DE4444367C2

DE4444367C2 - Festbettreaktor zur kontinuierlichen Durchführung exothermer Reaktionen

Info

Publication number: DE4444367C2
Application number: DE19944444367
Authority: DE
Inventors: Erhard Dr Roschka; Hans-Juergen Dr Reinhardt; Gerhard Bergmann; Ernst-Dieter Prof Dr In Gilles; Goetz Lauschke
Original assignee: CHEMTEC LEUNA GES fur CHEMIE; GILLES ERNST DIETER PROF DR IN
Current assignee: N + N CHEMTEC ENGINEERING LEUNA GMBH, 06237 LEUNA,
Priority date: 1994-12-14
Filing date: 1994-12-14
Publication date: 1997-04-24
Anticipated expiration: 2014-12-15
Also published as: DE4444367A1

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Erzeugung und Auf rechterhaltung zirkulierender Reaktionszonen, die für exotherme Reaktionen, insbesondere Gasreinigungsverfahren, eingesetzt wird.

Es ist bekannt, daß sich nach dem Zünden einer exothermen Reak tion in einem heterogen-katalytischen Festbett durch Verände rung von Betriebsbedingungen (z. B. Absenkung der Gaseintritts temperatur, Erhöhung des Gasdurchsatzes) eine Reaktionszone ausbildet, die mit einer bestimmten Geschwindigkeit durch das Festbett wandert. Es ist weiterhin bekannt, daß es durch eine geeignete Gestaltung des Reaktors möglich ist, die Energie der aus dem katalytischen Festbett auslaufenden Reaktionszone in einem Doppelrohrwärmeaustauscher zu nutzen, um eine neue Reak tionszone am Reaktoreingang zu initiieren (DE 37 24 534, DE 42 40 143). Damit kann dann im Reaktor eine zirkulierende Reak tionszone erzeugt werden, die einen quasi kontinuierlichen Betrieb gewährleistet.

Nachteilig bei den bekannten Reaktoren ist, daß für den inten siven Wärmeaustausch zur Neuzündung der Reaktion relativ große Austauschflächen für den Doppelrohrwärmetauscher erforderlich sind und durch den vorzugsweisen Einsatz von Schüttgutkataly satoren höhere Druckverluste auftreten.

Der im Anspruch 1 und 8 angegebenen Erfindung liegt das Problem zu grunde, einen die zirkulierende Reaktionszone gewährleistenden Reaktor mit effektiverem Neuzündungs-/Wärmetauscherbereich zu entwickeln.

Diese Aufgabe wird durch die in Anspruch 1 beziehungsweise 8 angegebenen Merkmale gelöst.

Zweckmäßige Ausführungsformen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen.

Im folgenden wird die Erfindung anhand der Zeichnung (Fig. 1) näher beschrieben:

Der erfindungsgemäße Reaktor besteht aus einem zylinderförmigen Gehäuse mit kegelförmigen Böden, wobei der eine als Apparate deckel gestaltete einen Stutzen für den Gaseintritt und der andere einen Stutzen für den Gasaustritt besitzt.

Das schadstoffbeladene Abgas gelangt durch den Gaseintritt 1 in den Reaktor und wird über den in der Verteilungszone 2 in stallierten Kegel zu den am Rand der Kreisfläche angeordneten Innenrohren 3 geleitet. Die Innenrohre sind auf drei konzentri schen Kreisen in Dreiecksteilung angeordnet. In den Innenrohren ist eine Katalysatorschüttung eingebracht. Zum Anfahren des Reaktors muß das schadstoffbeladene Abgas entweder auf Kata lysatorzündtemperatur erhitzt werden (möglich durch einen elektrischen Spitzenvorheizer oder einen Erdgasbrenner) oder der Katalysator im Gaseintrittsbereich muß auf Zündtemperatur vorgewärmt werden (möglich durch Widerstands- oder Induktions heizung). In beiden Fällen springt die Zersetzungsreaktion im Eingangsbereich der Innenrohre an. Dadurch, daß das schad stoffbeladene Abgas mit einer Temperatur unterhalb der Zünd temperatur (im Normalfall Umgebungstemperatur) den Innenrohren zuströmt, wird das Katalysatorbett unmittelbar am Gaseintritt kaltgeblasen, d. h. die Reaktionszone wird mit einer bestimm ten Geschwindigkeit in Strömungsrichtung verschoben. Es ist vorteilhaft, die Innenrohre mit einem Verhältnis Durchmesser/Länge von 0,3 bis 0,5 zu bemessen. Aus den Innenrohren strömt das Gas in einen mit Katalysatorschüttung gefüllten in Strö mungsrichtung sich verjüngenden Ringraum 4. Die obere Fläche des Ringraumes wird durch den inneren und äußeren Kreis der so angeordneten Innenrohre gebildet (erweitert jeweils um einen halben Innenrohrdurchmesser). Die untere Fläche des Ringraumes entspricht dem Eintrittsquerschnitt aller Innenrohre oder ist kleiner. Bei der Gestaltung des Ringraumes ist es wichtig, die Außenwand zylindrisch und die Innenwand konisch auszuführen. Damit wird die Ausbildung einer einheitlichen Reaktionsfront im Ringraum 4 gewährleistet. Das Verhältnis Durchmesser der Innenrohre zur Länge des Ringraumes sollte im Bereich 0,1 bis 0,4 liegen. Aus dem Ringraum 4 gelangt das Gas in die Über gangszone 5. Die Übergangszone ist von der Gestalt eines fla chen Stumpfkegels, der dazu dient, das Gas aus dem Ringraum 4 zum Zentralrohr 6 umzulenken. Die Reaktionszone, die das Ende des Ringraumes 4 erreicht hat, wird in der Übergangszone 5 mit Gasgeschwindigkeit zum Zentralrohr 6 transportiert. Das Zen tralrohr ist entsprechend des zu erwartenden Schadstoffberei ches im zu reinigenden Gas zweckmäßigerweise mit einem Waben katalysator oder Schüttgutkatalysatoren bestückt oder auch leer.

Die mit dem Gas in der Übergangszone 5 transportierte Reaktions zone führt im Falle eines katalysatorbestückten Zentralrohres hier zur Ausbildung einer neuen wandernden Reaktionszone. Die Länge des Zentralrohres 6 sollte der Länge des Ringraumes 4 entsprechen. Nach dem Durchlauf der Reaktionszone durch das Zentralrohr 6 gelangt sie in den Außenraum 7. Der Außenraum hat die gleiche Gestalt wie die Übergangszone 5, wobei aller dings hier am Rand die Innenrohre 3 angeordnet sind. Das Gas wird nach Austritt aus dem Zentralrohr somit um 90° umgelenkt und strömt radial in Richtung Innenrohre. Bevor es auf die Innenrohre trifft, ist davor ringförmig eine Katalysator schicht 8 angeordnet. Katalysator ist auch in den Räumen zwischen den Innenrohren eingebracht. Diese sogenannte Vor reaktionszone dient der Stabilisierung der Reaktionszone, die mit dem Gasstrom aus dem Zentralrohr transportiert wird. Mit dem Auftreffen der Reaktionszone auf die Innenrohre wird der unmittelbar an der Innenwand der Innenrohre liegende Kataly sator auf Zündtemperatur erwärmt, so daß es hier zum An springen der Zersetzungsreaktion im Gaseintrittsbereich kommt. Von diesem gezündeten Bereich ausgehend wird zur Mitte hin das gesamte Katalysatorbett der Innenrohre nacheinander gezündet, so daß die im Außenraum vorhandene Reaktionszone auf Grund von Schadstoffmangel mit der Zeit verlischt. Mit der Neuzündung der Zersetzungsreaktionen in den Innenrohren erfolgt wieder die Ausbildung einer Reaktionszone im Ringraum 4, die sich dann in der beschriebenen Weise fortbewegt. Damit wird gewähr leistet, daß sich im Gasweg immer eine Reaktionszone befindet, in der die gewünschte Zersetzung der Schadstoffe erfolgt. Die auslaufende Reaktionszone gelangt dann, nachdem sie den Innenrohrbereich passiert hat, in die Nachreaktionszone 9. Dieser Bereich wird begrenzt durch die zylindrische Reaktor außenwand und den Ringraum 4. Mit Hilfe der Nachreaktionszone wird gesichert, daß durchbrechende Schadstoffe bei der Neu zündung vollständig abgebaut werden. Die Länge der Nachreak tionszone sollte doppelt so groß wie der Innenrohrdurchmesser oder größer sein. Das Reingas gelangt dann über den kegel förmigen Boden des Reaktors zum Ausgangsstutzen des Gasaus tritts 10. Bei Zuführung von Abgas mit höheren Schadstoff gehalten stellt sich im Reaktor infolge der vorhandenen Wärme rückkopplung ein stationäres Betriebsregime ein.

Beim Einsatz des erfindungsgemäßen Festbettreaktors kann die Strömungsführung des zu reinigenden Gases auch entgegenge setzt sein, wobei der Gasaustritt 10 den Gaseintritt dar stellt und der Gaseintritt 1 den Gasaustritt. Dabei kann dann in einem solchen Reaktor auf die Kegelstumpfform der Katalysatorschicht 8 verzichtet werden.

Diese Betriebsvariante besitzt den Vorteil, daß sich die Gas geschwindigkeit nach innen erhöht und somit auf den flachen Kegel innerhalb der Verteilungszone 2 verzichtet werden kann.

Fig. 2 und Anspruch 8 beinhalten eine erfindungsgemäße Alter nativlösung zu dem vorstehend beschriebenen Festbettreaktor. Dem letzteren ist dieser alternative Reaktor in seinem Aufbau und seiner Funktionsweise zwar sehr ähnlich, weist aber eine umgekehrte radiale Strömungsrichtung (von außen nach innen) auf.

Die Vorteile des Reaktors gemäß Fig. 2 sind, daß keine derge staltige Übergangszone 5 wie im Reaktor gemäß Fig. 1 erforderlich ist, die Druckverluste durch einen kürzeren Strömungsweg geringer sind und die Katalysatorschicht im Außenraum 7 und der Nachreaktionszone 8 parallel begrenzt und damit wirtschaft licher zu bauen ist.

Bezugszeichenliste der Fig. 1

1 Gaseintritt
2 Verteilungszone
3 Innenrohre (gefüllt mit Katalysator)
4 Ringraum (gefüllt mit Katalysator)
5 Übergangszone
6 Zentralrohr
7 Außenraum
8 Katalysatorschicht
9 Nachreaktionszone
10 Gasaustritt

Bezugszeichenliste der Fig. 2

1 Gaseintritt
2 Verteilungszone
3 Innenrohre (gefüllt mit Katalysator)
4 Ringraum (gefüllt mit Katalysator)
5 Übergangszone
6 Vorreaktionszone
7 Außenraum
8 Nachreaktionszone
9 Zentralrohr
10 Gasaustritt

Claims

1. Festbettreaktor zur kontinuierlichen Durchführung exothermer Reaktionen, insbesondere Gasreinigungsverfahren, der in seinem Aufbau einen Wärmetauscher beinhaltet, dadurch ge kennzeichnet, daß der Reaktor aus einem zylinderförmigen Gehäuse mit kegelförmigen Böden, wobei der eine als Appa ratedeckel gestaltete einen Stutzen für den Gaseintritt (1) und der andere einen Stutzen für den Gasaustritt (10) be sitzt, besteht, bei dem der Gaseintritt (1) einmündet in eine unterhalb des oberen kegelförmigen Bodens und oberhalb des zylindrischen Gehäuseteils befindliche Verteilungs zone (2), in deren Mitte ein flacher Kegel installiert ist, und sich am Rand der Kreisfläche auf drei konzentrischen Kreisen in Dreiecksteilung die oberen Öffnungen von mit Katalysator gefüllten, senkrecht angeordneten Innenrohren (3) befinden, wobei die Innenrohre (3) als Rohrkreis mit einer um sie herum angeordneten Katalysatorschicht (8) einen Kreuzstromwärmeübertrager bilden, die Innenrohre (3) durch ihre unteren Enden mit einem mit Katalysator gefüllten Ringraum (4), der sich nach unten zu verjüngt und dessen Außenwand zylindrisch und die Innenwand konisch ausgeführt ist, verbunden sind, der Ringraum (4) in eine nach innen gerichtete Übergangszone (5) von der Gestalt eines flachen Stumpfkegels einmündet, die wiederum mit dem in der Reaktormitte angeordneten Zentralrohr (6) verbunden ist, dessen oberes Ende in den Außenraum (7) führt, der in seiner Gestalt der Übergangszone (5) entspricht, jedoch am Rande die Katalysatorschicht (8) mit den in sie eingebetteten Innenrohren (3) beinhaltet, wobei sich an die Katalysatorschicht (8) zwischen Reaktoraußenwand und der zylindrischen Ringraumaußenwand die katalysatorgefüllte Nachreaktionszone (9) anschließt, welche über den Raum zwischen unterer Wandung der Übergangszone (5) und unterem kegelförmigem Boden des Reaktors mit dem Gasaustritt (10) verbunden ist.

2. Festbettreaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Gasaustritt (10) den Gaseintritt darstellt und der Gaseintritt (1) den Gasaustritt, in diesem Fall kein flacher Kegel in der Verteilungszone (2) installiert ist und die Katalysatorschicht (8) keine Kegelstumpfform auf weist, sondern eine ebene Oberfläche besitzt.

3. Festbettreaktor nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeich net, daß die Innenrohre (3) ein Verhältnis Durchmesser/Länge von 0,3 bis 0,5 aufweisen.

4. Festbettreaktor nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeich net, daß die obere Fläche des Ringraumes (4) durch den inneren und äußeren Kreis der oberhalb angeordneten Innen rohre (3), erweitert jeweils um einen halben Innenrohr durchmesser, gebildet wird und die untere Fläche des Ring raumes (4) dem Eintrittsquerschnitt aller Innenrohre (3) entspricht oder kleiner ist.

5. Festbettreaktor nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeich net, daß das Verhältnis Durchmesser der Innenrohre (3) zur Länge des Ringraumes (4) im Bereich 0,1 bis 0,4 liegt.

6. Festbettreaktor nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Länge des Zentralrohres (6) der Länge des Ringraumes (4) entspricht.

7. Festbettreaktor nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekenn zeichnet, daß das Zentralrohr (6) in Abhängigkeit vom zu erwartenden Schadstoffbereich des zu reinigenden Gases mit Waben- oder Schüttgutkatalysatoren gefüllt oder leer ist.

8. Festbettreaktor zur kontinuierlichen Durchführung exother mer Reaktionen, insbesondere Gasreinigungsverfahren, der in seinem Aufbau einen Wärmetauscher beinhaltet, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor aus einem zylinderför migen Gehäuse mit einem kegelförmigen als Apparatedeckel gestalteten Boden mit einem Stutzen für den Gaseintritt (1) und einem flachen Boden mit einem Stutzen für den Gasaus tritt (10) besteht, wobei der Gaseintritt (1) einmündet in eine unterhalb des oberen kegelförmigen Bodens und ober halb des zylindrischen Gehäuseteils befindliche Verteilungs zone (2), in deren Mitte ein flacher Kegel installiert ist, und sich am Rand der Kreisfläche auf drei konzentrischen Kreisen in Dreiecksteilung die oberen Öffnungen von mit Katalysator gefüllten, senkrecht angeordneten Innenrohren (3) befinden, wobei die Innenrohre (3) als Rohrkreis mit dem katalysatorgefüllten Außenraum (7) und dem Anfang der katalysatorgefüllten Nachreaktionszone (8) einen Kreuzstrom wärmeübertrager bilden, die Innenrohre (3) durch ihre un teren Enden mit einem mit Katalysator gefüllten Ringraum (4), der sich nach unten zu verjüngt und dessen Außenwand zylindrisch und die Innenwand konisch ausgeführt ist, verbunden sind, der Ringraum (4) in eine nach außen gerichtete Übergangszone (5) einmündet, die im rechten Winkel in die Vorreaktionszone (6), die sich zwischen Gehäuseaußenwand und Außenwand des Ringraumes (4) befindet, führt und sich daran waagerecht zur Reaktormitte hin der Außenraum (7) und danach die Nachreaktionszone (8) anschließen, wobei letztere in das senkrechte Zentralrohr (9) einmündet, dessen unteres Ende den Gasaustritt (10) darstellt.