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1. Sachgebiet
der Erfindung
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Die Erfindung betrifft ein Verfahren
für die
Herstellung von festem Melamin unter Verwenden eines Hochdruckverfahrens,
in dem die Melaminschmelze von dem Reaktor in einen Behälter übergeführt wird
und unter Verwenden von flüssigem
Ammoniak gekühlt
wird, um Melamin, das einen sehr hohen Reinheitsgrad aufweist (99,5
Gew.-% bis 99,95 Gew.-%), als ein trockenes Pulver direkt aus dem
Reaktorprodukt zu erhalten.
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2. Beschreibung des Standes
der Technik
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Melamin (2,4,6-Triaminosymtriazin)
ist ein weißes
kristallines Produkt, welches durch Erwärmen von Harnstoff erhalten
wird.
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Gereinigtes kristallines Melamin
kann mit Formaldehyd kombiniert werden, um Melaminharz zu bilden. Eigenschaften
von nachfolgenden Produkten, die aus dem Melaminharz gebildet werden,
sind kritisch vom Reinheitsgrad des zum Bilden des Harzes verwendeten
kristallinen Melamins abhängig.
Deshalb ist das Erhalten von kristallinem Melamin von sehr hoher
Reinheit ein wesentlicher erster Schritt zu Melamin-verwandten Produktformulierungen.
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Der erste Schritt in der Melaminharzbildung
aus kristallinem Melamin ist die Herstellung von Trimethylolmelamin.
Dieses Molekül
kann weiter mit anderen der gleichen Art durch eine Kondensationsreaktion
kombinieren. Ein Überschuß Formaldehyd
oder Melamin kann auch mit Trimethylolmelamin oder seinen Polymeren
reagieren, wobei viele Möglichkeiten
des Kettenwachstums und Quervernetzens geliefert werden. Die Art und
der Grad der Polymerisation können
anhand des pH's
und des Wärmegrades
variiert werden, der während des
Härtungsverfahrens
angewendet wird. Verunreinigungen in dem Melamin beeinflussen auch
die Art der Polymerisationsreaktion.
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Ein bedeutender Vorteil von Melaminharzen
ist, daß sie
wasserbeständiger
und wärmebeständiger als Harnstoffharze
sind. Melaminharze können
wasserlösliche
Sirupe (niedriges Molekulargewicht) oder unlösliche Pulver (hohes Molekulargewicht)
sein, die in Wasser dispergierbar sind. Melaminharze werden weithin
als Formverbindungen bzw. Formmasse mit α-Cellulose, Holzmehl oder Mineralpulvern
als Füllstoffen
und mit Färbematerialien
verwendet. Melaminharze werden auch beim Laminieren, Herstellen
von siedebeständigen Klebern,
Vergrößern der
Naßfestigkeit
von Papier, Textilbehandlung, Lederverarbeitung und Herstellen von Eßgeschirr
und dekorativen Plastikgegenständen
verwendet. Die Verwendung von Melaminharzen ergibt im allgemeinen
bessere Produkte in bezug auf Hamstoffharzprodukte.
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Butylierte Melaminharze werden durch
das Einbringen von Butyl- oder anderen Alkoholen während der
Harzbildung gebildet. Diese Harze sind in Anstrich- und Emaillelösungsmitteln
und in anderen Oberflächenüberzügen löslich, oft
in Kombination mit Alkyden. Sie ergeben außergewöhnliche Härtungsgeschwindigkeit, Härte, Verschleißbeständigkeit
und Beständigkeit
gegen Lösungsmittel,
Seifen und Speisen.
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Melamin-Acrylharze sind wasserlöslich und
werden für
die Bildung von auf Wasser basierenden industriellen und automobilen Überzügen verwendet.
Die Verwendung von Melamin-Acrylharzen stellt glatte, haltbare Oberflächenüberzüge bereit.
Die Überlegenheit
der Melamin-Acrylharzprodukte ist jedoch, wie es auch für andere
auf Melamin basierende Produkte der Fall ist, vom hohen Reinheitsgrad
des anfänglichen
kristallinen Melamin-Produkts abhängig.
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Ein Verfahren zur Reinigung des anfänglichen
Melaminprodukts wird durch Rekristallisation aus Wasser erreicht,
um ein hoch reines Melaminprodukt (99 Gew. %) zu erhalten. Ein Verfahren
zum Erhalten und Reinigen von Melamin ist in US-Patent 4,565,867, Thomas et al., beschrieben,
dessen vollständige
Offenbarung durch Bezugnahme hierin eingeschlossen ist. Die Thomas-Literaturstelle
offenbart ein Hochdruckverfahren für die Herstellung von Melamin
aus Harnstoff. Insbesondere ist die Pyrolyse von Harnstoff in einem
Reaktor bei einem Druck von etwa 10,3 MPa bis etwa 17,8 MPa und
einer Temperatur von etwa 354°C
bis etwa 427°C
zum Herstellen eines Reaktorprodukts beschrieben.
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Dieses Reaktorprodukt enthält flüssiges Melamin,
CO2 und NH3 und
wird unter Druck als ein Strömungsgemisch
in einen Abscheider übergeführt. In
diesem Abscheider, der praktisch bei gleichem Druck und Temperatur
wie der Reaktor gehalten wird, wird das Reaktorprodukt in einen
gasförmigen
Strom und einen flüssigen
Strom getrennt. Der gasförmige
Strom enthält
CO2- und NH3-Abgase
und auch Melamindampf. Der flüssige
Strom besteht im wesentlichen aus flüssigem Melamin. Der gasförmige Produktstrom
und der flüssige Produktstrom
werden unterschiedlich behandelt. Das gasförmige Produkt wird in eine
Gaswäscher-Einheit übergeführt, während das
flüssige
Melamin in einen Produktkühler übergeführt wird.
In der Gaswäscher-Einheit
werden die oben erwähnten
CO2- und NH3-Abgase,
die Melamindampf enthalten, bei praktisch dem gleichen Druck wie
der Reaktordruck mit geschmolzenem Harnstoff gewaschen, um den Harnstoff
vorzuwärmen und
die Abgase zu kühlen
und das Melamin zu entfernen, das aus den Abgasen vorliegt. Der
vorgewärmte geschmolzene
Harnstoff, der Melamin enthält,
wird dann dem Reaktor zugeführt.
In dem Produktkühler
wird der Druck des flüssigen
Melamins reduziert und es mittels eines flüssigen Kühlmittels (bevorzugt flüssiger Ammoniak)
gekühlt,
um ein festes Melaminprodukt ohne Waschen oder weitere Aufreinigung
herzustellen.
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Der Nachteil des oben genannten Thomas-Verfahrens
ist, daß Melamin
erhalten wird, das eine Reinheit von nur ungefähr 99 Gew.-% aufweist. Thomas
lehrt eine theoretische Umwandlung, die nur 99,19 Gew.-% reines
Melamin ergibt. Jedoch zeigt das Beispiel, welches in der Thomas-Literaturstelle
in Spalte 9, Zeile 61 bis Spalte 10,
Zeile 2 aufgeführt
ist, das Thomas-Verfahren, wie es Melamin von sogar niedrigerer
Reinheit von nur 98,0 Gew.-% erhält.
In dem Thomas-Beispiel verbleiben im Melaminprodukt 0,81 Gew.-%
Harnstoff, 0,03 Gew.-% CO2, 0,05 Gew.-%-Melamin-verwandte
Verbindungen, und 0,07 Gew.-% organische Feststoffe (Melem, Melam
und andere Feststoffe) liegen vor. Ein solches Produkt ist nicht
rein genug für
universelle Anwendungen und besonders nicht rein genug für Anwendungen
in Beschichtungen. Neben der Tatsache, daß die Lagerungsstabilität des Produkts
unzureichend ist, und als ein Ergebnis davon verschlechtern sich
die Eigenschaften des Produkts.
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Es besteht deshalb ein Bedarf, ein
wirtschaftliches Verfahren bereitzustellen, um hochgereinigtes Melamin
(99,5 Gew.-% bis 99,95 Gew.-%) zu erhalten.
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3. Zusammenfassung
der Erfindung
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Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung
ist es, ein verbessertes Verfahren für die Herstellung von Melamin
aus Harnstoff zu erhalten, in dem Melamin, das einen hohen Reinheitsgrad
aufweist, als ein trockenes Pulver direkt aus dem Reaktorprodukt
erhalten wird. Insbesondere ist es eine Aufgabe der vorliegenden
Erfindung, ein verbessertes Hochdruckverfahren für die Herstellung von Melamin
aus Harnstoff zu erhalten, in dem Melamin, das einen hohen Reinheitsgrad
aufweist, als ein trockenes Pulver direkt aus der flüssigen Melaminschmelze
durch Kühlen
erhalten wird.
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Die vorliegende Erfindung stellt
ein Verfahren zur Herstellung von hochgereinigtem festem Melamin aus
einer Harnstoffschmelze, die aus einer Harnstoffanlage erhalten
worden ist, bereit, wobei das Verfahren die Kombination der Schritte
umfaßt:
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- (1) das Bereitstellen einer Harnstoffschmelze in einer Gaswäscher-Einheit;
- (2) das Überführen der
Harnstoffschmelze aus der Gaswäscher-Einheit
in einen Melaminreaktor;
- (3) das Erwärmen
der Harnstoffschmelze in dem Melaminreaktor auf eine ausreichende
Temperatur und einen ausreichenden Druck, um eine Melaminschmelze
und Abgase zu erzeugen, wobei die Melaminschmelze eine flüssiges Melamin
und Melamin-Nebenprodukte umfassende Zusammensetzung ist und die
Abgase ein CO2, NH3 und
Melamindampf umfassendes Gemisch sind;
- (4) das Abführen
der Abgase in die Gaswäscher-Einheit,
in welcher die Harnstoffschmelze in der Gaswäscher-Einheit den Melamindampf
unter Bildung von rückgewonnenem
flüssigen
Melamin aus den Abgasen wäscht,
wobei die Abgase dann aus der Gaswäscher-Einheit zum Wiederverwerten
in eine Harnstoffanlage abgeführt
werden und das flüssige
Melamin dem Melaminreaktor wiederzugeführt wird;
- (5) das Überführen der
Melaminschmelze in einen Kühlbehälter, worin
die flüssige
Melaminschmelze durch Verdampfung von Ammoniak auf eine Temperatur
zwischen etwa 50°C
und etwa 350°C
gekühlt
wird,
- (6) das Überführen des
Melamins in einen Ausdehnungsbehälter,
worin die Verweilzeit des Melamin und Ammoniak umfassenden Gemisches
etwa eine Minute bis etwa fünf
Stunden beträgt,
und das Rückgewinnen
des Melamins durch Erniedrigen des Drucks in dem Behälter auf
Atmosphärendruck,
wodurch ein Produkt von hochreinem festem Melamin zurückbleibt.
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Die vorliegende Erfindung stellt
ein alternatives Verfahren zur Herstellung von hochgereinigtem festem Melamin
aus einer Harnstoffschmelze, die aus einer Harnstoffanlage erhalten
worden ist, bereit, wobei das Verfahren die Kombination der Schritte
umfaßt:
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- (1) das Bereitstellen einer Harnstoffschmelze in einer Gaswäscher-Einheit;
- (2) das Überführen der
Harnstoffschmelze aus der Gaswäscher-Einheit
in einen Melaminreaktor;
- (3) das Erwärmen
der Harnstoffschmelze in dem Melaminreaktor auf eine ausreichende
Temperatur und einen ausreichenden Druck, um eine Melaminschmelze
und Abgase herzustellen, wobei die Melaminschmelze eine flüssiges Melamin
und Melamin-Nebenprodukte umfassende Zusammensetzung ist und die
Abgase ein CO2, NH3 und
Melamindampf umfassendes Gemisch sind;
- (4) das Abführen
der Abgase in die Gaswäscher-Einheit,
in welcher die Harnstoffschmelze in der Gaswäscher-Einheit den Melamindampf
unter Bildung von rückgewonnenem
flüssigen
Melamin aus den Abgasen wäscht,
wobei die Abgase dann aus der Gaswäscher-Einheit abgeführt werden,
und das flüssige Melamin
dem Melaminreaktor wiederzugeführt
wird;
- (5) das Überführen des
flüssigen
Melamins aus dem Melaminreaktor in einen Alterungsbehälter (aging
vessel), wobei der Alterungsbehälter
das flüssige
Melamin und Ammoniak für
2 Minuten bis 2 Stunden enthält;
- (6) das Überführen der
Melaminschmelze in einen Kühlbehälter, worin
die flüssige
Melaminschmelze durch Verdampfen von Ammoniak auf eine Temperatur
zwischen etwa 50°C
und etwa 350°C
gekühlt
wird;
- (7) das Überführen des
Melamins in einen Ausdehnungsbehälter,
worin die Verweilzeit des Melamin und Ammoniak umfassenden Gemisches
etwa eine Minute bis etwa fünf
Stunden beträgt,
und das Rückgewinnen
des Melamins durch Erniedrigen des Drucks in dem Behälter auf
Atmosphärendruck,
wodurch ein Produkt von hochreinem festem Melamin zurückbleibt.
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4. Detaillierte
Beschreibung der Erfindung
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Es ist festgestellt worden, daß in Bezug
auf herkömmliche
Verfahren zum Herstellen von festem Melamin aus Harnstoff (bevorzugt)
durch Verwenden eines Verfahrens, das eine Kombination von Schritten
umfasst, die Reinheit des Melamins wesentlich erhöht werden
kann und die Lagerungsstabilität
verbessert werden kann.
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Das Verfahren der Erfindung wird
in einer Anlage erreicht, welche für die Herstellung von Melamin
aus Harnstoff geeignet ist. Eine für die Herstellung von Melamin
geeignete Anlage kann eine Gaswäscher-Einheit, einen
Melamin-Reaktor, integriert kombiniert mit einem Gas/Flüssigabscheider
oder wahlweise verbunden mit einem einzelnen Gas/Flüssigabscheider,
einen Kühlbehälter und
einen Ausdehnungsbehälterumfassen.
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Jeder der in dem Verfahren verwendeten
Behälter
ist befähigt,
unter Druck stehende Flüssigkeiten
zu beinhalten, und sie sind durch Leitungen miteinander verbunden,
durch welche die Überführung von
Materialien durch Schwerkraft erfolgen kann oder durch mechanische
Pumpgeräte
vorangetrieben werden kann. Eine geeignete Anlage zur Anpassung
oder Wiederanpassung, um ein Ausführen der vorliegenden Erfindung
zu erlauben, ist in der Thomas-Literaturstelle
US 4,565,867 beschrieben.
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Die Gaswäscher-Einheit umfaßt einen
Behälter,
umfassend mindestens einen Einlaß für Harnstoffschmelzezufuhr,
mindestens einen Leitungszugang für Melaminschmelze und Abgasezufuhr
und mindestens einen Leitungsauslaß für Harnstoffschmelzeentladung
und mindestens einen Leitungsausgang für CO2-
und NH3-Gasaustrag. Die Gaswäscher-Einheit
kann mit einer Doppelwand ausgestattet sein, um zusätzliches
Kühlen
in der Gaswäscher-Einheit
zu ermöglichen.
Die Gaswäscher-Einheit kann auch
mit internen Kühlkörpern oder
Kondensationsflächen
bzw. Ablenkplatten ausgestattet sein.
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Der Melaminreaktor umfaßt einen
Behälter,
umfassend mindestens einen Leitungszugang für ein Harnstoffschmelze und
flüssige
Melaminzufuhr umfassendes Gemisch, mindestens einen Leitungszugang
für Ammoniak
oder dergleichen, mindestens einen Leitungsausgang zu einem integralen
Gas/Flüssigabscheider (wahlweise
ein einzelner Gas/Flüssigabscheider)
und mindestens einen Leitungsausgang für ein Melaminschmelze umfassendes
Gemisch, das in einen Kühlbehälter übergeführt werden
soll. Der integrale Gas/Flüssigabscheider
oder wahlweise der einzelne Gas/Flüssigabscheider umfaßt einen
Behälter,
umfassend mindestens einen Leitungszugang von dem Melaminreaktor
und mindestens einen Leitungsausgang zu der Gaswäscher-Einheit.
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Der Kühlbehälter umfaßt mindestens einen Leitungszugang
für ein
Melaminschmelze umfassendes Gemisch, mindestens einen Leitungszugang
von einer Pumpe, die eine Kühlflüssigkeit
bereitstellt, z. B. flüssigen
Ammoniak oder dergleichen, und mindestens einen Leitungsausgang
zu einem Ausdehnungsbehälter.
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Der Ausdehnungsbehälter umfaßt mindestens
einen Leitungszugang für
ein flüssiges
Melamin aus dem Kühlbehälter umfassendes
Gemisch, mindestens einen Leitungsausgang für überschüssigen Ammoniak und mindestens
einen Ausgang für
festes Melaminprodukt.
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Die Reaktion der Erfindung, welche
hochgereinigtes festes Melamin aus Harnstoff bereitstellt, stellt auch
die Nebenprodukte NH3 und CO2 her.
Die Reaktion läuft gemäß der folgenden
Reaktionsgleichung ab:
6CO(NH2)2 → C3N6H6 +
6NH3 + 3CO2
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Der erste Schritt in der Herstellung
von Melamin ist, Harnstoffschmelze aus einer Harnstoffanlage in eine
Gaswäscher-Einheit
zu pumpen. Die Harnstoffschmelze wird in der Gaswäscher-Einheit
bei einem Druck von etwa 5 MPa bis etwa 25 MPa, bevorzugt etwa 8
MPa bis etwa 20 MPa, und bei einer Temperatur über dem Schmelzpunkt des Harnstoffs
bereitgestellt.
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In der Gaswäscher-Einheit kommt die Harnstoffschmelze
in Kontakt mit den Reaktionsgasen aus dem mit einem Gas/Flüssigabscheider
kombinierten Melaminreaktor oder aus einem stromabwärts des
Reaktors eingebauten einzelnen Gas/Flüssigabscheider. In dem Fall
eines einzelnen Gas/Flüssigabscheiders
sind der Druck und die Temperatur praktisch dieselben wie die Temperatur
und der Druck in dem Melaminreaktor. Die Reaktionsgase bestehen
im wesentlichen aus CO2 und NH3 und
enthalten auch eine Menge an Melamindampf. Die Harnstoffschmelze
wäscht
den Melamindampf aus den Abgasen und trägt dieses flüssige Melamin zurück in den
Reaktor. In dem Gaswäscheprozeß werden
die Abgase von der höheren
Temperatur des Melaminreaktors gekühlt, z. B. vom Bereich von
etwa 350°C
bis etwa 425°C
in dem Melaminreaktor zu einem Bereich von etwa 170°C bis etwa
240°C in
der Gaswäscher-Einheit,
wobei die Harnstoffschmelze auf etwa 170°C bis etwa 240°C erwärmt wird.
Die Abgase werden von der Spitze der Gaswäscher-Einheit entfernt und nach Bedarf einer
Harnstoffanlage zur Verwendung als ein Ausgangsmaterial für die Herstellung
von Harnstoff zurückgeführt.
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Die Harnstoffschmelze wird zusammen
mit dem ausgewaschenen flüssigen
Melamin aus der Gaswäscher-Einheit
entfernt und nach Bedarf über
eine Hochdruckpumpe in den Melaminreaktor, der einen Druck von etwa
5 MPa bis etwa 25 MPa und bevorzugt von etwa 8 MPa bis etwa 20 MPa
aufweist, übergeführt. Es kann
auch Verwendung von der Schwerkraft zum Überführen der Harnstoffschmelze
in den Melaminreaktor gemacht werden, indem die Gaswäscher-Einheit über dem
Reaktor angebracht wird.
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In dem Melaminreaktor wird der geschmolzene
Harnstoff auf eine Temperatur von etwa 325°C bis etwa 450°C erwärmt, bevorzugt
von etwa 350°C
bis etwa 425°C,
bei einem Druck wie oben beschrieben, unter welchen Bedingungen
die Harnstoffschmelze in flüssiges
Melamin, CO2 und NH3 umgewandelt
wird. Eine Menge von Ammoniak kann nach Bedarf als ein flüssiger oder
heißer
Dampf in den Reaktor zugegeben werden. Der Ammoniak, der zugegeben
wird, kann dazu dienen, der Bildung von Melamin-Kondensationsprodukten
wie Melam, Melem und Melon vorzubeugen sowie das Mischen in dem
Reaktor zu unterstützen.
Die Menge an in den Melaminreaktor gespeisten Ammoniak ist etwa
0 Mol bis etwa 10 Mol pro Mol Harnstoff; bevorzugt werden etwa 0
Mol bis etwa 5 Mol Ammoniak verwendet und insbesondere etwa 0 Mol
bis etwa 2 Mol Ammoniak pro Mol Harnstoff.
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Die in der Reaktion gebildeten CO2 und NH3 sowie die
zusätzliche
Ammoniakmenge sammeln sich im Gas/Flüssigabscheider, nach Bedarf
in der Spitze des Melaminreaktors, aber wahlweise kann ein einzelner Gas/Flüssigabscheider
stromabwärts
des Reaktors bereitgestellt werden. Der Gas/Flüssigabscheider dient zur Abtrennung
der Abgase von dem flüssigen
Melamin.
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Das resultierende Abgasgemisch wird
in die Gaswäscher-Einheit
zur Rückgewinnung
des flüssigen Melamins
aus dem Melamindampf und für
das Vorwärmen
der Harnstoffschmelze geschickt. Das flüssige Melamin wird aus dem
Reaktor entnommen und in einen Kühlbehälter übergeführt.
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In dem Kühlbehälter wird das flüssige Melamin
durch Verdampfen von Ammoniak auf eine Temperatur zwischen etwa
50°C und
etwa 350°C,
bevorzugt zwischen etwa 75°C
und etwa 275°C
und insbesondere zwischen etwa 100°C und etwa 200°C gekühlt. Der
Druck in dem Kühlbehälter ist
bevorzugt > etwa 2
MPa und insbesondere zwischen etwa 8 MPa und etwa 25 MPa. Das resultierende
Melamin und Ammoniak umfassende Gemisch wird dann in einen Ausdehnungsbehälter übergeführt. Es
ist auch möglich,
nur das Melamin in den Ausdehnungsbehälter zu überführen und zusätzliches
Ammoniak zuzugeben. Das Melamin und Ammoniak umfassende Gemisch
wird in dem Ausdehnungsbehälter
für einen
Zeitraum bei den gleichen Temperaturen und Drücken, die auch im Kühlbehälter vorhanden
sind, gehalten.
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Bevor die Zusammensetzung ausgedehnt
wird, sind die Temperatur und der Druck in dem Ausdehnungsbehälter bevorzugt
etwa die gleichen wie der Druck und die Temperatur in dem Kühlbehälter. In
dem Ausdehnungsbehälter
wird die aus Melamin und Ammoniak bestehende Zusammensetzung für einen
Zeitraum untereinander in Kontakt gehalten. Die Verweilzeit für das Melamin
und Ammoniak umfassende Gemisch in dem Ausdehnungsbehälter ist
etwa 1 Minute bis etwa 5 Stunden, nach der das Gemisch ausgedehnt
wird. Das gereinigte feste Melamin wird aus dem Ausdehnungsbehälter rückgewonnen
und der Ammoniak wird wieder zirkuliert und in das Verfahren wiedereingeführt.
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In einer anderen Ausführungsform
des Verfahrens wird das flüssige
Melamin in einem Alterungsbehälter
behandelt, bevor es in einen Kühlbehälter übergeführt wird.
In dem Alterungsbehälter
kann das flüssige
Melamin wieder mit etwa 0,01 Mol bis etwa 10 Mol Ammoniak pro Mol
Melamin und bevorzugt mit etwa 0,1 bis etwa 2 Mol Ammoniak pro Mol
Melamin in Kontakt gebracht werden. Die Kontaktzeit im Alterungsbehälter beträgt zwischen
etwa 1 Minute und etwa 3 Stunden, bevorzugt zwischen etwa 2 Minuten
und etwa 2 Stunden. Die Temperatur in dem Alterungsbehälter ist
zwischen etwa 325°C
und etwa 450°C
und der Druck zwischen etwa 5 MPa und etwa 25 MPa. Bevorzugt sind
die Temperatur und der Druck im Alterungsbehälter praktisch die gleichen
wie in dem Reaktor, in welchem Harnstoff in Melamin umgewandelt
wird. Der Ammoniak, der den Alterungsbehälter verläßt, kann nachfolgend durch
den Melamin-Reaktor geschickt werden. In dem Alterungsbehälter können unter
anderem die Melaminkondensationsprodukte in Melamin umgewandelt
werden. Die Anordnung des Alterungsbehälters ist stromabwärts des
Reaktors/Abscheiders.
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In noch einer anderen Ausführungsform
gibt es einen zusätzlichen
Verdampfungsschritt zwischen dem Melaminreaktor und dem Kühlbehälter. In
dieser Ausführungsform
wird gasförmiges
Melamin mittels flüssigem Ammoniak
gekühlt.
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Die Erfindung wird mit Bezugnahme
auf 1 verdeutlicht,
die schematisch die Melaminherstellung darstellt:
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In dieser Figur wird die Harnstoffschmelze,
die eine Temperatur von etwa 140°C
aufweist, durch Leitung 1 in die Gaswäscher-Einheit 2 gespeist.
Vom Gas/Flüssigabscheider 3,
der mit dem Melaminreaktor 4 kombiniert ist, wird ein aus
NH3, CO2 und Melamindampf
bestehender Gasstrom der Gaswäscher-Einheit 2 über Leitung 5 eingespeist.
In dieser Gaswäscher-Einheit 2 wird
das Melamin mittels der Harnstoffschmelze aus dem Gasstrom ausgewaschen. Über Leitung 6 wird
die Harnstoffschmelze zusammen mit dem ausgewaschenen flüssigen Melamin
aus der Gaswäscher-Einheit 2 in
den Melamin-Reaktor 4 übergeführt. Der
NH3 und CO2 enthaltende
Gasstrom verläßt die Gaswäscher-Einheit 2 über Leitung 7,
um nach Bedarf in eine benachbarte Harnstoffanlage überzugehen.
Zusätzlicher
Ammoniak kann über
Leitung 8 dem Melamin-Reaktor 4 zugeführt werden,
um nach Bedarf Nebenproduktbildung zu unterdrücken. Die Reaktion in dem Melamin-Reaktor 4 kann
bei einem hohen Druck, bevorzugt zwischen etwa 5 MPa und etwa 25
MPa, ohne die Anwesenheit eines Katalysators durchgeführt werden.
Die Temperatur der Reaktion variiert zwischen etwa 325°C und etwa 450°C und ist
bevorzugt zwischen etwa 350°C
und etwa 425°C.
Der flüssige
Strom von Gas/Flüssigabscheider 3
wird über
Leitung 9 in den Kühlbehälter 10 überführt. Ammoniak
wird über
Leitung 11 zur Pumpe 12 bereitgestellt und dann
durch Leitung 13 bei dem gewünschten Druck und Temperatur
in den Kühlbehälter 10 gepumpt.
In dem Kühlbehälter 10 wird
die Melaminschmelze mittels Ammoniak auf eine Temperatur zwischen etwa
50°C und
etwa 350°C,
bevorzugt zwischen etwa 75°C
und etwa 275°C
und insbesondere zwischen etwa 100°C und etwa 200°C gekühlt. Der
Druck in dem Kühlbehälter 10 ist
bevorzugt größer als
etwa 2 MPa und insbesondere ist der Druck zwischen etwa 8 MPa und
etwa 25 MPa. Dieser Kühlschritt
resultiert in einem Melamin und Ammoniak umfassenden Gemisch. Ein
Teil oder das gesamte Ammoniak- und Melamingemisch wird dann in
den Ausdehnungsbehälter 15 übergeführt. Bevorzugt
wird das Melamin allein von dem Kühlbehälter 10 in den Ausdehnungsbehälter 15 übertragen.
Alternativ kann ein Teil oder der gesamte Ammoniak aus dem Gemisch
mit dem Melamin in den Ausdehnungsbehälter 15 übergeführt werden.
Wenn nur das Melamin übergeführt wird,
kann zusätzlicher
Ammoniak in den Ausdehnungsbehälter 15 zugegeben
werden. In dem Ausdehnungsbehälter 15 wird dem
Gemisch von Melamin und Ammoniak oder alternativ dem Melamin und
dem zusätzlich
zugegebenen Ammoniaks erlaubt, in Kontakt miteinander für 1 Minute
bis 5 Stunden zu verbleiben, bevorzugt für zwischen 10 Minuten und 2
Stunden. Während
dieser Kontaktzeit in dem Ausdehnungsbehälter 15 sind die Temperatur
und der Druck in dem Ausdehnungsbehälter 15 im wesentlichen
die gleichen wie die Temperatur und der Druck in dem Kühlbehälter 10.
Es ist auch möglich,
einen Zwischenkontaktbehälter
zwischen dem Kühlbehälter 10 und
dem Ausdehnungsbehälter 15 zu
verwenden, in dem das Melamingemisch in Kontakt mit Ammoniak für einen
Zeitraum beibehalten wird, der ähnlich
dem Zeitraum ist, über
welchen das Gemisch in Kontakt in dem Ausdehnungsbehälter 15 gehalten
wird. Diese Kontaktzeit zwischen Melamin und dem Ammoniak ist wesentlich,
um zu ermöglichen,
daß Kondensationsprodukte
von Melamin wie Melam, Melem und Melon in festes Melamin umgewandelt
werden, wodurch erhöhte
Reinheit des festen Melaminprodukts bereitgestellt wird. Schließlich wird
das Gemisch in dem Ausdehnungsbehälter zu praktisch Atmosphärendruck
ausgedehnt, wobei das hochgereinigte feste Melaminprodukt über Leitung 16 ausgetragen
wird. Der Ammoniak, der aus dem Expansionsbehälter erhalten wird, wird dem
Verfahren über
Leitung 17 wiederzugeführt.
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Die Ausführungsformen, wie in der Figur
und in der obigen Beschreibung beschrieben dargestellt, können auch
mit einer einzelnen Abscheider-Einheit 3 anstatt einer
kombinierten Melaminreaktor/Abscheider-Einheit 3,4 bereitgestellt
sein. Die Ausführungsformen
können
auch einen Alterungsbehälter
beinhalten, um das flüssige
Melamin sofort nach Verlassen des Melamin-Reaktors unterwegs über die
Leitung 7 zu dem Kühlbehälter 10 aufzunehmen.
Die Erfindung kann auch einen Verdampfer stromabwärts des
Melaminreaktors/Abscheiders in Leitung 9 gerade vor dem
Kühlbehälter einschließen.