DE3340329A1 - Akkumulator bzw. batterie - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft einen Akkumulator bzw. eine Batterie mit einem organischen Elektrolyten. Der
Akkumulator bzw. die Batterie enthält eine positive Elektrode, eine negative Elektrode bestehend aus einem
Leichtmetall als aktivem Material und aus einem zwischen der positiven und der negativen Elektrode angeordneten
Separator. Der Separator besteht aus Doppelschichten eines nichtgewebten Flächengebildes und eines mikroporösen
Films. Insbesondere ist der mikroporöse Film an der Seite der positiven Elektrode angeordnet.
In Akkumulatoren bzw. Batterien mit organischen Elektrolyten wird als aktives Material für die positive Elektrode
ein Metalloxyd oder ein Kohlenstoffhalogenid verwendet.
Ein Leichtmetall wie Lithium oder Natrium wird als aktives Material für die negative Elektrode verwendet.
Zwischen diesen positiven und negativen Elektroden ist ein Separator angeordnet, der mit einem organischen
Elektrolyt imprägniert ist. Derartige Akkumulatoren bzw. Batterien haben viele Vorzüge, da sie eine hohe Spannung
ergeben, eine hohe Energiedichte aufweisen und eine geringere Selbstentladung zeigen.
In derartigen herkömmlichen Akkumulatoren bzw. Batterien wird in vielen Fällen ein nichtgewebtes Polypropylenflächengebilde
oder ein nichtgewebtes Polyethylenflächengebilde als einziger Separator verwendet. Die Verwendung
eines derartigen Separators ist aber mit dem folgenden Problem behaftet.
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Während des Entladens oder Lagerns werden nämlich Teilchen des aktiven Materials der positiven Elektrode von
dieser freigesetzt und gehen durch die Poren des aus dem nichtgewebten Flächengebilde hergestellten Separators
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hindurch. Sie gelangen zu der Oberfläche der negativen
Elektrode und heften sich an diese an, wodurch der Innenwiderstand des Akkumulators bzw. der Batterie
und das Ausmaß der Selbstentladung erhöht wird. Weiterhin wird durch diese Anheftung von Teilchen an den
Separator aus dem nichtgewebten Flächengebilde die Veränderung und Verschlechterung der Qualität des
Separators bewirkt, wodurch der Innenwiderstand des Akkumulators bzw. der Batterie erhöht wird. .
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Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde dieses Problem zu überwinden.
Aus dem JA-GM 45 657/82 ist bereits eine Batterie bestehend aus einem walzenförmigen Elektrodenkörper, gebildet
durch Aufrollen einer flächenförmigen positiven Elektrode und einer flächenförmigen negativen Elektrode,
bekannt. Bei dieser Batterie ist ein Separator zwischen beiden Elektroden vorgesehen, und die flächenförmige
negative Elektrode besteht aus einer Platte aus Leichtmetall, wie Lithium etc. Es ist ein Stromsammeinetz
für die negative Elektrode vorgesehen, das unter Druck an eine Oberfläche der Metallplatte angeheftet ist.
Mikroporöse Filme sind an beiden Oberflächen der negativen Elektrodenplatte, die das Stromsammeinetζ hat,
angeordnet.
Die Struktur der in dem genannten Gebrauchsmuster beschriebenen Batterie soll das Auftreten von Beschädi-0
gungen des Separators verhindern, indem bei dem Stromsammelnetz für die negative Elektrode ein Grad geschnitten
wird. Die Formtrenneigenschaften bei der Stufe der Anheftung des Stromsammeinetzes an die Platte
des Leichtmetalls werden verbessert, wodurch die Ausführbarkeit dieses Vorgangs verbessert wird. Somit unterscheidet
sich der Gegenstand dieses Gebrauchsmusters
hinsichtlich der Aufgabenstellung vom Gegenstand der
vorliegenden Erfindung,und das genannte Gebrauchsmuster
offenbart nicht die nachstehend beschriebene Struktur der erfindungsgemäßen Batterie. Auch kann durch die
Struktur der erfindungsgemäßen Batterie die Aufgabe, die dem genannten Gebrauchsmuster zugrunde liegt, nicht
gelöst werden.
Gegenstand der Erfindung ist daher eine Batterie mit einem organischen Elektrolyten, welche eine positive
Elektrode, eine negative Elektrode aus einem Leichtmetall als aktivem Material und einen zwischen der
positiven und negativen Elektrode angeordneten Separator enthält. Der Separator besteht aus Doppelschichten eines
nichtgewebten Flächengebildes aus Polyolefinfasern und eines mikroporösen Films mit elektrolytbeständigen
Eigenschaften, die Elektrolytionen durchlassen, jedoch Teilchen des aktiven Materials für die positive Elektrode,
die von der positiven Elektrode freigesetzt worden sind, nicht durchlassen oder nur zögernd hindurchlassen. Der
mikroporöse Film ist an der Seite der positiven Elektrode angeordnet.
Da in dem erfindungsgemäßen Akkumulator bzw. der erfindungsgemäßen
Batterie Doppelschichten aus dem nichtgewebten Flächengebilde und dem mikroporösen Film als
Separator verwendet werden und der mikroporöse Film an der Seite der positiven Elektrode angeordnet ist, kann
die Freisetzung von Teilchen des aktiven Materials für die positive Elektrode von der positiven Elektrode
stärker gehemmt werden als im Falle einer Vergleichsbatterie, bei der der mikroporöse Film auf der Seite
der negativen Elektrode angeordnet ist. In der Vergleichsbatterie können die Teilchen in das nichtgewebte Flächengebilde
in feinverteilter Form hineindiffundieren, und sie können durch den Film hindurchgehen und die Oberfläche
der negativen Elektrode erreichen. In der er-
findungsgemäßen Batterie bzw. im erfindungegemäßen·
Akkumulator kann diese Erscheinung nicht auftreten.
Somit kann in der erfindungsgemäßen Batterie die Erhöhung
des Innenwiderstands und die Verminderung der Entladungskapazität stärker als bei der Vergleichsbatterie unterdrückt werden. Da weiterhin in der erfindungsgemäßen
Batterie die Teilchen sich kaum an das nichtgewebte Flächengebilde anheften, tritt kaum
eine Veränderung und Verschlechterung des nichtgewebten Flächengebildes auf, so daß die Erhöhung des Innenwiderstands
der Batterie geringer ist als im Falle der Vergleichsbatterie. Somit werden die Charakteristiken
dieser Art von Akkumulator bzw. Batterie durch die Erfindung stark verbessert.
Die Erfindung wird anhand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:
Figur 1: einen Querschnitt einer flachen Ausführungsform der erfindungsgemäßen Batterie,
Figur 2: einen Querschnitt der eine zylindrische Ausführungsform der erfindungsgemäßen Batterie
5 darstellt,
Figur 3: ein Diagramm das die Beziehung zwischen dem Innenwiderstand und der Lagerungszeit (in
Monaten) bei der erfindungsgemäßen Batterie (Kurve A) und Vergleichsbatterien (Kurven B
und C) bei einer Temperatur von 600C und
einer Feuchtigkeit von 90% widergibt, und
Figur 4: ein Diagramm das die Entladungseigenschaften
beim Entladen der erfindungsgemäßen Batterie
(Kurve A) und von Vergleichsbatterien (Kurven B und C) bei einer Belastung von 12 KiI und
-*-?■■■
bei 200C nach 40tägigem Lagern der Batterie>bei einer
Temperatur von 600C darstellt. Weiterhin stellt dieses Diagramm die Verhältnisse bei der Entladung der erfindungsgemäßen
Batterie (A) direkt nach ihrer Herstellung mit einer Belastung von 12 KjQ und bei 200C (Kurve a) dar.
Als nichtgewebtes Flächengebilde, das als Separator für
die erfindungsgemäße Batterie verwendet werden kann,
können alle beliebigen nichtgewebten Flächengebilde eingesetzt werden, die bei herkömmlichen Batterien für
Separatoren verwendet werden. So kann beispielsweise ein nichtgewebtes Flächengebilde bestehend aus synthetischen
Polyolefinfasern insbesondere Polypropylen- und
Polyethylenfasern verwendet werden. Derartige nichtgewebte Flächengebilde werden im allgemeinen durch Schmelzspinnen
von Polyolefinharzen zu Fasern und Anordnung der Fasern in Blatt- bzw. Plattenform und anschließendes Verpressen
unter Erhitzen oder durch Schmelzextrudieren eines Polyolefinharzes und anschließende Weiterverarbeitung
zu Blatt- bzw Plattenform hergestellt. Die durchschnittliche Porengröße des nichtgewebten Flächengebildes ist
1 bis 20 μπι. Das Gewicht des nichtgewebten Flächengebildes
pro Produkteinheit ist 40 bis 60 g/m und seine Dicke beträgt 0,10 bis 0,30 mm. Im Einzelfall werden diese Werte
je nach der Art, den Dimensionen etc., der Batterie entsprechend ausgewählt. Praktische Beispiele für nichtgewebte
Flächengebilde, die erfindungsgemäß verwendet werden können, sind Produkte aus TAPYLS (Warenzeichen für
ein Produkt von Tonen Sekiyukagaku K.K., Japan) etc.
Andererseits wird erfindungsgemäß als mikroporöser Film
ein aus Polypropylen oder Polyethylen etc. hergestellter
Film mit Elektrolytbeständigkeit verwendet.
Der erfindungsgemäß verwendete Film hat Poren solcher
Größe, daß der Film Teilchen des aktiven Materials der positiven Elektrode, die von der positiven Elektrode
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freigesetzt worden sind,·während des Gebrauchs oder der
Lagerung der Batterie nicht hindurchlassen oder nur zögernd hindurchlassen während die Elektrolytionen durchgelassen
werden. Auch die Porengröße, die Porosität, die Dicke etc. des Films werden je nach der Art der Teilchen
des aktiven Materials für die positive Elektrode ausgewählt. Ein Film mit einer Porengröße von 0,05 bis 0,5 μπι
oder darunter, einer Porosität von 30 bis 90% und einer Dicke von 10 bis 50 μπι kann beispielsweise gewöhnlich verwendet
werden. Ein praktisches Beispiel für einen solchen mikroporösen Film ist Celgard, ein Polypropylenfilm (hergestellt
von Celanese Plastics Company), etc.
Für die positive Elektrode, die negative Elektrode und den Elektrolyten der erfindungsgemäßen Batterie können die
Materialien eingesetzt werden, die für herkömmliche Batterien bzw. Akkumulatoren verwendet werden.
Beispiele für das aktive Material der positiven Elektrode sind Metalloxide, wie Mangandioxid (MnO2), Molybdänoxid
(MoO3), Silberchromat (Ag3CrO4), etc. Metallhalogenide,
wie Nickelfluorid (NiF2), Kupferfluorid (CuF3), Silberchlorid
(AgCl), etc. Metallsulfide, wie Kupfersulfid (CuS), etc. und fluorierter Kohlenstoff (CF)n, etc. Die
5 positive Elektrode wird unter Verwendung eines Gemisches aus dem aktiven Material und einem leitenden Mittel, z.B.
Graphit, und einem Bindemittel, wie einem Fluorharz, hergestellt.
Andererseits wird für die negative Elektrode der erfindungsgemäßen
Batterie ein Leichtmetall, wie Lithium, Natrium, Magnesium, Calcium etc. verwendet.
Als Elektrolyt für die erfindungsgemäße Batterie kann
beispielsweise ein aprotisches Lösungsmittel, wie Dimethoxyethan (DME), Dxmethylsulfoxid (DMSO), Propylencarbonat
(PC), Acetonitril (AN), Butyrolacton (BL), Di-
ft A * -
methylformamid (DMF), etc, in dem ein gelöster Stoff
beispielsweise Kaliumhexafluorphosphat (KPF^), Lithiumperchlorat
(LiClO4), Kaliumthiocyanat (KCNS), etc. aufgelöst
ist, verwendet werden.
5
5
Die Erfindung wird im folgenden nachstehend anhand eines Beispiels, das die Erfindung nicht einschränken soll, beschrieben.
Die Figur 1 stellt einen Querschnitt einer Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Batterie vom flachen Typ
dar. Mit 1 wird eine positive Elektrode bezeichnet, die dadurch hergestellt worden ist, daß ein Gemisch für die
positive Elektrode, bestehend aus Mangandioxid - Aktivmaterial - das bei einer Temperatur von 350 bis 4300C
hitzebehandelt worden ist, Acetylenruß und Graphit als leitendes Mittel und einem Fluorhartpulver als Bindemittel
im Gewichtsverhältnis von 85 : 10 : 5 druckverformt wird und sodann das Gemisch bei 250 bis 3000C
wärmebehandelt wird. Die positive Elektrode 1 wird unter Druck an ein Stromsammeinetz 2" der positiven Elektrode,
welches an der Innenoberfläche des Bodens einer positiven Elektrodendose 2 angeheftet ist, angeklebt. Das Bezugszeichen 3 bezeichnet eine negative Elektrode bestehend
aus einer gewalzten Lithiumplatte. Sie ist unter Druck an ein Stromsammeinetz der negativen Elektrode 4', welches
an der Innenoberfläche der negativen Elektrodendose 4 befestigt ist, angeklebt.
Der Separator 5 besteht aus Doppelschichten aus einer ersten Schicht 6, aus einem nichtgewebten Flächengebilde
aus Polypropylenfasern TAPYLS (nichtgewebtes Flächengebilde mit einer durchschnittlichen Porengröße von 3 bis
4 μπι, einem Gewicht pro Produkteinheit von 56 g/m und
einer Dicke von 0,11 mm, hergestellt von Tonen Sekiyukagaku
K.K.) und einer zweiten Schicht I1 aus einem mikroporösen
Film Celgard (mit einer Porengröße von 0,04 χ 0,4 μΐη oder
IAD ORIGIWAL
X-
darunter, einer Porosität von 45% und einer-Dicke von ■
25 μπι, hergestellt von Celanese Plastics Co.)/ welcher
auf der Seite der positiven Elektrode angeordnet ist. Die positive Dose 2 ist von der negativen Dose 4 durch
eine Isolierungspackung 8 abisoliert. Eine Lösung, hergestellt durch Auflösen von Lithiumperchlorat (IM Konzentration)
in einem Gemisch aus gleichen Volumenteilen von PC und DME, wird als Elektrolyt in der Batterie verwendet.
Die Figur 2 zeigt einen Querschnitt einer weiteren Ausführungsform
der erfindungsgemäßen Batterie, nämlich einer zylinderförmigen Batterie. Eine zylinderförmige positive
Elektrode 11 ist im Inneren eines Batteriebehälters 12, der auch als positive Elektrodenklemme wirkt, angeordnet.
Die positive Elektrode 11 besteht aus dem gleichen Gemisch
für die positive Elektrode wie im Falle der Batterie vom Flachtyp. Eine negative Elektrode 13 bestehend aus Lithium
ist in einem Hohlraum der zylindrischen positiven Elektrode 11 über einen Separator 15 angeordnet. Dieser besteht
aus Doppelschichten einer ersten Schicht 16 aus nichtgewebtem Flächengebilde und einer zweiten Schicht
17 aus einem mikroporösen Film. Diese Materialien sind die gleichen wie beim oben beschriebenen flachen Batterietyp.
Die negative Elektrode 13 ist elektrisch mit einem 5 Klemmenelement 20 einer negativen Elektrode verbunden.
Das Klemmenelement 20 ist an einem Mittelloch der Behälterkappe
18 durch einen Isolator 19 und einen Stromsammelstab 14 der negativen Elektrode befestigt. Der in dieser
Ausführungsform verwendete Elektrolyt hat die gleiche Zusammensetzung wie der Elektrolyt in dem oben beschriebenen
flachen Typ der Batterie.
Im Vergleichstest wurden die Batterieeigenschaften einer erfindungsgemäßen Batterie (A) gemäß Figur 1, einer
Vergleichsbatterie (B), die mit der obigen identisch war mit Ausnahme, daß als Separator nur das genannte Polypropylenflächengebilde
verwendet worden war und einer Ver-
gleichsbatterie (C), die. mit der Batterie (A) identisch war mit der Ausnahme, daß der mikroporöse Film an der
Seite der negativen Elektrode angeordnet war, wie folgt gemessen.
5
5
Zuerst wurden die Batterien (A), (B) und (C) in einer
Atmosphäre von 600C und 90% relativer Luftfeuchtigkeit gelagert. Der Innenwiderstand jeder Batterie wurde gemessen.
Die Beziehung zwischen der Lagerungszeit und dem Innenwiderstand ist in Figur 3 angegeben. Aus den Ergebnissen
der Figur 3 wird ersichtlich, daß die erfindungsgemäße Batterie (A) und die Vergleichsbatterie (C) eine
geringere Erhöhung des Innenwiderstands im Vergleich zu der Vergleichsbatterie (B) zeigten, in der der mikroporöse
Film nicht verwendet worden war. Die Batterien (A) und (C) haben daher eine ausgezeichnete Lagerungsbeständigkeit. Die Batterie (A) ist schließlich der
Vergleichsbatterie (C) in den Lagerungseigenschaften überlegen.
Vermutlich sind für die obigen Ergebnisse folgende Gründe maßgeblich.
Wenn die Vergleichsbatterie (B) über lange Zeiträume ge-5 lagert wird, dann gehen Teilchen des von der positiven
Elektrode freigesetzten aktiven Materials durch die Poren des nichtgewebten Separators hindurch, erreichen die
Oberfläche der negativen Elektrode und heften sich an diese an, wodurch die effektive Oberfläche der negativen
Elektrode vermindert und der Innenwiderstand der Batterie erhöht wird. Andererseits wird bei den Batterien (A) und
(C) der Durchgang der von der positiven Elektrode freigesetzten Teilchen und somit die Anheftung an die Oberfläche
der negativen Elektrode durch den mikroporösen Film unterdrückt, so daß die Erhöhung des Innenwiderstands
dieser Batterien geringer ist als bei der Batterie (B). Bei der Vergleichsbatterie (C) diffundieren die von
-w-
der positiven Elektrode freigesetzten Teilchen leicht in das nichtgewebte Flächengebilde hinein, so daß die Teilchen
feinverteilter sind und durch den mikroporösen Film hindurchgehen und die Oberfläche der negativen Elektrode
erreichen und sich an diese anfügen. Dagegen ist bei der erfindungsgemäßen Batterie (A) der mikroporöse Film auf
der Seite der positiven Elektrode angeordnet,und die Teilchen
des aktiven Materials der positiven Elektrode können nur schwierig von der positiven Elektrode freigesetzt werden.
Eine feine Aufteilung der Teilchen durch ihre Diffusion in das nichtgewebte Flächengebilde erfolgt nicht,
so daß die Erhöhung des Innenwiderstands geringer ist wie bei der Vergleichsbatterie (C).
Weiterhin wurden die Entladungseigenschaften der Batterien (A), (B) und (C) bei einer Entladung mit einer Belastung
von 12 KU. und 200C, nach 40tägiger Lagerung bei 600C und
die Anfangsentladungseigenschaften der Batterie (A) gemessen. Die Verwertungsrate des aktiven Materials der
positiven Elektrode I (wesentliche Entladungskapazität der positiven Elektrode / theoretische Kapazität der
positiven Elektrode) χ 100%] und die Beziehung zwischen dem Verwertungsgrad und der Batteriespannung sind in dem
Diagramm der Figur 4 dargestellt. In dem Diagramm geben die ausgezogenen Linien A, B und C die Entladungseigenschaften
der Batterien (A), (B) und (C) nach der obigen Lagerung an. Die gestrichelte Linie a zeigt die Anfangsentladungseigenschaften
der Batterie (A) direkt nach ihrer Herstellung. Aus den Ergebnissen der Figur 4 wird ersichtlieh,
daß die Entladungskapazität der erfindungsgemäßen Batterie (A) größer ist und daß das Ausmaß der Selbstentladung
geringer ist als bei den Vergleichsbatterien (B) und (C) nach der Lagerung im Vergleich zu den Anfangscharakteristiken der Batterie (A).
Dies ist darauf zurückzuführen, daß wie oben beschrieben, bei der erfindungsgemäßen Batterie (A) sowohl die Frei-
setzung der Teilchen aus aera aktiven Material der positiven Elektrode
als auch die Anheftung der Teilchen an der negativen Elektrode geringer sind als im Falle der Batterien (B)
und (C).
Leerseite
Claims (3)
1. Akkumulator bzw. Batterie auf der Basis eines organischen Elektrolyten mit einer positiven Elektrode,
einer aus einem Leichtmetall als aktivem Material bestehenden negativen Elektrode und einem zwischen der
positiven und negativen Elektrode angeordneten Separator, dadurch gekennzeichnet, daß der Separator
aus Doppelschichten eines nichtgewebten Flächengebildes, hergestellt aus Polyolefinfasern und einem mikroporösen
Film mit elektrolytbeständigen Eigenschaften, .
die Elektrolytionen durchlassen
aber Teilchen des aktiven Materials für die positive Elektrode, die von der positiven Elektrode freigesetzt
worden sind, nicht oder nur zögernd hindurchlassen, besteht, wobiii der mikroporöse Film an der Seite der positiven
Elektrode angeordnet ist.
2. Akkumulator bzw. Batterie nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet , daß das'nichtgewebte
Flächengebilde aus Polypropylenfasern und/oder Polyethyrlenfasern besteht.
Flächengebilde aus Polypropylenfasern und/oder Polyethyrlenfasern besteht.
3. Akkumulator bzw. Batterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß der mikroporöse Film
ein mikroporöser Polypropylen- oder Polyethylenfilm ist.
ein mikroporöser Polypropylen- oder Polyethylenfilm ist.
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57198006A JPS5987753A (ja) | 1982-11-10 | 1982-11-10 | 有機電解質電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DE3340329A1 true DE3340329A1 (de) | 1984-05-10 |
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ID=16383939
Family Applications (1)
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|---|---|---|---|
| DE19833340329 Ceased DE3340329A1 (de) | 1982-11-10 | 1983-11-08 | Akkumulator bzw. batterie |
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| JP (1) | JPS5987753A (de) |
| CH (1) | CH662212A5 (de) |
| DE (1) | DE3340329A1 (de) |
| GB (1) | GB2131597B (de) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| FR2566587A1 (fr) * | 1984-06-22 | 1985-12-27 | Sanyo Electric Co | Pile a electrolyte non aqueux |
| FR2618259A1 (fr) * | 1987-07-17 | 1989-01-20 | Duracell Int | Separateur pour piles electrochimiques. |
| EP0402884A1 (de) * | 1989-06-16 | 1990-12-19 | Hitachi Maxell Ltd. | Zelle mit anorganischer nichtwässriger elektrolytischer Lösung |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| CN105794018B (zh) * | 2013-09-02 | 2020-07-17 | 日本戈尔有限公司 | 保护膜、使用该保护膜的间隔物以及充电电池 |
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| DE2933742A1 (de) * | 1978-08-23 | 1980-03-06 | Mallory & Co Inc P R | Elektrochemische zelle mit einer separator/absorber-kombination |
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| DE1949958C3 (de) * | 1969-10-03 | 1980-09-25 | Robert Bosch Gmbh, 7000 Stuttgart | Separator für wartungsfreie Akkumulatoren |
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- 1982-11-10 JP JP57198006A patent/JPS5987753A/ja active Pending
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1983
- 1983-11-04 GB GB08329576A patent/GB2131597B/en not_active Expired
- 1983-11-08 DE DE19833340329 patent/DE3340329A1/de not_active Ceased
- 1983-11-09 CH CH6042/83A patent/CH662212A5/de not_active IP Right Cessation
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Also Published As
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| GB2131597B (en) | 1986-06-04 |
| CH662212A5 (de) | 1987-09-15 |
| GB2131597A (en) | 1984-06-20 |
| JPS5987753A (ja) | 1984-05-21 |
| GB8329576D0 (en) | 1983-12-07 |
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