DE3608972A1

DE3608972A1 - Vorrichtung zur herstellung pulverisierten siliciumnitrids

Info

Publication number: DE3608972A1
Application number: DE19863608972
Authority: DE
Inventors: Masaaki Mori; Akiro Sano; Yushi Horiuchi; Yoshihiro Okumura
Original assignee: Agency of Industrial Science and Technology
Current assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Priority date: 1985-07-05
Filing date: 1986-03-18
Publication date: 1987-01-08
Also published as: US4640023A; DE3608972C2

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Herstellung pul verisierten Siliciumnitrids unter Verwendung von Wirbel bett-Methoden.

Bei einer herkömmlichen Wirbelbett-Ofenvorrichtung zur Er zeugung von pulverisiertem Siliciumnitrid werden Ausgangsma terialien kontinuierlich in einen Ofen eingeführt, während umgesetztes Pulver kontinuierlich von dem Ofen abgezogen wird, wenn er überfließt. Eine derartige herkömmliche Vor richtung zur kontinuierlichen Produktion hat den Nachteil, daß nicht umgesetztes Pulver von dem Ofen zusammen mit dem umgesetzten Pulver abgezogen wird.

Es ist bereits eine chargenweise betriebene Ofenvorrichtung vorgeschlagen worden (japanische offengelegte Anmeldung 60-2 51 108), die einen Reaktionsofen, eine in einem Bodenab schnitt des Reaktionsofens angeordnete Auslaßöffnung, eine mit der Auslaßöffnung verbundene Auslaßleitung und ein der art in der Auslaßleitung angeordnetes stangenartiges Ventil aufweist, daß das Ventil an dem Inneren der Auslaßleitung nach oben gleiten kann, um nach Wunsch die Auslaßöffnung zu schließen. Bei dieser chargenweise betriebenen Vorrichtung dringt umgesetztes Pulver leicht in einen Zwischenraum zwi schen der Auslaßleitung und dem Ventil, so daß sich das Ven til nicht gleichförmig bewegt. Darüber hinaus ist die wirk same Querschnittsfläche der Auslaßleitung zum Abziehen des reagierten Pulvers so klein, daß das gesamte umgesetzte Pul ver nicht leicht ausgelassen oder entfernt werden kann.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine chargenweise betriebene Ofenvorrichtung zur Erzeugung von pulverisierten Siliciumnitrid zu schaffen, bei der Ausgangsmaterialien bei jeder Charge in einem fluidisierten Zustand (Wirbelbett) vollständig umgesetzt werden können und bei der das umge setzte Pulver schnell von dem Ofen abgezogen oder entfernt werden kann.

Zur Lösung dieser Aufgabe schlägt die Erfindung eine char genweise betriebene Ofenvorrichtung zur Erzeugung pulveri sierten Siliciumnitrids vor, die einen Reaktionsofen mit einer Reaktionskammer, einem oberen Abschnitt, einem Bodenabschnitt und einem Seitenabschnitt, eine an dem oberen Abschnitt des Reaktionsofens angeordnete Zufuhrleitung zum Einbringen von Startmaterialien in feiner oder grober Parti kelform, eine an dem oberen Abschnitt des Reaktionsofens angeordnete Abluftleitung zum Entfernen von Gasen aus der Reaktionskammer, eine an dem Bodenabschnitt der Reaktions kammer angeordnete Gasverteilerplatte zum Einbringen von Stickstoffgas in die Reaktionskammer zur Bildung eines Wir belbettes an dem Bodenabschnitt der Reaktionskammer, eine Heizeinrichtung zum Heizen der Ausgangsmaterialien des Wir belbetts innerhalb der Reaktionskammer, eine in der Gasver teilerplatte gebildete Auslaßöffnung, eine mit der Auslaß öffnung der Gasverteilerplatte verbundene Auslaßleitung, einen an der Auslaßöffnung gebildeten Ventilsitz, wobei eine Auslaßventileinrichtung das Ventil aufweist, das an dem Ven tilsitz der Auslaßöffnung angreift, sowie ein an einem obe ren Abschnitt des Reaktionsofens vorgesehenes Führungsrohr aufweist, wobei sich die Auslaßventileinrichtung durch das Führungsrohr in einer senkrechten Richtung derart erstreckt, daß das Ventil der Auslaßventileinrichtung selektiv den Ven tilsitz der Auslaßöffnung berührt, um dadurch die Auslaßöff nung zu öffnen oder zu schließen.

Die Erfindung betrifft ebenefalls ein Verfahren zum Herstel len von Siliciumnitrid.

Weitere Merkmale, Einzelheiten und Vorzüge der Erfindung ergeben sich aus den Ansprüchen, der folgenden Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen der Erfindung sowie anhand der Zeichnung. Hierbei zeigen:

Fig. 1 eine erläuternde Ansicht einer Vorrichtung zur Herstellung pulverisierten Silicium nitrids nach einer Ausführungsform der Erfindung;

Fig. 2 einen vergrößerten Querschnitt eines oberen Abschnittes der Vorrichtung in Fig. 1;

Fig. 3 eine Ansicht, die Beziehungen zwischen einem Reaktionsofen und einer Heizeinrichtung in der Vorrichtung der Fig. 1 und deren Tempe raturen darstellt;

Fig. 4 einen Schnitt durch eine mit einer Kohlen stoff-Leitung ausgerüstete Auslaßleitung zur Verwendung in einer Vorrichtung nach der Erfindung;

Fig. 5 einen Schnitt durch ein mit Stickstoffgas ge fülltes Führungsrohr;

Fig. 6 einen Querschnitt durch eine Gasverteiler platte zur Verwendung in einer Vorrichtung nach der Erfindung;

Fig. 7 eine Aufsicht auf einen oberen Abschnitt der in Fig. 6 dargestellten Gasverteiler platte;

Fig. 8 einen Schnitt längs Linie 8-8 in Fig. 6;

Fig. 9 eine Untenansicht eines unteren Abschnittes der in Fig. 6 dargestellten Gasverteiler platte;

Fig. 10 einen Querschnitt durch eine weitere Gasver teilerplatte;

Fig. 11 eine Aufsicht auf einen oberen Abschnitt einer weiteren Gasverteilerplatte;

Fig. 12 bis 15 Querschnitte durch andere unterschiedliche Gasverteilerplatten;

Fig. 16 eine perspektivische Ansicht einer weiteren Gasverteilerplatte;

Fig. 17 einen Querschnitt durch einen Teil der in Fig. 16 dargestellten Gasverteilerplatte;

Fig. 18 einen Querschnitt durch eine weitere Aus führungsform der Erfindung;

Fig. 19 einen Querschnitt längs Linie 19-19 in Fig. 18, der eine Vorheizkammer und deren zugehörige Bauweise bei der Ausführungs form der Fig. 18 darstellt; und

Fig. 20 bis 22 Querschnitte durch weitere drei Ausführungs formen der Erfindung.

Bei einer ersten Ausführungsform nach Fig. 1 bis 4 ist ein Reaktionsgefäß oder Ofen 1 in einem thermisch isolierenden Material 2 vorgesehen, das in einem Gehäuse 3 angeordnet ist. Ein zwischen einer oberen Wand des Gehäuses 3 und einem oberen Abschnitt des thermisch isolierenden Materials 2 ge bildeter Raum 4 ist mit unter Druck stehendem Stickstoffgas gefüllt. Das Gehäuse 3 wird durch durch es hindurchfließen des Wasser gekühlt. Beispielsweise ist das Gehäuse 3 aus Stahl mit einem Durchgang hergestellt, durch den Wasser in den Richtungen der Pfeile in Fig. 1 für den Kühlzweck hin durchfließen kann. Vorgesehen an einem oberen Abschnitt des Reaktionsofens 1 sind eine Zuführleitung 6, ein Führungs rohr 7, ein Eintauchrohr 8 und eine Abluftleitung 9, die nach oben das Gehäuse 3 durchdringen. Die Zuführleitung 6 kann aus einem nichtrostendem Stahl hergestellt und mit einer Zuführöffnung 10 des Ofens 1 mit Hilfe einer Mutter 11 verbunden sein. Die Zuführleitung 6 und das Gehäuse 3 sind mit Hilfe einer Balgeneinrichtung 12 verbunden. Die Zuführ leitung 6 ist mit einem Silo 13 verbunden. Ein automatisches Wiegegerät 13 a ist an einem Bodenabschnitt des Silos 13 an gebracht. Stickstoffgas kann durch einen Einlaß 13 b in die Zuführleitung 6 fließen. Eine Zuführ-Ventileinrichtung 14 kann innerhalb der Zuführleitung 6 sich nach oben und unten bewegen, um dadurch selektiv die Einlaßöffnung 10 durch ein Ventil zu öffnen und zu schließen.

Das Führungsrohr 7 ist aus nichtrostendem Stahl hergestellt und mit einem Eingang 15 mit Hilfe einer Mutter 16 verbun den. Das Führungsrohr 7 und das Gehäuse 3 sind miteinander mit Hilfe einer Balgeneinrichtung 17 verbunden. Eine Auslaß ventileinrichtung 18 erstreckt sich durch das Führungsrohr 7 in einer solchen Weise, daß die Auslaßventileinrichtung 18 sich in einer senkrechten Richtung auf- und abwärts bewegen kann. Ein Auslaßventil 18 a der Auslaßventileinrichtung 18 arbeitet mit einem Ventilsitz einer Auslaßöffnung 19 zusam men, die in einer Gasverteilerplatte 20 gebildet ist, die in einem Bodenabschnitt des Reaktionsofens 1 eingesetzt ist. Dadurch wird die Auslaßöffnung 19 selektiv geschlossen oder geöffnet. Es ist bevorzugt, daß das Auslaßventil 18 a den Ventilsitz der Auslaßöffnung 19 längs einer Kreislinie be rührt, als daß es diesen in einer Fläche berührt.

Ein Verbindungsrohr 18 d aus einem rostfreien Stahl ist mit einem oberen Ende der Auslaßventileinrichtung 18 verbunden, da es eine relativ niedrige Temperatur aufweist. Ein unteres Ende einer Auslaßleitung 21 ist mit einer Kühlkammer 22 ver bunden, die eine Tür 23 aufweist. Stickstoffgas fließt durch die Kühlkammer 22.

Ein Eintauchrohr 8 besteht aus einem nichtrostendem Stahl und ist mit einem Einlaß 24 mit Hilfe einer Mutter 25 ver bunden. Das Eintauchrohr 8 und das Gehäuse 3 sind miteinan der mit Hilfe einer Balgeneinrichtung 26 verbunden. Ein Meß gerät 27 ist durch das Eintauchrohr 8 in den Ofen einge setzt. Das Meßgerät 27 ist eine Einrichtung zum Messen phy sikalischer Eigenschaften in einem Reaktionsraum 5 des Reak tionsofens 1, beispielsweise ein Thermometer.

Das Abluftrohr 9 besteht aus nichtrostendem Stahl und ist mit einer Abluftöffnung 28 mit Hilfe einer Mutter 29 verbun den. Das Abluftrohr 9 und das Gehäuse 3 sind miteinander mit Hilfe einer Balgeneinrichtung 30 verbunden.

Vorzugsweise sind die Muttern 11, 16, 25, 29 Hutmuttern aus Kohlenstoff.

Die Balgeneinrichtungen 12, 17, 26, 30 sind zu dem Zweck vorgesehen, das unter Druck stehende Stickstoffgas in dem Ofen 1 abzudichten. Da die Balgeneinrichtungen 12, 17, 26, 30 ausgedehnt oder zusammengezogen werden können, selbst wenn das Zuleitungsrohr 6, das Führungsrohr 7, das Eintauch rohr 8 und das Abluftrohr 9 sich aufgrund von Hitze um bei spielsweise 10 bis 20 mm expandieren, kann die Expansion durch die Balgeneinrichtungen 12, 17, 26, 30 absorbiert wer den.

Ein Raum X ist zwischen einem Seitenabschnitt des Reaktions ofens 1 und dem thermischen Isolationsmaterial 2 gebildet. Eine Heizeinrichtung 31 ist in dem Raum X angeordnet. Der Raum X bildet einen Durchgang für Stickstoffgas und ist mit dem Raum 4 verbunden. Ebenfalls ist der Raum X mit Hilfe der Gasverteilerplatte 20 mit der Reaktionskammer 5 verbunden. Die Heizeinrichtung 31 ist aus Kohlenstoff in einer rohrför migen Gestalt hergestellt und aus einem elektrischen Wider standstyp gebildet.

Wie in Fig. 3 zu sehen ist, liegt ein oberes Ende der Heiz einrichtung 31 vorzugsweise höher als eine obere Endfläche des Reaktionsofens 1, und zwar um eine Länge L. Die Heizein richtung 31 ist aus zwölf Elementen zusammengesetzt, die rings um den Reaktionsofen 1 angeordnet sind. Ein unteres Ende der Heizeinrichtung 31 ist unterhalb der Bodenoberflä che des Ofens 1 angeordnet.

Eine Steuereinrichtung 40 ist dazu da, die Temperaturen meh rerer Abschnitte in dem Ofen 1 und die Stickstoffgasströmun gen in den Ofen zu steuern und zu regulieren. Auf der Grund lage von Ergebnissen, die von der Meßeinrichtung 27 gemessen werden, beispielsweise Temperaturen, steuert die Steuerein richtung 40 die Heiztemperaturen der Heizeinrichtung 31 und den Schließ- oder Öffnungsbetrieb eines Ventils 41 zum Steu ern des Stickstoffgasstroms durch das Gehäuse 3. Ein Ventil 42 ist zur Steuerung der Wasserströmung vorhanden. Es ist ebenfalls ein Thermopaar-Thermometer 27 sowie ein mit einer Analysiereinrichtung 60 für CO verbundene Gasprobeneinrich tung 50 vorgesehen.

Unter Bezugnahme auf Fig. 3 werden Temperaturen an verschie denen Punkten "a" bis "h" in der Reaktionskammer 5 und der Abluftleitung 9 als Beispiele erklärt. Eine oberer Abschnitt "a" und ein unterer Abschnitt "b" der Abluftleitung 9 weisen Temperaturen von 900 °C bzw. 1200 °C auf. Ein Punkt "c" im Bereich der Abluftleitung 9 weist eine Temperatur von etwa 1400 °C auf. Ein oberer Punkt "d" in der Reaktionskammer 5 ist auf etwa 1510 °C eingestellt. Ein mittlerer Wandab schnitt "e" der Reaktionskammer 5 liegt bei etwa 1515 °C. Bodenpunkte "f", "g", "h" in der Reaktionskammer 5 weisen etwa 1525 °C auf. Das Startmaterial 32 wird im wesentlichen bei einer Temperatur von etwa 1525 °C gehalten.

Wie in Fig. 4 dargestellt ist, ist in der Abluftleitung 9 vorzugsweise ein rohrartiges Element 33 aus einem nicht metallischen Material, wie Kohlenstoff, angeordnet. Ein Koh lenstoffring 35 ist zwischen einer Kohlenstoffleitung 34 und der Abluftleitung 9 angeordnet. Das rohrartige Element 33 wird von dem Kohlenstoffring 35 unterstützt. Die Abluftlei tung 9 und das Rohr 34 sind miteinander mit Hilfe einer Koh lenstoff-Hutmutter 36 verbunden.

Fig. 5 zeigt einen modifizierten oberen Abschnitt der Auslaßventileinrichtung 18. Verbindungsrohre 37, 38 sind mit einem oberen Abschnitt der Auslaßventileinrichtung 18 ver bunden. Das Verbindungsrohr 37 weist einen Abschnitt 39 zum Einbringen von Stickstoffgas auf. Mehrere kleine Öffnungen 40 zum Injizieren von Stickstoffgas sind im Bereich eines unteren Endes des Verbindungsrohres 37 angeordnet. Das Stickstoffgas wird ständig durch die kleinen Öffnungen 40 des Verbindungsrohres 37 injiziert, um dadurch eine Stick stoffgasdichtung zwischen dem Führungsrohr 7 und der Auslaß ventileinrichtung 18 vorzusehen. Das Stickstoffgas wird vor zugsweise durch die kleinen Öffnungen 40 mit einer Strö mungsgeschwindigkeit von etwa 25 l/min injiziert.

Die Auslaßventileinrichtung 18 und das Zuführventil 14 sind aus Kohlenstoff.

In dieser Beschreibung ist der Ausdruck "Stickstoffgas" in breitem Sinn verwendet und soll nicht nur N₂-Gas, sondern ebenfalls andere, nicht oxidierende Gase wie NH₃-Gas, N₂-H₂-Gas, N₂-Inertgas oder eine Kombination dieser Gase umfassen.

Im folgenden wird der Betrieb der beschriebenen Vorrichtung erklärt:

In den Silo 13 einzubringende Ausgangsmaterialien können feine oder grobe Partikel wie Pellets sein. Beispielsweise werden Silikapulver 1 Teil, Carbon Black Pulver 0,5 Teile und Siliciumnitridpulver 0,1 Teile miteinander vermischt, um Pellets zu erzeugen, die jeweils einen Durchmesser von etwa 1,0-2,0 mm aufweisen. Nachdem eine Stickstoffsubstitution derartiger Pellets in dem Silo 13 durchgeführt ist, wird ein vorbestimmtes Gewicht der Pellets, die von der Wiegeeinrich tung 13 a gewogen werden, in die Reaktionskammer 5 einge bracht, bei einer Temperatur von etwa 1400 °C, indem die Zuführventileinrichtung 14 angezogen wird. Beispielsweise wird Pulver 32 von etwa 10 kg eingebracht und dann das Zu führventil 14 geschlossen.

Andererseits wird das Stickstoffgas vorgeheizt, wenn es im Bereich der Heizeinrichtung 31 innerhalb des Raumes X fließt. Das vorgeheizte Gas wird in die Reaktionskammer 5 mit Hilfe der Gasverteilerplatte 20 eingebracht, um dadurch die Pellets in der Reaktionskammer 5 zu verwirbeln bzw. zu fluidisieren. Als Ergebnis findet die sogenannte Desoxida tions-Nitridbildungsreaktion statt. Das nicht umgesetzte Stickstoffgas und das Abluftgas werden durch die Abluftlei tung 9 in die Atmosphäre entfernt. Ein Schieber 9 a (Fig. 2) in der Abluftleitung 9 steuert Abluftströmung.

Die Strömungsgeschwindigkeit des Stickstoffgases wird derart ausgewählt, daß es mit einer hohen Geschwindigkeit strömt, die die Masse der Partikel veranlaßt, fluidisiert (verwir belt) zu werden, beispielsweise bei einer Geschwindigkeit von 1200 l/min. Die Reaktionskammer 5 wird auf etwa 1400 - 1530 °C für fünf Stunden aufgeheizt und anschließend bei etwa 1535 °C gehalten.

Die CO-Konzentration in der Reaktionskammer 5 wird 0 % sie ben Stunden nachdem das Pulver 32 in den Ofen 1 eingebracht wurde. Die Umsetzung der Pellets 32 wird aufgrund von Ergeb nissen gesteuert, die durch das Meßgerät 60 gemessen werden, beispielsweise die CO-Konzentrationen.

Nachdem eine CO-Konzentration den Wert 0 erreicht, werden die Auslaßventileinrichtung und die Tür 23 der Kühlkammer 22 geöffnet, so daß das gesamte umgesetzte Pulver 32 in der Reaktionskammer 5 durch die Auslaßöffnung und die Auslaßlei tung entfernt oder abgelassen werden. Das umgesetzte Pulver 32 wird bei 700 °C decarbonisiert, um dadurch pulverisiertes Siliciumnitrid zu erhalten. Ein Beispiel eines auf die be schriebene Art und Weise erhaltenen pulverisierten Silicium nitrids hat 1,65 % O₂, 0,8 % C und 1,1 % freies SiO₂. Rönt genstrahldiffraktions-Ergebnisse des pulverisierten Sili ciumnitrids zeigen einen α-Phasenanteil von 99%, und eine sehr hohe Qualität des Pulvers kann erreicht werden.

Wenn gewünscht, wird der Schieber 9 a geschlossen, wenn das Auslaßventil 18 geöffnet wird. Die Auslaßventileinrichtung 18 wird geschlossen, nachdem das umgesetzte Pulver entfernt worden ist. Das umgesetzte Pulver 32 kann in der Kühlkammer 22 eine vorbestimmte Zeitdauer lang gehalten werden, bevor es entfernt oder abgezogen wird.

Die Balgeneinrichtungen 12, 17, 26, 30 ermöglichen es, daß das Stickstoffgas in den Räumen X und 4 auf bis zu 400- 600 mmHg unter Druck gesetzt werden kann. Eine Gasdichtung ist zwischen dem Gehäuse 3 und dem Ofen 1 vorgesehen, wo durch das Stickstoffgas mit einer hohen Strömungsgeschwin digkeit eingeführt werden kann. Da die Reaktionskammer 5 auf hohem Druck gehalten werden kann, können die Ausgangsmate rialien in einem verbesserten fluidisierten Zustand gehalten werden. Als Ergebnis läßt sich die Umsetzungszeit verrin gern. Wenn man annimmt, daß ein Stickstoffgasdruck wie bei einer herkömmlichen Methode erhalten wird, wird nur ein re lativ kleines Volumen von Stickstoffgas verwendet. Daher läßt sich Stickstoffgas einsparen.

Eine Vorrichtung zum Herstellen pulverisierten Siliciumnit rids nach der vorliegenden Erfindung kann eine große wirk same Querschnittsfläche zum Abgeben des umgesetzten Pulvers aufweisen. Beispielsweise kann umgesetztes Pulver von 5 kg aus dem Ofen in einer Minute oder weniger entfernt werden.

Fig. 6 bis 17 zeigen weitere unterschiedliche Gasverteiler platten.

Bei der Ausführungsform nach Fig. 6 bis 9 weist eine Gasver teilerplatte 66 viele Gasöffnungen 69 auf, die diese von einer unteren Oberfläche 62 der Gasverteilerplatte 66 bis zu einer oberen Oberfläche 63 durchdringen. Viele Gasöffnungen 69 sind mit vorbestimmten Zwischenräumen in dem gesamten Bereich der Gasverteilerplatte 66 angeordnet. Die Gasöffnun gen 69 erweitern sich in einem oberen Abschnitt 13 in der Form eines Trichters. Benachbarte Öffnungen sind sehr nah beieinander, so daß ihre oberen Kanten sich überlappen. Ein Neigungswinkel eines Stirnkantenabschnittes 64 ist größer als ein Schüttwinkel des Pulvers 32, beispielsweise 70°. Es gibt im wesentlichen keine flachen Oberflächen an der Ober seite der Gasverteilerplatte 66, so daß kein Pulver 32 zu rückbleiben kann. Auf diese Weise kann eine ausgezeichnete Kontaktbedingung des Pulvers 12 und des Stickstoffgases er halten werden. Das Stickstoffgas kann gleichförmig verteilt werden, um dadurch ein ausgezeichnetes Wirbelbett der Parti kel zu bilden.

Fig. 10 zeigt eine weitere Gasverteilerplatte 76. Ein oberer Abschnitt 71 jeder in der Gasverteilerplatte 76 gebildeten Gasöffnung 79 weist eine Trichterform mit einem gekrümmten Abschnitt auf.

Fig. 11 zeigt eine weitere Gasverteilerplatte 86. Ein oberer Kantenabschnitt jeder Gasöffnung 89 ist in der Form eines regelmäßigen Sechsecks gebildet. Bei dieser Ausführungsform gibt es keine flache Oberfläche an einer Oberseite der Gas verteilerplatte 86.

Fig. 12 bis 15 zeigen weitere unterschiedliche Gasverteiler platten 91 bis 94. In jedem Fall erweitern sich die Gasöff nungen in einem oberen Bereich, so daß es keinen flachen bzw. ebenen Abschnitt gibt. Daher kann das Stickstoffgas gleichförmig verteilt werden.

Fig. 16 bis 17 zeigen eine weitere Gasverteilerplatte 95, in der eine obere Oberfläche der Verteilerplatte in der Form eines Hügels ausgebildet ist. Ein mittlerer Abschnitt der Gasverteilerplatte 95 ist dicker als ihr Umfangsabschnitt. Die Gasverteilerplatte 95 weist viele in Höhenrichtung durchgehende Löcher auf.

Jede der in den Fig. 6 bis 17 dargestellten Gasverteiler platten weist eine Auslaßöffnung auf, die mit dem oberen Ende der Auslaßleitung 21 wie bei der Ausführungsform nach Fig. 1 verbunden ist, obwohl dies nicht dargestellt ist.

Fig. 18 und 19 zeigen eine weitere Ausführungsform der Er findung. Eine Reaktionskammer 101 ist durch eine breite Aus kleidung 102 aus Kohlenstoff gebildet und vorzugsweise aus mehreren kleinen Blöcken in zylindrischer Form zusammenge setzt. Eine Heizeinrichtung 105 erstreckt sich senkrecht in die Reaktionskammer 101. Die Heizeinrichtung 105 ist mit einer nicht dargestellten elektrischen Quelle verbunden. Eine Gasverteilerplatte 103 ist in einem Bodenabschnitt der Reaktionskammer 101 angeordnet. Eine Vorheizkammer 104 ist unter der Reaktionskammer 101 gebildet. Die Gasverteiler platte 103 ist zwischen der Reaktionskammer 101 und der Vor heizkammer 104 angeordnet und hat viele senkrecht orientier te durchgehende Löcher.

Die Vorheizkammer 104 ist durch einen Vorheizabschnitt 107 mit einer auf der Spitze stehenden Kegelform gebildet. Der Vorheizabschnitt 107 kann aus einem Stück oder mehreren un terteilten Seitenwänden 108 hergestellt sein, wie dies in Fig. 19 dargestellt ist. Diese Seitenwände 108 bestehen aus Feinkeramik, wie Kohlenstoff, SiC, Si₃N₄, Sialon (Sili cium-Aluminium-Oxynitrid) o.dgl.

Bei der Ausführungsform der Fig. 18 und 19 ist der Vorheiz abschnitt 107 aus vier unterteilten Seitenwänden 108 zusam mengesetzt. Ein Druckelement 112 ist zwischen zwei eng ange ordneten Vorsprüngen 110 und einer zylindrischen Stahlab deckung 111 angeordnet, die einen Abschnitt eines Gehäuses bildet. Ein Druckelement 112 hat einen Stangenabschnitt 112 a, eine zwischen der Abdeckung 111 und einem äußeren Ende der Stange 112 a eingesetzte Wicklung 112 b, und ein Druckele ment 112 c, das zwischen den Vorsprüngen 110 und einem inne ren Ende der Stange 112 a angeordnet ist. Das Druckelement 112 c besteht aus einem hitzebeständigen keramischen Mate rial, um einen verbundenen Abschnitt der unterteilten Sei tenwände 108 daran zu hindern, sich zu trennen. Wenn ge wünscht, kann an dem Verbindungsabschnitt eine Paste für eine Gasabdichtung angebracht werden.

Jede unterteilte Seitenwand 108 des Vorheizabschnittes 107 ist an ihrem oberen Ende an der Gasverteilerplatte 103 be festigt und an ihrem unteren Abschnitt an einem Bodenelement 114 des Vorheizabschnittes 107 befestigt.

Die Gasverteilerplatte 103 weist eine Auslaßöffnung 121 auf. Eine Auslaßventileinrichtung 122 erstreckt sich von einem oberen Abschnitt der Reaktionskammer 101 in senkrechter Richtung und weist an ihrem unteren Ende einen Ventilab schnitt 123 auf, der selektiv einen Sitzabschnitt der Aus laßöffnung 121 berührt, um dadurch die Auslaßöffnung 121 zu schließen oder zu öffnen. Eine Auslaßleitung 124 ist mit der Auslaßöffnung 121 verbunden.

Eine Heizeinrichtung 113 ist innerhalb der Vorheizkammer 104 angeordnet und weist viele Radiator-Rippen auf. Ein unteres Ende der Heizeinrichtung 113 geht durch die Stahlabdeckung 111 hindurch und ist mit einer nicht dargestellten elektri schen Quelle verbunden. Obwohl die Heizeinrichtung 113 vor zugsweise aus einem Kohlenstoffwiderstandstyp ist, kann sie auch eine Hochfrequenzinduktions-Heizeinrichtung sein.

Ein thermisches isolierendes Material 120 ist zwischen der Stahlabdeckung 111 und der Auskleidung 102 sowie zwischen der Stahlabdeckung 111 und dem Vorheizabschnitt 107 angeord net.

Bei der Ausführungsform nach Fig. 20 erstreckt sich eine Heizeinrichtung 205 in einer Reaktionskammer 201 senkrecht von einem oberen Ende 250 der Reaktionskammer 201 und ist von einem Abdeckrohr 260 abgedeckt. Die Heizeinrichtung 205 ist mit einer nicht dargestellten elektrischen Quelle ver bunden. Die Hitzewirksamkeit vergrößert sich, wenn die Heiz einrichtung 205 in der Reaktionskammer 201 angeordnet ist.

Die Reaktionskammer 201 ist in einem Ofen 280 mit einer Aus laßöffnung 281 gebildet. Eine Vorheizkammer 204 ist unter der Reaktionskammer 201 angeordnet. Eine Gasverteilerplatte 209 ist zwischen die Reaktionskammer 201 und die Vorheizkam mer 204 eingesetzt. Eine Heizeinrichtung ist in der Vorheiz kammer 204 angeordnet, jedoch nicht dargestellt.

Eine Auslaßventileinrichtung 211 erstreckt sich senkrecht durch einen oberen Endabschnitt 250 des Ofens 280 innerhalb der Reaktionskammer 201 und weist ein Ventil auf, das selek tiv einen Ventilsitz einer Auslaßöffnung 212 berührt, die in der Gasverteilerplatte 209 gebildet ist. Eine Auslaßleitung 213 ist mit der Auslaßöffnung 212 der Gasverteilerplatte 209 verbunden.

Bei der Ausführungsform nach Fig. 21 sind zwei Heizeinrich tungen 255 a und 255 b innerhalb der Reaktionskammer 201 ange ordnet. Jeder untere Abschnitt der Heizeinrichtungen 255 a, 255 b ist in einem auf einer Gasverteilerplatte 253 gebilde ten Wirbelbett 256 positioniert.

Eine Vielzahl von Vorheizkammern 254 sind in Trichterform gebildet und mit Hilfe der Gasverteilerplatte 253 mit einer Reaktionskammer 201 verbunden. Mehrere Heizeinrichtungen 263 sind jeweils in den Vorheizkammern 254 angeordnet.

Bei der Ausführungsform nach Fig. 22 ist eine Vielzahl von Reaktionskammern 301 rings um eine gemeinsame Heizeinrich tung 305 angeordnet, die mit einer nicht dargestellten elek trischen Quelle verbunden ist. Eine Vielzahl von Vorheizkam mern 304 ist mit Hilfe einer Gasverteilerplatte 303 unter der Reaktionskammer 301 angeordnet. Eine Heizeinrichtung 313 ist in jeder der Vorheizkammern 304 angeordnet.

Bei den Ausführungsformen der Fig. 21 und 22 erstreckt sich, obwohl nicht dargestellt, eine Auslaßventileinrichtung senk recht von einem oberen Abschnitt der Reaktionskammern 201, 301 in Richtung auf ihren Boden. Die Gasverteilerplatten 209, 303 haben jeweils eine Auslaßöffnung, die der Auslaß ventileinrichtung derart entsprechen, daß ein Auslaßventil der Auslaßventileinrichtung selektiv einen Ventilsitz der Auslaßöffnung in der Gasverteilerplatte 209, 303 berühren kann. Eine nicht dargestellte Auslaßleitung ist mit der Aus laßöffnung der Gasverteilerplatte 209, 303 verbunden.

Die Gasverteilerplatten, die in den Fig. 6 bis 17 darge stellt sind, können bei den Ausführungsformen nach Fig. 18 bis 22 Anwendung finden.

In den Ausführungsformen der Fig. 18 bis 22 bilden die Vor heizkammern eine Druckkammer, Stickstoffgas bis zu einem hohen Grad unter Druck zu setzen.

In dieser Anmeldung ist das Wort "Pulver" in weitem Sinn gebraucht und soll alle feinen und groben Partikel oder sonstige Partikel unter Einschluß von Pellets abdecken.

Claims

1. Chargenweise betriebene Ofenvorrichtung zur Herstellung pulverisierten Siliciumnitrids, gekennzeichnet durch:
einen Reaktionsofen (1) mit einer Reaktionskammer (101, 201, 301), einem oberen Abschnitt, einem Bodenabschnitt und einem Seitenabschnitt;
eine an dem oberen Abschnitt des Reaktionsofens (1) an geordnete Zuführleitung (6) zum Einbringen von Startma terialien in einer feinen oder groben Partikelform;
eine an dem oberen Abschnitt des Reaktionsofens (1) an geordnete Abluftleitung (9) zur Entfernung von Gasen aus der Reaktionskammer (101, 201, 301);
eine an dem Bodenabschnitt der Reaktionskammer (101, 201, 301) angeordnete Gasverteilerplatte (20, 66, 76, 86, 91-95, 103, 209, 253) zum Einbringen von Stick stoffgas in die Reaktionskammer (101, 201, 301) zur Bil dung eines Wirbelbettes an dem Bodenabschnitt der Reak tionskammer (101, 201, 301);
eine Heizeinrichtung (31, 105, 113, 205, 255, 263) zum Heizen der Ausgangsmaterialien des Wirbelbettes inner halb der Reaktionskammer (101, 201, 301);
eine in der Gasverteilerplatte (20, 66, 76, 86, 91-95, 103, 209, 253) gebildete Auslaßöffnung (19, 121, 281, 212);
eine mit der Auslaßöffnung (19, 121, 212, 281) der Gas verteilerplatte (20, 66, 76, 86, 91-95, 103, 209, 253) verbundene Auslaßleitung (21, 124);
einen an der Auslaßöffnung (19, 121, 281, 212) gebilde ten Ventilsitz;
eine Auslaßventileinrichtung (18, 122, 211) mit einem an dem Ventilsitz der Auslaßöffnung (19, 121, 281, 212) angreifenden Ventil; und
ein an einem oberen Abschnitt des Reaktionsofens vorge sehenes Führungsrohr (7);
wobei sich die Auslaßventileinrichtung (18, 122, 211) durch das Führungsrohr (7) in senkrechter Richtung der art erstreckt, daß das Ventil der Auslaßventileinrich tung (18, 122, 211) selektiv den Ventilsitz der Auslaß öffnung (19, 121, 212, 281) berührt, um dadurch die Aus laßöffnung (19, 121, 212, 281) zu öffnen oder zu schlie ßen.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gehäuse (3) den oberen Abschnitt und den Seitenab schnitt des Reaktionsofens (1) abdeckt und ein zwischen dem Reaktionsofen (1) und dem Gehäuse (3) gebildeter Raum mit Stickstoffgas gefüllt ist.

3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Zuführleitung (6), die Abluftleitung (9) und das Führungsrohr (7) mit dem Gehäuse (3) mit Hilfe von Bal geneinrichtungen (12, 30, 17) verbunden sind.

4. Vorrichtung nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeich net, daß das Gehäuse mit Wasser gekühlt wird, das durch das Gehäuse (3) fließt.

5. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Schieber (9 a) in der Abluftleitung (9) derart angeordnet ist, daß er einen Durchgang in der Abluftleitung (9) schließen kann, wenn reagiertes Pulver entladen wird.

6. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasverteilerplatte (20, 66, 76, 86, 91-95, 103, 209, 253) eine Vielzahl von Gasöffnungen (96, 69, 79) aufweist, die sich im Bereich ihres oberen Abschnittes erweitern.

7. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine obere Oberfläche der Gasverteilerplatte (95) in Hügelform ausgebildet ist.

8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Heizeinrichtung (31, 105, 113, 205, 255, 263) in einem zwischen dem Reaktionsofen (1) und dem Gehäuse (3) zur Bildung einer Vorheizkammer ge bildeten Raum angeordnet und Stickstoffgas von der Heiz einrichtung (31, 105, 113, 205, 255, 263) vorgeheizt und dann mit Hilfe der Gasverteilerplatte (20, 66, 76, 86, 91-95, 103, 209, 253) in die Reaktionskammer (1, 101, 201, 301) eingebracht wird.

9. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Vorheizkammer (104, 204, 254, 304) unter der Reaktionskammer (101, 201, 301) gebildet und eine Vorheizeinrichtung in der Vorheizkam mer (104, 204, 254, 304) zum Vorheizen von Stickstoffgas angeordnet ist, bevor das Stickstoffgas durch die Gas verteilerplatte (20, 66, 76, 86, 91-95, 103, 209, 253) in die Reaktionskammer (101, 201, 301) gelangt.

10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorheizkammer von einer Vielzahl unterteilter Wände gebildet ist.

11. Vorrichtung nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekenn zeichnet, daß die Heizeinrichtung (205) in der Reak tionskammer (201) angeordnet ist.

12. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Vielzahl von Vorheiz kammern (254) unter der Reaktionskammer (201) gebildet und eine Vielzahl von Vorheizeinrichtungen (263) in den Vorheizkammern (254) angeordnet ist.

13. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 8 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorheizkammer eine Druckkammer bildet, um das Stickstoffgas unter Druck zu setzen.

14. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gehäuse (3, 22) den Bodenab schnitt des Reaktionsofens (1) abdeckt und ein zwischen dem Reaktionsofen (1) und dem Gehäuse (3, 22) gebildeter Raum mit Stickstoffgas gefüllt ist.