DE972412C - Verfahren zum Eindampfen von Schwefelsaeure oder sich aehnlich verhaltenden Loesungen - Google Patents

Verfahren zum Eindampfen von Schwefelsaeure oder sich aehnlich verhaltenden Loesungen

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DE972412C
DE972412C DEM9705A DEM0009705A DE972412C DE 972412 C DE972412 C DE 972412C DE M9705 A DEM9705 A DE M9705A DE M0009705 A DEM0009705 A DE M0009705A DE 972412 C DE972412 C DE 972412C
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DE
Germany
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heat transfer
acid
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heating
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DEM9705A
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Karl Jakobs
Curt Dipl-Ing Mueller
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Metallgesellschaft AG
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D1/00Evaporating
    • B01D1/22Evaporating by bringing a thin layer of the liquid into contact with a heated surface
    • B01D1/222In rotating vessels; vessels with movable parts
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D1/00Evaporating
    • B01D1/26Multiple-effect evaporating
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B17/00Sulfur; Compounds thereof
    • C01B17/69Sulfur trioxide; Sulfuric acid
    • C01B17/88Concentration of sulfuric acid

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Vaporization, Distillation, Condensation, Sublimation, And Cold Traps (AREA)

Description

  • Verfahren zum Eindampfen von Schwefelsäure oder sich ähnlich verhaltenden Lösungen Bei einem bekannten Verfahren zur Hochkonzentration verdünnter Schwefelsäure wurde die dünne Säure in einem einstufigen Apparat bis auf etwa 75 Gewichtsprozent vorkonzentriert und dann in einem zweiten einstufigen Apparat bis auf 96 Gewichtsprozent gebracht. Eine Verwertung der entstehenden Brüdendämpfe erfolgt nicht, was auch wegen der hohen Siedepunktserhöhung bei dieser Schaltung nicht möglich war. Da Schwefelsäure höherer Konzentration destilliert, enthalten die entstehenden Brüdendämpfe je nach Konzentration noch beträchtliche Mengen an Säure. Durch Anordnung eines Dephlegmators oder einer Rektifizierkolonne kann diese Säure zwar zurüd<gewonnen werden, jedoch liegt der Nachteil dieses Verfahrens in dem hohen Gesamtwärmebedarf; hinzu kommt die Schwierigkeit der Baustofffrage.
  • Bei einem anderen Verfahren wird die in einer Stufe unter Vakuum vorkonzentrierte Säure in eine Destillierblase eingeleitet, in welcher ununterbrochen eine größere Menge hochkonzentrierter Säure im Siedezustand gehalten werden muß. Die aus der Blase entweichenden Wasser-Säure-Dämpfe werden durch einen Teil Säure aus der ersten Stufe in einem Dephlegmator oder in einer Rektifizierkolonne entsäuert, und die entweichenden säurefreien Dämpfe dienen zum Heizen der ersten Stufe.
  • Die Destillierblase wird durch Feuergase beheizt.
  • Die Abgase geben einen Teil ihrer Restwärme über eine der Blase vorgeschaltete Verdampferfläche an die aus der ersten Stufe kommende Säure ab, bevor diese in die Destillierblase gelangt. Die entweichenden Dämpfe werden ebenfalls zum Beheizen der ersten Stufe benutzt. Auch dieses Verfahren gestattet keine weitgehende Ausnutzung der aufgewendeten Wärme. Es ist wegen der Art der Beheizung in bezug auf den Werkstoff empfindlich und träge in der Regelung.
  • In dem erfindungsgemäßen Verfahren erfolgt die Konzentrierung von Schwefelsäure oder sich ähnlich verhaltenden Lösungen in mehreren indirekt beheizten Verdampfungsstufen. Dabei wird die Vorkonzentrierung der dünnen Rohsäure in an sich bekannten Umlaufverdampfern ausgeführt und die Hochkonzeutrierung in der letzten Verdampferstufe als Dünnschichtverdampfung nach dem Prinzip des fallenden Flüssigkeitsfilms vorgenommen.
  • Die in dieser Dünnschichtverdampfung gebildeten säurehaltigen Brüden werden in die zu konzentrierende, in einer oder mehreren Vorstufen umlaufende Säure entlang den Heizflächen der Umlaufverdampfer eingeleitet. Dadurch werden in den letzten Stufen der Vorkonzentrierung säurefreie Brüden erhalten, die in voraufgehenden Verdampferstufen als Heizmittel verwendet werden könnten. In der letzten, als Dünnschichtverdampfer betriebenen Kouzentrierungsstufe und dem voraufgehenden Umlaufverdampfer erfolgt die Beheizung mittels eines flüssigen Wärmeträgers, der bei normalem oder wenig erhöhtem Druck umgewälzt wird. Dadurch wird die Verwendung korrosionsbeständiger Werkstoffe, die aber nur unter bestimmten Betriebsbedingungen undurchlässig sind, möglich. Es sind das beispielsweise imprägnierter Graphit, Siliziumguß oder durch Sintern von Kohlefeinstäuben hergestellte und gegebenenfalls mit metallischen Überzügen versehene Werkstoffe.
  • Durch das erfindungsgemäße Verfahren wird das Anlagevolumen wesentlich verringert und insbesondere der Säureinhalt der letzten, der Hochkonzentrierung dienenden Stufe auf ein Minimum verringert. Dabei wird die Werkstofffrage in einfacher Weise gelöst. Die Steuerung der Anlage ist einfach und zuverlässig.
  • In den Abbildungen sind der Aufbau einer Anlage zur Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens und der in der letzten Stufe verwendete Dünnschichtverdampfer beispielsweise und schematisch dargestellt.
  • Abb. I ist das Fließschema der Anlage; Abb. 2 stellt den Kopf eines Dünnschichtverdampfers mit indirekter Innenheizung dar; Abb. 3 zeigt das Verteilerorgan dieser Vorrichtung in horizontalem Schnitt; Abb. 4 und 5 zeigen Dünnschichtverdampfer mit Außenheizung.
  • In Abb. I ist eine für das neue Verfahren geeignete dreistufige Anlage beispielsweise und schematisch dargestellt.
  • Nach Abb. I gelangt die verdünnte Säure bei I über den Wärmeaustauscher 2, Rohrleitung 3, Wärmeaustauscher 4 in den Heizkörper 5 der Stufe I. Sie verläßt diese Stufe über Leitung 6 und wird durch Pumpe 7 in den Heizkörper 8 der Stufe II gedrückt. Von der Stufe II fließt die Säure durch Leitung g in den Heizkörper 10 der tiefer stehenden Stufe III und von hier mit der höchstmöglichen Konzentration durch Leitung 1I und Wärmeaustauscher 2 zur Lagerung. Im Wärmeaustauscher 2 wird die hochkonzentrierte Säure durch die dünne Säure gekühlt.
  • Die entstehenden Brüdendämpfe der Stufe III werden durch Leitung I2 in die Säure entlang der Heizfläche der Stufe II eingeblasen. Dadurch werden die säurehaltigen Brüdendämpfe ausgewaschen und verlassen zusammen mit den im Heizkörper 8 erzeugten Dämpfen als praktisch reine Wasserdämpfe die Stufe II. Durch das Dampfeinblasen erhöht sich gleichzeitig die Wärmeübertragungsleistung je Heizflächeneinheit. Ein Teil des Wärmeinhaltes der eingeblasenen Brüden dient außerdem zum Verdampfen der Säure in dem Heizkörper.
  • Die säurefreien Brüdendämpfe der Stufe II gelangen durch Leitung 13 in den Heizkörper 5 der Stufe 1 zum Verdampfen der darin befindlichen Säure. Das Kondensat gelangt durch Leitung 14 zum Wärmeaustauscher 4, um die dünne Säure weiter vorzuwärmen, und weiter durch Leitung 15 zum Fallrohr I6 des Mischkondensators I7. Der Heizkörper 5 wird über Leitung I8 und I9 zum Kondensator 17 entlüftet. Die in Stufe I entstehenden Brüdendämpfe gelangen ebenfalls durch Leitun 19 zum Kondensator 17 und werden durch Wasser aus Leitung 20 kondensiert. Das Kondensat-Wasser-Gemisch fließt durch Fallrohrs6 ab.
  • Die Entlüftung der ganzen Anlage erfolgt durch eine geeignete Vakuumpumpe bei 21.
  • Die für die Verdampfung erforderliche Wärme wird der Anlage über einen Wärmeträger in einem Kreislauf dem Heizkörper 10 und in einem weiteren Kreislauf dem Heizkörper 8 zugeführt. Dieser Wärmeträger, z. B. Diphenyl, Diphenyloxyd, ein Gemisch davon oder eine andere geeignete hochsiedende Flüssigkeit, wird im Erhitzer 22 durch z. B. Feuergase erhitzt, durch Leitung 23 zum Heizkörper 10 und nach teilweiser Wärmeabgabe durch Leitung 24, Wärmeaustauscher2s, Leitung 26 und Pumpe 27 wieder zum Erhitzer gedrückt.
  • Im Wärmeaustauscher 25 gibt der Wärmeträger des ersten Kreislaufes die Restwärme an den Wärmeträger des zweiten Kreislaufes ab. Der zweite Kreislauf wird gebildet durch Wärmeaustauscher 25, Heizkörper 8 und die Leitungen 28 und 29. Der Wärmeaustauscher 25 dient gleichzeitig als Temperatur- und Druckwechsler. Auf diese Weise ist es möglich, die den Bedingungen der Heizkörper 8 und 10 entsprechenden Werkstoffe, z. B. imprägnierten Graphit und Siliziumguß, zu verwenden. In beiden Wärmeträgerkreisläufen kann der Wärmeträger in flüssiger oder dampfförmiger Phase verwendet und mittels einer Pumpe oder selbsttätig, d. h. durch die im Umlaufweg vorhandenen Temperaturdifferenzen, umgewälzt werden.
  • Arbeitet z. B. die dritte Stufe unter Normaldruck, so wird als Werkstoff für den Heizkörper 10 zweckmäßig Siliziumguß verwendet. Die Siedetemperatur der verdünnten Säure am oberen Ende des Heizkörpers beträgt etwa I500 C, die Siedetemperatur der konzentrierten Säure am unteren Ende des Heizkörpers etwa 3100 C. Der Wärmeträger, z. B. Diphenyl-Diphenyloxyd-Gemisch, tritt am unteren Ende des Heizkörpers mit etwa 3500 C ein, fließt im Gegenstrom zur Säure nach oben und verläßt den Heizkörper mit etwa 2500 C. Der Wärmeträger steht unter einem Druck von mindestens 5 atü.
  • Wird der Heizkörper 8 z. B. aus imprägniertem Graphit hergestellt, dessen höchste Wandtemperatur etwa I700 C und dessen höchstzulässiger Betriebsdruck etwa 3 atü beträgt, so kann der von dem Heizkörper 10 abströmende Wärmeträger in der Regel für die Beheizung des Heizkörpers 8 nicht direkt verwendet werden, da seine Temperatur 2500 C und sein Druck 5 atü beträgt. Dieser Wärmeträger gibt vielmehr vorteilhaft die erforderliche Wärme im Wärmeaustauscher 25 an den im zweiten Kreislauf strömenden Wärmeträger, z. B. Diphenyl-Diphenyloxyd-Gemisch, ab, welcher z. B. unter Normaldruck steht. Der zweite Kreislauf wird zweckmäßig so bemessen, daß die maximale Temperatur des Wärmeträgers I700 C nicht überschreitet.
  • In den beiden der Vorkonzentrierung dienenden Stufen I und II werden an sich bekannte Umlaufverdampfer verwendet, deren Wärmeübertragungsflächen aus imprägniertem Graphit oder Siliziumguß hergestellt sind. Die Zahl dieser Stufen kann bei Bedarf vermehrt werden.
  • In der Endstufe wird stets ein Dünnschichtverdampfer verwendet. Dieser kann, wie in Abb. I dargestellt, unterhalb der voraufgehenden Vorstufe I angeordnet werden. Es ist jedoch auch möglich, die Endstufe neben den Vorstufen anzuordnen und die Brüden mittels einer Förderpumpe von der Endstufe zur Vorstufe zu leiten. Diese Brüdeneinleitung kann in einer anderen, gegebenenfalls auch in mehreren Vorstufen vorgenommen werden.
  • Die Verdampfung der Säure im fallenden Film kann z. B. auf der Außenseite der Heizfläche erfolgen. In Abb. 2 ist dies beispielsweise und schematisch gezeigt. In dem Heizkörpermantel 30 ist die rohrförmige Heizfläche 31 eingebaut. Der Wärmeträger strömt bei 32 in den Heizkörper ein und verläßt ihn bei 33. Die verdünnte Säure fließt bei 34 auf das Verteilerrad 35, verläßt dieses durch die öffnungen 36 und strömt als dünner Film über die äußere Oberfläche des Heizkörpers 31 nach unten. Die Öffnungen 36 können auch derart schräg in den Boden des Verteilerrades gebohrt werden, daß das Rad durch die durchlaufende Säure in leichte Drehung versetzt wird. Diese Drehung kann noch durch den aus dem Raum 37 von der Filmoberfläche abströmenden Brüdendampf dadurch unterstützt werden, daß dieser Dampf die auf dem äußeren Umfang des Verteilerrades angebrachten turbinenartigen Schaufeln 38 durchströmt.
  • Soll die Filmverdampfung auf der Innenseite der Heizfläche erfolgen, so kann eine Anordnung nach Abb. 3 und 4 gewählt werden. Die verdünnte Säure fließt aus dem Raum 39, der beispielsweise einen Säurebehälter bezeichnen soll, durch die tangentialen Schlitze 40 auf die Innenseite der rohrförmigen Heizfläche 41 nach unten. Durch die Form der Schlitze wird die Säure in eine spiralförmige Drehung versetzt. Der entstehende Brüdendampf strömt durch das Rohrinnere nach oben und verläßt dieses bei 42.
  • Der Wärmeträger umströmt die Heizfläche von außen, durch den Ringraum 43 von unten kommend, und fließt bei 44 ab.
  • Auf eine besonders gleichmäßige Säureverteilung auf die Oberfläche des Heizkörpers kann verzichtet werden, wenn bei Innenverdampfung das Heizrohr mit Füllkörpern ausgefüllt wird. Diese Füllkörper werden zweckmäßig so bemessen, daß der aufsteigende Brüdendampf turhulent strömt. In Abb. 5 ist diese Ausführung beispielsweise skizziert. 45 ist die Heizfläche, 46 sind die Füllkörper. Die Säure fließt bei 47 auf die Füllschicht und durch diese nach unten. Der entsteigende Brüdendampf strömt bei 48 nach oben ab. Der Wärmeträger strömt von unten nach oben durch den Ringraum 49 und verläßt diesen bei 50.

Claims (5)

  1. PATENTANSPRÜCHE: I. Verfahren zum Konzentrieren von Schwefelsäure oder sich ähnlich verhaltenden Lösungen in mehreren hintereinandergeschalteten, indirekt beheizten Verdampferstufen mit einer Dünnschichtverdampfung bei Atmosphärendruck als Endstufe, wobei die letzte oder die letzten Stufen mittels eines flüssigen oder dampfförmigen Wärmeträgers beheizt werden, dadurch gekennzeichnet, daß die im Dünnschichtverdampfer entstehenden säurehaltigen Brüden in die in einem der Umlaufverdampfer enthaltene Säure eingeleitet werden.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß bezüglich der Führung des Wärmeträgers der vorletzte Verdampfer hinter den letzten geschaltet ist.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß der im Kreislauf umgewälzte Wärmeträger die Endstufe und über einen Wärmeaustauscher einen zweiten geschlossenen Wärmeträgerkreislauf zur Beheizung eines oder mehrerer Umlaufverdampfer erhitzt.
  4. 4. Verfahren nach den Ansprüchen I bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Heizflächen der Verdampfer aus kohlenstoff- oder graphithaltigem Material bestehen.
  5. 5. Vorrichtung zur Ausführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 4, gekennzeichnet durch einen Dünnschichtverdampfer mit einem von innen beheizten Heizkörper, auf dessen Außenfläche die einzudampfende Flüssig- keit mittels einer durch die von der Heizfläche aufsteigenden Brüden in Rotation versetzten Verteilerscheibe aufgebracht wird.
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschriften Nr. 611 992, 688 010; französische Patentschrift Nr. 781 202; USA.-Patentschrift Nr. 2 124729; Chemical Eng. Progress, 43/1947, 5. 219 bis 225; Wasser: Handbuch der Schwefelsäurefabrikation, 1930, S. I308 bis I3I2; Winnacker-Weingärtner: Chemische Technologie, Bd. 2, 1950, 5. 225.
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