DE69725409T2 - Verfahren zur Hemmung der Koksbildungsgeschwindigkeit während der Zeolithkatalysierten Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren zur Hemmung der Koksbildungsgeschwindigkeit während der Zeolithkatalysierten Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen Download PDF

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Description

  • Hintergrund der Erfindung
  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Umwandlung von nicht-aromatischen Kohlenwasserstoffen in Gegenwart eines Zeolithmaterials zu aromatischen Kohlenwasserstoffe. Insbesondere betrifft die Erfindung die Reduktion der Koksbildungsgeschwindigkeit während der Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen in Gegenwart eines Zeolithmaterials, um damit die Stabilität eines solchen Zeolithmaterials zu erhöhen.
  • Es ist wie in einem Artikel von N. Y. Chen in Industrial & Engineering Chemistry Process Design and Development, Band 25, 1986, Seiten 151–155 beschrieben bekannt, nicht aromatische Kohlenwasserstoffe mit einem Siedebereich von Benzin zu Niederolefinen (wie Ethylen und Propylen) und aromatischen Kohlenwasserstoffen (wie Benzol, Toluol und Xylol) in Gegenwart von Katalysatoren, die einen Zeolith (wie ZSM-5) enthalten zu kracken. Das Reaktionsprodukt dieses katalytischen Krackverfahrens enthält eine Vielzahl an Kohlenwasserstoffen: nicht umgewandelte C5+-Alkane (Methan, Ethan, Propan), Niederalkene (Ethylen und Propylen), aromatische C6-8-Kohlenwasserstoffe (Benzol, Toluol, Xylol und Ethylbenzol) und aromatische C9+-Kohlenwasserstoffe.
  • Es wird erwogen, dass mit der Verwendung von Zeolithkatalysatoren bei der Umwandlung von Kohlenwasserstoffen mit einem Siedebereich von Benzin zu aromatischen Kohlenwasserstoffen und Niederolefinen eine überschüssige Produktion von Koks während der Umwandlungsreaktion erfolgt. Während der Zeolith-katalysierten Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen gebildeter Koks neigt dazu, sich auf der Oberfläche des Zeoliths abzulagern, wodurch eine Deaktivierung bewirkt wird. Es ist erwünscht, das Verfahren zur Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen durch Minimieren der Menge an während eines solchen Aromatisierungsreaktionsverfahrens gebildetem Koks zu verbessern.
  • Oberflächen-silylierte Zeolithkatalysatoren und Verfahren zur Herstellung und Verwendung der Katalysatoren bei der Herstellung von Hochoctan-Benzin sind aus US-A-4985135 bekannt.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Es ist eine Aufgabe dieser Erfindung, in Benzin erhaltene Kohlenwasserstoffe zu Ethylen, Propylen und aromatischen BTX-Verbindungen (Benzol, Toluol, Xylol und Ethylbenzol) zumindest teilweise umzuwandeln.
  • Eine weitere Aufgabe dieser Erfindung ist es, ein verbessertes Verfahren zur Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen bereitzustellen, in welchem die Koksbildungsgeschwindigkeit während einer solchen Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen unter die Koksbildungsgeschwindigkeit in Aromatisierungsverfahren des Fachgebiets zu reduzieren.
  • Noch eine weitere Aufgabe dieser Erfindung ist es, ein Verfahren zum Hemmen der Koksbildungsgeschwindigkeit während der Zeolith-katalysierten Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen durch Zugabe eines Silylierungsmittels zu der Kohlenwasserstoffzufuhr des Aromatisierungsverfahrens bereitzustellen.
  • Das erfinderische Verfahren stellt zur Herstellung von Niederolefinen und aromatischen Verbindungen aus einem Kohlenwasserstoffzufuhrstrom bereit, wobei die Koksbildungsgeschwindigkeit während der Umwandlungsreaktion unter derjenigen von anderen ähnlichen Umwandlungsverfahren liegt. Ein Zufuhrstrom, der Kohlenwasserstoffe mit einem Siedebereich von Benzin enthält, unterzieht sich einem Aromatisierungsschritt durch Inkontaktbringen des Zufuhrstroms unter Aromatisierungsreaktionsbedingungen mit einem säureextrahierten Zeolithmaterial. Vorausgesetzt in dem mit dem säureextrahierten Zeolithmaterial in Kontakt gebrachten Zufuhrstrom wird eine Konzentration eines Silylierungsmittels.
  • Andere Aufgaben und Vorteile der Erfindung werden aus der detaillierten Beschreibung und den beiliegenden Ansprüchen ersichtlich.
  • Detaillierte Beschreibung der Erfindung
  • Jeder beliebige Zeolith enthaltende Katalysator, der bei der Umwandlung von nicht-aromatischen zu aromatischen Verbindungen wirksam ist, kann im Schritt des Inkontaktbringens des erfinderischen Verfahrens eingesetzt werden. Vorzugsweise weist der Zeolithbestandteil des Katalysators einen Beanspruchungsindex (wie in U.S.-Patent 4,097,367 definiert) im Bereich von 0,4 bis 12, vorzugsweise 2–9 auf. Im Allgemeinen beträgt das Molverhältnis von SiO2 zu Al2O3 im Kristallgerüst des Zeoliths mindestens 5 : 1 und kann bis zur Unendlichkeit reichen. Vorzugsweise beträgt das Molverhältnis von SiO2 zu Al2O3 im Zeolithgerüst 8 : 1 bis 200 : 1, stärker bevorzugt 12 : 1 bis 60 : 1. Bevorzugte Zeolithe schließen ZSM-5, ZSM-8, ZSM-11, ZSM-12, ZSM-35, ZSM-38 und Gemische davon ein. Einige dieser Zeolithe sind auch als „MFI"- oder „Pentasil"-Zeolithe bekannt. Es liegt im Rahmen dieser Erfindung, Zeolithe zu verwenden, die Bor und/oder mindestens ein Metall, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Ga, In, Zn, Cr, Ge und Sn, zu verwenden. Der gegenwärtig stärker bevorzugte Zeolith ist ZSM-5.
  • Der Katalysator enthält im Allgemeinen auch ein anorganisches Bindemittel (auch Matrixmaterial genannt), das vorzugsweise aus der Gruppe, bestehend aus Aluminiumoxid, Siliciumdioxid, Aluminiumoxid-Siliciumdioxid, Aluminiumphosphat, Tonen (wie Bentonit) und Gemischen davon ausgewählt ist. Gegebenenfalls können auch andere Metalloxide wie Magnesiumoxid, Ceroxid, Thorerde, Titandioxid, Zirkoniumdioxid, Hafniumdioxid, Zinkoxid und Gemische davon, die die Wärmestabilität des Katalysators erhöhen, im Katalysator vorliegen. Vorzugsweise sollten Hydrierungsförderer wie Ni, Pt, Pd und andere Edelmetalle der Gruppe VII, Ag, Mo, W und dgl. im Wesentlichen nicht im Katalysator vorliegen (d. h. die Gesamtmenge dieser Metalle sollte weniger als 0,1 Gew.-% betragen).
  • Im Allgemeinen beträgt der Gehalt des Zeolithbestandteils im Katalysator 1–99 (vorzugsweise 5–80) Gew.-% und der Gehalt des vorstehend aufgezählten anorganischen Bindemittels und der Metalloxidmaterialien im Zeolith 1–50 Gew.-%. Im Allgemeinen wurde der Zeolithbestandteil des Katalysators mit Bindemitteln vermischt und anschließend in Form gebracht (wie Pelletbildung, Extrudieren oder Tablettieren). Im Allgemeinen beträgt der Oberflächenbereich des Katalysators etwa 50–700 m2/g und seine Teilchengröße 1–10 mm.
  • Jedes beliebige Kohlenwasserstoffausgangsmaterial, das Paraffine (Alkane) und/oder Olefine (Alkene) und/oder Naphthene (Cycloalkane) umfasst, wobei jeder dieser Kohlenwasserstoffe 5–16 Kohlenstoffatome pro Molekül enthält, kann als Zufuhr im Schritt des Inkontaktbringens dieser Erfindung verwendet werden. Häufig enthalten diese Ausgangsmaterialien auch aromatische Kohlenwasserstoffe. Nichtbeschränkende Beispiele für geeignete erhältliche Ausgangsmaterialien schließen Benzine aus katalytischen Öl-Krackverfahren (z. B. FCC), Pyrolysebenzine aus Kohlenwasserstoff-Wärmekrackverfahren (z. B. Ethan), Naphthas, Gasöle, Reformate und dgl. ein. Die bevorzugte Zufuhr ist ein Kohlenwasserstoffausgangsmaterial mit einem Siedebereich von Benzin, der zur Verwendung zumindest eines Benzingemischausgangsmaterials mit einem Siedebereich von 30– 210°C geeignet ist. Im Allgemeinen übersteigt der Gehalt an Paraffinen den vereinigten Gehalt an Olefinen, Naphthenen und aromatischen Verbindungen (falls vorliegend).
  • Der Kohlenwasserstoffzufuhrstrom kann in jeder geeigneten Weise mit dem in der Reaktionszone enthaltenen festen Zeolith-enthaltenden Katalysator der Erfindung in Kontakt gebracht werden. Der Schritt des Inkontaktbringens kann als Chargenverfahrensschritt oder vorzugsweise als kontinuierlicher Verfahrensschritt durchgeführt werden. Im letzteren Vorgang kann ein festes Katalysatorbett oder ein bewegliches Katalysatorbett oder ein verflüssigtes Katalysatorbett eingesetzt werden. Jeder dieser Arbeitsmodi weist Vorteile und Nachteile auf, und der Fachmann kann den geeignetsten für eine bestimmte Zufuhr und einen bestimmten Katalysator auswählen. Es ist nicht erforderlich, dass eine bedeutende Menge an Wasserstoffgas mit der Zufuhr in die Reaktionszone des Schritts des Inkontaktbringens eingebracht wird, d. h. überhaupt kein Gas oder nur unbedeutende Spurenmengen an H2 (z. B. weniger als 1 ppm H2), wodurch die Verfahren nicht bedeutend beeinflusst werden, müssen in diese Reaktoren von einer externen Quelle eingebracht werden.
  • Ein wichtiger Aspekt des erfinderischen Verfahrens ist die Vorraussetzung einer Konzentration eines Silylierungsmittels im Kohlenwasserstoffzufuhrstrom, der mit dem im der Aromatisierungsreaktionszone enthaltenen Zeolithkatalysator in Kontakt gebracht wird. Es wurde entdeckt, dass die Koksbildungsgeschwindigkeit während der Zeolith-katalysierten Aromatisierung eines Kohlenwasserstoffausgangsmaterials drastisch gesenkt wird, wenn eine Silylierungsmittelkonzentration im Ausgangsmaterial vorliegt. Entscheidend für diese Erfindung ist, dass das Silylierungsmittel im Kohlenwasserstoffausgangsmaterial vorliegt, wenn es mit dem Zeolithkatalysator unter Aromatisierungsreaktionsbedingungen in Kontakt gebracht wird. Die Verwendung eines Zeoliths, der vorbereitend mit einem Silylierungsmittel vor dessen Verwendung als Aromatisierungskatalysator modifiziert wurde, stellt nicht die Art an Reduzierung der Koksbildungsgeschwindigkeit bereit, die aus dem neuen Verfahren der Verwendung einer Silylierungsmittelkonzentration in der Kohlenwasserstoffzufuhr, die mit dem Zeolithkatalysator unter Aromatisierungsreaktionsbedingungen in Kontakt gebracht wird, bereit.
  • Das im erfinderischen Verfahren verwendete Silylierungsmittel kann jede beliebige geeignete Silicium enthaltende Verbindung sein, die bei der Reduzierung der Koksbildungsgeschwindigkeit beim Einbringen in ein Kohlenwasserstoffausgangsmaterial, das mit einem Zeolith unter zur Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen geeigneten Reaktionsbedingungen in Kontakt gebracht wird, wirksam ist. Insbesondere ist das Silylierungsmittel eine Organosiliciumverbindung, ausgewählt aus Verbindungen der folgenden Molekularformeln SiRyX4-y und (RwX3-wSi)2-Z wobei
    y = 1 bis 4,
    w = 1 bis 3,
    R = Alkyl, Aryl, H, Alkoxy, Arylalkyl, und wobei R 1 bis 10 Kohlenstoffatome aufweist,
    X = Halogenid und
    Z = Sauerstoff oder NH oder substituierte Amine oder Amide.
  • Das bevorzugte Silylierungsmittel ist ausgewählt aus der Gruppe von Tetraalkylorthosilicaten (Si(OR)a) und Poly(alkyl)siloxan. Die besonders bevorzugten Silylierungsmittel sind Tetraethylorthosilicat und Poly(phenylmethyl)siloxan.
  • Die Silylierungsmittelkonzentration in der Kohlenwasserstoffzufuhr, die mit dem Zeolithkatalysator in der Aromatisierungsreaktionszone in Kontakt gebracht wird, sollte ausreichend sein, um die Koksbildungsgeschwindigkeit unter die Koksbildungsgeschwindigkeit, wenn kein Silylierungsmittel in der Zufuhr vorliegt, zu reduzieren. Eine wirksame Silylierungsmittelkonzentration in der Kohlenwasserstoffzufuhr kann so sein, dass die Menge an vorliegendem Silicium im Bereich von aufwärts bis zu 50 Gew.-% Silicium, bezogen auf das Gesamtgewicht an Kohlenwasserstoff vorliegt. Vorzugsweise kann die Siliciumkonzentration im Bereich von 0,01 Gew.-% bis 80 Gew.-% und besonders bevorzugt von 0,1 bis 10 Gew.-% liegen.
  • Der Schritt des Inkontaktbringens wird in einer Aromatisierungsreaktionszone, in welcher der Zeolithkatalysator vorliegt, und unter Reaktionsbedingungen, die die Aromatisierung zumindest eines Teils der Kohlenwasserstoffe der Kohlenwasserstoffzufuhr fördern, durchgeführt. Die Reaktionstemperatur des Schritts des Inkontaktbringens liegt insbesondere im Bereich von 400°C bis 800°C, vorzugsweise von 450°C bis 750°C und besonders bevorzugt von 500°C bis 700°C. Der Kontaktdruck kann im Bereich von Atmosphärendruck aufwärts bis zu 500 psia (≈ 3,45 MPa), vorzugsweise 20 psia (≈ 0,14 MPa) bis etwa 450 psia (≈ 3,10 MPa) und besonders bevorzugt 50 psia (≈ 0,34 MPa) bis 400 psia (≈ 2,76 MPa) liegen.
  • Die Fließgeschwindigkeit, mit welcher die Kohlenwasserstoffzufuhr der Aromati sierungsreaktion zugeführt wird, ist so dass eine stündliche gewichtsbezogene Raumgeschwindigkeit (weight hourly space velocity, „WHSV") im Bereich von über 0 Stunden–1 aufwärts bis 1000 Stunden –1 bereitgestellt wird. Der Begriff „stündliche gewichtsbezogene Raumgeschwindigkeit" soll wie hier verwendet das Zahlenverhältnis der Geschwindigkeit, mit welcher eine Kohlenwasserstoffzufuhr einer Reaktionszone zugeführt wird in Pfund pro Stunde, dividiert durch die Pfunde an Katalysator, der in der Reaktionszone, welcher der Kohlenwasserstoff zugeführt wird, enthalten ist, bedeuten. Die bevorzugte WHSV der Zufuhr zu der Kontaktzone kann im Bereich von 0,25 Stunden-1 bis 250 Stunden–1 und besonders bevorzugt 0,5 Stunden –1 bis 100 Stunden –1 liegen.
  • Eine besonders bevorzugte Ausführungsform der Erfindung ist die Verwendung eines Zeolithkatalysators, der vor dem Inkontaktbringen mit der eine Silylierungsmittelkonzentration enthaltenden Kohlenwasserstoffzufuhr einem Säurebehandlungsschritt unterzogen wurde. Jedes beliebige geeignete Mittel kann zur Säurebehandlung des Zeolithkatalysators verwendet werden, jedoch wird es bevorzugt, den Zeolith mit einer Säurelösung durch ein beliebiges auf dem Fachgebiet bekanntes Mittel zum Inkontaktbringen des Zeoliths mit einer solchen Säurelösung zu tränken. Die Säure der Säurelösung kann jede beliebige Säure sein, die das Extrahieren von Aluminiumoxid aus der Zeolithkristallstruktur geeignet bereitstellt. Die Säurelösung ist vorzugsweise wässrige Salzsäure. Der Zeolith wird für eine Dauer von 0,25 Stunden bis 10 Stunden mit der Säurelösung getränkt. Nach dem Tränken wird der Zeolith von der Säure frei gewaschen und dann getrocknet und gegebenenfalls gebrannt.
  • Die folgenden Beispiele werden zur weiteren Veranschaulichung dieser Erfindung vorgelegt und sollen den Rahmen dieser Erfindung nicht übermäßig beschränken.
  • Beispiel I
  • Dieses Beispiel beschreibt die beiden Herstellungen von in den Aromatisierungsreaktionsvorgängen von Beispiel II verwendetem Zeolith.
  • Ein im Handel erhältlicher ZSM-S-Katalysator (bereitgestellt von United Catalysts Inc., Louisville, KY, unter der Produktbezeichnung „T-4480") wurde durch Säureextrahieren behandelt. Zum Säureextrahieren des Katalysators wurde er zwei Stunden bei einer konstanten Temperatur von etwa 90°C mit einer wässrigen HCl-Lösung mit einer Konzentration von 19 Gew.-% HCl getränkt. Nach dem Tränken wurde der Katalysator von der Säurelösung abgetrennt und gründlich mit Wasser gewaschen und getrocknet. Der säuregetränkte, gewaschene und getrocknete Katalysator wurde bei einer Temperatur von etwa 500°C vier Stunden gebrannt. Dieser säureextrahierte ZSM-S-Katalysator wurde in den Aromatisierungsreaktionsvorgängen wie nachstehend beschrieben verwendet, um die Koksbildungsgeschwindigkeit in Bezug auf dessen Verwendung zu bestimmen.
  • Der vorstehend beschriebene säureextrahierte ZSM-S-Zeolith wurde mit einem Silylierungsmittel unter Verwendung eines anfänglichen Befeuchtungsverfahrens behandelt, um ihn mit einer 50 Gew.-%igen Lösung von Poly(methylphenyl)siloxan mit Cyclohexan als Lösungsmittel zu imprägnieren. Der imprägnierte, säureextrahierte ZSM-5 wurde zwei Stunden getrocknet, gefolgt von sechsstündigem Brennen bei 530°C. Dieser silylierte und gebrannte, säureextrahierte ZSM-S-Katalysator wurde in einem Arornatisierungsreaktionsvorgang wie nachstehend beschrieben verwendet, um die Koksbildungsgeschwindigkeit in Bezug auf dessen Verwendung zu bestimmen.
  • Beispiel II
  • Dieses Beispiel veranschaulicht den Nutzen von reduzierter Koksbildungsgeschwindigkeit, die aus dem erfinderischen Verfahren des Inkontaktbringens eines eine Konzentration eines Silylierungsmittels mit einem Zeolith enthaltenden Kohlenwasserstoffausgangsmaterials resultiert. Die beiden Zeolithherstellungen von Beispiel I wurden in drei Aromatisierungsreaktionsvorgängen verwendet, wobei die Ergebnisse davon in Tabelle I zusammengefasst sind. Der säureextrahierte Zeolith und der silylierte, säureextrahierte Zeolith sind die grundliegenden Zeolithkatalysatoren, mit welchen die Ergebnisse des erfinderischen Verfahrens verglichen werden.
  • Für jeden der Aromatisierungstestvorgänge wurde eine Probe von 5 g der bestimmten Zeolithkatalysatorherstellung, gemischt mit etwa 5 cm3 Aluminiumoxid mit 10–20 mesh in einen Edelstahlrohrreaktor (Länge etwa 18 Inch (≈ 45,7 cm), Innendurchmesser etwa 0,5 inch (≈ 1,27 cm)) gegeben. Benzin aus einer katalytischen Krackeinheit einer Raffinerie wurde mit einer Fließgeschwindigkeit von etwa 14 ml/Stunde, bei einer Temperatur von etwa 600°C und Atmosphärendruck (etwa 0 psig (≈ 0 MPag)) durch den Reaktor geleitet. Das gebildete Reaktionsprodukt trat aus dem Reaktor aus und durchlief verschiedene eisgekühlte Fallen. Der flüssige Teil blieb in diesen Fallen zurück und wurde gewogen, wohingegen das Volumen des Gasteils, der aus den Fallen austrat, in einem „Feuchttestmessinstrument" gemessen wurde. Flüssige und gasförmige Produktproben wurden periodisch aufgefangen und mittels eines Gaschromatografen analysiert. Nach Beendigung der Reaktionsvorgänge wurde die Koksbildungsgeschwindigkeit durch Messen der Menge an auf der Oberfläche des Katalysators abgeschiedenem Koks bestimmt.
  • Im erfinderischen Vorgang wurde der säureextrahierte Zeolithkatalysator verwendet. Die anfängliche Zufuhr, die dem Reaktor zugeführt wurde, enthielt 5 Volumenteile der Benzinzufuhr für 2 Volumenteile Tetramethylorthosilicat (TEOS) und wurde mit einer Geschwindigkeit von etwa 12 ml/Std. für eine Dauer von 2 Stunden zugeführt. Anschließend wurde die Benzinzufuhr ohne TEOS dem Reaktor mit einer Geschwindigkeit von 14 ml/Std. für eine Dauer von 6 Stunden zugeführt.
  • Figure 00110001
  • Wie aus den in Tabelle I vorgelegten Daten der Koksbildungsgeschwindigkeit ersichtlich, führte die Verwendung eines silylierten säureextrahierten Zeoliths in der Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen zu einer niedrigeren Koksbildungsgeschwindigkeit als diejenige des säureextrahierten Zeoliths. Außerdem stellt die Zugabe eines Silylierungsmittels zu der Kohlenwasserstoffzufuhr, die mit dem säureextrahierten Zeolith während der Aromatisierung in Kontakt gebracht wurde, verglichen mit der Verwendung eines silylierten, säureextrahierten Zeoliths eine noch deutlichere Reduzierung der Koksbildungsgeschwindigkeit bereit.
  • Vernünftige Abwandlungen, Modifikationen und Anpassungen für verschiedene Vorgänge und Bedingungen können im Rahmen der Offenbarung und der beiliegenden Ansprüche ohne Verlassen des Rahmens dieser Erfindung gemacht werden.

Claims (8)

  1. Verfahren zur Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen eines Zufuhrstroms, der Kohlenwasserstoffe im Siedebereich von Benzin enthält, wobei das Verfahren Bereitstellen einer Konzentration eines Silylierungsmittels im Zufuhrstrom und Inkontaktbringen des Zufuhrstroms mit der Konzentration des Silylierungsmittels mit einem säureextrahierten Zeolith unter Aromatisierungsreaktionsbedingungen umfasst.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Konzentration des Silylierungsmittels im Zufuhrstrom beim Reduzieren der Koksbildungsgeschwindigkeit während der Aromatisierung des Kohlenwasserstoffs des Zufuhrstroms wirksam ist.
  3. Verfahren zum Reduzieren der Kokserzeugung während der Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen, wobei das Verfahren Inkontaktbringen unter Aromatisierungsreaktionsbedingungen eines Kohlenwasserstoffzufuhrstroms mit einem säureextrahierten Zeolith und Bereitstellen eines Silylierungsmittels im Kohlenwasserstoffzufuhrstrom in einer Menge, die beim Reduzieren der Koksbildungsgeschwindigkeit während der Aromatisierung der Kohlenwasserstoffzufuhr wirksam ist, umfasst.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der Siedebereich der Kohlenwasserstoffe im Zufuhrstrom 30 bis 210°C beträgt. 5: Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei die Menge an im Zufuhrstrom bereitgestellten Silylierungsmittel so ist, dass eine Konzentration an Silicium im Bereich von mehr als 50 Gew.-% Silicium, bezogen auf das Gewicht an Kohlenwasserstoff im Kohlenwasserstoffzufuhrstrom bereitgestellt wird.
  5. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei das Silylierungsmittel eine Organosiliciumverbindung ist.
  6. Verfahren nach Anspruch 6, wobei die Organosiliciumverbindung ausgewählt ist aus Tetraalkylorthosilicatverbindungen und Poly(alkyl)siloxan.
  7. Verfahren nach Anspruch 7, wobei die Tetraalkylorthosilicatverbindung Tetraethylorthosilicat und das Poly(alkyl)siloxan Poly(phenylmethyl)siloxan ist.
  8. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei durch den Schritt des Inkontaktbringens ein aromatische Kohlenwasserstoffe enthaltender Produktstrom erhalten wird.
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