacles; Kneaders
    • B01F27/05—Stirrers
    • B01F27/11—Stirrers characterised by the configuration of the stirrers
    • B01F27/114—Helically shaped stirrers, i.e. stirrers comprising a helically shaped band or helically shaped band sections
    • B01F27/1142—Helically shaped stirrers, i.e. stirrers comprising a helically shaped band or helically shaped band sections of the corkscrew type
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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
    • G21F9/32—Processing by incineration

Definitions

  • the invention relates to a method for the thermal decomposition and conversion of organic and inorganic substances in a bed consisting of mechanically moving packing elements, which is located in a heated, upright cylindrical reactor, and an apparatus for carrying out the method.
  • Nuclear technology produces a number of solid and liquid organic and inorganic wastes, which are mostly radioactive or otherwise highly toxic and must be disposed of safely. This is normally eliminated by incineration or pyrolytic decomposition, taking into account numerous safety requirements, such as exhaust gas treatment, ease of repair and operational safety of the systems used.
  • DE-A 26 41 264 describes a method and a device for the pyrohydrolytic decomposition of waste materials, the reaction taking place at temperatures between 600 and 1000 ° C.
  • this process has the disadvantage that the different decomposition processes of liquid and solid substances result in different thermal loads, which lead to different hot and cold spots in the reactor.
  • the decomposition reaction also takes place at different speeds, depending on the position in the reactor of the reaction mixture. Since the dwell time is determined by the metering capacity and the volume of the reactor, locally different decomposition efficiencies arise, which overall increase the proportion of higher hydrocarbons (tar, soot) in the exhaust gas.
  • the corrosion can only be controlled to a very limited extent, since the decomposition products can only be incompletely bound by admixed basic additives Ca (OH) 2 . This is mainly due to the fact that the quality of mixing of the liquid substance to be decomposed with the existing solid organic waste and the basic additive present in solid form is very low.
  • DE-A 30 28 193 describes a process for the pyrolytic decomposition of organic substances in a reactor, these substances mixed with basic compounds being introduced into a fixed-bed reactor, the spherical packing of which is mechanically moved. The reactor is heated from the outside.
  • the packing is moved by means of a stirrer so that it does not cake together due to the decomposition products deposited.
  • a stirrer so that it does not cake together due to the decomposition products deposited.
  • the integral thermal conductivity of the packed bed is generally no longer sufficient to prevent breakdown of undecomposed waste products in the middle of the furnace.
  • the packing is moved in a special circulation within the reactor by targeted stirring of the packed bed.
  • energy is transported uniformly inwards from the outer wall of the reactor and, on the other hand, a build-up of substances foreign to the filler on the filler and on the inside of the reactor is avoided.
  • a relatively coarse-grained dust is formed as a solid reaction product, which is discharged with the exhaust gas.
  • the exhaust gas is then dedusted in a known manner.
  • the process according to the invention prevents different thermal loads on the reactor as well as decomposition reactions taking place at different speeds.
  • the amount of exhaust gas is only determined by the minimum necessary purge gas flow, e.g. Nitrogen, enlarged.
  • the method according to the invention is largely insensitive to overdosing and underdosing. Temporary overdoses are no problem, stoichiometric mixtures of the substances to be decomposed with additives only have to be correct over longer periods of time.
  • a device consisting of a heated, upright cylindrical reactor with a bed of packing and a stirrer consisting of a stirrer shaft, support arms and one or more helices, the helix being between 10 and 45 °, which Form helices with the wall of the reactor at an angle ⁇ between 45 and 85 °, the support arms, as seen in the direction of rotation, are inclined forward and downward by an angle y between 5 and 45 ° and the width of the helixes and support arms is greater than the filler body diameter or hydraulic diameter of the packing.
  • the pitch of the spirals (2) is between 20 and 30 °
  • the spirals (2) form an angle y between 85 and 75 ° with the wall (7) of the reactor and the support arms (9) around one Angle y are inclined between 15 and 25 °.
  • the spirals (2) are at least single-thread, as well as if the distance between the outer edge (8) of the spirals (2) and the wall (7) is at most 75% of the diameter of the smallest packing. This also applies to the distance of the lowest support arm (9) from the bottom (10) of the reactor, which should be at most 75% of the diameter of the smallest packing.
  • the front edge (5) of the support arm (9) is designed in the shape of a scoop or wedge.
  • the device according to the invention works best when the packed bed (4) in the reactor has a height to width ratio of between 0.75 and 1.5, with a height to width ratio of the packed bed (4) for the Packing movement is particularly advantageous.
  • the stirrer is expediently made of a metallic material which is harder than the packing and is resistant to corrosion and high temperatures.
  • two or more helices (2) can also be arranged on the stirrer axis (8). Due to the defined pitch of the filaments (2) and the defined angle of attack of the filaments (2) and support arms (9), a directional packing movement is generated on the reactor wall (7) and inside the reactor. However, this also results in a directed flow from the outside in or vice versa in the upper and lower packing layers, which significantly increases the heat flow density from the outside heating to the inside of the reactor.
  • reaction processes and mass transport mechanisms are thereby accelerated, so that reactor diameters of 0.5 to 1.5 m can be used, which allow specific throughputs of 10 to 100 kg of waste substances per hour, without causing breakthroughs in the interior of the reactor.

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur thermischen Zersetzung und Umsetzung von organischen und anorganischen Substanzen in einem aus mechanisch bewegten Füllkörpern bestehenden Bett, das sich in einem beheizten, aufrechtstehenden zylinderförmigen Reaktor befindet, sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
  • In der Kerntechnik fallen eine Reihe von festen und flüssigen organischen und anorganischen Abfällen an, die meist radioaktiv oder sonst hochgiftig sind und sicher beseitigt werden müssen. Diese Beseitigung erfolgt normalerweise durch Verbrennung oder pyrolytische Zersetzung unter Beachtung zahlreicher sicherheitstechnischer Erfordernisse, wie Abgasbehandlung, Reparaturfreundlichkeit und Betriebssicherheit der verwendeten Anlagen.
  • In der DE-A 26 41 264 wird ein Verfahren und eine Vorrichtung zur pyrohydrolytischen Zersetzung von Abfallstoffen beschrieben, wobei die Reaktion bei Temperaturen zwischen 600 und 1000°C stattfindet. Dieses Verfahren hat jedoch den Nachteil, daß durch die unterschiedlichen Zersetzungsvorgänge von flüssigen und festen Stoffen unterschiedliche thermische Belastungen auftreten, die zu unterschiedlich heißen und kalten Stellen im Reaktor führen. Dadurch läuft auch die Zersetzungsreaktion unterschiedlich schnell ab, je nachdem, an welcher Stelle im Reaktor sich das Reaktionsgemisch befindet. Da die Verweilzeit durch die Dosierleistung und das Volumen des Reaktors vorgegeben wird, entstehen örtlich unterschiedliche Zersetzungswirkungsgrade, die insgesamt den Anteil an höheren Kohlenwasserstoffen (Teer, Ruß) im Abgas ansteigen lassen. Darüberhinaus ist auch die Korrosion nur sehr eingeschränkt beherrschbar, da die Zersetzungsprodukte nur unvollständig durch beigemischte basische Zuschläge Ca (OH)2gebunden werden können. Dies liegt vor allem daran, daß die Vermischungsgüte der zu zersetzenden flüssigen Substanz mit dem vorhandenen festen organischen Abfall und dem in fester Form vorliegenden basischen Zuschlag sehr gering ist.
  • Aus der DE-A 2S 55 550 ist es bekannt, die pyrolytische Zersetzungsreaktion für flüssige Abfälle in einem Wirbelschichtreaktor auszuführen. Der Nachteil des Wirbelbett-Verfahrens liegt jedoch in seinem kleinem Leistungsbereich und im großen Staubaustrag begründet. Der Leistungsbereich wird dadurch begrenzt, daß bei zu kleiner Leistung das Wirbelbett zusammenbricht und bei zu großer Leistung Unzersetztes in den Austrag gerät. Weiterhin führt die Anwendung der Wirbeltechnik auf die Schadstoffbeseitigung zu großen Abgasmengen, die technisch und wirtschaftlich sehr aufwendig gereinigt werden müssen.
  • In der DE-A 30 28 193 wird ein Verfahren zur pyrolytischen Zersetzung von organischen Substanzen in einem Reaktor beschrieben, wobei diese Substanzen mit basischen Verbindungen gemischt in einem Festbett-Reaktor eingebracht werden, dessen kugelförmigen Füllkörper mechanisch bewegt werden. Der Reaktor wird dabei von außen beheizt.
  • Bei diesem Verfahren werden die Füllkörper mittels eines Rührers so bewegt, daß sie durch die abgeschiedenen Zersetzungsprodukte nicht zusammenbacken. Es können hierbei allerdings nur relativ kleine Abfallmengen in der Größenordnung von 1 kg/h verarbeitet werden, da bei größeren Ofendurchmessern Probleme bei der Wärmeübertragung auftreten. Bei einem Ofendurchmesser von mehr als 15 cm reicht im allgemeinen die integrale Wärmeleitfähigkeit der Füllkörperschüttung nicht mehr aus, um ein Durchbrechen von unzersetzten Abfallprodukten in der Ofenmitte zu verhindern.
  • Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur thermischen Zersetzung und Umsetzung von organischen und anorganischen Substanzen in einem aus mechanisch bewegten Füllkörpern bestehenden Bett zu finden, das sich in einem beheizten, aufrechtstehenden zylinderförmigen Reaktor befindet, die technisch und wirtschaftlich einfach und unweltfreundlich arbeiten und einen erhöhten Durchsatz erlauben.
  • Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Füllkörper an der Reaktorwandung in axialer Richtung entlanggeführt und im Reaktorzentrum entgegengesetzt zurückgeführt werden.
  • Durch gezieltes Rühren der Füllkörperschüttung werden die Füllkörper in einem speziellen Umlauf innerhalb des Reaktors bewegt. Dadurch wird einerseits Energie von der Außenwand des Reaktors gleichmäßig nach innen transportiert und andererseits ein Schichtaufbau von füllkörperfremden Substanzen auf den Füllkörpern und auf der Reaktorinnenwand vermieden. Gleichzeitig entsteht ein relativ grobkörniger Staub als festes Reaktionsprodukt, der mit dem Abgas ausgetragen wird. Das Abgas wird anschließend auf bekannte Weise entstaubt.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren verhindert unterschiedliche thermische Belastungen des Reaktors sowie unterschiedlich schnell ablaufende Zersetzungsreaktionen. Die Abgasmenge wird lediglich durch den minimal notwendigen Spülgasstrom, z.B. Stickstoff, vergrößert. Das erfindungsgemäße Verfahren ist weitgehend unempfindlich gegen Über- und Unterdosierungen. Vorübergehende Überdosierungen sind problemlos, stöchiometrische Mischungen der zu zersetzenden Stoffe mit Zuschlagstoffen müssen nur über größere Zeiträume stimmen.
  • Es ist von besonderem Vorteil, wenn die Füllkörper an der Reaktorwandung von unten nach oben geführt werden. Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren lassen sich auch größere spezifische Abfallmengen durchsetzen, ohne daß es zu einem Durchbrechen von unzersetzten produkten in der Reaktormitte kommt.
  • Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird vorzugsweise eine Vorrichtung verwendet, bestehend aus einem beheizten, aufrechtstehenden zylinderförmigen Reaktor mit einem Bett von Füllkörpern und einem Rührer aus Rührerachse, Tragarmen und einem oder mehreren Wendeln, wobei die Steigung der Wendeln zwischen 10 und 45° beträgt, die Wendeln mit der Wandung des Reaktors einen Winkel ψ zwischen 45 und 85° bilden, die Tragarme in Drehrichtung gesehen nach vorne unten um einen Winkel y zwischen 5 und 45° geneigt sind und die Breite der Wendeln und Tragarme größer ist als der Füllkörperdurchmesser bzw. der hydraulische Durchmesser der Füllkörper.
  • Die Abbildungen und 11 zeigen schematisch eine beispielhafte Ausführungsform:
    • Innerhalb eines beheizten, aufrechtstehenden, zylinderförmigen Reaktors mit der Reaktorwand (7) und der Reaktorbodenplatte (10) ist ein Rührer (1) aus Rührerachse (8), Tragarmen (9) und Rührerwendeln (2) angeordnet. Der Rührer bewegt die im Reaktorinnern (3) vorhandenen Füllkörper (4), beispielsweise mit einer Drehzahl von 0,1 bis 2/min, in eine langsame Umlaufbewegung in axialer Richtung an der Reaktorwand (7) entlang, mit Rückführung im Reaktorzentrum. Die Steigung der Wendeln (2) beträgt zwischen 10 und 45°. Die Wendeln (2) bilden mit der Wand (7) des Reaktors einen Winkel ψ zwischen 45 und 85°. Die Tragarme (9), in Drehrichtung gesehen, sind nach vorn unten um einen Winkel y zwischen 5 und 45° geneigt. Weiterhin ist die Breite der Wendeln (2) und der Tragarme (9) größer als der Füllkörperdurchmesser bzw. der hydraulische Durchmesser der Füllkörper.
  • Es ist besonders günstig, wenn die Steigung der Wendeln (2) zwischen 20 und 30° beträgt, die Wendeln (2) mit der Wandung (7) des Reaktors einen Winkel y zwischen 85 und 75° bilden und die Tragarme (9) um einen Winkel y zwischen 15 und 25° geneigt sind. Ferner ist es vorteilhaft, wenn die Wendeln (2) mindestens eingängig sind, ebenso, wenn der Abstand zwischen der Außenkante (8) der Wendeln (2) und der Wandung (7) höchstens 75 % des Durchmessers der kleinsten Füllkörper beträgt. Das gilt auch für den Abstand des untersten Tragarmes (9) vom Boden (10) des Reaktors, der höchstens 75 % des Durchmessers der kleinsten Füllkörper betragen soll. Zur besseren Bewegung der Füllkörper ist es günstig, wenn die Vorderkante (5) des Tragarmes (9) schaufel- oder keilförmig ausgebildet ist.
  • Es hat sich gezeigt, daß die erfindungsgemäße Vorrichtung am günstigsten arbeitet, wenn die Füllkörperschüttung (4) im Reaktor ein Verhältnis von Höhe zu Breite zwischen 0,75 und 1,5 einnimmt, wobei ein Höhen- zu Breitenverhältnis der Füllkörperschüttung (4) für die Füllkörperbewegung besonders vorteilhaft ist.
  • Der Rührer ist zweckmäßigerweise aus einem metallischen Material gefertigt, das härter als die Füllkörper sowie korrosions- und hochwarmfest ist.
  • Um Unwuchten zu vermeiden, können auch zwei und mehr Wendeln (2) auf der Rührerachse (8) angeordnet werden. Durch die definierte Steigung der Wendeln (2) und den definierten Anstellwinkel von Wendeln (2) und Trägerarmen (9) wird eine gerichtete Füllkörperbewegung an der Reaktorwand (7) und im Reaktorinnern erzeugt. Damit entsteht aber in den oberen und unteren Füllkörperschichten auch ein gerichteter Strom von außen nach innen bzw. umgekehrt, der die Wärmestromdichte von der Außenheizung zum Reaktorinnern wesentlich erhöht.
  • Die Reaktionsvorgänge und Stofftransportmechanismen werden dadurch beschleunigt, so daß Reaktordurchmesser von 0,5 bis 1,5 m verwendet werden können, die spezifische Durchsätze von 10 bis 100 kg Abfallsubstanzen pro Stunde gestatten, ohne daß es zu Durchbrüchen im Reaktorinnern kommt.

Claims (10)

1. Verfahren zur thermischen Zersetzung und Umsetzung von organischen und anorganischen Substanzen in einem aus mechanisch bewegten Füllkörpern bestehenden Bett, das sich in einem beheizten, aufrechtstehenden zylinderförmigen Reaktor befindet, dadurch gekennzeichnet, daß die Füllkörper (4) an der Reaktorwandung (7) in axialer Richtung entlanggeführt und im Reaktorzentrum entgegengesetzt zurückgeführt werden.
2. Verfahren zur thermischen Zersetzung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Füllkörper (4) an der Reaktorwandung von unten nach oben geführt werden.
3. Vorrichtung zur thermischen Zersetzung und Umsetzung von organischen und anorganischen Substanzen bestehend aus einem beheizten, aufrechtstehenden zylinderförmigen Reaktor mit einem Bett von Füllkörpern und einem Rührer aus Rührerachse, Tragarmen und einem oder mehreren Wendeln, dadurch gekennzeichnet, daß die Steigung der Wendeln (2) zwischen 10 und 45° beträgt, die Wendeln (2) mit der Wandung (7) des Reaktors einen WinkeI ϕ zwischen 45 und 85° bilden, die Tragarme (9) in Drehrichtung gesehen nach vorne unten um einen Winkel y zwischen 5 und 45° geneigt sind und die Breite der Wendeln (2) und Tragarme (9) größer ist als der Füllkörperdurchmesser bzw. der hydraulische Durchmesser der Füllkörper.
4. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Steigung der Wendeln (2) zwischen 20 und 30° beträgt, die Wendeln (2) mit der Wandung (7) des Reaktors einen Winkel ψ zwischen 85 und 75° bilden und die Tragarme (9) um einen Winkel y zwischen 15 und 25° geneigt sind.
5. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Wendeln (2) mindestens eingängig sind.
6. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand zwischen der Außenkante (8) der Wendeln (2) und der Wandung (7) des Reaktors höchstens 75 % des Durchmessers der kleinsten Füllkörper beträgt.
7. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand des untersten Tragarmes (9) vom Boden (10) des Reaktors höchstens 75 % des Durchmessers der kleinsten Füllkörper beträgt.
8. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorderkante (5) der Tragarme (9) schaufel- oder keilförmig ausgebildet ist.
9. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Füllkörperschüttung (4) im Reaktor ein Verhältnis von Höhe zu Breite zwischen 0,75 und 1,5 einnimmt.
10. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Füllkörperschüttung (4) im Reaktor ein Höhen/Breitenverhältnis zwischen 0,9 und 1,1 einnimmt.
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