DE69802433T2 - Produktion elektrischer energie aus erdgas in festoxidbrennstoffzellen - Google Patents

Produktion elektrischer energie aus erdgas in festoxidbrennstoffzellen

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Description

    Hintergrund der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Gewinnung elektrischer Energie aus Erdgas unter Anwendung einer Festoxidbrennstoffzelle.
  • Eine Brennstoffzelle ist eine elektrochemische Zelle, die kontinuierlich die chemische Energie eines Brennstoffes und eines Oxidationsmittels nach einem Verfahren in elektrische Energie umwandeln kann, das ein invariantes Elektroden-Elektrolyt-System vorsieht. Hier wird der Ausdruck "Brennstoffzelle" auch dazu verwendet, um eine Vielzahl von Zellen zu bezeichnen, die in Reihe oder parallel angeordnet sein können.
  • Eine Festoxidbrennstoffzelle ist eine Brennstoffzelle, die eine Anodenseite und eine Kathodenseite umfaßt, die durch einen festen Elektrolyt voneinander getrennt sind. Der feste Elektrolyt ist beispielsweise ein Gemisch aus Yttriumoxid und Zirkoniumoxid. Der Ladungstransfer durch den Elektrolyt von der Kathode zur Anode erfolgt durch Sauerstoffionen.
  • Die Gesamtkathodenreaktion einer Festoxidbrennstoffzelle verläuft gemäß 1/2(a + b)O&sub2; + 2(a + b)e&supmin; → (a + b)O&sub2;&supmin;; und die Gesamtanodenreaktion verläuft gemäß
  • aH&sub2; + bCO + (a + b)O&sub2;&supmin; → aH&sub2;O + bCO&sub2; + 2(a + b)e&supmin;.
  • Das Anodenabgas umfaßt somit Kohlendioxid und Wasser.
  • Die Anmelderin ist insbesondere am Betrieb der Brennstoffzelle in der Nähe zu einer Bohrung interessiert, die aus einem unterirdischen Reservoir Kohlenwasserstofffluide fördert, wobei dies eine Gasbohrung oder eine Ölbohrung sein kann, die auch Begleitgas fördert. In beiden Fällen ist ein methanhältiges Gas bei hohem Druck (25 bis 50 MPa) verfügbar. Das als Abstrom aus dem Verfahren anfallende Kohlendioxid wird in einem Behälter gelagert, der ein unterirdisches Reservoir sein kann. Zu diesem Zweck muß das Kohlendioxid auf einen Druck komprimiert werden, der ein Injizieren des Kohlendioxids in das unterirdische Reservoir ermöglicht. Das unterirdische Reservoir kann jenes Reservoir sein, aus dem die Kohlenwasserstofffluide gewonnen werden, oder eine Aquafier-Schicht. Es gibt daher keine Kohlendioxidemissionen.
  • Aus der europäischen Patentschrift 0 482 222 ist es bekannt, Elektrizität aus Hochdruck-Erdgas unter Anwendung einer Festoxidbrennstoffzelle zu generieren. Das bekannte Verfahren umfaßt die folgenden Stufen:
  • (a) Zuführen von Oxidationsmittel zur Kathodenseite einer Brennstoffzelle;
  • (b) Umwandeln des Erdgases an der Anodenseite der Brennstoffzelle zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid und Ablaufenlassen der Kathoden- und Anodenreaktionen zur Ausbildung einer Potentialdifferenz zwischen Anode und Kathode, wobei ein Anodenabgas gebildet wird, das Wasser und Kohlendioxid umfaßt;
  • (c) Abnehmen von sauerstoffverarmtem Oxidationsmittel vom Auslaß der Kathodenseite und Abnehmen des Anodenabgases vom Auslaß der Anodenseite;
  • (d) Zuführen des Anodenabgases vom Auslaß der Anodenseite der Brennstoffzelle zu einer Nachverbrennungsanlage;
  • (e) Partielles Kondensieren des Anodenabgases und Abtrennen von Wasser aus dem Anodenabgas zur Ausbildung eines kohlendioxidreichen Stroms;
  • (f) Komprimieren des kohlendioxidreichen Stroms auf einen vorbestimmten Druck;
  • (g) Abkühlen des kohlendioxidreichen komprimierten Stroms, wenigstens teilweise durch indirekten Wärmemaustausch mit dem Erdgasstrom, der der Brennstoffzelle zugeführt wird, um einen wenigstens teilweise verflüssigten kohlendioxidreichen Strom zu erhalten;
  • (h) Abtrennen von nichtkondensierbarem Gas aus dem wenigstens teilweise verflüssigten kohlendioxidreichen Strom; und
  • (i) Lagern des wenigstens teilweise verflüssigten kohlendioxidreichen Stroms in einem Behälter.
  • Andere bekannte Brennstoffzellensysteme, in denen Abgase in verschiedener Weise behandelt werden, sind in der japanischen Patentveröffentlichung JP-A-6203845, in der europäischen Patentanmeldung 0 473 152 und im US-Patent 4,250,230 beschrieben.
  • In dem in der europäischen Patentschrift Nr. 0 482 222 beschriebenen Verfahren wird eine konventionelle Nachverbrennungsanlage verwendet, die ein Hochtemperaturoxidationsverfahren vorsieht, worin eine erhebliche Menge an Stickstoff zu dem Anodenabgas zugesetzt wird.
  • Es ist ein Ziel der vorliegenden Erfindung, ein verbessertes Verfahren zur Gewinnung von Elektrizität aus Erdgas unter Anwendung einer Festoxidbrennstoffzelle zur Verfügung zu stellen, die mit einer Nachverbrennungseinrichtung ausgestattet ist, worin die Zugabe von Stickstoff zu dem Anodenabgas minimal oder eliminiert ist.
    • Zusammenfassung der Erfindung
  • In dem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung wird eine Nachverbrennungseinrichtung verwendet, zu der Sauerstoff durch eine selektive keramische Membran zugeführt wird, die Sauerstoff von Stickstoff trennt und worin unverbranntes Kohlenmonoxid und Wasserstoff ohne Zugabe einer erheblichen Menge an Stickstoff zu dem Anodenabgas verbrannt werden.
  • Stickstoff stellt ein im wesentlichen nichtkondensierbares Gas dar, das schwierig aus dem Anodenabgas abzutrennen ist und daher die Lagerung des Anodenabgases in einem Behälter verkompliziert.
  • Die vorliegende Erfindung schafft ein integriertes Verfahren, worin elektrische Energie bei einem niedrigen Druck aus Hochdruckerdgas gewonnen werden kann, und worin verflüssigtes Kohlendioxid bei erhöhtem Druck produziert wird, das in ein unterirdisches Reservoir injiziert werden kann. In dem Verfahren der Erfindung wird die durch Expandieren des der Brennstoffzelle zugeführten Erdgases gewonnene Energie zweckmäßig dazu verwendet, um wenigstens teilweise den von der Brennstoff zelle abgegebenen kohlendioxidreichen Strom zu komprimieren.
  • Eine Festoxidbrennstoffzelle arbeitet bei hohen Temperaturen, etwa 1.000ºC, und dies ermöglicht, zumindest einen Teil der Umwandlung von Methan zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid in der Festoxidbrennstoffzelle auszuführen, welche Reaktion durch Metalle in der Anode katalysiert wird. Zweckmäßig umfaßt daher die Stufe (b) das Reagierenlassen des erhitzen Niederdruckerdgasstroms in der Anodenseite der Festoxidbrennstoffzelle mit Wasser zur Ausbildung von Wasserstoff und Kohlenmonoxid, und das Ablaufenlassen der Kathoden- und Anodenreaktionen zur Ausbildung einer Potentialdifferenz zwischen Anode und Kathode, wobei ein Anodenabgas produziert wird, das Wasser und Kohlendioxid umfaßt.
  • Zu Beginn muß etwas Wasser zu dem Erdgas zugesetzt werden, um die Methanumwandlungsreaktion zu initiieren, in der Folge wird jedoch das in der Anodenreaktion erhaltene Wasser mit Methan reagieren.
  • Die Erfindung bezieht sich auch auf eine Festphasenbrennstoffzelle, die mit einer Nachverbrennungseinrichtung ausgestattet ist.
  • Gemäß der Erfindung umfaßt die Nachverbrennungseinrichtung eine keramische Membran, die für Sauerstoff im wesentlichen durchlässig und für Stickstoff im wesentlichen undurchlässig ist, durch welche Membran Sauerstoff zu dem Anodenabgas, zur Oxidation von unverbrannten Komponenten im Anodenabgas zugeführt wird.
  • Vorzugsweise ist die keramische Membran eine Hochtemperatur-Sauerstoffmembran aus keramischem Oxid, die ein Sauerstoffionenleiter ist.
  • Zweckmäßig sind sowohl die Brennstoffzelle als auch die Nachverbrennungseinrichtung mit einer Reihe von keramischen Membranrohren ausgestattet, die an einem Ende verschlossen sind und durch die Luft zirkuliert wird.
  • Es wird nunmehr auf die US-Patentschrift 4,751,151 Bezug genommen. Diese Veröffentlichung beschreibt ein Verfahren zur Gewinnung von elektrischer Energie aus einem fossilen Brennstoff, der zuerst in einem Reformer in ein wasserstoffreiches Brennstoffgas umgewandelt wird, das auch Kohlendioxid enthält. Das bekannte Verfahren umfaßt das Zuführen des wasserstoffreichen gasförmigen Brennstoffes zum Einlaß der Anodenseite einer Brennstoffzelle; das Zuführen von Luft zur Kathodenseite der Brennstoffzelle und das Abnehmen von verarmter Luft vom Auslaß der Kathodenseite; das Ablaufenlassen der Anodenreaktion (H&sub2; → 2H&spplus; + 2e&supmin;) und der Kathodenreaktion (1/20&sub2; + 2H&supmin; + 2e&supmin; → H&sub2;O) zur Ausbildung einer Potentialdifferenz zwischen Anode und Kathode; das Abnehmen von wasserstoffverarmtem Anodenabgas von der Anodenseite; und ein Abtrennen von Kohlendioxid aus dem wasserstoffverarmten Anodenabgas.
  • In dem bekannten Verfahren wird eine nichtalkalische Brennstoffzelle in der Form einer sauren Brennstoffzelle verwendet, die gegenüber Kohlendioxid tolerant ist, so daß das als Nebenprodukt in der Umwandlung des fossilen Brennstoffes zu Wasserstoff gebildete Kohlendioxid nicht nachteilig die Leistung der Brennstoffzelle beeinflußt.
  • Das Abtrennen von Kohlendioxid aus dem Anodenabgas erfolgt durch Absorbieren des Kohlendioxids in einer wäßrigen Absorptionslösung, die zur Rückgewinnung des Kohlendioxids für einen nützlichen Zweck regeneriert wird.
  • Diese Veröffentlichung ist für die vorliegende Erfindung nicht relevant, weil sie kein integriertes Verfahren zur Gewinnung von elektrischer Energie aus Hochdruckerdgas beschreibt. Darüber hinaus offenbart diese Veröffentlichung nicht ein Rückgewinnen von Kohlendioxid durch dessen Verflüssigung bei hohem Druck.
    • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • Die Erfindung wird nunmehr beispielhaft in größerem Detail unter Bezugnahme auf die angeschlossenen Zeichnungen beschrieben werden, worin:
  • Fig. 1 schematisch eine Anlage zur Ausführung der vorliegenden Erfindung zeigt und
  • Fig. 2 schematisch eine Festoxidbrennstoffzelle darstellt, die mit einer keramischen Nachverbrennungseinrichtung ausgestattet ist.
    • Beschreibung von bevorzugten Ausführungsformen
  • Die Fig. 1 zeigt ein Fließschema des Verfahrens zur Gewinnung von Elektrizität gemäß der vorliegenden Erfindung. Hochdruckerdgas wird durch Leitung 1 zu einer Expansionsmaschine in Form eines Turboexpanders 3 zugeführt, in welchem Turboexpander 3 das Hochdruckerdgas auf einen niedrigeren Druck entspannt wird. Der Turboexpander 3 treibt eine Last in Form eines elektrischen Generators 6 an. Niederdruckerdgas wird durch eine Leitung 8 zu einer Festoxidbrennstoffzelle 10 geführt. Das durch die Leitung 8 durchtretende Niederdruckerdgas wird durch indirekten Wärmeaustausch im Wärmetauscher 11 erhitzt.
  • Die Festoxidbrennstoffzelle 10 umfaßt eine Kathodenseite 15 mit einem Einlaß 17 und einem Auslaß 18, und eine Anodenseite 20 mit einem Einlaß 25 und einem Auslaß 26. Zwischen der Kathodenseite 15 und der Anodenseite 20 ist ein fester Elektrolyt 30 angeordnet, der mit einer Anode 33 an der der Anodenseite 15 gegenüberliegenden Seite des festen Elektrolyten und mit einer Kathode 35 auf der gegenüberliegenden Seite des festen Elektrolyten 30 ausgestattet ist.
  • Oxidationsmittel in der Form von Luft wird zum Einlaß 25 der Kathodenseite 20 der Festoxidbrennstoffzelle 10 über Leitung 37 zugeführt.
  • Mit dem über Leitung 39 zugesetzten Wasser wird das erhitzte Niederdruckerdgas zum Einlaß 17 der Kathodenseite 15 der Festoxidbrennstoffzelle 10 zugeführt. In der Kathodenseite 15 wird das Niederdruckerdgas in Wasserstoff und Kohlenmonoxid umgewandelt. Die Umwandlung erfolgt gemäß der Reaktion H&sub2;O + CH&sub4; → 3H&sub2; + CO. An der Kathode 35 läuft die Kathodenreaktion ab, wobei Sauerstoffionen gebildet werden, die durch den festen Elektrolyt 30 zur Anode 33 wandern können, wo die Anodenreaktion abläuft, worin ein Anodenabgas gebildet wird, das Wasser und Kohlendioxid umfaßt. Zwischen der Anode 33 und der Kathode 35 wird eine Potentialdifferenz gebildet. Über elektrisch leitende Drähte 41 und 42 sind die Ausgänge der Anode 33 und der Kathode 35 mit einer Last 44 verbunden.
  • Durch Leitung 46 wird vom Auslaß 26 der Kathodenseite 20 sauerstoffverarmte Luft abgenommen, und das Anodenabgas wird durch die Leitung 47 vom Auslaß 18 der Anodenseite 15 abgenommen.
  • Im Wärmetauscher 49 wird das Anodenabgas abgekühlt und partiell kondensiert, um Wasser aus dem Anodenabgas im Separator 51 abzutrennen. Das Wasser wird aus dem Separator 51 über Leitung 54 abgenommen, und das einen verringerten Wassergehalt aufweisende Anodenabgas wird durch Leitung 56 zum Kompressor 57 geführt. Das Anodenabgas, ein kohlendioxidreicher Strom, wird im Kompressor 57 auf einen vorbestimmten Druck komprimiert, der ein Injizieren des Stroms in ein unterirdisches Reservoir ermöglicht (nicht dargestellt). Der vorbestimmte Druck wird so gewählt, daß das Kohlendioxid, nach einem weiteren Abkühlen, in das unterirdische Reservoir mittels einer (nicht dargestellten) Injektionspumpe injiziert werden kann. Der Kompressor 57 wird von einem elektrischen Motor 58 angetrieben, der zumindest teilweise durch elektrische Energie gespeist wird, die vom elektrischen Generator 6 erzeugt wird.
  • Der kohlendioxidreiche komprimierte Strom wird durch die Leitung 60 über eine Wasserabtrennvorrichtung 70 zum Wärmetauscher 11 geführt. Die Wasserabscheidevorrichtung 70 entläßt das abgeschiedene Wasser über eine Leitung 71 und einen Wärmetauscher 72 in den Separator 51. Der aus dem Wasserabscheider 70 abströmende kohlendioxidreiche Strom ist an Wasser abgereichert, und zwar derart, daß der Wassergehalt ausreichend niedrig ist, um eine Bildung von Kohlendioxidhydraten zu verhindern.
  • Die Wasserabtrennvorrichtung 70 ist vorzugsweise eine Vorrichtung, worin der Fluidstrom dazu induziert wird, bei Überschallgeschwindigkeit durch eine Leitung zu strömen, so daß die Fluidtemperatur unter den Wasserkondensationspunkt abnimmt, wobei diese Vorrichtung zusätzlich Drallerzeugungsmittel umfaßt, die dem Fluidstrom eine Drallbewegung erteilen, so daß die kondensierten Wassertröpfchen durch Zentrifugalkräfte aus dem Gasstrom abgetrennt werden. Eine derartige Wasserabtrennvorrichtung wird beispielsweise in der niederländischen Patentanmeldung Nr. 8901841 beschrieben.
  • Im Wärmetauscher 11 wird der komprimierte Strom wenigstens teilweise durch indirekten Wärmeaustausch mit dem Niederdruckerdgasstrom in Leitung 8 vor der Festelektrolytbrennstoffzelle 10 abgekühlt. Aus dem Wärmetauscher 11 wird ein teilweise verflüssigter kohlendioxidreicher Strom abgenommen, der zu einem Separator 63 geführt wird. Falls erforderlich, kann stromauf zum Separator 63 ein (nicht dargestellter) Wärmetauscher vorgesehen werden, worin weiteres Kohlendioxid durch indirekten Wärmeaustausch mit einem geeigneten Kühlmittel kondensiert wird, das in einem getrennten Kreislauf (nicht dargestellt) abgekühlt wird. Das Kühlmittel ist beispielsweise Propan oder Ammoniak.
  • Im Separator 63 wird nicht kondensierbares Gas von dem kohlendioxidreichen verflüssigten Strom abgetrennt. Das nicht kondensierbare Gas wird über Leitung 66 abgenommen, und der kohlendioxidreiche verflüssigte Strom wird über Leitung 67 abgeführt.
  • Der abgenommene kohlendioxidreiche verflüssigte Strom wird zu einem unterirdischen Reservoir geführt (nicht dargestellt), wo er gelagert wird.
  • Im Wärmetauscher 49 kann das erhitzte Niederdruckerdgas weiter auf die erforderliche Betriebstemperatur erhitzt werden, bevor es in die Festoxidbrennstoffzelle 10 eintritt. Zusätzlich kann die über Leitung 37 zum Einlaß 25 der Kathodenseite der Festoxidbrennstoffzelle 10 zugeführte Luft durch indirekten Wärmeaustausch (nicht dargestellt) mit dem Anodenabgas erwärmt werden, oder mit der über Leitung 46 die Kathodenseite 20 verlassenden sauerstoffverarmten Luft.
  • In der Ausführungsform der Erfindung, wie sie unter Bezugnahme auf Fig. 1 beschrieben ist, erfolgt die Umwandlung von Methan zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid in der Anodenseite der Festoxidbrennstoffzelle. Wenigstens ein Teil dieser Umsetzung kann stromauf zur Festoxidbrennstoffzelle in einem separaten Reaktor ausgeführt werden.
  • Wenn das nichtkondensierbare Gas aus dem Separator 63 unverbrauchten Wasserstoff oder Kohlenmonoxid enthält, kann es zur Anodenseite 15 der Festoxidbrennstoffzelle 10 zurückgeführt werden. Gemäß der Erfindung ist die Festoxidbrennstoffzelle mit einem keramischen Nachverbrennungsabschnitt ausgerüstet, worin unverbranntes Kohlenmonoxid und Wasserstoff vollständig verbrannt werden, im wesentlichen ohne Zusetzen von Stickstoff zum Anodenabgas. Dies wird dadurch erreicht, daß die Festelektrolytbrennstoffzelle 10 mit einem Nachverbrennungsabschnitt 75 ausgerüstet wird, die eine Hochtemperaturmembran 76 aus keramischem Oxid umfaßt, durch welche Sauerstoff (O&sub2;) zum Anodenabgasstrom zugeführt wird. Die Membran 76 ist vorzugsweise eine sauerstoffdurchlässige Membran, die ein guter Sauerstoffionenleiter ist. Geeignete Materialien für eine derartige Membran 76 werden in dem Artikel "Ceramic Fuel Ceils" von Nguyen Q. Minh in J. A. Ceramic Society, Bd. 76(3), 563-588, 1993, beschrieben,
  • Zweckmäßig ist der Festoxidelektrolyt ein Gemisch aus 8 Masseprozent Yttriumoxid und 92 Masseprozent Zirkoniumoxid, die Anode umfaßt Nickel und Zirkoniumoxid und die Kathode umfaßt Lanthanmanganit. Die Betriebstemperatur der Festoxidbrennstoffzelle liegt zwischen 900 und 1.000ºC, und ihr Betriebsdruck liegt zwischen 0,1 und 1 MPa (Überdruck). Die Temperatur des kohlendioxidreichen verflüssigten Stroms liegt zwischen 5 und 20ºC, und ihr Druck liegt zwischen 3 und 8 MPa (Überdruck).
  • Das Oxidationsmittel ist zweckmäßig Luft, doch kann statt dessen auch Sauerstoff oder sauerstoffangereicherte Luft verwendet werden.
  • Das verflüssigte Kohlendioxid kann in einem Behälter gelagert werden, der ein unterirdisches Reservoir sein kann und der zweckmäßig das unterirdische Reservoit ist, aus dem das Methan (CH&sub4;) gewonnen wird.
  • In der Ausführungsform, wie sie unter Bezugnahme auf Fig. 1 beschrieben ist, wird der Kompressor 57 von einem Elektromotor 58 angetrieben. Es kann jedoch der Turboexpander 3 direkt mit dem Kompressor 57 verbunden sein. In der beschriebenen Ausführungsform umfassen sowohl der Turboexpander 3 als auch der Kompressor 57 nur eine einzige Maschine, doch können sie mehr als eine Maschine einschließen, wobei der Turboexpander mehr als eine Maschine umfaßt, die in bekannter Weise miteinander in Verbindung stehen, und worin der Kompressor mehr als eine Maschine umfaßt, die in bekannter Weise miteinander verbunden sind.
  • Nunmehr bezugnehmend auf Fig. 2, zeigt diese eine Festoxidbrennstoffzelle 80, die eine Luftzufuhr 81 und eine Reihe von Brennstoffzellenrohren 82 umfaßt, durch die Luft über Luftzuführleitungen 83 zu einer Abzugsleitung 84 zur Abführung von sauerstoffverarmter, stickstoffreicher Luft aus der Brennstoffzelle 80 zirkuliert wird.
  • Über eine Gaseinlaßöffnung 86 wird methan(CH&sub4;)hältiges Erdgas zu einer Reihe von miteinander verbundenen Abteilen 85 der Brennstoffzelle 10 zugeführt.
  • Die Außenseiten der Brennstoffzellenrohre 82 bilden die Anodenseite und die Innenseiten der Brehnstoffzellenrohre 82 bilden die Kathodenseite der Brennstoffzelle 80.
  • Eine Beschreibung der Leistung von Brennstoffzellenrohren 83, wie in Fig. 2 dargestellt, findet sich in Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology, 4. Auflage, Bd. 11, S. 1.114- 1.121, veröffentlicht von John Wiley & Sons, Inc.
  • Die Brennstoffzelle 80 ist mit einer Nachverbrennungseinrichtung 87 ausgerüstet, die eine Reihe von keramischen Sauerstofftrennrohren 88 umfaßt, zu denen Luft über Luftzuführleitungen 89 zugeführt wird, die ähnlich den Luftzuführleitungen 83 der Brennstoffzellenrohre 82 sind.
  • Die Abteile 85 stehen über Öffnungen 90 miteinander und mit dem Innenraum der Nachverbrennungseinrichtung 87 in Fluidverbindung. In der Abzugsleitung 84 und im Innenraum der Nachverbrennungseinrichtung sind Klappen 91 angeordnet, um den Fluidstrom durch die Brennstoffzelle 80 und die Nachverbrennungseinrichtung 87 zu regeln und auszugleichen.
  • Die Sauerstofftrennrohre 88 sind aus einem Hochtemperatur-Membranmaterial aus keramischem Oxid hergestellt, das für Sauerstoff durchlässig ist, und das ein Sauerstoffionenleiter ist, das aber für Stickstoff im wesentlichen undurchlässig ist.
  • Aus diesem Grunde wird nur eine minimale. Menge, falls überhaupt, an Stickstoff in den Anodenabgasstrom 92 eingebracht, wogegen im wesentlichen reiner Sauerstoff für die Verbrennung von jeglichem unverbranntem Kohlenmonoxid und Wasserstoff in diesem Strom 92 in der Nachverbrennungseinrichtung 87 eingeführt wird. Aus der Nachverbrennungseinrichtung 87 strömt somit ein Anodenabgasstrom, der reich an Kohlendioxid und arm an Kohlenmonoxid, Wasserstoff und Stickstoff ist, in die Anodenabgasabzugsleitung 93, in der ein Brennstoffeinlaß 94 angeordnet ist, der mit einer Leitung 94 zur Zufuhr von Naßgas zu einem Pre-Reformer in Verbindung steht. Die Anodenabgas-Abgasleitung 93 kann weiterhin mit Trocknungs-, Kühlungs- und Verdichtungsvorrichtungen in gleicher Weise verbunden sein, wie dies hinsichtlich der in Fig. 1 dargestellten Anodenabgasleitung 47 veranschaulicht ist.

Claims (11)

1. Verfahren zur Erzeugung von Elektrizität aus Erdgas unter Anwendung einer Festoxidbrennstoffzelle, das die folgenden Stufen umfaßt:
(a) Umwandeln des Erdgases an der Anodenseite der Brennstoffzelle zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid und Ablaufenlassen der Kathoden- und Anodenreaktionen zur Ausbildung einer Potentialdifferenz zwischen Anode und Kathode, wobei ein Anodenabgas gebildet wird, das Wasser und Kohlendioxid umfaßt;
(b) Abnehmen von sauerstoffverarmtem Oxidationsmittel vom Auslaß der Kathodenseite und Abnehmen des Anodenabgases vom Auslaß der Anodenseite;
(c) Zuführen des Anodenabgases vom Auslaß der Anodenseite der Brennstoffzelle zu einer Nachverbrennungsanlage;
(d) Partielles Kondensieren des Anodenabgases und Abtrennen von Wasser aus dem Anodenabgas zur Ausbildung eines kohlendioxidreichen Stroms;
(e) Komprimieren des kohlendioxidreichen Stroms auf einen vorbestimmten Druck;
(f) Abkühlen des kohlendioxidreichen komprimierten Stroms, wenigstens teilweise durch indirekten Wärmemaustausch mit dem Erdgasstrom, der der Brennstoffzelle zugeführt wird, um einen wenigstens teilweise verflüssigten kohlendioxidreichen Strom zu erhalten;
(g) Abtrennen von nichtkondensierbarem Gas aus dem wenigstens teilweise verflüssigten kohlendioxidreichen Strom; und
(h) Injizieren eines wenigstens teilweise verflüssigten kohlendioxidreichen Stroms in einen Behälter;
dadurch gekennzeichnet, daß die Stufe (c) des Zuführens des Anodenabgases zur Nachverbrennungseinrichtung ein Zuführen des Anodenabgases zu einer Nachverbrennungseinrichtung umfaßt, zu der Sauerstoff durch eine selektive keramische Membran zugeführt wird, die Sauerstoff von Stickstoff trennt und worin unverbranntes Kohlenmonoxid und Wasserstoff ohne Zugabe einer wesentlichen Menge an Stickstoff zu dem Anodenabgas verbrannt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, worin die Stufe (a) ein Reagierenlassen des erhitzten Niederdruckerdgasstroms in der Anodenseite der Festoxidbrennstoffzelle mit Wasser zur Ausbildung von Wasserstoff und Kohlenmonoxid und ein Ablaufenlassen der Kathoden- und Anodenreaktionen zur Ausbildung einer Potentialdifferenz zwischen Anode und Kathode umfaßt, wobei ein Anodenabgas gebildet wird, das Wasser und Kohlendioxid umfaßt.
3. Verfahren nach Anspruch 1, worin eine keramische Nachverbrennungseinrichtung verwendet wird, die eine Hochtemperaturmembran aus keramischem Oxid umfaßt, die für Sauerstoff durchlässig ist und ein Sauerstoffionenleiter ist, und worin Sauerstoff durch die Membran zu dem Anodenabgas zugeführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, worin in Stufe (d) Wasser aus dem kohlendioxidreichen Strom mittels einer Wasserabtrennvorrichtung abgetrennt wird, worin der Fluidstrom zum Strömen mit Überschallgeschwindigkeit durch eine Leitung induziert wird, derart, daß die Fluidtemperatur unter dem Wasserkondensationspunkt liegt, welche Leitung mit Drallerzeugungsmitteln ausgerüstet ist, die die kondensierten Wassertröpfchen zur Abtrennung aus dem Fluidstrom durch Zentrifugalkräfte induzieren.
5. Verfahren nach Anspruch 1, worin der Behälter aus den Porenräumen einer unterirdischen Erdformation gebildet ist.
6. Verfahren nach Anspruch 5, worin die unterirdische Erdformation eine ölführende und/oder erdgasführende Formation ist.
7. Verfähren nach Anspruch 6, worin der kohlendioxidreiche verflüssigte Strom in die ölführende und/oder erdgasführende Formation injiziert wird, aus der das Erdgas, das der Brennstoffzelle zugeführt wird, gewonnen wird.
8. Verfahren nach Anspruch 7, umfassend die Stufen des Expandierens des Erdgases auf einen niedrigeren Druck in einer Entspannungsmaschine zur Gewinnung von Energie und ein Erhitzen des Niederdruckerdgasstroms durch indirekten Wärmeaustausch vor dem Einspeisen des Erdgasstroms in die Festoxidbrennstoffzelle.
9. Festoxidbrennstoffzelle, die mit einer Nachverbrennungseinrichtung ausgestattet ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Nachverbrennungseinrichtung eine keramische Membran umfaßt, die für Sauerstoff im wesentlichen durchlässig und für Stickstoff im wesentlichen undurchlässig ist, durch welche Membran Sauerstoff zu dem Anodenabgas zur Oxidation von unverbrannten Bestandteilen im Anodenabgas zugeführt wird.
10. Festphasenbrennstoffzelle mit Nachverbrennungseinrichtung nach Anspruch 9, worin die keramische Membran eine Hochtemperatur-Sauerstoffmembran aus keramischem Oxid ist, die ein Sauerstoffionenleiter ist.
11. Festphasenbrennstoffzelle mit Nachverbrennungseinrichtung nach Anspruch 10, worin sowohl die Brennstoffzelle als auch die Nachverbrennungseinrichtung mit einer Reihe von keramischen Membranrohren ausgestattet sind, die an einem Ende verschlossen sind und durch welche Luft zirkuliert wird.
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