DE3925844C2

DE3925844C2 - Verfahren zur Herstellung von porösen, durchströmbaren, mehrschichtigen Formkörpern und Formmatrize

Info

Publication number: DE3925844C2
Application number: DE19893925844
Authority: DE
Inventors: Francisco J Dias; Hubertus Nickel; Freimut Koch
Original assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1989-08-04
Filing date: 1989-08-04
Publication date: 1993-12-23
Anticipated expiration: 2009-08-05
Also published as: DE3925844A1

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Her stellung von porösen, durchströmbaren, aus Schichten aus Materialien unterschiedlicher Körnung bestehenden Form körpern durch Pressen, bei dem gekörntes Pulver bzw. Granulat in einen Formkasten gefüllt wird, so daß derselbe vollständig gefüllt ist, wonach überschüssige Pulvermenge an der Oberkante des Formkastens bündig abgestreift wird und ein Stempel auf das in den Formkasten eingefüllte Pulver bzw. Granulat aufgesetzt und der Preßdruck aufgebracht wird, bei dem der Grünkörper geformt wird.

Ein Verfahren zur Herstellung einschichtiger, poröser, durchströmbarer Formkörper ist beispielsweise aus der DE-AS 12 54 520, aber auch aus den DE-PS 33 05 529 und DE-PS 33 05 530 bekannt. Nach der zuletzt genannten Druckschrift wird eine vorgegebene Menge an vorbereitetem Pulver, beispielsweise Elektrographitpulver (Hauptkorn größe 60 µm-80 µm), dessen Körner mit einem Phenol formaldehydharzbinder umhüllt worden waren, in einen Formkasten mit so hohen Seitenwänden gegeben, daß das Volumen des Formkastens das Volumen des eingefüllten Pulvers deutlich übersteigt. Der dadurch freibleibende Teil der Seitenwände dient nun der Führung eines Stempels, der auf das Pulver aufgesetzt wird. Der Form kasten wird dann erhitzt und die erwärmte Pulvermasse unter Druck zu einem Grünkörper verpreßt, der nach dem Erkalten entformt wird.

Die Anwendung des bekannten Verfahrens ist unabhängig von der Wahl des Materials. So können durchströmbare Formkörper hergestellt werden aus Kohlenstoff-, Karbid- oder Metallpulvern, beispielsweise mit einer Binderhaut umhüllte Graphit-, Koks-, Karbid- und Oxidpulver. Entsprechend ist die weitere Behandlung des gebildeten Grünkörpers zum endgültigen Formkörper von der Wahl des Materials abhängig.

Poröse, durchströmbare Formkörper sind einsetzbar, je nach Wahl des Materials und der Porosität, für unter schiedliche Medien. Sie sind beispielsweise als Heiß gasfilter, Durchflußelektroden oder Katalysatorträger verwendbar. Dabei ist es - je nach Verwendungszweck - oft wünschenswert, mehrschichtige durchströmbare Formkörper einzusetzen, wobei die einzelnen porösen Schichten aus Materialien unterschiedlicher Körnung bestehen. Ein Verfahren zur Herstellung mehrschichtiger Tabletten ist aus der DE-AS 11 11 340 bekannt. Dort wird beschrieben, daß zur Herstellung mehrschichtiger Tabletten die die einzelnen Schichten bildenden Materialien in eine Matrize gefüllt werden, wobei nach dem Einfüllen des jeweiligen Materials der Formkasten bzw. die Matrize vollständig gefüllt wird, wonach überschüssige Pulver menge an der Oberkante der Matrize bündig abgestreift wird. Desweiteren werden die die einzelnen Schichten bildenden Materialien nach dem Einfüllen in die Matrize jeweils für sich bzw. mit dem bereits in der Matrize befindlichen Schichten vorgepreßt, wobei der Unterstempel unter Schaffung neuen Füllraumes in der Matrize abgesenkt wird.

Bei porösen, durchströmbaren Formkörpern kommt es, so insbesondere bei Filterkörpern, auf Homogenität und Planparallelität des Formkörpers an: So setzt ein gleichmäßiges Durchströmen des Mediums durch den Körper voraus, daß die Poren im Körper gleichmäßig verteilt sind und die Oberfläche des Körpers planparallel ist. Diese Eigenschaften müssen bereits in dem den endgültigen Formkörper vorgeschalteten Grünkörper verwirklicht sein. Einen Formkörper mit Schichten unterschiedlicher Porosität herzustellen, bei dem die einzelnen Schichten mit einem gleichmäßigen Porensystem durchzogen sind, die also homogen und zudem planparallel sind, wird jedoch nach dem bekannten Verfahren nicht reproduzierbar für möglich gehalten.

Es ist daher Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung eines Formkörpers der im Oberbegriff des Anspruchs 1 genannten Art zu schaffen, nach dem eine gleichmäßige "Verdichtung" des Pulvers oder Granulats unterschiedlicher Körnung in den einzelnen Schichten vor der Verformung des Grünkörpers reproduzierbar erreicht wird und gute Homogenität der Formkörper erzielt wird. Dabei ist unter Verdichtung lediglich der leichte Preßdruck beim Abstreifen der einzelnen Schichten gemeint.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die Verfahrens maßnahmen gemäß Anspruch 1 gelöst. Der übliche Formkasten bildet demgemäß das Grundgefäß einer Gesamtform, wobei das Volumen dieses Grundbehälters mit der zu verpres senden Pulver- bzw. Granulatmenge der ersten Schicht übereinstimmt; d. h. das Innenvolumen des Grundbehälters ist so bemessen, daß es exakt die zu verpressende Materialmenge faßt. Dementsprechend wird das Grundgefäß bis zur Oberkante mit der dem Innenvolumen entsprechenden Pulver- bzw. Granulatmenge aufgefüllt und anschließend überschüssiges Material an der Oberkante des Grundgefäßes bündig abgestreift. Zum Erreichen einer gleichmäßigen Porosität und Planparallelität wird auf die Oberfläche des Pulvers bzw. Granulats während des bündigen Ab streifens gleichzeitig ein leichter Druck ausgeübt. Ein derartiger, zum Erreichen einer gleichmäßigen Verdichtung ausgeübter Preßdruck kann beispielsweise durch Abrollen eines Stabes auf der Oberkante des Grundgefäßes erfolgen, wobei gleichzeitig die überschüssige Pulvermenge abgeschoben wird.

Nachdem das Grundgefäß bis zur Oberkante mit der dafür vorgesehenen Pulvermenge aufgefüllt ist, wird bzw. werden - der Anzahl der weiteren Schichten entsprechend - auf das Grundgefäß ein oder mehrere nacheinander passende, ringförmige Zwischenteile, deren innere Seitenflächen an die inneren Seitenflächen des Grundbehälters anschließen, aufgesetzt. Auch das Volumen der Zwischenteile stimmt mit den jeweiligen, für die Schicht vorgesehenen Pulver- bzw. Granulatmengen überein, so daß auch die Zwischenteile die zu verpressende Materialmenge exakt fassen. Nach dem Füllen der Zwischenteile mit dem jeweiligen Pulver bzw. Granulat unterschiedlicher Körnung - je nach gewünschter Schicht - wird auf die jeweilige Oberfläche des Pulvers oder Granulats zur gleichmäßigen Verdichtung ein leichter Preß druck in der oben beschriebenen Weise ausgeübt.

Zuletzt wird ein passender, ringförmiger Führungskörper, dessen innere Seitenflächen an die Seitenflächen des Grundgefäßes bzw. des letzten Zwischenteils bündig anschließt, aufgesetzt, und es werden schließlich alle Schichten gemeinsam zum Grünkörper verpreßt, indem ein Stempel in den Führungskörper eingesetzt wird. Damit die Planparallelität der Körperoberfläche gewahrt bleibt, ist der Stempel mit Entlüftungslöchern ausgestattet. Diese verhindern die Ausbildung eines Luftkissens zwischen Stempel und Körperoberfläche und ermöglichen damit ein direktes und gleichmäßiges Aufsetzen des Stempels.

Mit der erfindungsgemäßen Verfahrensweise können auch Formkörper hergestellt werden, die auch innerhalb der einzelnen Schichten Bereiche unter schiedlicher Körnung aufweisen, indem vor dem Verfüll vorgang in die Formmatrix an die Stelle der zu unter teilenden Schicht eine seitliche Begrenzung bildende Trennfolie eingefügt wird, die ggf. vor dem Preßvorgang herausgenommen wird. Die Trennfolien können in unter schiedlicher Form und Höhe in Grundgefäß und Zwischenteil bzw. Zwischenteile eingelegt und damit Bereich unter schiedlicher Form, beispielsweise von ringförmiger oder segmentförmiger Struktur, gebildet werden.

Eine einfache Formmatrize zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung weist die Merkmale des Anspruchs 2 auf.

In der Zeichnung sind die Einzelelemente einer Formmatrize mit Zwischenteil im Schnitt dargestellt. Sie wird im folgenden näher erläutert:

Die Einzelelemente G, Z, F und S sind nur im Längsschnitt dargestellt. Sie können, was in der Zeichnung nicht wiedergegeben ist, im Querschnitt unterschiedliche Formen aufweisen, beispielsweise kreisförmig, quadratisch oder rechteckig sein. Die Bezeichnung "ringförmig" für die Zwischenteile und den Führungskörper ist also in dem Sinne zu verstehen, daß die genannten Einzelelemente als in sich geschlossene Formen vorliegen.

Der Grundbehälter G dient zur Aufnahme des zu verformen den Pulvermaterials. Das Zwischenteil Z dient der Aufnahme des Materials für die darüberliegende Schicht des Formkörpers.

Das Führungsteil F wird nach Verfüllen von Grundgefäß und Zwischenteilen auf das Zwischenteil bzw. das oberste Zwischenteil aufgesetzt und der mit Entlüftungslöchern L versehene Stempel S, dessen Außendurchmesser dem Innen durchmesser der Elemente passend entspricht, in das Führungsteil eingeführt.

Zur Herstellung eines Formkörpers, der - senkrecht zur Durchströmungsrichtung - in Bereiche mit unterschied licher Körnung aufgeteilt ist, wird vor dem Verfüllen des Grundbehälters G in diesen eine Trennfolie (beispiels weise ein Papierstreifen) eingelegt, um die Räume für die späteren Bereiche zu bilden. Diese Räume werden sodann mit den unterschiedlichen Materialien verfüllt, die Trennfolie ggf. herausgezogen. Die übrigen Verfahrens schritte werden, wie oben beschrieben, durchgeführt.

Wird beispielsweise eine ringförmige Trennfolie in das Grundgefäß eingelegt, so kann ein aus einer inneren Scheibe und einem daran anschließenden äußeren Ring (mit anderer Körnung) bestehender Formkörper hergestellt werden.

Ausführungsbeispiel 1

Die Matrizenteile wurden zunächst mit einem Trennmittel besprüht. Sodann wurde das Grundgefäß mit einem Pulver aus mit Binder umhüllten Kohlenstoffkörnern leicht überfüllt. Die überstehende Pulvermenge wurde durch Hin- und Herrollen eines zylindrischen Stabes (teilweise) in das Grundgefäß hineingedrückt und der Überschuß über den Rand des Grundgefäßes hinweggeschoben, so daß die Ober fläche der Pulverfüllung mit der Oberkante des Grundge fäßes eine Ebene bildete.

Ein Zwischenteil Z wurde auf das Grundgefäß G aufgesetzt und in gleicher Weise mit einem Pulver, jedoch anderer Körnung, aufgefüllt.

Nach Aufsetzen des Führungsteils F und Einführen des Stempels S wurde die Matrize unter einem Preßdruck von 300 mbar auf dem Stempel S bis zur Erweichungstemperatur des Binders im Trockenschrank aufgeheizt. Nach dem Erkalten wurde der nunmehr formstabile Grünkörper entformt, verkokt bzw. einer weiteren Behandlung unterzogen.

Ausführungsbeispiel 2

Die Matrizenteile wurden zunächst mit einem Trennmittel besprüht. Das Grundgefäß G wurde mit einem mit Binder umhüllten Elektrographitpulver der Hauptkornfraktion 60 µm in der gleichen Weise, wie in Ausführungsbeispiel 1 beschrieben, gefüllt.

Danach wurde ein erstes Zwischenteil Z aufgesetzt und dieses mit einem mit Binder umhüllten Kupferpulver der Kornfraktion <100 µm aufgefüllt.

Ein zweites Zwischenteil Z wurde aufgesetzt und mit einem Granulat der Kornfraktion 0,25 bis 0,5 mm aufgefüllt, das aus mit Binder umhülltem Elektrographitpulver hergestellt worden war.

Nach Aufsetzen des Führungsteils F wurde das Granulat mittels des Stempels S bei einem Preßdruck von 250 mbar bis zur Erweichungstemperatur des Binders zu einem Form körper (Grünkörper) verarbeitet.

Ausführungsbeispiel 3

Die Matrizenteile wurden zunächst wieder mit einem Trennmittel besprüht. Das Grundgefäß G wurde in der gleichen Weise wie in Ausführungsbeispiel 1 beschrieben mit einem Granulat der Kornfraktion 0,25 bis 0,5 mm gefüllt. Das Granulat war aus einer mit Binder umhüllten Mischung aus Silicium-, Siliciumcarbid- und Kohlenstoff- Pulver hergestellt worden.

Nach dem Auffüllen des Grundgefäßes wurde das Zwischen teil Z aufgesetzt und dieses sodann mit einem Granulat der gleichen Zusammensetzung, jedoch der Kornfraktion 1,0 bis 1,5 mm gefüllt.

Nach dem Auffüllen des Zwischenteils wurde das Führungs teil aufgesetzt und die Granulatschüttung mittels des Stempels S mit einem Preßdruck von 180 mbar bei einer Temperatur von 140°C zu einem Formkörper (Grünkörper) verarbeitet.

Claims

1. Verfahren zur Herstellung von porösen, durchström baren, aus Schichten aus Materialien unterschied licher Körnung bestehenden Formkörpern durch Pressen, bei dem gekörntes Pulver bzw. Granulat in einen Formkasten gefüllt wird, so daß derselbe vollständig gefüllt ist, wonach überschüssige Pulvermenge an der Oberkante des Formkastens bündig abgestreift wird und ein Stempel auf das in den Formkasten eingefüllte Pulver bzw. Granulat aufgesetzt und der Preßdruck aufgebracht wird, bei dem der Grünkörper geformt wird, dadurch gekennzeichnet,

- daß der vorgenannte Formkasten der Grundbehälter (G) einer Gesamtform ist und das Volumen für die erste Schicht aufweist und nach dem Einfüllen der entsprechenden, zu verpressenden Pulver- bzw. Granulatmenge das bündige Abstreifen des über schüssigen Materials unter leichtem Preßdruck erfolgt und
- daß der Anzahl der weiteren Schichten entsprechend nacheinander passende, ringförmige Zwischenteile (Z), deren innere Seitenflächen an die inneren Seitenflächen des Grundbehälters anschließen und deren Volumina mit den jeweiligen für die Schicht vorgesehenen Pulver- bzw. Granulatmengen überein stimmen, aufgesetzt und in der gleichen Weise mit dem jeweiligen Pulver bzw. Granulat der gewünschten Schicht gefüllt werden und
- daß zuletzt ein passender, ringförmiger Führungs körper (F), dessen innere Seitenflächen an die Seitenflächen des Grundgefäßes bzw. des letzten Zwischenteils bündig anschließen, mit dem Ent lüftungslöcher aufweisenden Stempel (S) aufgesetzt wird und mit diesem das Verpressen aller Schichten gemeinsam zum Grünkörper erfolgt.

2. Formmatrize als Handgerät zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, bestehend aus einem Grundbehälter und einem zum Ausüben des Preßdrucks vorgesehenen, mit Entlüftungslöchern versehenen Stempel, dadurch gekennzeichnet, daß

- Boden, Seitenflächen und Höhe des Grundbe hälters (G) den Abmessungen der ersten Schicht unter Berücksichtigung des Preßvorganges ent sprechen und
- ein oder mehrere ringförmige Zwischenteile (Z), deren inneren Seitenflächen an die Seitenflächen des Grundbehälters anschließen und deren Höhen an den Abmessungen der vorgesehenen Zwischenschichten des Formkörpers unter Berücksichtigung des Preß vorganges angepaßt sind, auf den Grundkörper passend aufsetzbar sind und
- ein ringförmiges Führungsteil (F), dessen innere Seitenflächen an die Seitenflächen des Grundgefäßes bzw. des letzten Zwischenteils bündig anschließen, auf das letzte Zwischenteil passend aufsetzbar ist und in welches der mit Entlüftungslöchern (L) versehene Stempel (S) passend einführbar ist.