DE902850C - Verfahren zur Herstellung von Mischestern mehrwertiger Alkohole mit substituierten aromatischen Carbonsaeuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Mischestern mehrwertiger Alkohole mit substituierten aromatischen Carbonsaeuren

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DE902850C
DE902850C DEN4574A DEN0004574A DE902850C DE 902850 C DE902850 C DE 902850C DE N4574 A DEN4574 A DE N4574A DE N0004574 A DEN0004574 A DE N0004574A DE 902850 C DE902850 C DE 902850C
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acid
alcohol
tert
substituted aromatic
carboxylic acid
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Theodore Franklin Bradley
Roy William Henry Tess
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Bataafsche Petroleum Maatschappij NV
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/76Esters of carboxylic acids having a carboxyl group bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)

Description

  • Verfahren zur Eierstellung von Mischestern mehrwertiger Alkohole mit substituierten aromatischen Carbonsäuren Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Mischestern mehrwertiger Alkohole mit substituierten aromatischen Carbonsäuren.
  • Die erfindungsgemäß erhaltenen Mischester bestehen aus mehrwertigen Alkoholen, in welchen mindestens eine Hydroxylgruppe mit einer aromatischen Monocarbonsäure verestert ist, die an einem ihrer Ringkohlenstoffatome eine quartär gebundene, offenkettige aliphatische Gruppe trägt, wie tert.-Butylbenzoesäure, während außerdem eine oder mehrere dei anderen Hydroxylgruppen des Alkohols mit einer anderen Carbonsäure verestert ist bzw. sind, insbesondere mit einer Polyäthylenmonocarbonsäure.
  • Die zur Herstellung der Mischester verwendeten substituierten aromatischen Carbonsäuren umfassen die aromatischen Monocarbonsäuren mit einem aromatischen Kern, in welchem eines der Ringkohlenstoffatome eine Carboxylgruppe und ein anderes Ringkohlenstoffatom eine aliphatische offenkettige Gruppe trägt, die nach ihrer Bindung an den genannten Ring ein quartäres Kohlenstoffatom enthält, und welche gesättigt oder ungesättigt und gegebenenfalls weitersubstituiert sein kann. Der aromatische Kern kann gegebenenfalls andere Substituenten aufweisen, wie Halogenatome, kurzkettige Alkylgruppen oder Alkoxygruppen. Beispiele für solche offenkettige Gruppen sind tert.-Butyl, tert.-Oktyl, tert.-Amyl, tert.-Hexyl, i, i-Diäthylbutyl, i, i-Dimethylpropen-2-yl, i-Methyl-i-äthylhexyl, i, i-Dimethyl-3-chlorpropyl,i, i-Dimethyl-3-cyanpropyl, i, i-Di-tert.-butylamyl und i, i-Diäthyl-3-nitrohexyl.
  • Beispiele für die obenerwähnten substituierten aromatischen Monocarbonsäuren sind: p-tert.-Butylbenzoesäure, p- (i, i-Dimethyl-3-chlorpropyl) -benzoesäure, p-tert.-Decylbenzoesäure, m-tert.-Amylbenzoesäure, m-tert.-Oktylbenzoesäure, m-tert.-Hexylp-chlorbenzoesäure, m-tert.-Butyl-p-tert.-amylbenzoesäure, m Äthyl-p-tert.-nonylbenzoesäure, 4-tert.-Butyl-i-naphthoesäure und m-(i,i-Diisobutylhexyl)-benzoesäure.
  • Bevorzugte Säuren sind solche, bei welchen die an den aromatischen Ring gebundene offenkettige aliphatische Gruppe eine tertiäre Alkylgruppe mit 4 bis i6 Koblenstoffatomen darstellt, wie p-tert.-Butylbenzoesäure, m-tert.-Hexylbenzoesäure, p-tert.-Dodecylbenzoesäure und m-Propyl-p-tert.-butylbenzoesäure.
  • Insbesondere wegen der hohen Qualität der damit hergestellten Mischester werden ganz besonders solche Säuren in Betracht gezogen, die einen einzigen aromatischen Ring aufweisen, in welchem eines der Ringkohlenstoffatome eine Carboxylgruppe und ein anderes Ringkohlenstoffatom, vorzugsweise in der p-Stellung dazu, eine tertiäre Alkylgruppe trägt, welche 4 bis 12 Kohlenstoffatome enthält, während die restlichen Ringkohlenstoffatome Wasserstoff, Halogen oder niedrige Alkylgruppen, vorzugsweise geradkettige Alkylgruppen mit i bis 4 Kohlenstoffatomen, tragen.
  • Die bei der Herstellung der neuen Mischester gemäß der Erfindung bevorzugt verwendeten andersartigen Carbonsäuren sind ungesättigte Säuren und insbesondere die Polyäthylenmonocarbonsäuren, d. h. Säuren mit mindestens zwei Äthylenbindungen, die konjugiert oder nicht konjugiert sein und in einer acyclischen oder einer cyclischen Struktur vorliegen können. Beispiele dieser Säuren sind Pentadiensäure, Hexadiensäure, Dekadiensäure, Tridekadiensäure und die den trocknenden oder halbtrocknenden Ölen zugrunde liegenden Carbonsäuren, z. B. die des Leinöls, Sojabohnen-, Perrilla-, Oiticica-, Tung-, Walnuß- und dehydratisierten Ricinusöls, wie Linol-, Linolen-, g, i2-Oktadekadien-, g, i2, i5-Oktadekatrien- und Eläostearinsäure. Sie umfassen auch die sogenannten Harzsäuren, d. h. alle jene Carbonsäuren, die den Esterharzen, wie Gummiharz oder Kolophonium, Kiefernölharz, Pimarsäure, Abietinsäure sowie polymerisierten, disproportionierten, hydrierten Harzen und den Harzen des Tauöls, zugrunde liegen.
  • Die mehrwertigen Alkohole können auch mit einer dritten Carbonsäure verestert sein, z. B. mit einer gesättigten Monocarbonsäure, wie Essig-, Propion-, Butter- oder Stearinsäure, einer gesättigten mehrbasischen Säure, wie Malon-, Bernstein-, Wein-, Citronen- oder Tricarballylsäure, einer aromatischen mehrbasischen Säure, wie Phthal-, Isophthal-, Terephthal- oder Chlorphthalsäure, sowie einer ungesättigten mehrbasischen Säure, wie Itacon-, Citracon-oder Aconitsäure. Für die Zwecke der vorliegenden Erfindung wird es jedoch vorgezogen, nicht mehr als etwa 2o °/o der Hydroxylgruppen des mehrwertigen Alkohols mit solchen Carbonsäuren zu verestern.
  • Die mehrwertigen Alkohole, welche den Mischestern nach der Erfindung zugrunde liegen, sind Alkohole, die eine Mehrzahl, z. B. 2, 3, 4 oder mehr, veresterbare Hydroxylgruppen enthalten. Diese Alkohole können monomer oder polymer, acyclisch, alicyclisch oder heterocyclisch sein und können nicht störende Substituenten, wie Halogenatome, Alkoxygruppen und EsterVuppen, enthalten. Beispiele für solche Alkohole sind Äthylenglykol, Propylenglykol, Glycerin, Pentaerythrit, Polypentaerythrit, Polyglycerin, Mannit, Sorbit, Dulcit, Inosit, Kohlehydrate, Methyltrimethylolpropan, i, 4, 6-Oktantriol, Butandiol, i, 2, 6-Hexantriol, 2, 8-Dodekandiol, Glycerinmonoäthyläther, Glycerinmonoallyläther, Diäthylenglykol, 2-Äthylhexantriol-i, 2, 6, Tetraoxycyclohexan, 3, 3'-Thiodipropanol, 4, 4'-Thiodibutanol, Polyallylalkohol, Polyvinylalkohol, Polymethallylalkohol sowie Polyole, die durch Kondensation von Bisphenolen (Dioxydiphenylen) mit Epichlorhydrin u. dgl. hergestellt worden sind, und Gemische solcher Verbindungen.
  • Bevorzugt verwendete mehrwertige Alkohole sind solche, welche mindestens 3 und vorzugsweise 3 bis 12 Hydroxylgruppen enthalten, wie Glycerin, Pentaerythrit, Mannit, Polyglycerin, Polypentaerythrit, niedrigmolekularer Polyallylalkohol und Polyvinylalkohol sowie Polyalkohole, die durch Kondensation von Bisphenolen mit Epichlorhydrin gebildet worden sind. Besonders bevorzugt werden die aliphatischen Alkohole mit 3 bis 8 Hydroxylgruppen und 3 bis 12 Kohlenstoffatomen.
  • Infolge der außergewöhnlich vorteilhaften Eigenschaften ihrer Ester bei der Herstellung von Überzugsmassen kommen ganz besonders Pentaerythrit und Polypentaerythrite, wie Di- und Tripentaerythrit, oder Gemische dieser Verbindungen in Betracht, wie sie durch Kondensieren von Acetaldehyd mit Formaldehyd erhalten werden.
  • In den Mischestern nach der Erfindung ist mindestens eine Hydroxylgruppe der mehrwertigen Alkohole mit den vorstehend beschriebenen substituierten aromatischen Carbonsäuren und eine oder mehrere der übrigen Hydroxylgruppen mit einer andersartigen Säure verestert. Mischester, welche hochwertige Eigenschaften zur Herstellung von Überzügen aufweisen, werden im allgemeinen erhalten, wenn man io bis 8o °/o der Hydroxylgruppen des mehrwertigen Alkohols mit den substituierten aromatischen Säuren und 2o bis go °/o der Hydroxylgruppen mit einer andersartigen Carbonsäure verestert. Hervorragende Mischester sind solche, bei welchen 25 bis 75 °/o der Hydroxylgruppen der mehrwertigen Alkohole mit den substituierten aromatischen Säuren und praktisch alle restlichen Hydroxylgruppen mit der andersartigen Säure verestert sind. Bei der Herstellung der neuen Ester können auch Gemische der substituierten aromatischen Säuren und bzw. oder der andersartigen Säuren verwendet werden.
  • Mischester nach der Erfindung sind z. B. Leinölfettsäureester von Glycerin-di-(tert.-butylbenzoat), Sojabohnenölfettsäureester von Glycerin-di-(tert.-oktylbenzoat), Harzsäureester von Pentaerythrit-tri- (tert.-butylbenzoat), Tungölfettsäureester von Pentaerythrit-tri-(tert.-decylbenzoat), Sojabohnenölfettsäurediester von Pentaerythrit-di- (tert.-nonylbenzoat), Harzsäureester eines Polyallylalkohols, in welchemmindestens drei der Hydroxylgruppen mit tert.-Oktylbenzoesäure verestert sind, Sojabohnenölfettsäureester von Glycerin-mono-tert.-butylbenzoatmonoacetat, Soj abohnenölfettsäurediester von Dipentaerythritdi -(tert.-butylbenzoat)-dibutyrat und Glycerin-di-(i, i - dimethyl - 3 - chlorpropyl) - benzoatmonohexadienoat.
  • Mischester, welche als Überzugsmassen oder als Zusätze zu solchen Massen einzigartige Eigenschaften aufweisen, sind solche, welche eine Harzsäure als andersartige Säure enthalten, wie Harzsäureester von Pentaerythrit-tri-(tert.-butylbenzoat), Harzsäureester von Pentaerythrit-di-(tert.-butylbenzoat), Harzsäurediester von Dipentaerythrit-di- (tert.-nonylbenzoat)-dibutyrat und hydrierte Harzsäureester eines Polyallylalkohols, in welchem mindestens drei seiner Hydroxylgruppen mit tert.-Butylbenzoesäure verestert sind. ` Von besonderem Interesse als Zusätze für Überzugsmassen, wie Nitrocelluloselacke, Farben und Firnisse, sind die Mischester, die man durch Verestern des mehrwertigen Alkohols mit einer substituierten aromatischen Säure, einer Polyäthylencarbonsäure und einer andersartigen Polycarbonsäure, wie Phthalsäure, Bernsteinsäure, Chlorphthalsäure, Adipinsäure oder Maleinsäure, erhält.
  • Das Verfahren zur Herstellung dieser Mischester besteht in der direkten Veresterung des mehrwertigen Alkohols mit dem gewünschten Gemisch von Säuren oder in einer Umsetzung zwischen dem mehrwertigen Alkohol oder einem Ester desselben mit einer niedrigmolekularen aliphatischen Säure einerseits und Estern aus niedrigmolekularen aliphatischen Alkoholen mit einer substituierten aromatischen Carbonsäure sowie einer andersartigen Carbonsäure andererseits. Das direkte Veresterungsverfahren kann durchgeführt werden, indem man alle drei Reaktionsteilnehmer gleichzeitig umsetzt oder indem man zuerst den mehrwertigen Alkohol mit der substituierten aromatischen Säure zur Reaktion bringt und dann die andersartige Säure zusetzt oder indem man den mehrwertigen Alkohol mit der andersartigen Säure umsetzt und dann das erhaltene Produkt mit der substituierten aromatischen Säure zur Reaktion bringt.
  • Katalysatoren sind im allgemeinen bei der Herstellung der Mischester nicht erforderlich; sie können aber gewünschtenfalls verwendet werden. Wenn der Mischester zur Herstellung einer Überzugsmasse verwendet werden soll, ist die Verwendung von Katalysatoren, insbesondere von sauer wirkenden Katalysatoren, möglichst zu vermeiden. Katalysatoren, die bei dem direkten Veresterungsverfahren verwendet werden können, sind z. B. p-Toluolsulfonsäure, Äthansulfonsäure, Chloressigsäure, Schwefelsäure, Benzolsulfonsäure, Ameisensäure, Bor- und Siliciumfluoride, saure Salze, wie Natrium- und Kaliumbisulfat, und Salze starker Säuren und schwacher Basen, wie Aluminiumsulfat, Zinkchlorid und Zinksulfat. Katalysatoren, welche zur Herstellung der Mischester durch Umesterung verwendet werden können, sind z. B. Alkalialkoholate, Säuren, wie p-Toluolsulfonsäure, Metalle, wie Kupfer, Nickel, Zinn, Zink, und andere Verbindungen, wie Pyridin, Aluminiumalkylate, Natriumphenolat, Kaliumcarbonat, Borfluorid und Quecksilbersalze. Die Menge des verwendeten Katalysators kann innerhalb eines weiten Bereiches je nach den Reaktionsteilnehmern und dem gewählten Katalysator schwanken. Sie liegt aber im allgemeinen zwischen o,i °/o und 5 Gewichtsprozent, berechnet auf die Gesamtmenge der Reaktionsteilnehmer. Falls erwünscht oder notwendig, können jedoch auch größere oder geringere Mengen verwendet werden.
  • Wenn man die Mischester durch eine Kombination der oben beschriebenen direkten Veresterung und einer Umesterung herstellt, kann dies z. B. durchgeführt werden, indem man den mehrwertigen Alkohol mit einer der Säuren und mit einem niedermolekularen aliphatischen Alkoholester der andersartigen Säure umsetzt.
  • Die bei der Herstellung der Mischester verwendete Menge der Säuren oder ihrer niedrigmolekularen Ester und des mehrwertigen Alkohols bzw. dessen Esters schwankt innerhalb weiter Grenzen, je nach der Art des gewünschten Produkts. Im allgemeinen soll i Mol einer Carbonsäure oder eines niedrigmolekularen Esters derselben für jede mit dieser Carbonsäure zu veresternde Hydroxylgruppe verwendet werden. In manchen Fällen ist es erwünscht, die Carbonsäure oder den niedrigmolekularen Ester in Überschuß über die berechnete Menge zu verwenden.
  • Die Herstellung der Mischester kann in An- oder Abwesenheit von Lösungsmitteln oder Verdünnungsmitteln erfolgen, als welche vorzugsweise inerte organische Verbindungen, wie Benzol, Toluol, Cyclohexanon oder Xylol bzw. Gemische solcher Stoffe, in Betracht kommen.
  • Die bei der Veresterung verwendete Temperatur kann innerhalb eines weiten Bereichs je nach den Reaktionsteilnehmern und den verwendeten Katalysatoren schwanken. In den meisten Fällen liegt die Temperatur zwischen etwa ioo und etwa 300° und vorzugsweise zwischen Zoo und 25o°.
  • Um unerwünschte Nebenreaktionen auf ein Mindestmaß zurückzudrängen und eine übermäßige Verfärbung zu verhindern, ist es manchmal erwünscht, die Veresterung in Abwesenheit sauerstoffhaltiger Gase, vorzugsweise unter Anwendung eines inerten Schutzgases, wie Stickstoff oder Kohlendioxyd, durchzuführen.
  • Bei der Reaktion gebildetes Wasser, Alkohol oder niedrigmolekularer Ester kann gleichzeitig mit der Bildung oder nach Beendigung der Reaktion entfernt werden, wobei beliebige geeignete Mittel, wie Destillation, Extraktion oder fraktionierte Fällung, verwendet werden können.
  • Die physikalischen Eigenschaften der erhaltenen Mischester hängen von der Art der Reaktionsteilnehmer und den gewählten Mengenverhältnissen ab. Im allgemeinen sind jene Ester, welche verhältnismäßig große Mengen von Fettsäuren aus trocknenden Ölen enthalten, flüssig, während jene, welche Säure vom Harztyp enthalten, gewöhnlich plastische bis feste Stoffe darstellen.
  • Wie erwähnt, sind die Mischester nach der Erfindung besonders wertvoll zur Herstellung von Überzugsmassen. So können diese Ester und insbesondere solche, welche aus Harzsäuren und den Säuren aus trocknenden Ölen hergestellt wurden, direkt oder in Kombination mit einem geeigneten Verdünnungs-oder Lösungsmittel zur Herstellung hochwertiger Überzugsmassen verwendet werden. Geschmolzene Trockenstoffe, wie die Metallresinate, -linolate und -naphthenate, werden vorzugsweise zugesetzt; man kann jedoch auch andere Trockenstoffe, wie Bleiglätte, Bleiacetat, Bleicarbonat oder Manganborat, zu solchen Massen zugeben.
  • Die Ester nach der Erfindung können auch mit zusätzlichen Mengen trocknender Öle, wie Tungöl, Leinöl, dehydratisiertem Ricinusöl oder Sojabohnenöl, kombiniert werden, wobei man mit oder ohne geeignete Lösungsmittel oder Trockenstoffe Lacke mit verbesserten Eigenschaften erhält, insbesondere solche mit größerer Härte, Haltbarkeit und verbessertem Widerstandsvermögen gegenüber Wasser und Alkali.
  • Die neuen Ester können auch in Kombination mit anderen filmbildenden Stoffen, wie Cellulosederivaten, Polyvinyl- und solchen Harzen verwendet werden, welche durch Kondensation von Aldehyden, z. B. Formaldehyd oder Formaldehyd liefernden Verbindungen, Acetaldehyd, Propionaldehyd, Butyraldehyd, Acrolein, Methacrolein, Benzaldehyd, Furfurol oder Gemischen derselben, mit Stoffen, wie Phenolen, Harnstoff, Thioharnstoff, Diharnstoff, Oxyharnstoff, Äthanolharnstoff, Diäthylentriharnstoff, Methylharnstoff, Acetylharnstoff, Phenylthioharnstoff, Methylenharnstoff, Guanidin, Dicyandiamid, Melamin und Gemischen dieser Stoffe, erhalten wurden.
  • Vinylpolamerisate, welche mit den neuen Mischestern unter Gewinnung von verbesserten Überzugsmassen kombiniert werden können, sind solche, die aus Monomeren, welche mindestens eine olefinische Doppelbindung enthalten, hergestellt wurden. Solche Monomere sind z. B. Styrol, a-Methylstyrol, Dichlorstyrol, Vinylphenol, Acrylsäure und a-alkylsubstituierte Acrylsäuren, Ester dieser ungesättigten Säuren, wie Methylacrylat, Methylmethacrylat, Butylmethacrylat, Vinylidenhalogenide, Vinylester anorganischer Säuren, wie Vinylchlorid, Vinylbromid, Acrylnitril und Methacrylnitril, Vinylester von Monocarbonsäuren, wie Vinylacetat, Vinylchloracetat, Vinylbenzoat und Vinylcapronat, Vinylester von Polycarbonsäuren, wie Bernsteinsäuredivinylester, Divinyladipat, Vinylmethylglutarat und Vinylester ungesättigter Säuren, wie Vinylacrylat, Vinylcrotonat und Gemische derselben.
  • Die neuen Ester sind besonders wertvoll als Zusätze zu Überzugsmassen, welche Cellulosederivate enthalten, wie Cellulosenitrat, Celluloseacetat, Cellulosepropionat, Cellulosestearat, Cellulosevalerat, Äthylcellulose, Methylcellulose, Butylcellulose, Benzylcellulose, Glykolcellulose, Celluloseacetostearat, Celluloseacetotartrat und deren Gemische.
  • Die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens sollen mehrere Beispiele noch näher erläutern. Sofern nicht anders angegeben, handelt es sich bei den angeführten Teilen um Gewichtsteile. Beispiel i Ein Gemisch aus i5oTeilen Pentaerythrit, 524Teilen p-tert.-Butylbenzoesäure und 326 Teilen Kolophonium (Sorte WW, d. h. wasserhell) wurde im Verlaufe von 3 Stunden auf 25o° erhitzt, il/, Stunden auf 25o° und dann 6 Stunden auf 275° gehalten. Der entstandene Mischester hatte die Säurezahl io,i, eine Farbe nach Gardner 9,o und einen Erweichungspunkt (Ring-Kugel-Methode) von 95°.
  • Der oben beschriebene Ester war auch löslich in Aceton, Toluol und n-Butylacetat und verträglich mit einem Polyvinylchloridacetatharz, Chlorkautschuk, Äthylcellulose und Nitrocellulose. In Kombination mit Nitrocellulose gibt der Ester Lacke, die sehr harte u-id haltbare Filme liefern.
  • Wenn man bei der vorstehend beschriebenen Arbeitsweise Pentaerythrit durch Dipentaerythrit oder Tripentaerythrit und das Kolophonium durch hydriertes oder polymerisiertes Harz ersetzt, erhält man Ester mit ähnlichen Eigenschaften. Beispiel 2 Ein Gemisch aus 4,6 Teilen Glycerin, 15,i Teilen tert.-Butylbenzoesäure, 14,7 Teilen des Methylesters der Leinölfettsäuren und 0,55 Teilen einer i°/oigen Lösung von Calciumnaphthenat wurde in einem geschlossenen, vollständig aus Glas bestehenden Gefäß im Verlaufe von 2 Stunden auf 24o° erhitzt und dann 6 Stunden bei 24o° gehalten. Während der Veresterung wurde Kohlendioxyd langsam durch das Reaktionsgemisch hindurchgeblasen. Der entstehende Ester war ein wolkiges Öl mit einer Farbe nach G ar d n e r von 8 bis 9, einer Gardner-Holdt-Viskosität von J bis K und der Säurezahl 6,9. Beispiel 3 Ein Gemisch aus 533 Teilen Sojabohnenölmonoglycerid, 537 Teilen tert.-Butylbenzoesäure und 15o Teilen Xylol wurde in einem geschlossenen Gefäß aus schwer schmelzbarem Glas (Pyrexglas), welches mit einem Rührer aus rostfreiem Stahl und einer Einrichtung zum Hindurchleiten von Kohlendioxyd versehen war, nach einer 9stündigen Aufheizungszeit 9 Stunden auf 25o° erhitzt. Xylol und etwas überschüssige Säure wurden durch Anlegen von verringertem Druck (io mm) in 30 Minuten bei etwa 25o° entfernt. Der entstandene Ester hatte die Säurezahl 16,7, die Gardner-Farbe ii und die Viskosität W nach Gardner-Holdt. Beispiel 4 Ein Gemisch aus 7io Teilen Sojabohnenölmonoglycerid, 398 Teilen tert.-Butylbenzoesäure, 118,4 Teilen Phthalsäureanhydrid und i5o Teilen Xylol wurde in einem geschlossenen Gefäß aus schwer schmelzbarem Glas (Pyrexglas), das mit einem Rührer aus rostfreiem Stahl und einer Einlaßöffnung für Kohlendioxyd versehen war, nach einer Aufheizungszeit von etwa 4 Stunden 7 Stunden auf 15o° erhitzt. Das Produkt wurde dann 30 Minuten mit Kohlendioxyd geblasen und durch fein poröse gereinigte Kieselgur filtriert. Der entstandene Ester hatte die Säurezahl 17,o, die Farbe 8 nach Gardner und die Viskosität W nach Gardner-Holdt. In Kombination mit Nitrocellulose liefert der Ester Lacke, welche Filme von hervorragender Härte und Biegsamkeit ergeben.
  • Wenn man die tert.-Butylbenzoesäure durch äquivalente Mengen einer der folgenden Säuren: tert.-Amylbenzoesäure, tert.-Decylbenzoesäure oder tert.-Hexylbenzoesäure, ersetzt, erhält man Ester mit ähnlichen Eigenschaften.
  • Beispiel 5 Ein Gemisch aus 4,6 Teilen Glycerin, 15,1 Teilen tert.-Butylbenzoesäure und 5,6 Teilen Hexadiensäure wurde in einem geschlossenen, vollständig aus Glas bestehenden Gefäß nach einer Aufheizungszeit von 2 Stunden 6 Stunden lang auf 2q.0° erhitzt. Der erhaltene Ester war eine klare viskose Flüssigkeit mit der Säurezahl 5,2, der Farbe ii bis 12 nach Gardner und der Viskosität Z q. nach Gardner-Holdt.
  • Dieser Ester ist verträglich mit Cellulosederivaten, mit Cellulosenitrat, und ergibt in Kombination mit diesen Lacke, die Filme bzw. Überzüge mit vorzüglicher Biegsamkeit und Dauerhaftigkeit liefern. Beispiel 6 Ein Gemisch aus etwa 35o Teilen Polyallylalkohol, der mindestens 5 Hydroxylgruppen enthielt, 35o Teilen tert.-Butylbenzoesäure, -40o Teilen Leinölfettsäuren und ioo Teilen Kolophonium (wasserhell) wird in einem geschlossenen, vollständig aus Glas bestehenden Gefäß im Verlaufe von 3 Stunden auf 25o° erhitzt und mehrere Stunden auf dieser Temperatur gehalten. Während der Veresterung wird Kohlendioxyd langsam durch das Reaktionsgemisch hindurchgeblasen. Der erhaltene Ester wird mit einem niedrigsiedenden Kohlenwasserstoff verdünnt und das Gemisch auf saubere Stahlplatten aufgetragen. Nach kurzem Erhitzen auf 2oo° erhält man einen harten und widerstandsfähigen Film.

Claims (9)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Herstellung von Mischestern mehrwertiger Alkohole mit substituierten aromatischen Carbonsäuren, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens eine der Hydroxylgruppen des mehrwertigen Alkohols mit einer aromatischen Monocarbonsäure verestert wird, die an einem ihrer Ring-Kohlenstoffatome eine quartär gebundene, offenkettige aliphatische Gruppe trägt, während mindestens eine der restlichen Hydroxylgruppen des Alkohols mit einer andersartigen Carbonsäure verestert wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß als aromatische Monocarbonsäure eine durch eine tertiäre Alkylgruppe substituierte aromatische Carbonsäure mit vorzugsweise q. bis 16 Kohlenstoffatomen in der tertiären Alkylgruppe, z. B. tert.-Butylbenzoesäure, verwendet wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch i oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als andersartige Carbonsäure eine Polyäthylenmonocarbonsäure oder eine Fettsäure, welche trocknenden oder halbtrocknenden Ölen, wie Leinöl- oder Sojabohnenölfettsäure, oder einer Harzsäure zugrunde liegt, verwendet wird. q..
  4. Verfahren nach Anspruch i bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß als mehrwertiger Alkohol Glycerin, Polyglycerin, Pentaerythrit, Polypentaerythrit, Mannit, Polyallylalkohol oder Polyvinylalkohol verwendet wird.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch i bis q., dadurch gekennzeichnet, daß io bis 8o °/o und vorzugsweise 25 bis 75 °/o der Hydroxylgruppen des mehrwertigen Alkohols mit der substituierten aromatischen Monocarbonsäure und im wesentlichen alle restlichen Hydroxylgruppen mit der andersartigen Carbonsäure verestert werden.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch i bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der mehrwertige Alkohol direkt mit der substituierten aromatischen Monocarbonsäure und der andersartigen Carbonsäure verestert wird.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch i bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der mehrwertige Alkohol oder ein niedermolekularer aliphatischer Ester desselben mit Estern aus einem niedrigmolekularen aliphatischen Alkohol und der substituierten aromatischen Monocarbonsäure und der andersartigen Carbonsäure umgeestert wird. B.
  8. Verfahren nach Anspruch i bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die direkte Veresterung nach Anspruch 6 und die Umesterung nach Anspruch 7 miteinander kombiniert werden.
  9. 9. Verfahren nach Anspruch i bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Veresterung zwischen ioo und 300° und vorzugsweise zwischen Zoo und 25o° durchgeführt wird.
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