DE69722270T2 - Verfahren zur erzeugung von kraft und/oder wärme enthastend einen leitenden mischmembranreaktor - Google Patents

Verfahren zur erzeugung von kraft und/oder wärme enthastend einen leitenden mischmembranreaktor Download PDF

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung von Hitze und/oder Energie umfassend einen Membranreaktor, wobei ein Brennstoff oxidiert wird, und weiter umfassend ein verbessertes Verfahren zur Verringerung von der Emission von Kohlendioxid und der Emission von Stickstoffoxiden aus dem Verfahren.
  • Aufgrund der Umweltaspekte von CO2 und NOx und Emissionsabgaben an die nationalen Behörden sind die Möglichkeiten zur Verringerung der Emissionen dieser Verbindungen in die Atmosphäre von Verbrennungsverfahren, insbesondere von küstennahen Gasturbinen ausführlich diskutiert worden.
  • Konventionelle Verbrennungsverfahren, die für kohlenstoffhaltige Brennstoffe verwendet werden und worin die Sauerstoffquelle Luft ist, erzeugen im Abgas Kohlendioxidkonzentrationen von 3 bis 15%, in Abhängigkeit vom Brennstoff und dem angewandten Verbrennungs- und Wärmerückgewinnungs-Verfahren. Der Grund für die derart geringe Konzentration ist der, dass Luft aus etwa 78 Vol.-% Stickstoff zusammengesetzt ist.
  • Somit erfordert eine Verringerung der Kohlendioxid-Emission eine Abtrennung des Kohlendioxids von dem Abgas, oder die Anhebung der Konzentration auf Mengen, die für eine Verwendung in verschiedenen Verfahren oder für eine Einspritzung und Ablagerung geeignet sind.
  • CO2 kann aus Abgas mittels verschiedener Trennungsvorgänge entfernt werden, zum Beispiel chemisch aktive Trennungsvorgänge, physikalische Absorptionsverfahren, Adsorption durch Molekularsiebe, Membrantrennung und Tieftemperaturverfahren. Eine chemische Absorption mittels Alkanolaminen wird als das am meisten praktische und ökonomische Verfahren betrachtet, um CO2 aus Abgas von Kaftwerken zu trennen.
  • Aber dieses Verfahren erfordert eine schwere und voluminöse Ausrüstung und wird die Nutzleistung um etwa 10%, oder mehr verringern. Diese bekannten Verfahren werden aber für eine praktische Durchführung in einem Energieerzeugungsverfahren als nicht sehr geeignet betrachtet. Beispielsweise in auf Erdgas basierenden Kraftwerken umfassen die Brennstoffkosten einen wesentlichen Teil der Gesamtkosten der elektrischen Leistung. Deshalb ist ein hoher Wirkungsgrad sehr wichtig, um die Kosten der elektrischen Leistung zu verringern.
  • In dem Monoethanolamin- (MEA-) Verfahren reagiert CO2 aus dem gekühlten Kraftwerkabgas in einem Absorptionsturm mit einer wässrigen MEA-Lösung. Das meiste des CO2 wird auf diese Weise aus dem Abgas entfernt, welches in die Atmosphäre entlassen wird. MEA wird abgebaut werden, und ein Gas- und Dampfkraftwerk („combined cycle power plant") mit 350 MW wird beispielsweise etwa 4000 Tonnen MEA-Abbauprodukte pro Jahr erzeugen, welche zerstört oder gelagert werden müssen.
  • Um die nationalen NOx-Kontrollerfordernisse zu erfüllen, können verschiedene Verfahren verwendet werden, zum Beispiel Modifikationen der Brenner, Anwendungen von katalytischen Brennern, Dampfzugaben oder eine selektive katalytische Reduktion (SCR) des NOx im Abgas. Wenn in den Verbrennungsvorgängen Luft verwendet wird, wird etwas des Stickstoffs während der Verbrennung zu NO, NO2 und N2O oxidiert werden (bezeichnet als thermisches NOx). Mindestens 80 bis 98% des gebildeten NOx entsteht aus der Oxidation von Stickstoff in Luft. Der Rest entsteht durch Oxidation des Stickstoffgehalts im Brennstoff.
  • Ein Verfahren sowohl zur Steigerung der Konzentration von CO2 in einem Abgas als auch zur Verringerung der NOx-Bildung ist es, dem Verbrennungsvorgang anstelle von Luft reinen Sauerstoff zuzugeben.
  • Aber kommerzielle Lufttrennungsverfahren (Tieftemperaturtrennung und PSA) benötigen 250 bis 300 KWh/Tonne erzeugtem Sauerstoff. Die Bereitstellung von Sauerstoff durch diese Verfahren beispielsweise zu einer Gasturbine wird die Netznutzleistung des Gasturbinenzyklus um mindestens 20% verringern. Die Kosten der Herstellung von Sauerstoff in einer Tieftemperatureinheit werden die Kosten der elektrischen Leistung wesentlich erhöhen und werden bis zu 50% der Kosten der elektrischen Leistung ausmachen.
  • Die Hauptaufgabe dieser Erfindung war es, zu einem effizienteren Hitzeund Energieerzeugungsverfahren zu gelangen, umfassend einen Verbrennungsvorgang, der ein Abgas mit einer hohen Konzentration an CO2 und einer geringen Konzentration an NOx erzeugt, was den Abgasstrom für eine direkte Verwendung in verschiedenen Verfahren oder für eine Einspritzung in eine geologische Formation für eine Langzeitablagerung oder für eine verbesserte Rückgewinnung von Öl oder Erdgas geeignet macht.
  • Eine andere Aufgabe der Erfindung war die Bereitstellung von Sauerstoff für den Verbrennungsvorgang, was im Vergleich mit anderen bekannten Verfahren einen verringerten Energiebedarf bedeutet.
  • Eine weitere Aufgabe war es, existierende Verfahrensströme in der Krafterzeugungsanlage beim Erlangen einer verbesserten Sauerstoffbereitstellung zum Verbrennungsvorgang auszunutzen.
  • Das oben erwähnte Problem betreffend einen verringerten Brennstoffwirkungsgrad und hohe Kosten kann teilweise gelöst werden durch Anwendung von gemischtleitenden Membranen, was als eine Membran definiert ist, welche aus einem Material mit sowohl Ionen- als auch elektronischer Leitfähigkeit hergestellt ist.
  • Solch eine Membran kann eine gemischte sauerstoffionen- und elektronenleitende Membran sein, zum Beispiel fähig zur Abtrennung von Sauerstoff aus sauerstoffhaltigen gasförmigen Gemischen bei 400 bis 1300°C. Eine Sauerstoffpartialdruckdifferenz verursacht, dass Sauerstoffionen durch die Membran transportiert werden durch Reduktion von Sauerstoff an der Seite mit hohem Sauerstoffpartialdruck (Zufuhrseite) und Oxidation der Sauerstoffionen zu Gas an der Seite mit geringem Sauerstoffpartialdruck (der Permeatseitel). In der Masse der Membran werden Sauerstoffionen durch einen Diffusionsvorgang transportiert. Gleichzeitig fließen die Elektronen von der Permeatseite zurück zur Zufuhrseite der Membran.
  • Die Anwendung dieser Membranen ist ein eher neues Verfahren und ist im Allgemeinen aus der europäischen Patentanmeldung 0 658 367 A2 bekannt, welche die Abtrennung von Sauerstoff aus Luft mittels einer gemischtleitenden Membran beschreibt, welche mit einem Gasturbinensystem integriert ist. Reiner Sauerstoff mit nahezu atmosphärischem Druck oder weniger und mit einer hohen Temperatur wird von der Permeatseite der leitenden Membran rückgewonnen. Dies bringt aber mit sich, dass der Sauerstoff auf weniger als ungefähr 50°C gekühlt und auf den erforderlichen Verfahrensdruck wiederverdichtet werden muss, ehe er zum Oxidationsreaktor oder Brenner in einem Verbrennungsverfahren zugegeben wird.
  • Die Erfinder fanden dann die Anwendung eines gemischten sauerstoffionen- und elektronenleitenden Membranreaktors, nachfolgend als ein Membranreaktor bezeichnet, um die Zufuhr von Sauerstoff und die Verbrennung eines Brennstoffs zu kombinieren, was ein heißes Gasgemisch ergibt, bestehend aus CO2 und Wasser und geringeren Mengen an CO und H2.
  • Das Prinzip des „Electropox"-Verfahrens, wie es in der europäischen Patentanmeldung 0 438 902 A3 beschrieben wird, kann für diesen Membranbrenner übernommen werden, oder das Prinzip des elektrochemischen Reaktors, der im US-Patent 5,356,728 beschrieben wird. Eine vollständige Verbrennung des Brennstoffs im Membranbrenner ist wahrscheinlich nicht möglich. Aber geringere Mengen an nicht umgewandeltem, teilweise oxidierten Brennstoff im C02-haltigen Spülgas, welches das Gasturbinenverfahren verlässt, können separat in einer kleinen katalytischen oder nicht katalytischen Verbrennungskammer oxidiert werden, durch Mischen des C02-haltigen Spülgases mit einem sauerstoffhaltigen Gas oder reinem Sauerstoff. Das CO2- haltige Spülgas kann auch ohne eine weitere Behandlung in eine geologische Formation eingespritzt werden. Wenn das CO2-haltige Abgas für eine verstärkte Ölrückgewinnung angewandt wird, wäre der Sauerstoffgehalt von nahezu null im Abgas ein Vorteil.
  • Weiterhin fanden die Erfinder die Anwendung von rezirkuliertem Kohlendioxid oder einem Gemisch aus Kohlendioxid und Wasser, zum Beispiel ein Teil des Abgases, aus dem Verbrennungsvorgang als ein Kühlmittel im Membranreaktor. Eine Kohlenstoffablagerung auf der zweiten Oberfläche (der Oxidationsseite) kann durch die richtige Auswahl des Katalysatormaterials und durch die richtige Einstellung des Verhältnisses zwischen Brennstoff und rezirkuliertem CO2- und H20-haltigem Abgas vermieden werden. Durch Anwendung des Membranreaktors kann Sauerstoff wiedergewonnen werden und mit einem Brennstoff ohne Zwischenkühlung und Wiederverdichtung des Sauerstoffs, wie es in der europäischen Anmeldung 0658367 erforderlich ist, umgesetzt werden. Ein zusätzlicher Vorteil ist es, dass der Betriebsdruck auf der Zufuhrseite des Membranreaktors geringer oder viel geringer sein kann als der Betriebsdruck an der Oxidationsseite des Membranbrenners, weil der Partialdruck von Sauerstoff an der Oxidationsseite weniger als etwa 10–5 bar beträgt wegen der Oxidationsreaktionen. Dies bedeutet, dass Sauerstoff einem Hochdruck-Oxidationsverfahren ohne eine erste Verdichtung der Luft zugeführt werden kann, und das Ergebnis davon ist ein erhöhter Wirkungsgrad der Energieerzeugung. In einem konventionellen Gasturbinenenergiegenerator macht die Verdichtung des Sauerstoffs, der im Verbrennungsvorgang verbraucht wird, etwa 6 bis 10% der gesamten Nutzleistung des Verfahrens aus.
  • So fanden die Erfinder überraschenderweise, dass ihr Verfahren den Vorteil besitzt, Sauerstoff dem Verbrennungsverfahren zuzuführen ohne einen Verlust in dem Wirkungsgrad der Energie- und/oder Hitzeerzeugungsanlage. Noch überraschender kann das Verfahren den Wirkungsgrad eines Gasturbinen-Energieerzeugungsverfahrens im Vergleich mit konventionellen Gasturbinenverfahren erhöhen und gleichzeitig ein Abgas mit nahezu null NOx und mit einer hohen Konzentration an CO2 erzeugen.
  • Um einen ausreichend hohen Fluss von Sauerstoff durch die Membran zu erhalten, ist eine eher hohe Temperatur erforderlich (400 bis 1300°C). An der Luftseite der Membran kann dies erreicht werden unter Verwendung eines Brenners, um die Temperatur zu erhöhen, wie es zum Beispiel in der europäischen Patentanmeldung 0 658 367 A2 offenbart ist. Um CO2 im Luftstrom zu vermeiden, kann die Luft durch einen ersten Wärmeaustausch mit heißer, Sauerstoff-abgereicherter Luft, welche die Zufuhrseite des Membranreaktors verlässt, vorgewärmt werden und zweitens in dem Membranbrenner durch Wärmeaustauschen mit heißem verbrannten Brennstoff. Das rezirkulierte CO2- und H2O-haltige Abgas kann einem Rekuperator vorgewärmt werden und ferner innerhalb des Membranreaktors vorgewärmt werden.
  • Zusätzliche Vorteile des verbesserten Hitze- und/oder Energieerzeugungsverfahrens ist eine verringerte Emission von NOx aufgrund der Tatsache, dass sehr wenig Stickstoff in dem auf CO2 basierenden Verbrennungssystem vorhanden ist. Dies erlaubt auch die Entwicklung von verbesserten und effizienteren Gasturbinen- oder Verbrennungssystemen, da eine NOx Kontrolle nicht länger erforderlich ist. Die höhere spezifische Wärmekapazität von CO2 oder einem CO2/H2O-Gemisch im Vergleich zu Stickstoff erlaubt die Entwicklung von kompakteren Gasturbinensystemen und auch Wärmerückgewinnungssystemen.
  • Ein Verfahren zur Erzeugung von Hitze und/oder Energie, umfassend einen Membranreaktor, worin Brennstoff gemäß der vorliegenden Erfindung oxidiert wird, umfasst, dass ein Membranreaktor angewandt wird, welcher ein gemischter sauerstoffionen- und elektronenleitender Membranreaktor ist, umfassend eine erste Fläche (Zufuhrseite), die dazu fähig ist, Sauerstoff zu Sauerstoffionen zu reduzieren und eine zweite Fläche (Oxidationsseite), die dazu fähig ist, Sauerstoffionen mit einem kohlenstoffhaltigen Brennstoff umzusetzen.
  • Ein spezielles Merkmal der Erfindung ist es, dass der kohlenstoffhaltige Brennstoff mit rezirkuliertem CO2- und H2O-haltigem Abgas gemischt wird ehe er zur Oxidationsseite des Membranreaktors geführt wird.
  • Eine weitere Ausführungsform der Erfindung ist es, dass das Gasgemisch, das den Verbrennungsvorgang verlässt, einem Hitze- und/oder Energierückgewinnungssystem zugeführt wird, und dass das so gekühlte CO2-haltige Gasgemisch verdichtet wird für eine weitere Einspritzung in ein Öl- und Gasreservoir zur verstärkten Ölrückgewinnung oder für eine Einspritzung in eine geologische Formation verdichtet wird.
  • Ein anderes Merkmal der Erfindung ist es, dass Luft erhitzt wird, ehe sie der Zufuhrseite des Membranreaktors mit ungefähr atmosphärischem Druck zugeführt wird.
  • Die Erfindung wird weiterhin in dem Beispiel und den entsprechenden Figuren erklärt und vorgestellt.
  • 1 zeigt ein kombiniertes Energie- und Hitzeerzeugungsverfahren gemäß der Erfindung und umfassend einen Gasturbinenzyklus, worin ein Teil der Hitze als mechanische oder elektrische Energie rückgewonnen wird.
  • 2 zeigt ein Hitzeerzeugungsverfahren gemäß der Erfindung, das bei nahezu atmosphärischem Druck betrieben wird.
  • 1 zeigt ein kombiniertes Energie- und Hitzeerzeugungsverfahren, umfassend die Anwendung eines Luftgebläses 1, um die Luft zu einem Membranreaktor 5 zu führen und ein Gasturbinensystem (Einheiten 2, 3, 4, 7 und 9), das mit dem Membranreaktor integriert ist, und worin der Membranreaktor anstelle eines konventionellen Gasturbinenverbrenners angewendet wird.
  • Luft 10 wird dem Wärmeaustauscher 6 mittels eines Gebläses 1 zugeführt. Die heiße Luft (Strom 12) wird dann einer Membraneinheit 5 zugeführt und Sauerstoff wird abgereichert, was einen abgereicherten Luftstrom 13 ergibt. Strom 13 wird mit dem Luftstrom 11 wärmeausgetauscht, und die Wärme kann weiter in Einheit 8 rückgewonnen werden. Das gekühlte stickstoffhaltige Gas (Strom 15) wird entnommen. Rezirkuliertes, unter Druck gesetztes CO2-haltiges Abgas (Strom 26) wird mit Brennstoff (Strom 16) gemischt und das Gemisch (Strom 17) wird einer Membraneinheit 5 zugeführt, gegenläufig zum Luftstrom 12, und der Brennstoff wird mit Sauerstoff an der Membranfläche umgesetzt, welche mit einem Oxidationskatalysator beschichtet ist. Das heiße Abgasgemisch (Strom 18) wird in einem Gasturbinenexpander 3 ausgedehnt, welcher mit einem elektrischen Leistungsgenerator 2 verbunden ist, und der resultierende Strom 19 wird dann mit dem rückgeführten, verdichtetem Abgas (Strom 25) in einem Rekuperator 7 wärmeausgetauscht.
  • Der Abgasstrom 20, der den Rekuperator 6 verlässt, wird der Wärmerückgewinnungs-Einheit 9 zugeführt und kondensiertes Wasser wird als Strom 21 abgetrennt. Danach wird ein Teil des Abgases (Strom 23), enthaltend eine hohe Konzentration an CO2, abgelassen.
  • Der Rest des gekühlten Abgasstroms 24 wird im Kompressor 4 verdichtet und der resultierende Strom 25 wird weiter im Rekuperator 7 vorgeheizt, ehe er mit Brennstoff (Strom 16) gemischt wird und weiter zum Membranreaktor 5 zugegeben wird.
  • 2 zeigt ein Hitzeerzeugungsverfahren, umfassend die Anwendung eines ersten auf Luft basierenden Wärmerückgewinnungs-Systems (Einheiten 1, 4, Teil von Einheit 3 und 6), welche integriert sind mit einer gemischtleitenden Membraneinheit 3 zur Bereitstellung von Sauerstoff für ein Wärmeerzeugungssystem (Einheiten 2, 5, 7, 8 und Teil von Einheit 3), umfassend einen nahezu stickstofffreien Verbrennungsvorgang.
  • Der Luftstrom 9 wird durch ein Gebläse 1 einem Wärmetauscher 4 zugeführt. Der heiße Luftstrom 11 wird dann einer Membraneinheit 3 zugeführt und Sauerstoff wird abgereichert, was einen abgereicherten Luftstrom 12 ergibt, welcher mit dem Luftstrom 10 wärmeausgetauscht wird. Wärme kann ferner in Einheit 6 rückgewonnen werden. Das gekühlte stickstoffhaltige Gas (Strom 14) wird entnommen. Rezirkuliertes, unter Druck gesetztes CO2- haltiges Gas (Strom 25) wird mit dem Brennstoffstrom 15 gemischt und das Gemisch 16 wird der Membraneinheit zugeführt, gegenläufig zum Luftstrom 11, und der Brennstoff wird mit Sauerstoff an der Membranfläche umgesetzt, welche mit einem Oxidationskatalysator beschichtet ist. Das heiße Gasgemisch (Strom 17) wird einem Wärmerückgewinnungs-System 7 zugeführt und der resultierende Strom 18 wird im Wärmeaustauscher 5 weiter mit rezirkuliertem Gas (Strom 24) wärmeausgetauscht.
  • Der Gasstrom 19, der den Wärmeaustauscher 6 verlässt, wird einem Wärmerückgewinnungs-System 8 zugeführt und kondensiertes Wasser 21 wird abgetrennt. Danach wird ein Teil des Gases (Strom 22), enthaltend eine hohe Konzentration an CO2, abgelassen.
  • Der Rest des gekühlten Gasstroms 23 wird durch ein Gebläse 2 rezirkuliert, und der resultierende Strom 24 wird weiter im Wärmetauscher 7 vorgewärmt, ehe er mit dem Brennstoff (Strom 15) gemischt wird und weiter zum Membranreaktor 3 zugegeben wird.
  • Beispiel 1
  • Dieses Beispiel zeigt ein Energieerzeugungsverfahren, wie es in 1 beschrieben wird.
  • Luft 10 wird durch den Wärmeaustauscher 6 mittels eines Gebläses 1 zugeführt. Die heiße Luft (Strom 12) wird dann einer Membraneinheit 5 zugeführt und Sauerstoff wird abgereichert, was einen abgereicherten Luftstrom (13) ergibt. Der Strom 13 wird wärmeausgetauscht mit dem Luftstrom 11, und die Wärme kann ferner in Einheit 8 rückgewonnen werden. Das Gas enthält weniger als 3% Sauerstoff, was eine Anwendung in verschiedenen chemischen Verfahren, zum Beispiel für Spülzwecke erlaubt. Der Luftstrom 12 wird im Membranbrenner auf etwa 500 bis 1000°C erhitzt, durch Wärmeaustauschen mit heißem verbrannten Brennstoff. Da kein Brennstoff zu dem Luftstrom zugegeben wird, kann eine 100%-ige Entfernung von CO2 aus dem Kraftwerk leicht erreicht werden.
  • Rezirkuliertes, unter Druck gesetztes CO2-haltiges Abgas (Strom 26) wird mit Brennstoff (16) gemischt und das Gemisch wird einer Membraneinheit (5) zugeführt, gegenläufig zum Luftstrom (121, und der Brennstoff wird mit Sauerstoff an der Membranfläche umgesetzt, welche mit einem Oxidationskatalysator beschichtet ist. Das heiße Abgasgemisch mit ungefähr 1000 bis 1300°C (Strom 18) wird im Expander 3, welcher mit einem elektrischen Leistungsgenerator 2 verbunden ist, auf nahezu atmosphärischen Druck ausgedehnt, und der resultierende Strom 119) wird dann in einem Rekuperator (7) mit rezirkuliertem, verdichtetem Abgas (Strom 25) wärmeausgetauscht.
  • Die hohe Wärmekapazität von Kohlendioxid im Vergleich zu Stickstoff ergibt eine höhere Temperatur des Abgases, welches den Expander verlässt, als in einem luftgeblasenen Gasturbinensystem. Weiterhin ergibt die Verdichtung des rezirkulierten C02-haltigen Abgases eine geringere Temperatur als die Verdichtung von Luft auf den gleichen Druck. Dies erlaubt eine Anwendung eines Rekuperators bei Druckverhältnissen von bis zu mindestens 30.
  • Das Vorwärmen des rezirkulierten, verdichteten CO2-haltigen Gases in einen Rekuperator gemäß 1 wird den Wirkungsgrad des Kraftwerks erhöhen.
  • Der Abgasstrom 20, der den Rekuperator 6 verlässt, wird der Wärmerückgewinnungs-Einheit 9 zugeführt und der kondensiertes Wasserstrom 21 wird abgetrennt. Danach werden 3 bis 20% des Abgases (Strom 23), enthaltend eine hohe Konzentration an CO2, abgelassen. Der Rest des gekühlten Abgasstroms 24 wird im Kompressor 4 verdichtet und der resultierende Strom 25 wird weiter im Rekuperator 7 vorgeheizt, bevor er mit Brennstoff (Strom 16) gemischt wird und weiter zum Membranreaktor 5 zugegeben wird.
  • Die CO2-haltigen Ströme 23 enthalten eine unwesentliche Menge Sauerstoff und das Gas kann deshalb ohne weitere Behandlung verwendet werden für eine verstärke Öl- und Erdgasrückgewinnung. Strom 23 kann kleinere Mengen von teilweise oxidierten Bestandteilen enthalten. Falls erwünscht, können diese Bestandteile in einem katalytischen Reaktor durch Zugabe eines Oxidationsmittels oxidiert werden.
  • Im Verfahren gemäß 1 können 100% des CO2, welches im Verbrennungsvorgang erzeugt wurde, als hochkonzentriertes, CO2-haltiges Abgas rückgewonnen werden. Das Abgas, welches abgelassen wird, kann eine unwesentliche Menge an Sauerstoff und NOx enthalten und kann weiterhin ohne eine weitere Behandlung für eine verstärkte Öl- und Erdgasrückgewinnung angewendet werden, oder das Gas kann in eine geologische Formation für eine Langzeitablagerung eingespritzt werden.
  • Bekannte Verfahren erzeugen Abgase, die weniger als ungefähr 10% CO2 enthalten, was die Anwendung einer teuren, voluminösen und schweren CO2-Abtrennungsanlage erforderlich macht, zum Beispiel wenn eine Ablagerung von CO2 erforderlich ist. Um NOx in diesen bekannten Verfahren zu entfernen, muss ein separates, teures, katalytisches System installiert werden. Im Vergleich mit bekannten Verfahren, welche die Bereitstellung von reinem Sauerstoff zu dem rezirkulierten Abgas umfassen, wird die vorliegende Erfindung sowohl den Energiewirkungsgrad der Anlage steigern als auch die Kosten der Erzeugung und Bereitstellung von Sauerstoff zum Verbrennungsvorgang wesentlich verringern. Da keine reinen oder konzentrierten Sauerstoffströme erzeugt werden; werden ernsthafte Risken aufgrund der Handhabung von reinem Sauerstoff vermieden werden. Luft kann dem Verbrennungsvorgang mit nahezu atmosphärischem Druck zugeführt werden. Der gemischtleitende Membranreaktor stellt einen konstanten geringen Sauerstoffpartialdruck an der Oxidationsseite (Verbrennungsseite) bereit und erlaubt es, dass Sauerstoff aus Luft mit geringem Druck zum Verbrennungsvorgang, mit hohem Druck transportiert wird, was die Verdichtung in dem Verbrennungsvorgang verwendeten Sauerstoffs einspart. Im Vergleich mit konventionellen Gasturbinenenergieanlagen kann dieser Weg einen gesteigerten Brennstoff-wirkungsgrad ermöglichen.
  • Beispiel 2
  • Dieses Beispiel zeigt ein Energieerzeugungsverfahren, wie es in 2 beschrieben wird.
  • Luft (Strom 9) wird dem Wärmeaustauscher 4 durch ein Gebläse 1 zugeführt. Die heiße Luft (Strom 11) wird dann einer Membraneinheit 3 zugeführt und Sauerstoff wird abgereichert, was einen abgereicherten Luftstrom 12 ergibt. Der Strom 12 wird wärmeausgetauscht mit dem Luftstrom 10 und die Wärme kann weiter in Einheit 6 rückgewonnen werden. Die gekühlte Sauerstoff-abgereicherte Luft (Strom 14) wird entnommen. Das Gas kann weniger als 3% Sauerstoff enthalten, was eine Anwendung bei verschiedenen Verfahren, zum Beispiel für Spülzwecke erlaubt.
  • Der Luftstrom 11 kann im Membranbrenner auf etwa 400 bis 1000°C durch Wärmeaustauschen mit warmem verbranntem Brennstoff erhitzt werden. Da kein Brennstoff zum Luftstrom zugegeben wird, wird eine 100%-ige Entfernung des CO2 aus der Hitzeerzeugungsanlage leicht erreicht.
  • Rezirkuliertes, unter Druck gesetztes CO2-haltiges Abgas (Strom 25) wird mit Brennstoff (Strom 15) gemischt und das Gemisch (Strom 16) wird einer Membraneinheit 3 zugeführt, gegenläufig zum Luftstrom 11, und der Brennstoff wird mit Sauerstoff an der Membranfläche umgesetzt, die mit einem Oxidationskatalysator beschichtet ist. Das heiße Gasgemisch mit ungefähr 500 bis 1300°C/Strom 17) wird einem Wärmerückgewinnungssystem 7 zugeführt und der resultierende Strom 18 wird weiter im Wärmeaustauscher 5 mit rezirkuliertem Gas (Strom 24) wärmeausgetauscht.
  • Der Gasstrom 19, der den Wärmeaustauscher 6 verlässt, wird einem Wärmerückgewinnungs-System 8 zugeführt, und der kondensierte Wasserstrom 21 wird abgetrennt. Danach werden 3 bis 20% des Gases (Strom 22), enthaltend eine hohe Konzentration an CO2, abgelassen.
  • Der Rest des gekühlten Gasstroms 23 wird mittels eines Gebläses 2 rezirkuliert, und der resultierende Strom 24 wird weiter im Wärmeaustauscher 7 vorgeheizt, ehe er mit dem Brennstoff (Strom 15) gemischt wird und weiter zu dem Membranreaktor 3 zugegeben wird.
  • Der CO2-haltige Strom 23 enthält eine nicht wesentliche Menge Sauerstoff und das Gas kann somit ohne weitere Behandlung für eine verstärkte Öl- und Erdgasrückgewinnung verwendet werden, oder es kann für eine Langzeitablagerung in eine geologische Formation eingespritzt werden, oder es kann in verschiedenen chemischen Verfahren angewendet werden.
  • Strom 22 kann kleinere Menge teilweise oxidierter Bestandteile enthalten. Falls erwünscht, können diese Bestandteile in einem katalytischen Reaktor durch Zugabe eines Oxidationsmittels oxidiert werden.
  • Im Verfahren gemäß 2 können 100% des CO2, welches beim Verbrennungsvorgang erzeugt wurde, als ein hochkonzentriertes CO2-haltiges Abgas bei atmosphärischem Druck rückgewonnen werden. Das Abgas, welches eine unwesentliche Menge an Sauerstoff und NOx enthält, kann für eine Langzeitablagerung in eine geologische Formation eingespritzt werden. Das Verfahren gemäß 2 kann zur Erzeugung von Hitze in verschiedenen chemischen Verfahren angewendet werden, wobei eine Entfernung von CO2 erforderlich ist, und kann die Kosten einer solchen Entfernung im Vergleich mit anderen bekannten Verfahren wesentlich verringern. Das Verfahren spart auch die Ausrüstungen für eine NOx Reduktion ein. Das erfindungsgemäße Verfahren kann beispielsweise angewendet werden bei Verfahren, die Einheiten wie etwa Säulenfraktionierkolonnen, Fraktionierkolonnenzufuhrvorheizer, Reaktorzufuhrvorheizer, Dampfkessel und beheizte Reaktoren umfassen.
  • Der Brennstoff, der zu dem Verfahren zugegeben wird, ist Erdgas, Methanol, Synthesegas, welches Wasserstoff und Kohlenmonoxid umfasst, Raffinieriebrenngas, welches gemischte Kohlenwasserstoffe enthält oder andere brennbare Gasgemische.
  • Durch die vorliegende Erfindung sind die Erfinder zu einem flexiblen Energie- und/oder Hitzeerzeugungsverfahren gelangt, umfassend ein verbessertes Verfahren zur Verringerung der Emissionen von CO2 und Stickstoffoxiden in die Atmosphäre aus dem Abgas durch Erzeugung eines Abgases, welches eine hohe Konzentration an Kohlendioxid und eine nicht wesentliche Konzentration an Stickstoffoxiden enthält. Das Abgas ist geeignet für eine direkte Verwendung in verschiedenen Verfahren oder für eine Einspritzung und Ablagerung oder für eine verstärkte Öl- und Erdgasrückgewinnung. Es kann ohne einen wesentlichen Verlust des Wirkungsgrades des Energie- oder Wärmeerzeugungsverfahrens ein Abgas erzeugt werden, das aus mehr als 95% CO2 besteht.
  • Dies wird durch Anwendung eines gemischten sauerstoffionen- und elektronenleitenden Membranreaktors anstelle eines konventionellen Brenners oder Verbrennungsanlage erreicht. Weiterhin fanden die Erfinder die Anwendung von rezirkuliertem Kohlendioxid oder einem Gemisch aus Kohlendioxid und Wasser, beispielsweise einem Teil des Abgases, aus dem Verbrennungsverfahren als ein Kühlmittel im Membranreaktor. Kohlenstoffablagerung auf der zweiten Fläche (der Oxidationsseite) kann vermieden werden durch richtige Auswahl des Katalysatormaterials und durch ein richtiges Einstellen des Verhältnisses zwischen Brennstoff und rezirkuliertem CO2- und H2O-haltigem Abgas.
  • Durch Anwenden des Membranreaktors kann Sauerstoff wiedergewonnen werden und mit einem Brennstoff ohne Zwischenkühlung und Wiederverdichtung des Sauerstoffs umgesetzt werden. Ein zusätzlicher Vorteil ist der, dass der Betriebsdruck an der Zufuhrseite des Membranreaktors geringer oder viel geringer sein kann als der Betriebsdruck an der Oxidationsseite des Membranbrenners, weil der Sauerstoffpartialdruck an der Oxidationsseite wegen der Oxidationsreaktionen sehr gering sein wird. Dies bedeutet, dass Sauerstoff für ein Hochdruck-Oxidationsverfahren bereitgestellt werden kann ohne eine erste Verdichtung von Luft, und das Ergebnis davon ist im Vergleich mit anderen bekannten Verfahren ein erhöhter Wirkungsgrad der Energie- und Hitzeerzeugung.
  • Die Sauerstoff-abgereicherte Luft, welche die Zufuhrseite des Membranreaktors verlässt, enthält weniger als 3% Sauerstoff und keine Verbrennungs produkte, was eine Anwendung in verschiedenen chemischen Verfahren, zum Beispiel für Spülzwecke erlaubt.
  • Die beschriebene Anwendung von gemischtleitenden Membranen kann prinzipiell in der gleichen Art und Weise für mehrere Arten von Energie- oder Hitzeerzeugungsverfahren verwendet werden, beispielsweise bei Gas- und Dampfkraftwerken („Combined Cycle Power Plants") oder bei IGCC-Kraftwerken („Integrated Gasification and Combined Cycle Power Plants) oder bei allen Verfahren, die eine Verbrennung eines Brennstoffs umfassen.

Claims (2)

  1. Verfahren zur Erzeugung von Hitze und/oder Energie, umfassend einen Verbrennungsvorgang, der ein Gasgemisch mit einer hohen Konzentration von CO2 und einer geringen Konzentration von NOx erzeugt, dadurch gekennzeichnet, dass der Verbrennungsvorgang in einem Membranreaktor stattfindet, der ein gemischter sauerstoffionen- und elektronenleitender Membranreaktor ist, der eine erste Oberfläche (Zufuhrseite), die dazu fähig ist, Sauerstoff zu Sauerstoffionen zu reduzieren, und eine zweite Oberfläche (Oxidationsseite), die dazu fähig ist, Sauerstoffionen mit einem kohlenstoffhaltigen Brennstoff zu reagieren, umfasst, wobei der Brennstoff mit zurückgeführtem CO2- und H2O-haltigem Abgas vom Verbrennungsvorgang gemischt wird, bevor er zur Oxidationsseite des Membranreaktors geführt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das erzeugte Gasgemisch, das den Verbrennungsvorgang verlässt, einem Hitze- und/oder Energierückgewinnungssystem zugeführt wird, und dass das so gekühlte CO2haltige Gasgemisch für eine weitere Einspritzung in ein Öl- und Gasreservoir zur verstärkten Ölrückgewinnung verdichtet wird oder für eine Einspritzung in eine geologische Formation verdichtet wird.
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