DE4319103C2 - Verfahren zur Herstellung von polar modifizierten Polypropylenfilamenten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von polar modifizierten Polypropylenfilamenten

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf die Gebiete der Chemie, der Tex­ tiltechnik und der Verbundwerkstoffe und betrifft ein Verfahren zur Herstellung von polar modifizierten Polypropylenfilamenten, die z. B. bei der Herstellung von endlosverstärkten Thermoplasten oder von Teppichen zum Einsatz kommen könnten.
Bekannt ist die Modifizierung von Polyolefinen, insbesondere Polypropylen (PP) und Propylen-Ethylen-Copolymeren, durch ver­ schiedene Pfropfpolymerisationsverfahren. Bekannt ist die direkte Pfropfung von Acrylsäure (AS), Methacrylsäure (MAS), Maleinsäure­ anhydrid (MSA) und anderer polarer Monomere auf PP mittels ener­ giereicher Strahlung (US 3 290 415, US 3 347 692).
Diese Pfropfverfahren haben aufgrund ihres hohen technologischen Aufwandes und geringer Raum-Zeit-Ausbeuten keine technische Bedeutung.
Eine höhere Effektivität weisen Technologien der direkten radika­ lischen Pfropfung ethylenisch ungesättigter Carbonsäuren auf PP im geschmolzenen Zustand (180-220°C) im allgemeinen unmittel­ bar im Extruder auf (DE 24 26 972, DE 22 42 324, DE 23 26 589, DE 24 55 594, US 3 882 194, EP 0 082 704).
Diese Technologien stellen an die Werkstoffeigenschaften der betreffenden Extruderteile sehr hohe Anforderungen, insbesondere wegen der bei diesen hohen Temperaturen stark korrodierenden Wirkung der polaren Monomeren. Desweiteren ist bei diesen Bedin­ gungen ein deutlicher Molekulargewichtsabbau des PP nicht zu vermeiden, was zu einem Abfall des mechanischen Kennwertniveaus führt.
Weiterhin sind Pfropfpolymerisationsverfahren in wäßriger Suspen­ sion bekannt (DE 26 40 059). Dabei kann zum Anquellen des PP- Rückgratpolymeren im Gemisch mit dem polaren Monomeren (Acrylate, Methacrylate, MSA) ein unpolares Comonomeres, insbesondere Styren im Überschuß, eingesetzt werden. Die auf diese Weise erhaltenen Mischpfropfpolymeren weisen relativ geringe Anteile an polaren funktionellen Gruppen, bezogen auf die gesamte eingesetzte Monomermasse, und somit eine begrenzte Wirkung auf.
Bekannt ist auch der Einsatz von üblichen organischen Lösungsmit­ teln als Quellsubstanz in der Monomer(Acrylsäureester)/Poly­ mer(PP)-Suspension, die unter Sicherung hoher Umsatzgeschwindig­ keiten und Pfropfausbeuten auspolymerisiert wird (EP 0 001 313, EP 0 041 214).
Demgegenüber ist die Pfropfung in PP-Lösungen, z. B. unter Verwen­ dung bekannter Lösungsmittel, wie Xylen oder Chlorbenzen, auf­ grund der geringen Löslichkeit von isotaktischem PP in diesen Lösungsmitteln sehr unwirtschaftlich (EP 0 187 659, EP 0 187 660).
Die Suspensionstechnologien erfordern wegen der Notwendigkeit der Isolierung des pfropfmodifizierten PP, einschließlich der Abtren­ nung und Rückgewinnung des Quellmittels, des im Überschuß einge­ setzten unpolaren Comonomeren Styren oder des organischen Lö­ sungsmittels, einen hohen technisch-technologischen und somit wirtschaftlichen Aufwand.
Desweitern führt die direkte Pfropfung der freien Carbonsäuren, insbesondere der Acrylsäure, aufgrund der Wasserlöslichkeit im wäßrigen Polymerisationsmedium zu erheblichen Monomerverlusten.
Auf wirtschaftliche Weise gelingt die Herstellung carboxylierten PP, welches durch seinen Einsatz eine für Konstruktionswerkstoffe auf Basis glasfaserverstärkter Thermoplaste oder für selbsthaf­ tende Polymerdeckschichten auf Metallen erforderliche mechanische Beanspruchbarkeit sichert (DD 275 160, DD 275 161). Die Herstel­ lung erfolgt durch Pfropfcopolymerisation des vorgelegten PP mit dem Monomeren oder Monomerengemisch nach gemeinsamer Dispergie­ rung mit dem(den) Initiator(en) - unter Aufrechterhaltung einer pulvrigen und/oder körnigen und/oder flockigen, schuppigen bzw. blättchenförmigen Konsistenz des Reaktionsmediums.
Die PP-Rückgratpolymere können bei dieser Modifizierung ein viskometrisch bestimmtes mittleres Molekulargewicht Mw zwischen 2,5 × 104 und 2,5 × 105 aufweisen.
Zur Modifizierung der verschiedenen Eigenschaften von PP-Fasern sind vielfältige Arbeiten bekannt. Besonders große Aufmerksamkeit wird der Lösung des Problems der Oberflächenanfärbbarkeit von PP- Fasern in wäßrigen Farbstofflösungen geschenkt (Z. Manasek, u. a. Acta Polymerica 40(1989)10,672). Dazu sind vielfältige Arbeiten zur Herstellung von Polymermischungen von PP und Polyamiden bekannt (J. Grof, u. a., J. Appl. Polymer Sci. 44(1992)6,1061; P. Stefanik, M. Lesny: Chemiefasern/Textilind. 41/93(1991),10,1173).
Verschiedene Modifikatoren, in den meisten Fällen auf Basis von Metallcompounds und basischen Polymeren, werden vorgeschlagen für die Präparation verschiedener Mischungen mit PP. Zusätzlich zu einigen niedermolekularen Modifikatoren auf Basis Nickelcompounds werden einige Methoden genutzt, um PP mit N-haltigen Additiven (Polyimine, Polyamide, Polymere oder Copolymere mit heterocyc­ lisch gebundenem N auf Basis Vinylpyridin, Vinylpyrrolidon, Vinylcarbazol u. a.) zu spinnen. Die strukturellen Änderungen in PP beeinflussen die Herstellungsbedingungen der Fasern. Die kom­ plizierte Struktur der Polymermischungen resultiert aus den rheologischen und thermodynamischen Bedingungen der Blendbildung (D. R. Paul, S. Neuman: Polymer Blends. New York, Academic Press 1978).
Eine geringe Kompatibilität reduziert die Spinnbarkeit und führt zur Separation der Modifizierungskomponente und damit zum Faser­ bruch beim Erspinnen. Die effektive Anwendung und die Abschätzung der Wirksamkeit des Modifikators erfordern die Bewertung der technologischen Kompatibilität während des Spinnprozesses (Z. Manasek, u. a.: Chem. vlakna 38(1988)1). Das Erspinnen von PP- Fäden auf Basis von Polymerblends aus PP und Copolymeren auf Basis stickstoffhaltiger Acrylat- und Methacrylatcopolymeren sowie Ethylencopolymeren, die N,N-Diethyl-2-aminoethyl-acrylat oder 2,2,6,6-Tetramethyl-4-piperidyl-acrylat-Struktureinheiten enthalten, und dem PP vor dem Verspinnen zugesetzt werden, ge­ lang, so daß die Anfärbbarkeit der gereckten Fasern mit sauren Farbstoffen verbessert werden konnte (Z. Manasek, u. a. Acta Poly­ merica 40(1989)10,672).
Zur Erhöhung der Oberflächenpolarität sind verschiedene strahlen­ chemische Verfahren (UV, Photo, Laser; Elektronenstrahlen) be­ kannt, um nachträglich an fertigen PP-Fäden oder -Flächengebilden polare Oberflächenmodifizierungen über initiierte Pfropfpolymeri­ sation zu erreichen (B. Ranby, F. Z. Guo: Polymer Preprints ACS 31(1990)2,446; Z. P. Yao, B. Ranby: J. Appl. Polymer Sci. 41(1990)7/8,1469; C. Pugh, Y. L. Hsieh: J. Appl. Polymer Sci. 29(1984)12,3641), oder durch teilweise Abtragung der Oberfläche und damit verbundene Aufrahung die Anfärbbarkeit zu verbessern (D. Knittel, u. a.: Plastverarbeiter 42(1991)5,80).
Weiterhin ist bekannt, daß die Photobromierung von PP-Fäden zu einer Zunahme der Fadenfeuchtigkeit sowie Farbstoffaufnahme führt (C. D. Shah, D. K. Jain: Text. Research J. 54(1984)11,742).
Es ist auch beschrieben, daß durch eine thermomechanische Modifi­ zierung (Einwirkung von höheren Temperaturen und Drücken) von chemisch inaktiven PP-Fäden ihre Fähigkeit zur Wechselwirkung mit einer Polymermatrix erhöht wird und durch diese "Modifizierung" Verbesserungen der physikalisch-mechanischen Eigenschaften der Composits bewirkt werden (V. V. Andreeva, u. a.: Plast. Massy (1989)3,39).
Allen beschriebenen nachträglich am PP-Faden durchgeführten Modifizierungen ist gemeinsam, daß sie zusätzliche Verfahrens­ schritte erfordern, die teilweise sehr unproduktiv sind, da sie wie z. B. bei einer strahlenchemischen Modifizierung die homogen Bestrahlung der Polypropylenfäden in geringen Schichtdicken erfordern.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von polar modifizierten Polpropylenfilamenten anzuge­ ben, bei dem eine erhöhte Polarität und damit eine verbesserte Adhäsion erzielt werden und zusätzliche Verfahrensschritte ver­ mieden werden.
Die Aufgabe wird durch die im Anspruch angegebene Erfindung gelöst.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung von polar modifizierten Polypropylenfilamenten wird vor und/oder während des Erspinnens im Spinnextruder zu den isotaktischen Polypropy­ len-Homopolymerisaten mit einer Fließfähigkeit von 10 bis 30 g/10 min 4 bis 30 Masse-% eines in trockener Trägerphase hergestell­ ten Polypropylen-Pfropfcopolymeren mit einem Carbonsäureanteil von < 3% und mit einer Fließfähigkeit, die gleich oder maximal 5 g/10 min größer ist, als die Fließfähigkeit des isotaktischen Polypropylen-Homopolymerisaten zugegeben.
Durch die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird die Polarität erhöht und Verfahrensschritte eingespart. Spezielle isotaktische Polypropylen-Homopolymerisate, die eine Fließfähigkeit von 10 bis 30 g/10 min, gemessen als Schmelzindex bei 190°C und 5 kg Belastung (MFI 190/5), aufweisen, werden ge­ meinsam mit Polypropylen-Pfropfcopolymeren in einem Spinnextruder verarbeitet. Dabei werden spezielle Polypropylen-Pfropfcopolymere verwendet. Diese speziellen Polypropylen-Pfropfcopolymere sind in der Festphase durch Copolymerisation von z. B. Acrylsäure, Metha­ crylsäure oder Maleinsäureanhydrid und beispielsweise Styren her­ gestellt worden, wobei noch eine Voroxidation durchgeführt werden kann. Durch dieses Herstellungsverfahren entstehen Polypropylen- Pfropfcopolymere, die Fließfähigkeiten aufweisen, wie sie für das erfindungsgemäße Verfahren erforderlich sind und ebenso einen Carbonsäureanteil von mindestens 3% haben.
Diese erfindungsgemäß hergestellten feinen Filamente können zur Herstellung von langfaserverstärkten Thermoplasten aus Hybridfä­ den (commingled yarns), sowie verschiedener anderer textiler Anwendungen eingesetzt werden. Durch die erhöhte Polarität werden besonders solche Gebrauchseigenschaften, wie Feuchteaufnahme, Antistatik, Anfärbbarkeit usw. positiv beeinflusst.
Nachfolgend ist die Erfindung an einem Ausführungsbeispiel näher erläutert.
Für die Herstellung von Hybridgarnen werden Glasfilamente als Verstärkungsfäden und modifizierte Polypropylenfäden als thermo­ plastische Matrixfäden verwendet. Im Gegensatz zur üblichen Verarbietung von PP-Filamentgarnen, die überwiegend als Grobtiter (BCF-Garn) mit Filamentfeinheiten von etwa 3 bis 6 dtex herge­ stellt werden, wird zur Erzielung einer möglichst großen Oberflä­ che des Matrixfadens und guter Weiterverarbeitungseigenschaften zum Hybridgarn (commingled yarn) ein feinerer Filamenttiter gewählt. Dabei wird von der Schnellspinnvariante (POY) ausgegan­ gen. Unter gleichen Herstellungsbedingungen wird unmodifiziertes und polar modifiziertes Polypropylen verglichen.
Für die unmodifizierte PP-Variante wird von handelsüblichem spinnfähigem Mateial ausgegangen (Hostalen PPU 1780F2, Hoechst AG) und Garne von 50 dtex f 24 hergestellt (Filamentfeinheit 2,1 dtex, Fadendurchmesser 17 µm).
Zur Herstellung des mit funktionalisiertem PP modifizierten Normalmaterials wird ein Mischprozeß vorgelagert, in dem das zur Modifizierung zur Verfügung stehende mit Acrylsäure gepfropfte Polypropylen, das einen Carbonsäureanteil von 5,5% und eine Fließfähigkeit von 23 g/10 min, gemessen als Schmelzindex bei 190 °C und 5 kg Belastung (MFI 190/5), mit einem Masseanteil von 10% dem handelsüblichen Polymer im Doppelschneckenextruder zugemischt wird. Anschließend werden im Spinnextruder Polypropylenfäden mit einer Feinheit von 50 dtex f 24 und einem Filamentdurchmesser von 17,1 µm hergestellt.
Die textilphysikalischen Werte der aus dem unmodifizierten, aber im Doppelschneckenextruder vergleichend hergestellten Polypropy­ len liegen
für die Reißfestigkeit bei 2,3 cN/tex
für die Reißdehnung bei 177%
bei der Zumischung von 10% polarmodifizierten PP
für die Reißfestigkeit bei 1,5 cN/tex
für die Reißdehnung bei 145%.
Als Verstärkungsfaden wird E-Glas 40 tex mit einem Elementarfa­ dendurchmesser von 10 µm und einer Schlichte, bestehend aus 44,5 Marvelan, 40,1% Xionel, 4,4% Chromplex ACY, 9,8% A 1100 & Aceton und 1,1% Cation X, verwendet (Reißfestigkeit: 3,3 cN/tex).
Die Herstellung des Hybridgarns erfolgt in einer Lufttexturierma­ schine. Die Verstärkungsfäden und die thermoplastischen Matrixfä­ den werden über Liefergaletten, mit denen die Einstellung eines unterschiedlichen Vorlaufs der Fäden gegenüber der Abzugsgalette möglich ist, der Texturierdüse zugeführt und in der Düse durch einen unter hohem Druck stehenden Luftstrom miteinander ver­ mischt. Die Eigenschaften und das Erscheinungbild des Hybridfa­ dens werden dabei im wesentlichen durch den Fadenvorlauf der Komponenten, den eingestellten Luftdruck und die Geschwindigkeit, mit der der Prozeß geführt wird, bestimmt. Eine gute Durchdrin­ gung der Verstärkungsfäden durch die Matrixfäden gewährleistet kürzeste Fließwege bei der Verbundbildung.
Die Gesamtfeinheit des Hybridfadens wird auf 720 tex bei einem Masseverhältnis Glas : Polymer von 2 : 1 eingestellt.
Die feinheitsbezogene Festigkeit des Hybridfadens, bestehend aus 480 tex Glas und 240 tex PP liegt für die unmodifizierte Type bei 17,0 cN/tex und für die mit 10% polar modifiziertem PP bei 17,3 cN/tex.
Mit den Hybridgaren werden Wickelkörper hergestellt und in einer Preßform bei 225°C zu unidirektionalem Verbund konsolidiert (Vordruck 5 bar, Hauptdruck 30 bar-5 min, Kühlung 30 bar; Aufheizrate 5,5 K/min, Abkühlrate 8,4 K/min).
Folgende Verbundeigenschaften sind erreicht worden:
Mit unmodifiziertem, aber im Doppelschneckenextruder umgranulie­ten PP:

Claims (1)

1. Verfahren zur Herstellung von polar modifizierten Polypropylenfi­ lamenten dadurch gekennzeichnet, daß vor und/oder während des Er­ spinnes im Spinnextruder zu den isotaktischen Polypropylen-Homo­ polymerisaten mit einer Fließfähigkeit von 10 bis 30 g/10 min, gemessen als Schmelzindex bei 190°C und 5 kg Belastung (MFI 190/5), 4 bis 30 Masse-% eines in trockener Trägerphase herge­ stellten Polypropylen-Pfropfcopolymeren mit einem Carbonsäurean­ teil von < 3% und mit einer Fließfähigkeit, die gleich oder maximal 5 g/10 min größer ist, als die Fließfähigkeit des iso­ taktischen Polypropylen-Homopolymerisats, zugegeben wird.
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