DE19723552C1 - Festbettreaktor zur kontinuierlichen Durchführung exothermer Reaktionen - Google Patents

Festbettreaktor zur kontinuierlichen Durchführung exothermer Reaktionen

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Description

Die Erfindung betrifft einen Festbettreaktor zur kontinuierlichen Durchführung exothermer Reaktionen, der zur Erzeugung und Aufrechterhaltung zirkulierender Reaktionszonen, insbesondere bei katalytischen Gasreinigungsverfahren, einge­ setzt wird.
Es ist bekannt, daß sich nach dem Zünden einer exothermen Reaktion in einem katalytischen Festbett durch Veränderung von Betriebsbedingungen (z. B. Absen­ kung der Gaseintrittstemperatur, Erhöhung des Gasdurchsatzes) eine Reaktions­ zone ausbildet, die mit einer bestimmten Geschwindigkeit durch das Festbett wandert.
Es ist weiterhin bekannt, daß es durch eine geeignete Gestaltung des Reaktors möglich ist, die Energie der aus dem katalytischen Festbett auslaufenden Reak­ tionszone in einem Wärmetauscherteil des Reaktors zu nutzen, um eine neue Reaktionszone am Reaktoreingang zu initiieren (DE 42 40 143). Damit kann dann im Reaktor eine zirkulierende Reaktionszone erzeugt werden, die einen quasi­ stationären Betrieb gewährleistet.
Bei der Gestaltung eines technischen Festbettreaktors mit einer zirkulierenden Reaktionszone ist mit Festigkeitsproblemen infolge der hohen Temperaturgra­ dienten zwischen der heißen Reaktionszone und dem kalten Festbettanteil zu rechnen.
Bei dem in DE 44 44 367 beanspruchten Reaktor wird die Aufrechterhaltung der Zirkulation einer Reaktionsfront durch die Existenz eines mit Katalysator gefüllten konischen Ringraumes und eines Zentralrohres erreicht, wobei die Neuzündung der Reaktionsfront in einem radial angeströmten Röhrenbündel, das oberhalb des konischen Ringraumes angeordnet ist, erfolgt. Diese Anordnung gewährleistet zwar die Aufrechterhaltung einer zirkulierenden Reaktionszone im Reaktor, hat aber den Nachteil, daß infolge der relativ großen Distanz zwischen dem Zentralrohr und dem konischen Ringraum durch die hohen Temperaturgradienten Verformungen eintre­ ten können, die bis zur Zerstörung des Apparates führen können.
Die Realisierung einer zirkulierenden Reaktionsfront wird in dem Festbettreaktor nach DE 44 44 364 in einem Plattenapparat beansprucht, bei dem die Neuzündung in den mit Katalysator gefüllten Zwischenräumen zwischen den einzelnen Platten, die wechselseitig im Gleichstrom durchströmt werden, erfolgt und die Rückführung des Gasstromes in außenliegenden Überströmkanälen, die ebenfalls mit Katalysator gefüllt sind, erreicht wird. Die kompakte Gestaltung dieses Reaktors sichert die gute Ausbildung einer zirkulierenden Reaktionszone, kann aber wegen der starren Aus­ führung und der rechteckigen Gestaltung zu Problemen bei der Betriebsführung durch Verformungen infolge der vorhandenen Temperaturgradienten führen.
Ein weiteres Problem bei technischen Festbettreaktoren mit zirkulierenden Reaktionszonen ist die Katalysatorbefüllung bzw. -auswechslung. Dadurch, daß im Wärmetauscherteil des Festbettreaktors in beiden Phasenräumen Katalysator angeordnet sein muß, sind normalerweise aufwendige konstruktive Maßnahmen erforderlich, um einen Zugang für die Befüllung mit und Auswechslung von Katalysator bei einer gleichzeitig guten Abdichtung zu schaffen.
Weiterhin ist zum Anfahren eines Festbettreaktors mit zirkulierenden Reaktions­ zonen eine Erwärmung des Katalysators auf Zündtemperatur am Reaktoreingang erforderlich. Dies wird üblicherweise durch eine externe Aufheizung des Gas­ stromes durch einen elektrischen Vorheizer bzw. durch einen Erdgasbrenner er­ reicht. Nachteilig sind bei der Gasaufheizung die notwendigen hohen Anschluß­ leistungen, da sie nur zum Anfahren benötigt werden.
Die Erfindung stellt sich die Aufgabe, einen Festbettreaktor mit zirkulierenden Reaktionszonen zu entwicken, bei dem die Temperaturspannungen infolge der vorhandenen hohen Temperaturgradienten kompensiert werden, eine einfache Katalysatorbefüllung bzw. -auswechslung möglich ist und eine effektive Aufheizung des Katalysators in der Startphase erreicht werden kann.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch einen Festbettreaktor, in dem in mehreren Innenrohren, zwischen den Innenrohren und in einem Zentralrohr Kataly­ sator angeordnet ist, dadurch gelöst, daß die Innenrohre (3) zusammen mit einem katalysatorfreien Übergangsbehälter (4) und einem Zentralrohr (5) an einer Platte (2), die in der Mitte eine Öffnung entsprechend dem Durchmesser des Zentralrohres besitzt, befestigt und in einem zylindrischen Reaktorgehäuse (1) eingehängt sind, wobei der Durchmesser des Übergangsbehälters (4) um 1 bis 10 mm, vorzugsweise 1 mm bis 3 mm, kleiner als der Innendurchmesser des Reaktorgehäuses (1) ist und am Boden des Übergangsbehälters (4) einen Dehnungsausgleicher (7) mit einem Durchmesser, der kleiner oder gleich dem des Übergangsbehälters (4) ist, ange­ ordnet wird, der am freien Ende einen Dichtring (8) besitzt.
Der Festbettreaktor findet vor allem bei solchen katalytischen Gasreinigungsver­ fahren Anwendung, bei denen Abgase, die in die Atmosphäre ausgestoßen werden, von Schadstoffen gereinigt werden. Diese Schadstoffe werden katalytisch unter Einsatz von Luftsauerstoff verbrannt und damit beseitigt.
Der Übergangsbehälter ist ein im wesentichen leerer Raum, der zur Verbindung der Innenrohre (3) mit dem Zentralrohr (5) dient. Hier werden die aus den einzelnen Innenrohren austretenden Gasströme vereint und in das Zentralrohr umgelenkt.
Der Dehnungsausgleicher soll insbesondere die durch enorme Wärmedifferenzen (bis etwa 600°C) entstehenden thermischen Ausdehnungen kompensieren.
Eine besondere Ausführungsform des Festbettreaktors besteht darin, daß im Zentralrohr ein Auflagerost bzw. Sieb (6) zur Fixierung der Katalysatorstandhöhe eingehängt ist. Die Standhöhe des Auflagerostes (6) im Zentralrohr (5) kann in beliebiger Höhe eingestellt werden, sollte aber vorzugsweise in der Mitte des Zentralrohres liegen. Der Auflagerost sollte so gestaltet sein, daß der Katalysator nicht durchfallen kann, die Abgase ihn aber ungehindert passieren können.
Die Heizung des Festbettreaktors erfolgt elektrisch in an sich bekannter Weise. Die Heizspiralen sind in üblicher Weise - getrennt vom eigentlichen Reaktionsraum - angeordnet.
Vorzugsweise ist auf dem Reaktorgehäuse (1) ein Heizkopf (9) aufgeflanscht, an dem längs des Umfanges, entsprechend der Anzahl der Innenrohre (3), abge­ winkelte Heizstäbe (10), vorzugsweise um 90° abgewinkelt, angeordnet sind, die in die Katalysatorschicht der Innenrohre (3) hineinragen, wobei die Eindringtiefe 10 bis 30% der Innenrohrlänge beträgt.
Zweckmäßig ist zwischen dem Heizkopf (9) und dem Reaktorgehäuse (1) eine Scheibe (11) angeordnet, die an den Stellen, an denen die Innenrohre (3) in der Platte (2) enden, Öffnungen entsprechend dem Innenrohrdurchmesser besitzt.
Vorteilhaft ist es, wenn der Heizkopf (9) am oberen Ende mit einem abnehmbaren, geraden, gekrümmten oder kegligen Deckel (12) verschlossen ist, in dem sich auch der Gaszuführungsstutzen befindet.
Mit dieser erfindungsgemäßen Konstruktion besteht die Möglichkeit, einen einfach gestalteten Festbettreaktor zu bauen, bei dem die Vorteile der katalytischen Reini­ gung schadstoffbeladener Abgase in zirkulierenden Reaktionszonen genutzt werden können. Die sonst beim Betrieb von Festbettreaktoren mit zirkulierenden Reaktions­ fronten auftretenden Thermospannungen infolge der betriebsbedingten Temperatur­ gradienten werden durch die erfindungsgemäße Konstruktion so abgeleitet, daß eine Zerstörung bzw. Unbrauchbarkeit des Reaktors weitgehend ausgeschlossen wird.
Durch die Erzeugung eines während des Betriebes sich selbstabdichtenden Be­ reiches zwischen dem Boden des Übergangsbehälters (4), dem Dehnungsaus­ gleicher (7) und dem Boden des Reaktorgehäuses (1) besteht die Möglichkeit des Einsatzes von Thermohülsen zur Aufnahme von Thermoelementen für die Erfas­ sung der zirkulierenden Reaktionsfront. Weiterhin ist bei der erfindungsgemäßen Konstruktion eine einfache Befüllung bzw. Austauschbartkeit des Katalysators möglich. Durch den Einsatz von Heizstäben, die unmittelbar in der Katalysator­ schüttung am Reaktoranfang angeordnet sind, existiert eine direkte Katalysator­ aufheizung zum Anfahren des Reaktors, die große elektrische Anschlußleistungen für eine Gasaufheizung nicht erforderlich macht.
Der erfindungsgemäße Reaktor ist einsetzbar zur katalytischen Zersetzung von Schadstoffen in Abgasen, die in die Atmosphäre abgegeben werden. Das Haupt­ anwendungsgebiet ist dabei die Oxidation von Kohlenwasserstoffen zu lufteigenen Stoffen. Wegen der hohen Temperaturen, die in der zirkulierenden Reaktionszone erreicht werden, ist der erfindungsgemäße Reaktor besonders gut zur Oxidation schwerspaltbarer Schadstoffe, wie z. B. zur Oxidation von Chlorkohlenwasserstoffen, geeignet.
Im folgenden wird die Erfindung anhand der Figur beispielsweise näher beschrie­ ben.
Darin bedeuten:
Bezugszeichenliste
1
Reaktorgehäuse
2
Platte
3
Innenrohr
4
Übergangsbehälter
5
Zentralrohr
6
Auflagerost
7
Dehnungsausgleicher
8
Dichtring
9
Heizkopf
10
Heizstäbe
11
Scheibe
12
Deckel
Eine Abluftmenge von 20 Nm3/h, die 4,5 g/Nm3 Ethen enthält, wird über den Ein­ gangsstutzen im Deckel (12) dem Reaktor mit Umgebungstemperatur zugeführt und auf neun Innenrohre (3), die symmetrisch auf einem Kreis angeordnet und in der Platte (2) befestigt sind, aufgeteilt. In jedem Innenrohr (3) ist am Gaseintritt ein Heiz­ stab (10) eingeführt, der am Heizkopf (9) befestigt ist und ca. 10 cm in das Innen­ rohr hineinragt. Die Innenrohre (3) sind mit einem Edelmetallkatalysator (Träger­ material: Al2O3, Edelmetall: Platin, Korngröße: 2-4 mm Kugeln) gefüllt, wobei die Heizstäbe (10) mit Katalysator umgeben sind.
Im Anfahrzustand wird mit den Heizstäben (10) der unmittelbar anliegende Kataly­ sator auf Zündtemperatur erwärmt, so daß in diesem Bereich die Ethenzersetzung in der Abluft erfolgt und sich infolge der freiwerdenden Reaktionswärme eine aus­ geprägte Reaktionszone bildet. Nach dem Ausschalten der Heizstäbe (10) wird durch die zugeführte kalte Abluftmenge die gezündete Reaktionszone in Strömungs­ richtung mit einer Geschwindigkeit, die kleiner als die Gasgeschwindigkeit ist, ver­ schoben. Dabei steigt die Temperatur in der Reaktionszone beträchtlich über den adiabaten Temperatursprung an. Infolge dieser Temperaturerhöhung dehnen sich die Innenrohre (3) aus. Die dabei eintretende Längenänderung wird im Dehnungs­ ausgleicher (7) kompensiert und führt gleichzeitig zu einer Abdichtung zwischen dem Dichtring (8) und dem Boden des Reaktorgehäuses (1).
Im Übergangsbehälter (4) werden die aus den einzelnen Innenrohren (3) austreten­ den Teilströme zusammengefaßt und zum Zentralrohr (5) umgelenkt. Im Zentralrohr (5) ist ein Auflagerost (6) eingehängt, der eine Befüllung des Zentralrohres bis zur Hälfte mit Katalysator gestattet. Die mit der Gasströmung aufwärts wandernde Temperaturfront bewirkt in der Katalysatorschicht des Zentralrohres (5) die Aus­ bildung einer neuen wandernden Reaktionszone. Am oberen Ende des Zentral­ rohres (5) wird die Gasströmung wieder umgelenkt und in den Außenraum zu den Innenrohren (3) geführt. Dieser Außenraum ist ebenfalls mit Katalysator gefüllt. Die jetzt in den Außenraum wandernde Reaktionszone erwärmt die in den Innenrohren (3) strömende kalte Abluft soweit, daß sich hier eine neue wandernde Reaktions­ zone bildet, die sich dann wieder in der beschriebenen Weise im Festbettreaktor fortbewegt. Die gereinigte Abluft verläßt den Reaktor an dem unteren Stutzen im Reaktorgehäuse (1).
Die Oxidation des Ethens in der Abluft zu lufteigenen Stoffen erfolgt in der wandern­ den bzw. im Reaktor zirkulierenden Reaktionszone. Infolge der erhöhten Temperatu­ ren in dieser Zone werden Umsätze im Mittel von 99,9% erzielt.
Die Befüllung bzw. Auswechselung des Reaktors mit Katalysator erfolgt bei einge­ hängter Platte (2) mit den daran befestigten Innenrohren (3), dem Zentralrohr (5) mit eingehängtem Auflagerost (6) und dem Übergangsbehälter (4) mit angeschweißtem Dehnungsausgleicher (7) und Dichtring (8) und bei abgenommenem Heizkopf (9) bzw. Deckel (12) über die zentral angeordnete Öffnung in der Platte (2). Die Befül­ lung der Innenrohre (3) mit Katalysator kann direkt von oben erfolgen, wobei vorerst eine Länge, die den in den Innenrohren (3) hineinragenden Heizstäben (10) ent­ spricht, freigelassen werden muß. Nachdem dann der Heizkopf (9) und die Scheibe (11) zum Verschließen der Öffnung in der Platte (2) montiert sind, kann bei abge­ nommenem Deckel (12) der restliche Katalysator für die Innenrohre aufgefüllt werden.

Claims (5)

1. Festbettreaktor zur kontinuierlichen Durchführung exothermer Reaktionen, insbesondere von katalytischen Gasreinigungsverfahren, in dem in mehreren Innenrohren, zwischen den Innenrohren und in einem Zentralrohr Katalysa­ tor angeordnet ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Innenrohre (3) zusam­ men mit einem katalysatorfreien Übergangsbehälter (4) und einem Zentral­ rohr (5) an einer Platte (2), die in der Mitte eine Öffnung entsprechend dem Durchmesser des Zentralrohres besitzt, befestigt und in einem zylindrischen Reaktorgehäuse (1) eingehängt sind, wobei der Durchmesser des Über­ gangsbehälters (4) um 1 bis 10 mm, vorzugsweise 1 mm bis 3 mm, kleiner als der Innendurchmesser des Reaktorgehäuses (1) ist und am Boden des Übergangsbehälters (4) ein Dehnungsausgleicher (7) mit einem Durch­ messer, der kleiner oder gleich dem des Übergangsbehälters (4) ist, ange­ ordnet wird, der am freien Ende einen Dichtring (8) besitzt.
2. Festbettreaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß im Zentral­ rohr (5) ein Auflagerost (6) zur Fixierung der Katalysatorstandhöhe einge­ hängt ist, wobei die Standhöhe des Auflagerostes (6) im Zentralrohr (5) in beliebiger Höhe eingestellt werden kann, vorzugsweise aber in der Mitte des Zentralrohres liegt.
3. Festbettreaktor nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß auf dem Reaktorgehäuse (1) ein Heizkopf (9) aufgeflanscht ist, an dem längs des Umfanges, entsprechend der Anzahl der Innenrohre, abgewinkelte Heizstäbe (10), vorzugsweise um 90° abgewinkelt, angeordnet sind, die in die Katalysatorschicht der Innenrohre (3) hineinragen, wobei die Eindring­ tiefe 10% bis 30% der Innenrohrlänge beträgt.
4. Festbettreaktor nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen dem Heizkopf (9) und dem Reaktorgehäuse (1) eine Scheibe (11) angeordnet ist, die an den Stellen, an denen die Innenrohre (3) in der Platte (2) enden, Öffnungen entsprechend dem Innenrohrdurchmesser besitzt.
5. Festbettreaktor nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Heizkopf (9) am oberen Ende mit einem abnehmbaren geraden, gekrümmten oder kegligen Deckel (12) verschlossen ist, in dem sich auch der Gaszuführungsstutzen befindet.
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