DE69514567T2 - Kühlplattenzusammenbau für einen Brennstoffzellenstapel - Google Patents
Kühlplattenzusammenbau für einen BrennstoffzellenstapelInfo
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Description
- Diese Erfindung bezieht sich auf eine Kühlplatte für die Verwendung in einer Brennstoffzellen-Anordnung und sie bezieht sich insbesondere auf eine Kühlplatte, die verbesserte Wärmeübertragungseigenschaften aufweist, nicht- porös ist und gegen thermisch induzierte Spannungen beständig ist.
- Kühlplattenstrukturen für Brennstoffzellen-Stapel-Anordnungen umfassen in der Regel ein schlangenförmiges Metallrohr für einen Kühlmittelstrom, das in eine elektrisch leitende Platte aus einem Kohlenstoff/Bindemittel-Gemisch eingebettet ist. Die elektrisch leitenden Platten bestehen aus Kohlenstoffteilchen, die eine im wesentlichen kugelförmige Konfiguration haben; und das Bindemittel ist ein Fluorkohlenstoffharz, das hydrophob ist und der Kühlplatte hydrophobe Eigenschaften verleiht. Die Platten stellen im Querschnitt homogene Gemische von Kohlenstoff und einem Bindemittel dar.
- In Verbindung mit den Kühlplatten des Standes der Technik sind Probleme aufgetreten, die sich allgemein auf die Stabilität der Platten und ihr Wärmeübertragungsvermögen auf die Kühlrohre unter Stapel-Betriebsbedingungen beziehen. Die Verwendung von kugelförmigen Kohlenstoffteilchen als elektrisch leitende Komponente der Kühlplatten hat dazu geführt, daß verhältnismäßig hohe Prozentsätze an hydrophobem Harzbindemittel für die Herstellung einer kohäsiven Komponente erforderlich sind, die unter Stapel- Betriebsbedingungen beständig ist. Der hohe Bindemittelgehalt führt zu einem Wärmeausdehnungskoeffizienten (CTE) für die Verbundplatte, der von dem CTE der übrigen Stapel-Komponenten ausreichend verschieden ist, so daß thermische Spannungen auftreten, wenn der Stapel in Betrieb gesetzt wird.
- Ein anderes Problem, das bei den Kühlplatten-Anordnungen des Standes der Technik auftritt, bezieht sich auf die Fähigkeit des Kohlenstoffteilchen-Bindemittel-Gemisches, an dem schlangenförmigen Metallkühlrohr zu haften. Um eine gute Wärmeübertragung (Wärmeübergang) von der Platte auf das Kühlmittel zu erzielen, ist zwischen den Kohlenstoffteilchen und dem Metallrohr eine dauerhafte innige Bindung erforderlich. Eine solche Bindung konnte bei dem Kohlenstoffteilchen-hydrophobes Bindemittel-System, wie es gemäß Stand der Technik angewendet wird, bisher jedoch nicht zuverlässig hergestellt werden. Eine Lösung bezüglich des Bindungsproblems bestand darin, das Metallkühlrohr mit einer Harzschicht zu überziehen, so daß die Harzkomponente in der Platte sich mit einem ähnlichen Harz auf dem Rohr verbindet. Dieses Verfahren führt zu einer akzeptablen Bindung, dabei entsteht jedoch eine weniger wirksame Wärmeübertragung auf das Kühlmittel wegen der Harzschicht auf dem Kühlrohr.
- Ein weiteres Problem, das bei Kühlplatten-Anordnungen des Standes der Technik auftritt, betrifft die Differenz in bezug auf den CTE des Metallrohres, verglichen mit demjenigen der Kohlenstoffteilchen-Komponente der Anord nung. Die Schwierigkeit, der sich der Stapel-Designer gegenübersieht, besteht darin, daß es erforderlich ist, die Wärmespannungen zu minimieren, wenn eine Graphit-Bindemittel/Metall-Verbundkomponente mit einer Graphit- Bindemittel-Komponente in Kontakt kommt. Der CTE der Metall-Komponente ist von dem CTE der Graphit-Bindemittel-Komponenten verschieden, so daß für den Designer das Problem auftritt, wie der Graphit-Bindemittel-Anteil der Kühlplatte zu bemessen ist, um die thermischen Spannungen zwischen den verschiedenen Komponenten des Stapels zu minimieren.
- Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf die Herstellung eines Kühlplatten- Komplexes, der ein schlangenförmiges Metallrohr für den Kühlmittelstrom umfaßt, das in eine Graphitteilchen-Bindemittel-Platte eingebettet ist. Die in der Platte verwendeten Graphitteilchen sind Graphitflocken. Flockenförmige Graphite sind in mehrfacher Hinsicht von synthetischen Graphiten verschieden. Flockenförmige Graphite haben eine flockenförmige Teilchenform im Gegensatz zu den mehr kugelförmigen oder nadelförmigen Formen, die in der Familie der synthetischen Graphite zu finden sind. Die flockenförmige Gestalt führt zu Formkörpern mit beträchtlich höheren Dichten und daher niedrigeren Porositäten, verglichen mit synthetischen Sorten. Dies ist auf den Stapelungseffekt zurückzuführen, der mit Flockenmaterialien unter dem Einfluß der Formgebungsdrucke erzielt wird. Dies hat zur Folge, daß der Harzbedarf vermindert wird, d. h. die Harzmenge, die zum "Verkleben bzw. Verleimen" der Struktur erforderlich ist, ist geringer. Dieser Effekt bietet mehrere Vorteile.
- 1. Polymere weisen hohe CTE-Werte (Wärmeausdehnungskoeffizienten) auf. Niedrige CTE-Werte sind in (PAFC)-Phosphorsäure-Brennstoffzellen- Konstruktionen erwünscht. Deshalb ermöglichen flockenförmige Graphite die Herstellung von geformten Komponenten mit CTE-Werten von nur 1,8 ppm/ºC (1 ppm/ºF).
- 2. Technische Polymere kosten in der Regel mindestens 5 bis 10 mal mehr als die Graphitflocken. Durch Herabsetzung des Harzbedarfs werden die Materialkosten gesenkt.
- 3. Polymere sind an sich Nichtleiter. In PAFC-Konstruktionen sind Komponenten mit einer hohen elektrischen Leitfähigkeit vorteilhaft. Graphitflocken verbessern durch Herabsetzung des Polymerbedarfs den Bereich der thermischen und elektrischen Leitfähigkeiten, die mit Graphit/Polymer-Systemen erzielbar sind.
- 4. Platten mit einer geringen Porosität sind ein vorteilhafter Aspekt des Formkühlerkonzepts vom Standpunkt der Minimierung der Elektrolyt-Aufnahme (ETU) der Komponente aus betrachtet. Graphitflocken liefern Strukturen mit einer niedrigeren Porosität mit einer niedrigen ETU.
- 5. Flockenstrukturen, bei denen die Flocken aufeinandergestapelt sind, haben die Fähigkeit, gegen Druckbelastungen beständig zu sein. In einer solchen Struktur ist bei Verwendung eines thermoplastischen Fluorkohlenstoffharzes als Bindemittel die Harzverformung bei den Betriebstemperaturen von geringerer Bedeutung, weil die Druckbeständigkeit durch die Flocken bestimmt wird und nicht durch das Harz.
- 6. Es wird angenommen, daß Graphit-Mikrostrukturen, die der theoretischen idealen Graphit-Kristallstruktur nahe kommen, stabiler sind und eine maximale Korrosionsbeständigkeit aufweisen. Bei Röntgenbeugungsuntersuchungen einer Vielzahl von synthetischen und gereinigten natürlichen Flockenmaterialien wurden gereinigte natürliche Graphitflocken als solche identifiziert, die eine ausgezeichnete Graphit-Kristallstruktur haben.
- Der Kühlplatten-Komplex umfaßt ein schlangenförmiges Rohr aus einem Metall, vorzugsweise aus rostfreiem Stahl, in dem ein Kühlmittel zirkuliert, dessen äußere Oberfläche so aufgerauht ist, daß eine verbesserte Haftung zwischen den Graphitflocken-Bindemittel- und den Kühlrohr-Komponenten des Plattenkomplexes erzielt wird. Dies unterstützt die Verhinderung einer Rißbildung in der Graphitflocken-Bindemittel-Plattenkomponente während der Temperaturwechselbeanspruchungen, während gleichzeitig eine ausgezeichnete Wärmeübertragung von dem geformten Kühlermaterial auf die Kühlrohre erzielt wird. Die Plattenkomponente ist ebenfalls aus einem thermisch abgestuften Graphitflocken-Bindemittel-Gemisch geformt, so daß die Plattenkomponente an ihren oberen und unteren Oberflächen andere CTE-Werte aufweist als in ihrem mittleren Abschnitt. Die Probleme, die bei dem Stand der Technik zu finden sind und aus thermischen Spannungen resultieren, werden somit in dem erfindungsgemäßen Kühlplatten-Komplex verbessert.
- Ein Ziel dieser Erfindung besteht deshalb darin, eine Kühlplatten-Struktur für die Verwendung in einem Phosphorsäure-Brennstoffzellen-Stapel zu schaffen.
- Ein weiteres Ziel dieser Erfindung besteht darin, eine Kühlplatten-Struktur zur Verfügung zu stellen, die im wesentlichen nichtporös und hydrophob ist.
- Ein noch weiteres Ziel dieser Erfindung besteht darin, eine Kühlplatten- Struktur bereitzustellen, die durch die Wärmeausdehnung und die Wärmekontraktion der Stapelkomponenten nicht funktionell beeinträchtigt wird.
- Ein zusätzliches Ziel dieser Erfindung besteht darin, eine Kühlplatten-Struktur zur Verfügung zu stellen, die gegen Abbau beständig ist und während eines längeren Stapelbetriebs optimale Betriebseigenschaften beibehält.
- Ein noch weiteres Ziel dieser Erfindung besteht darin, eine Kühlplatten- Struktur zur Verfügung zu stellen, die eine verbesserte Haftung zwischen der Kühlrohr-Komponente und der Graphit-Bindemittel-Plattenkomponente der Struktur ergibt.
- Diese und weitere Ziele und Vorteile der Erfindung gehen aus der nachfolgenden detaillierten Beschreibung einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung in Verbindung mit den beiliegenden Zeichnungen hervor.
- Fig. 1 stellt eine fragmentarische Schnittansicht einer Phosphorsäure- Brennstoffzellen-Stapel-Subkomponente dar, die zwei Reaktanten- Strömungsfelder, zwei Separator-Platten und eine Kühlplatten-Struktur, die erfindungsgemäß hergestellt worden ist, umfaßt; und
- Fig. 2 stellt eine fragmentarische auseinandergezogene Ansicht der Kühlplatten-Struktur und der Separatorplatten-Subanordnung der Fig. 1 dar, welche die abgestufte Bildung der Kühlplatten-Struktur zeigt.
- In den Zeichnungen ist in der Fig. 1 ein Teil einer Strömungsfeld/Separatorplatten/Kühlplatten-Subanordnung dargestellt, die für die Verwendung in einem Phosphorsäure-Brennstoffzellen-Stapel geeignet ist. Die Subanordnung wird allgemein durch die Ziffer 2 bezeichnet und sie umfaßt eine erste Elektroden-Strömungsfeld-Platte 4 für eine Zelle in dem Stapel und eine zweite Elektroden-Strömungsfeld-Platte 6 für eine angrenzende Zelle in dem Stapel. Die Platten 4 und 6 umfassen Rillen 8 und 10, durch welche die Reaktantenströme jeweils fließen. Die ersten und zweiten elektrisch leitenden Kohlenstoff- Separatorplatten 12 und 14 sind benachbart zu den Seiten jeder Strömungsfeld-Platte 4 bzw. 6 angeordnet, die distal zu den Rillen 8 und 10 angeordnet sind. Die Kühlplatten-Anordnung 16 umfaßt ein schlangenförmiges Metall- Kühlmittelstrom-Durchgangsrohr 18, das in eine Halterplatte 20 aus Graphitflocken eingebettet ist, die mittels eines hydrophoben Harzes, beispielsweise fluoriertem Ethylenpropylen-Polymer (FEP) miteinander verbunden sind. Die äußere Oberfläche 22 des Kühlrohres 18 ist aufgerauht, so daß eine verbesserte Haftung an der Graphitflocken-Bindemittel-Platte erzielt wird. Die Oberflächenaufrauhung kann erzeugt werden durch Flammenbesprühen, Sandstrahlen oder dgl. Die verbesserte Haftung unterstützt die Verhinderung einer Rißbildung in der Platte 20 während der Temperaturwechselbeanspruchung und verbessert die Haftung an der Halterplatte. Die Wärmeübertragung ist verbessert in Abwesenheit der getrennten Harzschicht auf dem Rohr 18. Die Ränder der Halterplatte 20 sind mittels einer korrosionsbeständigen, für eine Säure undurchlässigen Schicht 27 gegen das Eindringen einer Säure geschützt. Die Schicht 27 kann aus einem Streifen aus einem Fluorethylen- Polymer oder Polytetrafluorethylen bestehen, der eine Klebstoffschicht aufweist, welche die Haftung des Streifens an der Platte 20 bewirkt. Alternativ kann die Schicht 27 ein korrosionsbeständiges Material, beispielsweise ein Fluorel-Elastomer umfassen, das auf die Platte 20 in Form einer Schicht aufgebracht ist und in situ während der anfänglichen Stapelaufheizperiode sich damit verbindet. In jedem Fall ist die Platte 20 gegen das Eindringen einer Säure während des Stapel-Betriebs geschützt.
- Die Fig. 2 erläutert die abgestufte Form der Halterplatte 20. Die Platte 20 ist in drei innere Zonen 21, 23 und 25 unterteilt, die aus der Schnittansicht ersichtlich sind. Die Separatorplatte 12 ist mit der Zone 21 mittels einer Fluorpolymerharzschicht 13 verbunden und die Separatorplatte 14 ist mit der Zone 25 mittels einer Fluorpolymerharzschicht 15 verbunden. Das Kühlrohr 18 ist in der Zone 23 enthalten. Die Zonen 21 und 25 bestehen aus einer Graphitflocken- Bindemittel-Formulierung, die den Zonen 21 und 25 einen niedrigeren CTE- Wert verleiht; und die Zone 23 besteht aus einer Graphitflocken-Bindemittel- Formulierung, die der Zone 23 einen höheren CTE-Wert verleiht. Die Zonen 21 und 25 mit niedrigeren CTE-Werten sind mit dem CTE-Wert der Separa torplatten 12 und 14 besser verträglich; und die Zone 23 mit dem höheren CTE-Wert ist mit dem CTE-Wert des Stahl-Kühlrohrs 18 besser verträglich. Die Zonen 21 und 25 können beispielsweise aus einem Gemisch hergestellt sein, das einen CTE-Wert von 3,6 bis 5,4 ppm/ºC (2-3 ppm/ºF) verleiht; und die Zone 23 kann aus einem Gemisch hergestellt sein, das einen CTE-Wert von 7,2 bis 10,8 ppm/ºC (4-6 ppm/ºF) verleiht. Ein beispielhaftes Gemisch für die Erzielung des Wertes 3,6-5,4 ppm/ºC (2-3 ppm/ºF) besteht aus etwa 11 Gew.-% FEP-Polymerpulver-Produkt #TE9050 der Firma Dupont Teflon Brand und etwa 89 Gew.-% Graphitflocken der Sorte SGC 2901, ein Produkt der Firma Superior Graphite Company, Chicago, Illinois. Ein beispielhaftes Gemisch zur Erzielung des Wertes 7,2-10,8 ppm/ºC (4-6 ppm/ºF) besteht aus etwa 11 Gew.-% eines FEP-Polymerpulvers der Firma ICl Advanced Ceramics (Exton, Pennsylvania), Produkt #TL-120; und 89 Gew.-% Graphitflocken der Sorte E- 498 der Firma Superior Graphite Company. Es ist klar, daß die gewünschten CTE-Werte erzielt werden können durch Variieren jedes der oder beider Graphit- und Bindemittel-Bestandteile.
- Es ist leicht erkennbar, daß die erfindungsgemäße Kühlplatten-Anordnung eine verbesserte Temperaturwechsel-Stabilität und eine verbesserte Wärmeübertragung und ein verbessertes Kühlvermögen ergibt. Die Verwendung des Graphitflocken-Bestandteils in der Kühlrohr-Halterplatte führt zu einer Komponente, die eine längere Gebrauchslebensdauer hat. Es können auch andere thermoplastische Polymere wie Polyphenylensulfid und wärmehärtbare Polymere wie Phenolpolymere zur Herstellung des geformten Kühlers verwendet werden.
- Da viele Änderungen und Variationen der beschriebenen Ausführungsform der Erfindung vorgenommen werden können, ohne daß dadurch der Grundgedanke der Erfindung verlassen wird, ist die Erfindung darauf nicht beschränkt außer durch die nachstehenden Patentansprüche.
Claims (11)
1. Kühler-Anordnung für die Verwendung in einem Brennstoffzellen-
Stapel, wobei die Kühler-Anordnung umfaßt:
a) eine Rohrleitung für die Aufnahme eines fließenden Kühlmittelstroms;
und
b) eine Platteneinrichtung aus einem Graphitflocken/Polymer-Bindemittel-
Gemisch, welche die genannte Rohrleitung umgibt.
2. Kühler-Anordnung nach Anspruch 1, in der das genannte
Graphitflocken/Polymer-Gemisch mit der genannten Rohrleitung verbunden ist.
3. Kühler-Anordnung nach Anspruch 2, in der die genannte Rohrleitung
ein Metallrohr mit einer aufgerauhten äußeren Oberfläche ist, die dazu dient,
eine verbesserte Bindung zwischen dem Graphitflocken/Polymer-Gemisch und
dem Rohr zu ergeben.
4. Kühler-Anordnung nach Anspruch 3, in der das genannte Metallrohr
eine schlangenförmige Konfiguration hat.
5. Kühler-Anordnung nach Anspruch 1, in der das genannte
Graphitflocken/Polymer-Bindemittel-Gemisch so formuliert ist, daß auf der genannten
Platteneinrichtung im Abstand voneinander angeordnete Oberflächenzonen
entstehen, die einen Wärmeausdehnungs-Koeffizienten haben, der mit dem
Wärmeausdehnungs-Koeffizienten der Kohlenstoff-Komponenten des Stapels,
der mit den genannten Oberflächenzonen der Kühler-Anordnung in Kontakt
steht, kompatibel sind; und in der das genannte Graphitflocken/Polymer-
Bindemittel-Gemisch außerdem so formuliert ist, daß eine innere Zone in der
genannten Platteneinrichtung gebildet wird, die einen höheren
Wärmeausdehnungs-Koeffizienten als die genannten Oberflächenzonen hat und der mit dem
Wärmeausdehnungs-Koeffizienten der genannten Rohrleitung kompatibel ist,
um so thermisch induzierte Spannungen zwischen benachbarten inneren
Stapel-Komponenten während des Wärmebehandlungszyklus des Stapels zu
minimieren.
6. Kühler-Anordnung nach Anspruch 1, die außerdem eine
korrosionsbeständige, säureundurchlässige Materialschicht aufweist, welche die
Seitenränder der genannten Platteneinrichtungen bildet, wobei die genannte
Materialschicht so wirkt, daß sie die genannten Platteneinrichtungen gegen das
Eindringen von Säure schützt.
7. Kühler-Anordnung nach Anspruch 3, in der die genannte
Platteneinrichtung eine Platte darstellt, die um die genannte Rohrleitung herum geformt ist
und mit der genannten Rohrleitung aufgrund der aufgerauhten äußeren
Oberfläche der genannten Rohrleitung innig verbunden ist.
8. Kühler-Anordnung nach Anspruch 7, in der die genannte Rohrleitung
aus Metall besteht und das Graphitflocken/Polymer-Bindemittel-Gemisch so
formuliert ist, daß man in der genannten Platte im Abstand voneinander
angeordnete Oberflächenzonen erhält, die einen Wärmeausdehnungs-Koeffizienten
aufweisen, der mit dem Wärmeausdehnungs-Koeffizienten der Kohlenstoff-
Komponenten des Stapels, der mit den genannten Oberflächenzonen der
Kühler-Anordnung in Kontakt steht, kompatibel ist; und in der das genannte
Graphitflocken/Polymer-Bindemittel-Gemisch außerdem so formuliert ist, daß
eine innere Zone in der genannten Platte entsteht, in der die genannte
Rohrleitung angeordnet ist, wobei die genannte innere Zone einen höheren
Wärmeausdehnungs Koeffizienten aufweist als die genannten Oberflächenzonen und
der mit dem Wärmeausdehnungs-Koeffizienten der genannten Rohrleitung
kompatibel ist, um so thermisch induzierte Spannungen zwischen
benachbarten inneren Stapel-Komponenten während des Wärmebehandlungszyklus des
Stapels zu minimieren.
9. Kühler-Anordnung nach Anspruch 7, die außerdem eine
korrosionsbeständige, säureundurchlässige Materialschicht aufweist, welche die
Seitenränder der genannten Platte bildet, wobei die genannte Materialschicht so wirkt,
daß sie die genannte Platte gegen das Eindringen von Säure schützt.
10. Kühler-Anordnung nach Anspruch 1, in der die genannte
Platteneinrichtung eine Platte darstellt, die aus dem genannten
Graphitflocken/Polymer-Bindemittel-Gemisch hergestellt ist, wobei das Gemisch zu einer Platte geformt
wurde, und die so formuliert ist, daß im Abstand voneinander angeordnete
Oberflächenzonen in der genannten Platte entstehen, die einen
Wärmeausdehnungs-Koeffizienten aufweisen, der mit dem
Wärmeausdehnungs-Koeffizienten der Kohlenstoff-Komponenten des Stapels, mit dem die genannten
Oberflächenzonen der Kühler-Anordnung in Kontakt stehen, kompatibel ist,
und in der das genannte Graphitflocken/Polymer-Bindemittel-Gemisch
außerdem so formuliert ist, daß eine innere Zone in der genannten Platte entsteht,
die einen höheren Wärmeausdehnungs-Koeffizienten aufweist als die
genannten Oberflächenzonen; und in der die genannte Rohrleitung ein Metallrohr ist
und einen Wärmeausdehnungs-Koeffizienten aufweist, der mit dem
Wärmeausdehnungs-Koeffizienten der genannten inneren Zone in der genannten
Platte kompatibel ist, wobei die Platte so formuliert ist, daß durch Wärme
induzierte Spannungen zwischen benachbarten inneren Stapelkomponenten
während des Wärmebehandlungszyklus des Stapels minimiert werden.
11. Kühler-Anordnung nach Anspruch 10, die außerdem eine
korrosionsbeständige, säureundurchlässige Materialschicht aufweist, welche die Ränder
der genannten Platte bildet, wobei die genannte Materialschicht so wirkt, daß
sie die genannte Platte gegen das Eindringen von Säure schützt.
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