DEC0011494MA - - Google Patents

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DEC0011494MA
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BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
Tag der Anmeldung: 4. Juli 1955 Bekanntgemacht am 22. November 1956
DEUTSCHES PATENTAMT
PATENTANMELDUNG
KLASSE 22 a GRUPPE 13 INTERNAT. KLASSE C 09b- —
C 11494 IVb/22a
Dr. Raymond Gunst, Binningen (Schweiz) ist als Erfinder genannt worden
CIBA Aktiengesellschaft, Basel (Schweiz)
Vertreter: Dipl.-Ing. E. Splanemann, Patentanwalt, Hamburg 36, Neuer Wall
Verfahren zur Herstellung von Monoazofarbstoffen
Die Priorität der Anmeldung in der Schweiz yom 9. Juli-1964 ist in Anspruch genommen
Die Erfindung bezieht sich auf neue Monoazofarbstoffe, welche, wie der Farbstoff der Zusammensetzung
H3C-CO-HN
NH — OC-
SO3H
HO„S
HO r
(ι)
'C-HN
H,C — 0
609 708/322
C 11494 IVb/22a
der allgemeinen Formel
Acyl —HN
CH = CH
-NH-OC- R1-N = N- R2
(2)
SO3H
H O, S
entsprechen, worin R1 einen Benzolrest und R2 einen von löslichmachenden Gruppen freien Rest eines Acetoacetylaminobenzols bedeutet und die Gruppen — NH-CO- und -N = N-zueinander stehen.
in p-Stellung
Zu diesen neuen Farbstoffen gelangt man, wenn man Diazoverbindungen von Aminen der Formel
Acyl —HN
CH = CH
NH-OC-R1-NH2
(3)
SOoH
worin R1 einen IJgjlzolrest bedeutet und sich die NH2-Gruppe in p-Stellung zur—NH — CO-Gruppe befindet, mit von löslichmachenden Gruppen freien Acetoacetylaminobenzolen kuppelt.
Die Amine der Formel (3) lassen sich durch Acylierung von 4-Acylamino-4'-aminostilben-2, 2'-disulfonsäuren mit einem Acylierungsmittel, das den Rest — OC — R1 — NO2 abgibt (worin R1 die bereits angegebene Bedeutung hat), und Reduktion der Nitrogruppe herstellen. Diese Umsetzungen können in an sich bekannter Weise durchgeführt werden. Man verwendet hierbei vorteilhaft solche 4-Acylamino -4'- aminostilben- 2, 2'-disulfonsäuren, deren Acylrest ein niedrigmolekularer aliphatischer ■ Rest, beispielsweise ein Propionyl-, Formyl- oder insbesondere ein Acetylrest oder ein Benzoylrest ist. Der Benzolkern des Benzoylrestes kann auch noch Substituenten enthalten, z. B. Halogenatome, wie Chlor, Methyl-, Äthyl-, Methoxy- oder Äthoxygruppen.
Als Acylierungsmittel, diedenRest—OC—R1—NO2 abgeben, verwendet man z. B. Benzoylchloride, welche in p-Stellung zur vCarbonsäurechloridgruppe eine Nitrogruppe aufweisen und auch noch weitere Substituenten, z. B. niedrigmolekulare Alkylgruppen, enthalten können. Als Beispiele seien erwähnt 4-Nitrobenzoylchlorid,3-Methyl-4-nitrobenzoylchlorid, S-Chlor^-nitrobenzoylchlorid.
Als Azokomponefiten werden beim vorliegenden Verfahren von wasserlöslichmachenden Gruppen freie Acetoacetylaminobenzole verwendet. Die an die — NH-Gruppen gebundenen Benzolkerne dieser Verbindungen enthalten zweckmäßig noch mindestens einen weiteren Substituenten. Als Substituenten kommen hier z. B. niedrigmolekulare Alkyl- oder Alkoxygruppen, wie Methyl-, Äthyl-, Methoxy- oder Äthoxygruppen, Halogenatome, wie Brom oder Chlor, oder Acetylaminogruppen in Betracht. Besonders gute Ergebnisse werden im allgemeinen mit Acylacetylaminobenzolen erzielt, welche in o-Stellung zur ·— N Η-Gruppe eine niedrigmolekulare Alkoxy-
7 gruppe, z.B. eine Äthoxy- oder insbesondere eine Methoxygruppe, aufweisen. Als Beispiele für Azokomponenten des vorliegenden Verfahrens seien folgende Verbindungen erwähnt: Acetoacetylaminobenzol, i-Acetoacetylamino^-chlorbenzol, i-Acetoacetylamino-2-methoxybenzol, 1 - Acetoacetylamino-4-methoxybenzol, ..· i-Acetoacetylamino-2-methoxy-5-methylbenzol, i-Acetoacetylamino-2,4-dimethylbenzol, i-Acetoacetylamino-2, 5-dimethoxybenzol, i-Acetoacetylamino - 2 - methoxy - 4 - chlor - 5 - methylbenzol, i-Acetoacetylamino^-äthoxy^-chlor-S-methylbenzol, ι - Acetoacetylamino - 2 - methoxy - 4 - brom - 5 - methyl benzol, i-Acetoäcetylamino^-äthoxy^-brom-S-methylbenzol, 1 - Acetoacetylamino - 2 - chlor - 4 - acetamino-5-methoxybenzol.
Die Diazotierung der Amine der Formel (3) erfolgt zweckmäßig nach der sogenannten indirekten Methode, d. h. indem man eine einen geringen Alkaliüberschuß sowie die erforderliche Menge Alkalinitrit aufweisende Lösung eines Alkalisalzes der Diazokomponente mit einem Überschuß an Salzsäure vereinigt. Die Kupplung kann in schwach saurem, neutralem bis alkalischem, z. B. alkalibicarbonat- oder alkalicarbonatalkalischem Medium erfolgen.
Die so erhältlichen neuen Monoazofarbstoffe der Formel (2) eignen sich zum Bedrucken und insbesondere zum Färben der verschiedensten Materialien, z. B. solchen tierischen Ursprungs, wie Wolle, Seide und Leder, insbesondere aber cellulosehaltiger Fasern, wie Baumwolle, Leinen, Kunstseide oder Zellwolle aus regenerierter Cellulose. Sie ergeben sehr reine, grünstichiggelbe Farbtöne, besitzen gegenüber Cellulosefasern ein sehr gutes Ziehvermögen und liefern Färbungen mit Echtheitseigenschaften, wie sie mit ähnlich gebauten und ebenfalls grünstichiggelben, bekannten Farbstoffen nicht erzielt werden können. Die Färbungen sind überdies auch mit alkalischen Druckansätzen gut ätzbar.
Die erwähnten Vorzüge bestehen insbesondere gegenüber den aus den deutschen Patentschriften 293 333, 470 652 und 863 972 bekannten Farbstoffen. Diese bekannten Produkte, von denen einzelne Vertreter eine bemerkenswerte praktische Bedeutung erlangt haben, werden durch Kupplung von diazo-. tierten 2-(Aminophenyl)-benzthiazoldisulfonsäuren mit Acetoacetylaminobenzolen, durch Kupplung von diazotierten 2- (Aminophenyl) -benzthiazolmonosulfonsäuren mit Acetoacetylaminobenzolsulfonsäuren oder durch Sulfonierung der aus diazotierten 2-(Aminophenyl) -benzthiazolmonosulfonsäuren und Acetoacetylaminobenzolen erhaltenen Monoazofarbstoffen hergestellt. Sie ergeben auf Cellulosefasern ebenfalls reine, grünstichiggelbe Töne. Dank dieser Eigenschaft haben sie sich in der Praxis behauptet, trotzdem ihr Ziehvermögen sowie die Naßechtheiten, auch bei den Farbstoffen der jüngsten dieser drei Patentschriften,
7DS/322
C 11494 IVb/22a
nur sehr bescheidene Ansprüche befriedigen können. Verglichen mit diesen bekannten Farbstoffen weisen die gemäß vorliegendem Verfahren erhältlichen neuen Farbstoffe ein besseres. Ziehvermögen, bessere Naßechtheiten und in manchen Fällen auch eine bessere Lichtechtheit auf.
Gegenüber dem aus der deutschen Patentschrift ιοί 917 bekannten, durch Kupplung von tetrazotierter 4, 4'-Diaminostilben-2, 2'-disulfonsäure mit Acetoacetylaminobenzol erhältlichen Disazofarbstoff zeichnet sich der nach dem vorliegenden Verfahren erhältliche Monoazofarbstoff aus diazotierter 4-Acetylamino-4'-(p-aminobenzoylamino)-stilben-2, 2'-disulfonsäure und Acetoacetylaminobenzol dadurch aus, daß er auf Baumwolle Färbungen von besserer Wasch- und Alkaliechtheit liefert.
In den nachfolgenden Beispielen bedeuten die Teile, sofern nichts anderes bemerkt wird, Gewichtsteile, die Prozente Gewichtsprozente.
Beispiel 1
Man löst 57,5 Teile 4-acetylamino-4'-(4"-aminoberizoylaminostilben)-2, 2'-disulfonsaures Natrium in 300 Teilen heißem Wasser, gibt 7 Teile Natriumnitrit in konzentrierter wäßriger Lösung" zu, läßt die Mischung^ in dünnem Strahl unter kräftigem Rühren zu 30 Volumteilen 3O°/0iger Salzsäure, die mit Wasser verdünnt sind, zulaufen und. hält die Temperatur durch Zugabe von Eis auf 200. Nach 3 Stunden filtriert man die Diazosuspension ab, rührt sie in Wasser wieder an und läßt sie bei Zimmertemperatur unter gutem Rühren zu einer Lösung aus 21 Teilen i-Acetoacetylamino-2-methoxybenzol, 13,5 Teilen 30%iger Natriumhydroxydlösung und 30 Teilen Natriumcarbonat in 300 Teilen Wasser zulaufen. Durch Zugabe von Natriumchlorid wird der gebildete Farbstoff vollständig abgeschieden und ab filtriert. Er bildet ein gelbes Pulver, das sich in Wasser mit gelber Farbe löst. Er färbt die Cellulosefaser in sehr klaren, grünstichiggelben Tönen, die sich durch gute Naßechtheiten und sehr gute Lichtechtheit auszeichnen. Die als Diazokomponente verwendete 4-Acetylamino - 4' - (4 " - aminobenzoylaminostilben) - 2, 2' - di sulfonsäure kann wie folgt hergestellt werden:
40 Teile 4-Nitro-4'-aminostilben-2, 2'-disulfonsäure werden unter Zusatz von 13 Teilen 3o°/0iger Natriumhydroxydlösung gelöst. Die Reaktion soll nur schwach brillantgelbalkalisch sein. Bei 70° werden 17 Teile Essigsäureanhydrid ziemlich rasch eingetropft. Die Acetylierung ist nach kurzer Zeit beendet. In einem eisernen Reduzierkessel wird die Nitroverbindung mit Eisenfeilspänen und Essigsäure in bekannter Weise zur Aminoverbindung reduziert. Aus dem Reaktionsgemisch werden die gelösten Eisenverbindungen durch Zugabe von Natriumcarbonat bis zur deutlich alkalischen Reaktion als Eisenhydroxyd gefällt und abfiltriert. Das alkalische Filtrat wird mit 4-Nitrobenzoylchlorid kondensiert, indem man 20 Teile 4-Nitrobenzoylchlorid in 20 Teilen Aceton löst und bei 40 bis 450 in feinem Strahl unter kräftigem Rühren zum Filtrat laufen läßt. Zur Vervollständigung der Kondensation wird das Reaktionsgemisch noch 1 Stunde auf 700 erwärmt. Die 4-Acetylamino-4'-nitrobenzoylaminostilben-2, 2'-disulfonsäure ist vollständig ausgefallen und wird abfiltriert. Zur Überführung in die Aminoverbindung wird wiederum in bekannter Weise mit Eisen und Essigsäure reduziert.
Beispiel 2
Man diazotiert 57,5 Teile 4-acetylamino-4'-(4"-aminobenzoylaminostilben)-2,2'-disulfonsaures Natrium nach den Angaben des Beispiels 1. Zur Kupplung werden 27,2 Teile i-Acetoacetylamino-2, 5-dimethoxy-4-chlorbenzol in 250 Teilen Wasser unter Zusatz von 13,5 Teilen 3O°/0iger Natriumhydroxydlösung gelöst und 20 Teile kristallisiertes Natriumacetat zugegeben. Die Diazosuspension wird bei Zimmertemperatur unter gutem Rühren zur Lösung der Azokomponente zulaufen gelassen. Nach etwa istündigem Rühren tropft man langsam eine io°/0ige wäßrige Lösung von Natriumcarbonat zu, bis das Reaktionsgemisch gegen Brillantgelbpapier schwach alkalisch reagiert. Man erwärmt hierauf auf 300 und läßt noch etwa 2 Stunden rühren. Der gebildete Farbstoff wird durch Zugabe von Natriumchlorid vollständig abgeschieden, abfiltriert und getrocknet. Er bildet ein gelbes Pulver, das sich in Wasser mit gelber Farbe löst. Er färbt die Cellulosefaser in sehr klaren, grünstichiggelben Tönen, die sich besonders durch gute Naßechtheiten und gute Lichtechtheit auszeichnen. ,.
Beispiel 3
Die Diazosuspension aus 57,5 Teilen 4-acetylamino-4'-(4"-aminobenzoylaminostilben)-2, 2'-disulfonsaurem Natrium wird unter kräftigem Rühren mit einer schwach essigsauren Suspension aus 30 Teilen I-Acetoacetylamino-4-acetylamino-5-methoxy-2-chlorbenzol vermischt, die wie folgt bereitet wurde: 30 Teile i-Acetoacetylamino^-acetylamino-S-methoxy^-chlorbenzol werden in 400 Teilen Wasser unter Zusatz von 13,5 Teilen 3O°/0iger Natriumhydroxydlösung gelöst. Durch Zu tropf en von Essigsäure unter sehr kräftigem Rühren bis zur deutlich lackmussauren Reaktion wird das Acetoacetylarylamid in sehr feiner reaktionsfähiger Form wieder ausgeschieden. Nach Vermischen mit der Diazosuspension wird die Temperatur des Reaktionsgemisches unter kräftigem Rühren in ι Stunde auf 40 bis 500 erhöht und dann 4 Stunden bei dieser Temperatur gehalten. Zur Abscheidung des gebildeten Farbstoffes wird durch Zutropfen von wäßriger Natriumcarbonatlösung auf alkalische Reaktion gegenüber Brillantgelbpapier eingestellt, wenig Natriumchlorid zugegeben und dann abfiltriert. Der neue Farbstoff bildet ein gelbes Pulver, das sich in Wasser mit gelber Farbe löst und die Cellulosefaser in sehr klaren, grünstichiggelben Tönen färbt, die sich durch sehr gute Naßechtheiten und gute Lichtechtheit auszeichnen.
Beispiel 4
Man löst 63,7 Teile 4-benzoylamino-4'-(4"-aminobenzoylaminostilben)-2, 2'-disulfonsaures Natrium in 350 Teilen heißem Wasser, gibt 7 Teile Natriumnitrit
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C 11494 IVb/22 a
in konzentrierter wäßriger Lösung zu und läßt die Mischung in dünnem Strahl unter kräftigem Rühren zu 30 Volumteilen 3o°/0iger Salzsäure, die mit Wasser verdünnt ist, zulaufen. Durch Zugabe von Eis hält man die Temperatur auf 20°. Nach 3 Stunden filtriert man die Diazoverbindung ab und rührt sie in Wasser wieder an. Zur Kupplung bereitet man eine Lösung aus 30 Teilen i-Acetoacetylamino-4-acetylamino-5-methoxy-2-chlorbenzol, 13,5 Teilen 3O°/0iger Natriumhydroxydlösung, 30 Teilen wasserfreiem Natriumcarbonat und 300 Teilen Wasser. Die Diazosuspension läßt man langsam in dünnem Strahl unter kräftigem Rühren bei Zimmertemperatur zur Lösung der Azokomponente zufließen. Durch Zugabe von wenig Natriumchlorid kann der gebildete Farbstoff abgeschieden und durch Filtrieren isoliert werden. Er stellt ein gelbes Pulver dar, das sich in Wasser mit gelber Farbe löst. Er zieht sehr gut auf Cellulosefasern und gibt sehr klare, grünstichige Gelbtöne, die sich durch gute Naßechtheiten und gute Lichtechtheit auszeichnen.
In der nachfolgenden Tabelle sind weitere Farbstoffe angegeben, die in gleicher Weise hergestellt werden können und ähnliche Eigenschaften aufweisen wie die in den vorstehenden Beispielen beschriebenen Farbstoffe. Sie färben die Cellulosefaser in grünstichiggelben Tönen. Die Färbungen zeichnen sich vor allem durch gute Naßechtheiten aus.
Acyl —HN
Diazokomponente
CH = CH —/ V-NH — OC — R1-NH2
Rest -OC-R1-NH2 Azokomponente H3C-OC-H2C-OC-HN-R
Rest —HN-R
NH9 -HN
H3CO
desgl.
desgl. NH-OC-CH,
-HN
HXO
HXO-
desgl.
desgl. -HN
HXO
-HN
NH-OC-CH,
OCH,
H3C-CH2-CO
desgl. -HN
HXO
NH
CH, -HN
NH-OC-CH,
OCH,
708/322

Claims (3)

  1. C 11494 IVb/22a
    Patentansprüche:
    ι. Verfahren zur Herstellung von Monoazofarbstoffe^ dadurch gekennzeichnet, daß man Diazoverbindungen von Aminen der Formel
    Acyl —HN
    CH = CH
    SO3H
    worin R1 einen Benzolrest bedeutet und sich die NH2-Gruppe in p-Stellung zur — NH-OC-Gruppe befindet, mit von löslichmachenden Gruppen freien Acetoacetylaminobenzolen kuppelt. .
  2. 2. Verfahren gemäß Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß man solche Acetoacetylaminobenzole, welche in o-Stellung zur Acetoacetyl-
    A-HN
    CH = CH
    SOoH
    HOoS
    verwendet, worin A eine Acetylgruppe oder Benzoylgruppe bedeutet.
    NH-OC-R1-NH2,
    aminogruppe eine niedrigmolekulare Alkoxygruppe, vorzugsweise eine Methoxygruppe, enthalten, als Azokomponenten verwendet.
  3. 3. Verfahren gemäß Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man Diazoverbindungen von Aminen der Formel
    NH-OC-
    -NH,
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 101 917.

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