DE3244652C2

DE3244652C2 - Verfahren zum Reduzieren von teilchenförmigem Metallerz

Info

Publication number: DE3244652C2
Application number: DE3244652A
Authority: DE
Inventors: Alejandro De-Gyves; Carlos Garza Garcia N.L. Dominguez-Ahedo; Hector Monterrey N.L. Lopez-Ramos; Juan Antonio San Nicolas de los Garza N.L. Villarreal-Trevino
Original assignee: Hylsa S.A., Monterrey, N.L.
Priority date: 1981-12-02
Filing date: 1982-12-02
Publication date: 1987-02-26
Also published as: AU1123483A; AU558237B2; DE3244652A1; DD208373A5; US4428772A; GB2115838A; GB2115838B; JPS58151409A; JPS6015682B2; MX157283A

Abstract

Es wird ein Verfahren gezeigt, mit dem man die Reduktionseffizienz und Wirtschaftlichkeit bei der Reduktion von teilchenförmigen Metallerzen, z.B. Eisenerz, in einem vertikalen Schachtreaktor mit Bewegtbett erhöhen kann. Der Schacht reaktor (10) hat eine Reduktionszone (12) in welcher ein erwärmtes Reduktionsgas durch einen Teil des Erzbettes fließt, um das dort befindliche Metallerz zu Metall, z.B. Schwammeisen, zu reduzieren. Die verbesserte Effizienz und Wirtschaftlichkeit erzielt man durch ein integriertes Reduktionssystem, bei welchem ein üblicher Reformer verwendet wird, ohne daß man das Reformiergas vor der direkten Ein führung in den Reduktionsreaktor (10) als Reduktionsgas verbessern muß.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf die direkte Gasreduktion von körnigen Erzen zu Schwammetallen in feinteiliger Form in einem vertikalen Bewegtbett-Schachtreaktor und insbesondere auf ein Verfahren zur Verbesserung der Gesamteffizienz und Wirtschaftlichkeit der Erzreduktion in einem solchen Reaktor. In der nachfolgenden Beschreibung wird das Verfahren beispielhaft für die Reduktion von Eisenerz in Schwammeisen beschrieben. Aus der weiteren Beschreibung geht jedoch für den Fachmann hervor, daß die Erfindung in gleicher Weise auch für andere Erze als Eisenerz anwendbar ist.
Bei einem typischen Eisenerz-Gasreduktionssystem mit einem senktrechten Schachtreaktor mit einem Bewegtbett, wie sie in den US-PS 37 65 872, 37 79 741 und 42 16 011 beschrieben werden, wird Eisenerz reduziert, indem man es mit einem reduzierenden Gas mit einem verhältnismäßig hohen Reduktionspotential und einer entsprechend niedrigen Oxidationsmittelkonzentration in Berührung bringt. Solche direkten Reduktionssysteme wenden senkrechte Schachtreaktoren mit Bewegtbetten an , die eine Reduktionszone im oberen Teil und eine Kühlzone im unteren Teil haben. Das Eisenerz wird am Kopf des Reaktors eingeführt und durch die Reduktionszone nach unter fließen gelassen, in welcher das Erz mit einem erhitzten Reduktionsgas, das sich hauptsächlich aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff zusammensetzt, in Berührung kommt. Das in der Reduktionszone reduzierte Erz fließt nach unten in und durch die Kühlzone, in welcher es in kontrollierter Weise gekühlt und aufgekohlt wird, mittels eines gasförmigen Kühlmittels, bevor des dann am Boden des Reaktors herausgeführt wird. Das verbrauchte Reduktionsgas, welches die Reduktionszone des Reaktors verläßt, wird in einem Abschreckkühler entwässert und erforderlichenfalls durch die Entfernung von Kohlendioxid aufgearbeitet. Ein großer Teil dieses gekühlten verbesserten Gasstromes wird wieder erwärmt und in die Reduktionszone des Reaktors unter Ausbildung einer Reduktionsgasschleife im Kreislauf geführt. In ähnlicher Weise wird ein Teil des Kühlgases aus der Kühlzone des Reaktors abgezogen, gekühlt und in die Kühlzone unter Ausbildung einer Kühlschleife zurückgeführt.
Das in die Reduktionszone des Reaktors eingeführte Reduktionsgas wird typischerweise in einer üblichen katalytischen Reformiereinheit, in welche Wasserdampf und ein geeignetes kohlenwasserstoffhaltiges Gas eingeführt wird, erzeugt. In einem Reduktionssystem unter Verwendung eines üblichen Reformers muß das reformierte Gas, bevor es in den Reaktor als Reduktionsgas eingeführt werden kann, entwässert werden, um eine unerwünschte Ansammlung von überschüssigen Oxidationsmitteln (nämlich Kohlendioxid und Wasser) im Reduktionsgas zu vermeiden. Die Konzentration der Oxidationsmittel kann überwacht werden, indem man das reformierte Gas in einen Abschreckkühler einführt, wodurch das Wassser entfernt wird und das Gas dann auf die gewünschte Reduktionstemperatur wieder erhitzt, bevor man es in den Reaktor einführt.
Bei anderen bekannten Reduktionssystemen, die in den US-PS 36 17 227, 37 48 120, 37 49 386, 37 64 123 und 39 05 806 beschrieben werden, kann das in dem Reformer erzeugte Reduktionsgas direkt dem Reduktionsreaktor zugeführt werden, ohne daß man Wasser aus dem reformierten Gas, bevor man das Gas in den Reaktor einführt, entfernt. Um bei einem solchen Verfahren die Ansammlung von unerwünschten Oxidationsmitteln zu vermeiden, ist es wesentlich, relativ teure und kompliziertere Reformiereinheiten zu verwenden, die in spezieller Weise gebaut sind und die so konstruiert sein müssen, daß sie unter verhältnismäßig strengen und engen Betriebsbedingungen wirtschaftlich betrieben werden können. Eine solche Reformiereinheit kann man am besten als "stöchiometrischen Reformer" bezeichnen, in welchem das darin reformierte Gas eine niedrige Konzentration an Oxidationsmitteln aufweist. Mit anderen Worten ist das aus dem Reformer austretende Gas für die direkte Verwendung als Reduktionsgas geeignet, ohne daß man das Gas zur Entfernung von Wasser vor dem Einspritzen in den Reaktor kühlen muß. Um die Ansammlung von überschüssigen Mengen an Oxidationsmitteln in dem reformierten Gas zu vermeiden und auch zur Vermeidung von unerwünschten Kohlenstoffabscheidungen auf dem Katalysator, muß der stöchiometrische Reformer bei einer verhältnismäßig hohen Temperatur im Bereich von etwa 900°C oder mehr betrieben werden, wobei diese Betriebstemperatur wesentlich höher ist als bei üblichen oder " nichtstöchiometrischen" Reformiereinheiten. Die Gesamtkapitalkosten einer stöchiometrischen Reformiereinheit sind wesentlich höher im Vergleich zu einem üblichen Reformer, weil die Baumaterialien gegen extreme Hitze beständig sein müssen. Darüber hinaus muß man beim Arbeiten bei derartig hohen Temperaturen spezielle Schritte vornehmen, um sicherzustellen, daß ein hochtemperaturbeständiger Katalysator verwendet wird, und dadurch werden die Gesamtkosten der Reformiereinheit weiter kompliziert und erhöht.
In der DE-AS 24 59 875 wird die Direktreduktion von Eisenerzen beschrieben, wobei man von den Merkmalen gemäß dem Gattungsbegriff des vorliegenden Anspruchs 1 Gebrauch macht. Bei dem dortigen Verfahren wird das Reduktionsgas durch Teilverbrennung eines kohlenstoffhaltigen Energieträgers hergestellt.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein verbessertes Verfahren zum Reduzieren von teilchenförmigem Metallerz zu Schwammmetall bei einem Verfahren gemäß dem Gattungsbegriff des Patentanspruchs zu zeigen, bei dem man die Gesamtverfahrenseffizienz, die Wirtschaftlichkeit und Betriebsflexibilität verbessern kann und bei dem man einen nicht-stöchiometrischen Reformer verwenden kann, um frisches Reduktionsgas zu erzeugen.
Diese Aufgabe wird gemäß dem Patentanspruch 1 bei dem Verfahren gemäß dem Gattungsbegriff dadurch gelöst, daß der Ergänzungsgasstrom durch katalytische Reformierung der Mitschung aus kohlenwasserstoffhaltigem Gas und Wasser hergestellt wird und das Wasser-zu-Kohlenstoff-Molverhältnis in der Mischung wenigstens 1,8 : 1 beträgt.
Bei der Direktreduktion eines Metallerzes in einem Bewegtbettreaktor wird durch die Gesamtkonzentration an Oxidationsmitteln (z. B. Wasser und Kohlendioxid), die in dem Reduktionsgas vorhanden sind, in einem großen Maße die Reduktionseffizienz des Reduktionsgases bestimmt. Deshalb ist die wirksamste Konzentration an Wasser, in dem Reduktionsgas, welches dem Reaktor zugeführt wird, noch toleriert werden kann, von der Menge des vorhandenen Kohlendioxids abhängig. Es wurde festgestellt, daß unter normalen Betriebsbedingungen die maximale akzeptierbare Konzentration an Oxidationsmitteln in dem Reduktionsgas, welches dem Reaktor zugeführt wird, im Bereich von 10 bis 16 Vol.% liegt. Weiterhin soll die Wasserkonzentration 6 bis 12 Vol.% nicht übersteigen, um sicherzustellen, daß man das wirksamste Reduktionspotential für das Reduktionsgas erzielt. Wenn in einer stabilen Betriebsweise Kohlendioxid von dem verbrauchten Reduktionsgas, welches in den Reaktor zurückgeführt wird, entfernt wird, dann kann man die Konzentration an Kohlendioxid in dem dem Reaktor wieder zugeführten Reduktionsgas auf einen Bereich von 3 bis 4 Vol.% einstellen. Die tolerierbare Wasserkonzentration kann man dann aus der Menge der Gesamtoxidationsmittel, die in dem Reduktionsgas toleriert werden, d. h. 10 bis 16 Vol.% abzüglich der Menge des vorhandenen Kohlendioxids, bestimmen.
Wie vorher erwähnt, wird bei den bekannten Eisenerzreduktionsverfahren, wie es beispielsweise in US-PS 37 65 872 beschrieben wird, das aus dem Reformer abfließende Gas in einem Abschreckkühler entwässert, bevor es mit dem in den Reaktor zurückgeführten Reduktionsgas, das gleichfalls entwässert und gekühlt wurde, kombiniert wird. Dieser kombinierte Strom wird dann auf die gewünschte Reduktionstemperatur in einer gewünschten Heizvorrichtung vor dem Einführen in den Reaktor erwärmt. Bei diesem Verfahren, bei dem ein nicht-stöchiometrischer Reformer verwendet wird, wird eine ausreichende Menge an Wasser aus dem Reformerabgasstrom in dem Abschreckkühler entfernt, um die Wasserkonzentration auf ein annehmbares Niveau von annähernd 1 bis 2 Vol.% zu erniedrigen. Bei der Verwendung eines stöchiometrischen Reformers ohne eine Wasserentfernungsstufe hat das dem Reaktor zugeführte reformierte Gas eine maximale Wasserkonzentration von etwa 6 Vol.%. Bei einem typischen stöchiometrischen Reformer muß die Betriebstemperatur bei etwa 935°C liegen und das Wasser-zu-Kohlenstoff-Molverhältnis in dem dem Reformer zugeführten Gas liegt bei etwa 1,2 um eine Wasserkonzentration von 6% zu gewährleisten.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren kann ein üblicher nicht-stöchiometrischer Reformer verwendet werden, ohne eine Wasserentfernungsstufe, indem man das aus dem Reformer abfließenden Gas mit dem zum Reaktor im Kreislauf geführten Gas, nachdem der Kreislaufgasstrom durch die Entfernung von Kohlendioxid und Wasser verbessert und in einer geeigneten Heizeinheit erwärmt wurde, vereinigt. Die Kreislauf- bzw. Zirkulationsrate des verbrauchten Reduktionsgases wird so ausgewählt, daß die maximale Menge an Oxidationsmittels in dem vereinigten Reduktionsgasstrom, die dem Reaktor zugeführt wird, 16 Vol.% nicht übersteigt. Der wirksamste Bereich des Wasser-zu-Kohlenstoff-Molverhältnisses in dem dem Reformer zugeführten Strom liegt bei 1,8 bis 3,0. Das am meisten wirksame Zirkulationsverhältnis, das als das Verhältnis der Menge des im Kreislauf geführten verbrauchten Reduktionsgases zu der Menge an frisch reformiertem Gas aus dem nicht-stöchiometrischen Reformer definiert ist, liegt im Bereich von 1,5 bis 3,0. Es wurde weiterhin festgestellt, daß man durch sorgfältige Auswahl und Kontrolle des Wasser-zu-Kohlenstoff- Molverhältnisses in dem dem Reformer zugeführten Gas, der Betriebstemperatur des Reformers, der Temperatur des im Kreislauf geführten verbrauchten Reduktionsgases und des Zirkulationsverhältnisses die Gesamtreduktionseffizienz und die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens erheblich erhöhen kann.
Fig. 1 ist eine schematische Darstellung eines Schwammeisen-Produktionssystems, in welcher eine übliche, nicht-stöchiometrische Reformiereinheit verwendet wird und in welcher die Gesamteffizienz und Wirtschaftlichkeit des Verfahrens maximalisiert wird, indem man das abströmende Gas aus dem Reformer mit dem verbesserten Kreislaufgas kombiniert und den kombinierten Gasstrom direkt in den Reaktor als Reduktionsgas einführt.
Fig. 2 ist eine schematische Darstellung einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung, in welcher der kombinierte Gasstrom in einer zusätzlichen Heizvorrichtung vor dem Einleiten in den Reaktor als Reduktionsgas weiter aufgeheizt wird.
Fig. 3 ist eine grafische Darstellung der in dem aus dem Reformer abfließenden Gas enthaltenen Wassermenge (in %) als Funktion der Temperatur des aus dem Reformer abströmenden Gases (in °C) und dem Wasser-zu- Kohlenstoff-Molverhältnis ist der Reformerzufuhr.
Die Ziele und Vorteile der Erfindung werden am besten unter Bezugnahme auf die Fig. 1 bis 3 verstanden. Fig. 1 ist eine schematische Darstellung eines Direktreduktionssystems, mit welchem man das erfindunggemäße Verfahren zur Direktreduktion von Eisenerz zu Schwammeisen durchführen kann.
In Fig. 1 bedeutet die Ziffer 10 allgemein einen vertikalen Schachtreaktor mit Bewegtbett mit einer Reduktionszone 12 im oberen Teil und einer Kühlzone 14 im unteren Teil. Das zu reduzierende Eisenerz wird am Kopf des Reaktors 10 durch den Reaktoreinlaß 16 aufgegeben und Schwammeisen wird am Boden des Reaktors 10 durch den Reaktorauslaß 18 entfernt.
Im linken Teil der Fig. 1 wird frisches Reduktionsgas im Reformer 30, der ein üblicher nicht-stöchiometrischer Reformer der vorher erwähnten Art ist, erzeugt. Bei der in Fig. 1 beschriebenen Ausführungsform werden Naturgas und Wasserdampf vorerhitzt, indem man sie durch Heizschlangen im Schachtteil 32 des Reformers fließen läßt. Die Mischung aus vorerhitztem Naturgas und Wasserdampf läßt man dann über ein erhitztes Katalysatorbett im Katalysatorteil 34 des Reformers strömen, worin die Mischung dann in ein Gas überführt wird, das hauptsächlich aus Kohlenmonoxid, Wasserstoff und Wasserdampf besteht, gemäß den folgenden Reaktionen:
CH₄ + H₂O → CO + 3 H₂
CO + H₂O → H₂ + CO₂
Das aus dem Reformer abströmende Gas enthält auch alles nicht-umgesetzte Wasser.
Die Betriebscharakteristika des Reformers werden in Fig. 3 gezeigt, und zwar als Funktion der Wasserkonzentration und der Temperatur des aus dem Reformer abströmenden Gases und dem Wasser-zu-Kohlenstoff- Molverhältnis in dem dem Reformer zugeführten Gas. Der schattierte Teil in Fig. 3 zeigt den thermodynamischen Bereich, in welchem die Tendenz zu einer Kohlenstoffablagerung auf den Katalysatorrohren des Reformers unakzeptabel hoch ist, so daß eine Korrosion der Rohre und eine Katalysatorvergiftung in der Reformiereinheit stattfindet. Für den Fachmann ist es weiterhin ersichtlich, daß die Temperatur an der Katalysatorrohrwandung die Temperatur des reformierten Gases um annähernd 100°C übersteigen muß, um eine wirksame Wärmeübertragungsrate auf das Gas zu erzielen. Bei der in Fig. 1 dargestellten Ausführungsform beträgt die Temperatur des aus dem Reformer abfließenden Gases 850°C und dies bedeutet, daß man Baumaterialien verwendet, die Betriebstemperaturen von wenigstens 950°C aushalten.
Nach dem Verlassen des Reformers 30 fließt das reformierte Gas durch das Rohr 36 zu einem Mischpunkt mit dem verbesserten Reduktionsgas-Kreislaufstrom. Bei dem in Fig. 1 gezeigten System bewirkt das durch die Reduktionszone 12 des Reaktors strömende Reduktionsgas die Reduktion des darin enthaltenen Erzes und das verbrauchte Reduktionsgas verläßt den Reaktor durch den Abgabeschlußteil 52 und fließt durch das Rohr 53 in einen wassergekühlten Abschreckkühler 54. Nach der Entfernung des Wassers aus dem Gasstrom im Abschreckkühler 54 verläßt der entwässerte Gasstrom diesen Kühler durch die Leitung 55. Das Kreislaufgas fließt durch die Leitung 56 in den Kompressor 37, der durch das Regulierventil 60 gesteuert wird. Das komprimierte Kreislaufgas fließt dann durch die Leitung 43 und wird in die Kohlendioxid-Entfernungsleitung 40 eingegeben, in welcher das Kreislaufgas durch die Absorption von Kohlendioxid verbessert wird. Das verbesserte Kreislaufgas tritt aus der Kohlendioxid-Entfernungseinheit 40 durch die Leitung 44 aus und in den Erhitzer 50 ein, in welchem es dann auf eine Temperatur im Bereich von 700 bis 1100°C erwärmt wird, in Abhängigkeit von der gewünschten Temperatur des dem Reaktor zuzuführenden Reduktionsgases. Einen Teil des Kreislaufgasstroms kann man durch die Leitung 55 zur Leitung 58 mit einem Fließkontrollventil 66 zu einem geeigneten Verwendungspunkt ableiten.
Das erwärmte Kreislaufgas aus dem Erhitzer 50 fließt durch die Leitung 46 und wird mit dem frisch reformierten Reduktionsgas, das durch die Leitung 36 fließt, kombiniert. Der kombinierte Gasstrom fließt durch die Leitung 48 und wird in den Reaktor bei einer Temperatur im Bereich von 700 bis 1000°C unter Ausbildung einer Reduktionsgaskreislaufschleife eingegeben.
Das reduzierte Erz fließt durch den Reaktor 10 nach unten und wird mittels eines geeigneten Kühlgases in der Kühlzone 14 des Reaktors gekühlt. Im rechten unteren Teil der Fig. 1 wird Ergänzungskühlgas in das System durch die Leitung 80, die mit einer automatischen Fließüberwachungseinrichtung versehen ist, eingeleitet. Die Auswahl des Kühlgases hängt von dem Grad der Aufkohlung und der erwünschten Abkühlung ab.
Das durch die Leitung 80 fließende Kühlgas wird in die Kühlzone 14 des Reaktors aus der Leitung 83 eingeleitet und nach oben durch die Kühlzone strömen gelassen, um dort das reduzierte Erz zu kühlen und aufzukohlen. Das Kühlgas verläßt den Reaktor durch die Leitung 84 und fließt in den Abschreckkühler 86. Das gekühlte Gas verläßt den Abschreckkühler 86 und fließt durch die Leitung 88 zum Kompressor 90, der durch ein Regulierventil 92 eingestellt wird. Das komprimierte Kühlgas fließt dann durch die Leitung 94 und vereint sich mit frischem Kühlgas aus der Leitung 80 und der kombinierte Strom wird dann in die Kühlzone 14 des Reaktors unter Ausbildung einer Kühlgasschleife im Kreislauf geführt.
Bei der Ausführungsform gemäß Fig. 2 handelt es sich im wesentlichen um das gleiche System wie in Fig. 1 und deshalb werden nur die Unterschiede zwischen den Systemen von Fig. 1 und 2 beschrieben. In dem Reduktionssystem der Fig. 1 beträgt die bevorzugte Gastemperatur des aus dem Reformer strömenden Gases 850°C. Um das gewünschte Reduktionspotential des in die Reduktionszone des Reaktors eingeführten Reduktionsgases zu erzielen, soll die Temperatur des Reduktionsgases im Bereich von 700 bis 1000°C und vorzugsweise 830 bis 950°C liegen. Bei solchen Situationen, bei denen man bevorzugt mit einer Reduktionsgastemperatur oberhalb 950°C arbeitet, benötigt man eine Heizvorrichtung 50, um den Kreislaufgasstrom auf eine Temperatur, die erheblich oberhalb 950°C liegt, zu erwärmen und um sicherzustellen, daß das in den Reaktor eingeführte Reduktionsgas, das durch Kombinieren des Kreislaufgasstroms und des frisch reformierten Gases erzeugt wurde, die gewünschte Einlaßtemperatur hat. Da Gaserhitzer, die bei Temperaturen oberhalb 1000°C arbeiten müssen, erheblich teurer sind als übliche Heizvorrichtungen, die bei einer Temperatur von etwa 950°C arbeiten, ist es vorteilhaft, einen zusätzlichen Erhitzer zu verwenden, um dadurch die zusätzliche Wärme, die benötigt wird, um den bereits erwärmten Kreislaufgasstrom und den Strom des frisch reformierten Gases auf eine Temperatur von oberhalb 950°C zu erhitzen, bevor sie in den Reaktor eingeführt werden, zur Verfügung zu stellen. Ein weiterer Vorteil, der sich durch eine Zusatzheizvorrichtung ergibt, besteht darin, daß das Verfahren flexibler wird und auch für solche Situationen anwendbar ist, bei denen der Betrieb der primären Heizvorrichtung oder des Reformers für die Kompensation von irgendwelchen Verfahrensstörungen modifiziert werden muß.
In Fig. 2 besteht der Reaktor 210 aus einer Reduktionszone 212 und einer Kühlzone 214, in ähnlicher Weise wie die Zonen 12 und 14 von Fig. 1. Das durch die Reduktionszone 212 strömende Reduktionsgas verläßt den Reaktor und wird durch einen Abschreckkühler, eine Kohlendioxid-Entfernungseinheit und einen Kompressor in ähnlicher Weise, wie dies in Fig. 1 beschrieben wird, im Kreislauf geführt. Das verbesserte Kreislaufgas wird in einen ersten Erhitzer 250 eingeführt, in welchem die Kreislaufgasströme auf eine Temperatur von oberhalb 950°C erwärmt werden können. Der erwärmte Kreislaufgasstrom verläßt den Erhitzer 250 und fließt durch die Leitujng 246 und vereint sich mit frisch reformiertem Gas, welches durch die Leitung 236 fließt. Der kombinierte Gasstrom fließt durch die Leitung 237 und in eine zweite oder zusätzliche Heizeinheit 260. Je nach der Temperatur des Kreislaufgasstromes und des Reformiergasstromes und in Abhängigkeit vom Zirkulationsverhältnis, wird der kombinierte Gasstrom auf die gewünschte Reduktionsgastemperatur, die so hoch wie 1000°C liegen kann , erhitzt. Das erhitzte Reduktionsgas verläßt die Heizvorrichtung 260 durch die Leitung 248 und wird dann in den Reaktor eingegeben.

Claims

1. Verfahren zum Reduzieren von teilchenförmigem Metallerz zu Schwammetall in einem vertikalen Schachtreaktor mit Bewegtbett, mit einer Reduktionszone, in welcher heißes Reduktionsgas aus hauptsächlich Kohlenmonoxid und Wasserstoff durch einen Teil des Bettes unter Reduktion des Metellerzes zu Schwammetall fließen gelassen wird, bei dem man einen ersten Strom des Reduktionsgases mit einer Temperatur im Bereich von 700 bis 1000°C in die Reduktionszone (12) des Reaktors (10) einleitet, wenigstens einen Teil des ersten Stroms aus dem Reaktor als einen zweiten Gasstrom entfernt, aus dem zweiten Gasstrom Wasser und Kohlendioxid unter Bildung eines dritten Gasstroms entfernt, diesen dritten Gasstrom auf eine Temperatur im Bereich von 700 bis 1000°C erhitzt, einen Ergänzungsgasstrom, der sich hauptsächlich aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid zusammensetzt, herstellt, den erhitzten dritten Gasstrom mit dem Ergänzungsgastrom unter Ausbildung des vierten Gasstromes kombiniert, den vierten Gasstrom im Kreislauf in den Reaktor (10) als ersten Gasstrom zurückführt und das Fließverhältnis des dritten Gasstroms zu dem Ergänzungsgasstrom so einstellt, daß der erste Gasstrom einen maximalen kombinierten Wasser- und Kohlendioxidgehalt von 16 Volumenprozent hat, dadurch gekennzeichnet, daß der Ergänzungsgasstrom durch katalytische Reformierung der Mischung aus kohlenwasserstoffhaltigem Gas und Wasser hergestellt wird und das Wasser-zu-Kohlenstoff-Molverhältnis in der Mischung wenigstens 1,8 : 1 beträgt.

2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der erhitzte dritte Gasstrom mit dem Ergänzungsreduktionsgas in einem Fließverhältnis von 1,5 : 1 bis 3,0 : 1 unter Ausbildung des vierten Stroms kombiniert wird.

3. Verfahren gemäß Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der vierte Strom auf eine Temperatur im Bereich von 700 bis 1000°C vor der Kreislaufführung erhitzt wird.

4. Verfahren gemäß Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Maximaltemperatur des Ergänzungsreduktionsgases 850°C beträgt.

5. Verfahren gemäß Anspruch 1, 2, 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Wassergehalt des ersten Reduktionsgasstromes im Bereich von 6 bis 12 Vol.% liegt.

6. Verfahren gemäß Anspruch 1, 2, 3, 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß der dritte Gasstrom auf eine Temperatur im Bereich von 830 bis 910°C erhitzt wird.

7. Verfahren gemäß den Ansprüchen 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß der kohlenwasserstoffhaltiges Gas und Wasser enthaltende Strom, der in die Reformiereinheit eingeführt wird, ein Wasser-zu-Kohlenstoff-Verhältnis im Bereich von 1,8 bis 3,0 hat.