DE69716158T2 - Verfahren zur Regenerierung eines Katalysators auf der Basis von dreiwertigen Chromverbindungen - Google Patents

Verfahren zur Regenerierung eines Katalysators auf der Basis von dreiwertigen Chromverbindungen

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Regenerierung von Fluorierungskatalysatoren auf Basis von gegebenenfalls geträgerten Cr(III)-Verbindungen.
  • Der Einsatz von Katalysatoren auf Cr(III)-Basis in verschiedenen Reaktionen von halogenhaltigen organischen Verbindungen bei hohen Temperaturen ist in der Technik wohlbekannt.
  • Insbesondere sind verschiedene Fluorierungskatalysatoren von industriellem Interesse, die auf Oxiden/Oxyfluoriden von Cr(III) basieren, gegebenenfalls geträgert auf Aluminiumoxid, fluoriertem Aluminiumoxid, Aluminiumtrifluorid, für Reaktionen in der Gasphasee bei hohen Temperaturen zwischen HF und halogenhaltigen Kohlenwasserstoffen zwecks Einführung von Fluoratomen bekannt.
  • Aus US-A-5262574 und EP-A-408005 ist der Gebrauch von Cr&sub2;O&sub3; geträgert auf AlF&sub3; bei der Fluorierung in der Gasphase mit HF von CCl&sub2;=CCl&sub2;, um CF&sub3;CHCl&sub2; (HCFC-123) zu erhalten, und von CHCl=CCl&sub2; und CF&sub3;CH&sub2;Cl (HCFC-133a), um CF&sub3;CH&sub2;F (HFC-134a) zu erhalten, bekannt.
  • Derartige Katalysatoren neigen dazu, während ihres Gebrauchs in einer industriellen Fluorierungsanlage aufgrund der Ablagerung auf ihrer Oberfläche von organischen Verunreinigungen umfassend kohlenstoffhaltige Rückstände und/oder organische Oligomere, die aus der Spaltung und/oder Oligomerisation der umgesetzten organischen Verbindungen stammen, inaktiviert zu werden.
  • Um die katalytische Aktivität wiederherzustellen, fährt man im allgemeinen mit einer Behandlung des verbrauchten Katalysators mit einem oxidierenden Gas, wie Luft oder Sauerstoff/Stickstoff-Mischungen, bei ausreichend hohen Temperaturen (300 bis 500ºC) fort, um die Verbrennung der organischen Verunreinigungen zu bewirken.
  • Die obige Behandlung bewirkt aber auch die teilweise Oxidation von Cr(III) zu Cr(VI) mit dem sich daraus ergebenden Verlust an aktivem Metall Cr(III), weswegen sich ein Katalysator mit geringerer Aktivität und mit einer kürzeren Lebensdauer ergibt.
  • Außerdem ist die Bildung von giftigen und flüchtigen Cr(VI)-Verbindungen sehr unerwünscht, da ihre Verteilung in der Umgebung durch die in Kraft befindlichen Gesetze geregelt ist, die keine Cr(VI)-Konzentrationen von mehr als 1 ppm in Abwässern und sogar noch geringere Konzentrationen in Abgasen erlauben.
  • Wenn der so reaktivierte Katalysator bei Fluorierungsverfahren mit HF verwendet wird, ist die Anwesenheit von Cr(VI) sogar noch unzweckmäßiger, da es mit HF unter Bildung von Oxyfluorid von Cr(VI), CrO&sub2;F&sub2;, reagiert, das bei Raumtemperatur gasförmig und giftig ist und die Verfahrensabflüsse verunreinigt.
  • Zur Verhinderung des Verlusts von Chrom des Katalysators während der Regenerierung mit Luft und in der folgenden Reaktion mit HF ist in EP-A-475693 vorgeschlagen worden, den Katalysator auf Basis von Chromverbindungen durch eine Behandlung mit einer HF/Luft-Mischung mit bis zu 30 Mol-% Luft bei Temperaturen von 300 bis 500ºC zu regenerieren.
  • Ein derartiges Verfahren zeigt aber den Nachteil, dass es zur Vermeidung des Verlusts von beträchtlichen Mengen an HF, das in der Regenerierungsmischung verwendet wird, notwendig ist, zwei Reaktoren einzusetzen, in denen alternativ in einem Reaktor die Regenerierung des verbrauchten Katalysators stattfindet und gleichzeitig in dem anderen Reaktor die Fluorierung der halogenhaltigen organischen Verbindung durch Kreislaufführung des heißen HF, das direkt vom Reaktor unter Regenerierung kommt, stattfindet.
  • Es wurde nun ein Verfahren zur Regenerierung von verbrauchten oder deaktivierten Katalysatoren auf Basis von Cr(III)-Verbindungen gefunden, das in dem gleichen Reaktor durchgeführt werden kann, der das katalytische Bett enthält, das keine der Schwierigkeiten und Nachteile des Standes der Technik zeigt und es ermöglicht, einen regenerierten, hochaktiven Katalysator zu erhalten, der keine Cr(VI)-Verbindungen enthält.
  • Das Verfahren nach der Erfindung zur Regenerierung eines Fluorierungskatalysators auf Basis von gegebenenfalls geträgerten Cr(III)-Verbindungen, der aufgrund der Anwesenheit von organischen Verunreinigungen auf seiner Oberfläche verbraucht ist, umfasst:
  • a) die Behandlung des verbrauchten Katalysators mit einem Luftstrom oder einem Strom von einer Sauerstoff/Inertgas-Mischung bei Temperaturen von 350ºC bis 400ºC, bis die organischen Verunreinigungen verschwinden, und
  • b) die Behandlung des nach Phase a) erhaltenen Katalysators mit einem Strom von einem Gasgemisch, das durch ein Inertgas und 1 bis 10 Vol.-% Wasserstoff gebildet wird, bei Temperaturen von 310ºC bis 340ºC über einen Zeitraum von weniger als 1 h, bis die während der Oxidationsphase a) gebildeten Cr(VI)-Verbindungen vollständig verschwunden sind.
  • Das in den Phasen a) und b) eingesetzte Inertgas ist vorzugsweise Stickstoff.
  • Die Menge an Wasserstoff in Beimischung mit dem Inertgas liegt vorzugsweise im Bereich von 3 bis 6 Vol.-%.
  • Die Behandlungstemperatur in Phase b) liegt im Bereich von 310 bis 340ºC, während der Druck nicht kritisch ist, da er von einer Atmosphäre bis etwa 5 bar relativ variieren kann.
  • Die Zeit zur Behandlung in Phase b) ist kleiner als 1 h.
  • Das Verfahren nach der Erfindung eignet sich insbesondere für die Regenerierung eines Fluorierungskatalysators auf Basis eines Oxids und/oder Oxyfluorids von Cr(III) geträgert auf AlF&sub3;, Al&sub2;O&sub3; oder fluoriertem Al&sub2;O&sub3;, der bei der Fluorierung in der Gasphase mit HF von halogenhaltigen Kohlenwasserstoffen eingesetzt worden ist.
  • Insbesondere kann ein Katalysator auf Basis des Oxids und/oder Oxyfluorids von Cr(III) geträgert auf AlF&sub3; kontinuierlich für lange Zeiträume in einer Industrieanlage zur Herstellung von HCFC-123 aus Perchlorethylen und HF wie in US-A- 5262574 beschrieben durch abwechselnde Produktionsperioden und Regenerierungszyklen nach dem Verfahren der Erfindung verwendet werden, ohne dass sich wesentliche Verluste an Chrom oder an Katalysatoraktivität ergeben.
  • Wenn die Regenerierung nur durch Einsatz der Oxidationsphase a) durchgeführt wird, bemerkt man im Gegensatz dazu schon nach wenigen Produktions/Regenerierungs-Zyklen beträchtliche Verluste an Chrom aus dem Katalysator und einen Abfall seiner katalytischen Aktivität.
  • Es folgen einige Beispiele zur Erläuterung der Erfindung.
  • An den in den Beispielen verwendeten Katalysatoren wurde bestimmt:
  • - der Gehalt an kohlenstoffhaltigen Substanzen durch TPO-Analyse (Oxidation mit Temperaturprogramm)
  • - der Gehalt an Cr(VI)-Verbindungen durch oxidimetrische Analyse auf nassem Wege
  • - die katalytische Aktivität durch einen Katalysetest.
  • Die in der Technik wohlbekannte TPO-Analyse wurde durchgeführt, indem man ein oxidierendes Gas auf eine Katalysatorprobe strömen ließ, während sie fortschreitend von Raumtemperatur auf 700ºC mit einer programmierten Geschwindigkeit von 10ºC/min erwärmt wurde, und die Änderung der Zusammensetzung des Analysegases im Vergleich mit einem Referenzgasstrom, der nicht über die Probe geleitet wurde, bestimmt wurde.
  • Zur TPO wurde ein Strom von 40 cm³/min einer Sauerstoff/Helium-Mischung mit 5 Vol.-% Sauerstoff eingesetzt.
  • Bei der in der Technik wohlbekannten oxidimetrischen Analyse auf nassem Wege wurden die Cr(VI)-Verbindungen aus einer Katalysatorprobe durch Waschen mit angesäuertem Wasser extrahiert und anschließend mit KI/Thiosulfat titriert.
  • Der katalytische Test umfasst den Einsatz einer Katalysatorprobe bei der üblichen Fluorierung von HCFC-133a (CF&sub3;CH&sub2;Cl) mit wasserfreiem HF in einem Molverhältnis 133a/HF von 1 : 4 bei einer Temperatur von 320ºC.
  • BEISPIEL
  • Ein Katalysator auf Basis von Cr(III)-oxid, geträgert auf AlF&sub3;, der wie in US-A- 5262574 hergestellt wurde und 7,4% Chrom enthielt, wurde bei der kontinuierlichen Synthese von HCFC-123 aus Perchlorethylen und HF nach den in Beispiel 1 des obigen US-Patents beschriebenen Arbeitsbedingungen verwendet.
  • Der Katalysator wird nach kontinuierlichem Betrieb bis seine katalytische Aktivität, bestimmt nach dem Katalysetest, auf 70% des anfänglichen Wertes abgefallen ist, in situ mit Hilfe der folgenden Behandlungen der Reihe nach regeneriert:
  • a) Behandlung mit einem Strom einer Stickstoff/Luft-Mischung, die 30 Vol-% Luft enthält, bei einer Temperatur von 380ºC, bis die organischen Verunreinigungen nach TPO-Analyse verschwunden sind und die katalytische Aktivität wiederhergestellt ist. TPO und die oxidimetrische Analyse auf nassem Wege zeigen, dass der Katalysator 0,2 Gew.-% Cr(VI) enthält,
  • b) anschließende Behandlung mit einer Stickstoff/Wasserstoff-Mischung mit 5 Vol.-% Wasserstoff mit einem Durchsatz von 150 Nl/h pro kg Katalysator und bei einer Temperatur von 325ºC für 50 min.
  • Nach der oxidimetrischen Analyse auf nassem Weg zeigt der Katalysator keine Anwesenheit von Cr(VI).
  • Der Katalysetest zeigt, dass der Katalysator die gleiche Aktivität wie der anfängliche, frische Katalysator aufweist.
  • Der so regenerierte Katalysator wird dann wieder für den Betrieb bei der Synthese von HCFC-123 verwendet, bei der er sich auf die gleiche Weise wie der anfängliche, frische Katalysator verhält.

Claims (5)

1. Verfahren zur Regenerierung eines Fluorierungskatalysators auf Basis von gegebenenfalls geträgerten Cr(III)-Verbindungen, der aufgrund der Anwesenheit von organischen Verunreinigungen auf seiner Oberfläche verbraucht ist, umfassend:
a) die Behandlung des verbrauchten Katalysators mit einem Luftstrom oder einem Strom von einer Sauerstoff/Inertgas-Mischung bei Temperaturen von 350ºC bis 400ºC, bis die organischen Verunreinigungen verschwinden, und
b) die Behandlung des nach Phase a) erhaltenen Katalysators mit einem Strom von einem Gasgemisch, das aus einem Inertgas und 1 bis 10 Vol.-% Wasserstoff gebildet wird, bei Temperaturen von 310ºC bis 340ºC über einen Zeitraum von weniger als 1 h, bis die während der Oxidationsphase a) gebildeten Cr(VI)-Verbindungen vollständig verschwunden sind.
2. Verfahren nach Anspruch 1, worin die Cr(III)-Verbindungen Oxide und/oder Oxyfluoride sind und der Träger aus AlF&sub3;, Al&sub2;O&sub3; und fluoriertem Al&sub2;O&sub3; ausgewählt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, worin der Katalysator aus Oxid und/oder Oxyfluorid von Cr(III) geträgert auf AlF&sub3; besteht.
4. Verfahren nach Anspruch 1, worin die Wasserstoffmenge in der Mischung mit dem Inertgas im Bereich von 3 bis 6 Vol.-% liegt.
5. Verfahren nach Anspruch 1, worin das in den Phasen a) und b) eingesetzte Inertgas Stickstoff ist.
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