DE3127799C2

DE3127799C2 - Verfahren zur Überwachung eines radioaktiven Abgasstroms einer Nuklearanlage

Info

Publication number: DE3127799C2
Application number: DE3127799A
Authority: DE
Inventors: Hideaki Yokohama Heki
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1980-07-15
Filing date: 1981-07-14
Publication date: 1986-10-16
Also published as: FR2493580B1; FR2493580A1; JPS5720691A; US4435644A; GB2081895A; DE3127799A1; GB2081895B

Abstract

Bei einer Vorrichtung zur Überwachung eines ausströmenden Gases wird die Radioaktivität des Wassers, des Kohlendioxids und der seltenen Gase dadurch festgestellt, daß das radioaktive ausströmende Gas einem Wassersammelabschnitt, einem Kohlendioxidsammelabschnitt und gegebenenfalls einem seltene Gase konzentrierenden Abschnitt zugeführt wird, welche parallel zueinander angeordnet sind. Die Kapazität, die Größe und die Strömungsgeschwindigkeit der einzelnen, parallel zueinander angeordneten Abschnitte können beliebig gewählt werden.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Überwachung eines radioaktiven Abgasstroms nach den Oberbegriffen der Ansprüche 1 und 2.

Ein solches Verfahren und eine solche Vorrichtung ist z. B. bekannt aus IAEA-SM-217/7, Seiten 367—379.
Das Ausströmen radioaktiver Abfälle von einer Kernkraftanlage oder anderen Einrichtungen, in denen radioaktive Stoffe gehandhabt werden, muß genau überwacht werden, um die Umwelt vor einer radioaktiven Verunreinigung zu schützen. Demgemäß werden Methoden zur Messung der Konzentration der radioaktiven Substanz auf einem sehr niedrigen Niveau verlangt, die in dem Material enthalten ist, das von diesen Einrichtungen an die Umgebung abgegeben wird. Insbesondere stellen ³H, ¹⁴C und ⁸⁵Kr Nukiide dar, die selbst bei niedrigen Konzentrationen eine lange Halbwertszeit besitzen. Ihre Konzentration muß deshalb auch bei sehr geringen Konzentrationen gemessen und überwacht werden können.

Es ist eine Vorrichtung zur Überwachung ausströmender Gase bekannt, bei der in Reihe ein oxidierender Abschnitt, ein Wasser abtrennender Abschnitt, ein Kohlendioxid abtrennender Abschnitt und, falls erforderlich, ein seltene Gase konzentrierender Abschnitt vorgesehen sind. Ein Teil des aus der nuklearen Einrichtung ausströmenden Gases wird in den oxidierenden Abschnitt geleitet, wo Kohlenmonoxid, Wasserstoff, Kohlen-Wasserstoffe usw., die in dem Gas enthalten sind, in Wasser und Kohlendioxid umgewandelt werden. Das oxidierte Gas wird dem Wasser abtrennenden Abschnitt zugeführt, in dem das Wasser in dem Gas zur Abtrennung durch Kühlen ausgefroren oder kondensiert wird. Das Gas, aus dem das Wasser entfernt worden ist, wird dem Kohlendioxid abtrennenden Abschnitt zugeführt und durch eine Kohlendioxid absorbierende Lösung, wie Monoäthanolamin oder dergleichen, geleitet, um das Kohlendioxid in dem Gas durch Absorption abzutrennen.

Das abgetrennte Wasser und das abgetrennte Kohlendioxid werden gesammelt und hinsichtlich ihres ³H- bzw. ^MC-Gehalts mit einem Flüssigkeitsszintillationszähler gemessen. Falls erforderlich, wird das Gas, aus dem das Wasser und das Kohlendioxid entfernt worden ist, einem radioaktive Edelgase konzentrierenden Abschnitt zugeführt, um ⁸⁵Kr oder dergleichen zur Messung seiner Konzentration zu konzentrieren.

Da der Wasser abtrennende Abschnitt, der Kohlendioxid abtrennende Abschnitt sowie der Edelgase konzentrierende Abschnitt aber in Reihe angeordnet sind, können mit einer solchen herkömmlichen Vorrichtung die Strömungsgeschwindigkeiten und die Kapazitäten der einzelnen Abschnitte nicht unabhängig voneinander festgelegt werden. Wenn beispielsweise das ausströmende Gas durch den Edelgase konzentrierenden Abschnitt mit einer Strömungsgeschwindigkeit strömt, die erforderlich ist, um ⁸⁵Kr zu messen, dann ist die Strömungsgeschwindigkeit größer als die optimale Strömungsgeschwindigkeit des Wasser abtrennenden Abschnitts sowie des Kohlendioxids abtrennenden Abschnitts. Um das Leistungsvermögen zu verbessern, muß deshalb die Kapazität oder die Größe der Vorrichtung vergrößert werden. Obgleich die optimale Strömungsgeschwindigkeit des Wasser abtrennenden Abschnitts sich entsprechend der Jahreszeit und den Wetterbedingungen ändert, kann die Strömungsgeschwindigkeit dieses Abschnitts nicht unabhängig von den anderen Abschnitten bei dieser Reihenanordnung geändert werden. Weiterhin wird die Amin-Absorptionslösung, wie Monoäthanolamin oder Phenyläthylamin, die zur Absorption des Kohlendioxids verwendet wird, mit dem ausströmenden Gas des Kohlendioxid abtrennenden Abschnitts vermischt und sodann in dem anschließenden, Edelgase kondensierenden Abschnitt adsorbiert oder kondensiert, was zum Angriff insbesondere von Gummiteilen, führen kann. Da diese Aminabsorptionslösungen giftig sind, stellt eine unmittelbare Abgabe des dieselben enthaltenden ausströmenden Gases in die Li¹Jt ein Umweltproblem dar. Hinsichtlich Monoäthanolamin ist bekannt, daß es zu Haut- und Schleimhautkrankheiten sowie zu Erkrankungen der Atemwege führt. Die LD50 wird bei Ratten mit 2140 mg/kg bei oraler Verabreichung und mit 981 mg/kg bei interpersonaler Verabreichung angegeben.

Durch die Reihenschaltung der Separatoren ist im Verfahren eine optimale Abstimmung der Strömungsgeschwindigkeiten in den einzelnen Separatoren nicht möglich. Zusätzlich werden Stoffe, die aufgrund des Separationsvorganges in einem vorhergehenden Separator eingetragen werden, in störender Weise zu den nachgeschalteten Separatoren getragen.

Der Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, die Separation von Wasser, Kohlendioxid und gegebenenfalls Edelgasen in für die einzelnen Separationsaufgaben optimal angepaßter Weise und ohne störende Rückstände aus vorhergehender Separation bewerkstelligen zu können.

fs Weiterhin soll durch die Erfindung eine Vorrichtung zur Überwachung eines radioaktiven ausströmenden

l§! Gases bereitgestellt werden, bei der die schädlichen Auswirkungen aufgrund Kohlendioxid absorbierender

gj Amin-Lösungen, wie Monoäthanolamin, beseitigt sind.

|;i Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1 gelöst.

& Da der hhO-Sanimelabschnitt, der O^-Sammelabschnitt und der die Edelgase konzentrierende Abschnitt

ψ. parallel zueinander angeordnet sind, können die Gasströmungsgeschwindigkeiten, die Kapazitäten usw. der

P einzelnen Abschnitte unabhängig voneinander festgelegt werden, so daß die einzelnen Abschnitte unabhängig

(I voneinander betrieben werden können. Die gesamte Vorrichtung kann deshalb in ihrer Größe kompakt ausge-

4' bildet werden, wobei die Handhabung und Überwachung einfach ist

K Nachstehend ist die Erfindung anhand der beigefügten Zeichnung beispielsweise beschrieben. Darin zeigt

\.': Fig. 1 ran Betriebsdiagramm mit einer Ausführungsform der Überwachungsvorrichtung, wobei ein H2O-

'^:' Sammelabschnitt und ein COz-Sammelabschnitt parallel zueinander angeordnet sind;

'-'■ F i g. 2 ein Betriebsdiagramm mit einer anderen Ausführungsform des CO2-Sammelabschnitts;

j' F i g. 3 ein Betriebsdiagramm mit einer Ausführungsform des Edelgase konzentrierenden Abschnitt

,_:: Die erste Ausführungsform wird nun anhand der Fi g. 1 beschrieben. Das radioaktive ausströmende Gas, das

^: dem Kernreaktorschornstein 1 entnommen worden ist, strömt durch einen Filter 2 und wird einer Hauptleitung 4

'■''. mittels einer Pumpe 3 zugeführt Von der Zufuhrleitung 4 zweigen zwei Leitungen ab, wobei die eine mit einem

H2O-Sammelabschnitt 7 über ein Ventil 5a und ein Strömungsmeßgerät 6a kommuniziert worin das Wasser in V dem zugeführten ausströmenden Gas abgetrennt und durch Kühlen oder Adsorption gesammelt wird. Das nach

\i einem bestimmten Zeitraum gesammelte Wasser wird über ein Ventil 9a und eine Leitung 10a zurückgewonnen,

;■;'■' wobei die Konzentration des radioaktiven ³H mittels einer Bestimmungseinrichtung, wie einem Flüssigkeitsszin-

S₅ tillationszähler, festgestellt wird. Die andere Leitung kommuniziert über ein Ventil 5b und ein Strömungsmeßge-

I« rät 6b mit einem CCh-Sammelabschnitt 8, in dem das Kohlendioxid in dem Gas abgetrennt und durch Absorption

•i| oder Adsorption zurückgewonnen wird. Das gesammelte Kohlendioxid wird über ein Ventil 9b und eine Leitung

|§ 10i> zurückgewonnen, wobei seine Konzentration an radioaktivem ¹⁴C mit einer Bestimmungseinrichtung ilb,

ί'ίί wie einem Flüssigkeitsszintillationszähler, festgestellt wird. Das von dem H2O-Sammelabschnitt 7 und dem

[1 CO2-Sammelabschnitt 8 austretende Gas wird in die Luft abgelassen oder der Einrichtung des Kernreaktors für

f";i die austretenden Gase über eine Leitung 12 wieder zugeführt Obgleich bei dieser Ausführungsform der

|;ί oxidierende Abschnitt nicht dargestellt ist ist ein solcher oxidierender Abschnitt vorzugsweise in der Zufuhrlei-

Il tung 4 zwischengeschaltet um Kohlenmonoxid, Wasserstoff und Kohlenwasserstoffe in dem ausströmenden

Ii Gas in Wasser und Kohlendioxid umzuwandeln.

ψΐ Als H2O-Sammelabschnitt kann eine Einrichtung eingesetzt werden, die die Sammelkammer mit einem

;Sf Kühler abkühlt, um das Wasser zu kondensieren und auszufrieren und die die Temperatur erhöht um das Eis

Λ nach einem bestimmten Zeitraum zu schmelzen, oder eine Einrichtung, die das Wasser adsorbiert um es

ι ;'■ abzutrennen und zurückzugewinnen, wobei ein Adsorptionsmittel, wie synthetischer Zeolith (beispielsweise ein

i Molekularsieb, das von der Firma Linde Co. hergestellt wird) oder Silikagel, verwendet wird, welches das Wasser

: bei Temperaturerhöhung nach einem bestimmten Zeitraum desorbiert um es anschließend in einem getrennten

Sammelbehälter wiederzugewinnen. Als CCh-Sammelabschnitt kann eine Einrichtung verwendet werden, die das ausströmende Gas in Berührung mit einer CCVabsorbierenden Lösung, wie Monoäthanolamin und Phenyl- !"■· äthylamin, durch Hindurchleiten von Gasblasen oder einem ähnlichen Verfahren bringt, um das CO2 in dem Gas

zu absorbieren, oder eine Einrichtung, die CO2 mittels eines Adsorptionsmittels, wie synthetischer Zeolith, Aktivkohle oder dergleichen, absorbiert und zurückgewinnt und die es bei erhöhter Temperatur nach einem bestimmten Zeitraum desorbiert um es in einem getrennten Sammelbehälter zurückzugewinnen.

Durch den Einsatz dieser Einrichtungen können der H2O-Sammelabschnitt und der CC>2-Sammelabschnitt unabhängig voneinander betrieben werden. Selbst wenn das austretende Gas mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 3 l/min durch den H2O-SammeIabschnitt strömt, braucht es daher nicht mit dieser Strömungsgeschwindigkeit durch den CO2-Sammelabschnitt hindurchzuströmen, wie es bei der herkömmlichen Vorrichtung mit der Reihenanordnung der Fall ist. Wenn beispielsweise der Kohlendioxidgehalt in dem Gas groß und das Kohlendi-, oxid leicht zurückzugewinnen ist kann die Strömungsgeschwindigkeit in dem CCVSammelabschnitt auf 1 l/min

herabgesetzt werden. Die Kapazität des CC>2-Sammelabschnitts kann deshalb ein Drittel derjenigen der herkömmlichen Vorrichtung mit Reihenanordnung betragen, so daß der Betrieb und die Überwachung der betreffenden Abschnitte einfach ist.

Ein Beispiel ist in der nachstehenden Tabelle 1 angegeben:

Tabelle 1

55

hhO-Sammelabschnitt CC^-Sammelabschnitt

Strömungsgeschwindigkeit des 4,0

zugeführten Gases (Nl/min)

Strömungsgeschwindigkeit an 3,0 1,0

jedem Abschnitt (Nl/min)

Zusammensetzung des zugeführten Gases

H₂O 10 720 ppm

CO₂ 300 ppm

Luft Rest

Sammeldauer (Tage) 28

Tabelle !(Fortsetzung)

HjO-Sammelabschnitt CC^-Sammelabschnitt

Umschaltfrequenz einmal täglich einmal wöchentlich

Temperatur des schmelzenden H₂O (⁰C) 40 —

Gesammelte Menge (ml) 1030 406

(Wasser) (Monoäthanolamin-Lösung)

Wie aus dieser Tabelle ersichtlich ist, kann die Kapazität des CO2-Sammelabschnitts auf ein Drittel der Kapazität reduziert werden, die er aufweist, wenn er in Serie zu dem H2O-Sammelabschnitt angeordnet ist. Aufgrund der Verringerung der Kapazität des CCVSammelabschnitts ist der Verbrauch der CO2-Sammellösung, wie Monoäthanolamin, erheblich herabgesetzt

Eine weitere Ausführungsform der (XVSammelabschnitte wird nun anhand der Fig.2 beschrieben. Bei dieser Ausführungsform wird das HjO in dem ausströmenden Gas mit Hilfe eines Vorbehandlungsabschnitts entfernt und das CO₂ wird mittels der Absorptionsmethode gesammelt Das ausströmende Gas wird von einer Leitung 4 über ein Strömungsmeßgerät 6a einer von zwei Adsorptionssäulen, beispielsweise 7, zugeführt, in der CO₂ und H₂O, die in dem Gas enthalten sind, mittels eines Adsorptionsmittels, wie synthetischer Zeolith, adsorbiert werden. Das Gas strömt dann zu einem Auslaß über eine Leitung 12. In einem ausreichenden Zeitraum, bevor die Adsorptionskapazität der Adsorptionssäule 7 erschöpft ist, werden die Ventile 74a und 75a geschlossen und die Ventile 74/> und 75b geöffnet, um die andere Adsorptionssäule 72b in Betrieb zu nehmen. Die Temperatur der Adsorptionssäule 7 wird mit einer Heizung 76a erhöht, um CO₂ und H₂O zu desorbieren. Das Desorptionsgas strömt mit Hilfe einer Pumpe 77, so daß alles oder ein Teil davon zu einer H₂O-adsorbierenden Säule 7 strömt Das Gas wird von H₂O mittels Silikagel befreit, das in der H2O-adsorbierenden Säule 7 vorliegt und anschließend dem C02-Sammelabschnitt 8 über ein Strömungsmeßgerät 6b zugeführt Das CO₂ wird dann durch Absorption in Monoäthanolamin entfernt worauf das Gas durch einen Auslaß über die Leitungen 81 und 82 strömt Nach Beendigung der Adsorption des CO₂ nach einem bestimmten Zeitraum wird das H₂O, das von der H₂O-Adsorptionssäule 7 adsorbiert worden ist durch Erwärmen mit einer Heizung desorbiert Das Gas wird dann mittels der Pumpe 77 über eine Leitung 83 und eine Leitung 82 abgezogen und die Monoäthanolaminlösung, die das CO₂ adsorbiert hat, wird über ein Ventil 84 gesammelt. Neues Monoäthanolamin, dessen Menge erst mit einem Dosiergefäß 86 abgemessen wird, wird von einem Zufuhrgefäß 85 dem entleerten CO₂-Sammelabschnitt 8 zugeführt Da ausschließlich CO₂ in dem ausströmenden Gas zu dem CO₂-Sammelabschnitt bei dieser Ausführungsform zugeführt werden kann, kann die Menge des Monoäthanolamins, das eingesetzt wird, auf ein Minimum herabgesetzt werden. Die Betriebsbedingungen für das Sammeln des CO₂, wenn das ausströmende Gas, das CO₂ und H₂O enthält, einer Vorrichtung nach dieser Ausführungsform zugeführt wird, sind in der nachstehenden Tabelle 2 angegeben. Die Verteilungsrate in der Tabelle gibt den Wert der gesamten Menge des dem CO₂-Sammelabschnitt zugeführten Gases (1) dividiert durch die Gesamtmenge des adsorbierten Gases (1), das vom synthetischen Ziolit in der Adsorptionssäule desorbiert wird, an.

Tabelle 2

Strömungsgeschwindigkeit des zugeführten Gases (Nl/min) 1,0

Zusammensetzung des zugeführten Gases

H₂O 10 720 ppm

CO₂ 300 ppm

Luft Rest

Sammeldauer (Tage) 28

Menge des synthetischen Zeolith-Adsorptionsmittels 350 χ 2 Säulen

Adsorptionstemperatur des synthetischen Zeoliths (° C) 20

Desorptionstemperatur des synthetischen Zeoliths (° C) 300

Umschaltfrequenz einmal täglich

Menge des Silicagels (g) 150

Adsorptionstemperatur des Silicagels (° C) 20

Desorptionstemperatur des Silicagels (° C) 300

Menge des Monoäthanolamins (ml) 105

Verteilung des Desorptionsgases, das dem Monoäthanolamin

in dem CO₂-Sammelabschnitt zugeführt worden ist 0,25

Wie aus Tabelle 2 ersichtlich ist, kann die Menge des Monoäthanolamins um etwa '/« derjenigen Menge reduziert werden, die in dem Fall benötigt wird, wenn CO₂ in dem ausströmenden Gas direkt absorbiert wird, ohne das Wasser in dem Vorbehandlungsabschnitt zu entfernen.

Eine Vorrichtung, bei der das Membranabtrennungsverfahren zur Anwendung kommt, ist in F i g. 3 gezeigL

Das radioaktive ausströmende Gas, das in einer Leitung 4 strömt, wird hinsichtlich der Strömungsgeschwindigkeit mit einem Ventil 111 und einem Strömungsmeßgerät gesteuert, mit einem Kompressor 113 auf einen bestimmten Druck komprimiert und dann der Hochdruckseite einer Gasabtrennzelle 114 zugeführt, in der eine gasdurchlässige Membran angeordnet ist. Ein Teil des zugeführten Gases strömt durch die Membran hindurch, wodurch das radioaktive Gas konzentriert wird, und strömt dann aus der Gasabtrennzelle 114 heraus. Das Gas wird dann einem Kompressor 116 einer zweiten Stufe über eine Leitung 115 zugeführt. Das nicht hindurchgeströmte Gas strömt zu der Hochdruckseite einer zweiten Gasabtrennzelle 119. Ein Teil des zugeführten Gases strömt durch die Membran hindurch, wodurch das radioaktive Gas konzentriert wird, um dann in eine Rückfuhrleitung 201 der zweiten Stufe über eine Leitung 200 zu strömen. Das Gas wird dann mit dem Gas von der Leitung 110 vereinigt und wiederum dem Kompressor 113 zugeführt. Das nicht hindurchgedrungene Gas strömt aus der Gasabtrennzelle 119 heraus, in der das radioaktive Gas entfernt worden ist und wird mittels einer Leitung 202 und einem Gerät zur Steuerung der Strömungsgeschwindigkeit 203 über einen Auslaß abgelassen. Eine ähnliche Betriebsweise wird bei den Gasabtrennzellen der zweiten Stufe durchgeführt, wobei ein an Kr und Xe konzentriertes Gas von einer Leitung 205 als Gas erhalten wird, das durch eine erste Gasabtrennzelle 204 hindurchgedrungen ist In Fig.3 ist ein konzentrierender Abschnitt aus einer vierstufigen Kaskade ausschließlich zur Ermittlung des radioaktiven Kr gezeigt Es sind allerdings nur zwei Stufen zur Ermittlung von Kr sowie Xe erforderlich. Durch Zufuhr des konzentrierten Gases, das von der Leitung 205 erhalten wird, zu einem Strahlungsdetektor können die /'-Strahlen des Kr und Xe ermittelt werden. Eine Ausführungsform dafür ist in den Tabellen 3 und 4 wiedergegeben. Die verwendete Membran ist eine hohle Membran aus Silikongummi.

Tabelle 3

Zahl der Stufen

Strömungsgeschwindigkeit des zugeführten Gases (Nl/min) Strömungsgeschwindigkeit des konzentrierten Gases (Nl/min)

Druck auf der Hochdruckseite (bar) Druck auf der Niederdruckseite (bar)

Membrangesamtfläche (m²)

Konzentration im zugeführten Gasstrom (μΟ/πιΙ) ⁸⁵Kr ¹³³Xe

Konzentration im konzentrierten Gasstrom (μΟ/πιΙ) ⁸⁵Kr ¹³³Xe

5,0
0,12

1,0 xlO-¹⁰
1,OxIO-¹⁰

3,4XlO-⁹
4,0x10-9

Tabelle 4

Stufe	Gas	Gasströmungsgeschwindigkeit	Pumpen	konzen	be	Membran	Konzentration jedes Abschnitts	konzen	befreites
Nr.	abtrenn	(Nl/min)	ab	triertes	freites	fläche	(xlO-¹⁰ μα/ml)	triertes	Gas
	zelle	zuge	schnitt	Gas	Gas	(cm²)	zuge	Gas
		führtes	49	0,73	4,9		führtes	Kr: 6,9	Kr: 0,16
		Gas					Gas	Ce: 6,8	Xe: 0,0054
1	Zelle 114	5,6	6,2	0,12	0,61	11000	Kr: 1,0	Kr: 34	Kr: 1,4
	Zelle 119					810 000	Xe: 0,89	Xe: 40	Xe: 0,015
2	Zelle 204	0,73			1500	ΪΚΠΛ9Ί
	Zelle 206			71000	j Xe: 6,8 i

Wenn die untere Meßgrenze des/?-Strahlendetektors einmal 10~⁹ μθ/πι1 beträgt, kann bei der Konzentration des zugeführten Gases keine Ermittlung erfolgen. Da jedoch Kr um das 34fache und Xe um das 40fache der ursprünglichen Konzentration mit Hilfe der in zwei Stufen ablaufenden Konzentrationsschritte der Vorrichtung konzentriert werden kann, wird die Ermittlung der/-Strahlen von ⁸⁵Kr und ¹³³Xe erleichtert.

Um bestimmte Komponenten der radioaktiven Edelgase beispielsweise radioaktives Kr, zu ermitteln, wird konzentriertes Kr-Gas mit Hilfe der Konzentrationsvorrichtung mit 4-Stufen-Kaskaden erhalten, die in F i g. 3 dargestellt ist. Das Gas, das mittels der Gasabtrennzellen der ersten und der zweiten Stufe konzentriert worden ist und Kr und Xe enthält, strömt in diesem Fall durch die Leitung 205 und wird der ersten Gasabtrennzelle 207 der dritten Stufe zugeführt. Das Gas, das die erste Gasabtrennzelle 207 durchdrungen hat, wird einem Auslaß über eine Leitung 208 zugeführt, während das nicht hindurchgedrungene Gas einer zweiten Gasabtrennzelle 209 aufgegeben wird. Das nicht hindurchgedrungene Gas von der zweiten Gasabtrennzelle 209 erreicht über eine Leitung 210 die erste Gasabtrennzelle 211 der vierten Stufe, während das hindurchgedrungene Gas zu der Zuführleitung 205 der dritten Stufe zurückgeführt wird. Das nicht hindurchgedrungene Gas wird der zweiten Gasabtrennzelle 213 der vierten Stufe aufgegeben. Das nicht hindurchgedrungene Gas von der zweiten Gasab-

trennzelle 213 strömt über eine Leitung 214 zu dem Strahlungsdetektor. In der dritten und vierten Stufe wird das Abtrennen des Kr von dem Gas, das bis zu der zweiten Stufe konzentriert worden ist, und das sowohl Kr wie Xe enthält, hauptsächlich durch Entzug von Xe erreicht, indem die Membranflächen und die Strömungsgeschwindigkeiten der betreffenden Gasabtrennzellen entsprechend gesteuert werden. Eine Ausführungsform zur Verwirklichung dieses Vorgangs ist in den Tabellen 5 und 6 dargestellt.

Tabelle 5

Zahl der Stufen

Druck auf der Hochdruckseite (atm) Druck auf der Niederdruckseite (atm)

Membrangesamtfläche (m²) Konzentration im zugeführten Gasstrom (μο/ΐηΐ)

16 0,20

6,0 1,0

50

20	1	"Kr ¹³³Xe	Gas abtrenn zelle	Gasströmungsgeschwindigkeit (Nl/min) züge- Pumpen- konzen- führtes ab- triertes Gas schnitt Gas	79	1,2	be freites Gas	Membran fläche (cm»)	lxlO-'o 1 χ ΙΟ-⁹	Kr: 6,9 Xe: 6,8	Kr: 0,16 Xe: 0,0054
25		Zelle 114 Zelle 119	9,0	10	0,20	7,8	18 000 1300 000	2x10-9 lxlO-¹⁰	Kr: 34 Xe: 40	Kr: 1,4 Xe: 0,015
		Zelle 204 Zelle 206	1,2	2,0	0,0056	0,98	2 500 110 000		Kr: 440 Xe: 1400	Kr: 31 Xe: 1,1
30		Zelle 207 Zelle 209	0,20	1,9	0,0054	0,20	65 21 000		Kr: 330 Xe: 40	j Kr: 22 j I Xe: 0,07 i
35		Zelle 211 Zelle 213	0,20		0,19	63 20 000
	Konzentration im konzentrierten Gasstrom (μο/πιΐ) ⁸⁵Kr ¹³³Xe
40	Tabelle 6				Konzentration jedes Abschnitts (xlO-¹⁰ μα/ml) züge- konzen- befreites führtes · triertes Gas Gas Gas
45	Stufe Nr.				Kr: 1,0 Xe: 0,89
	1	Kr: 6,9 Xe: 6,8
2	Kr: 42 Xe: 40
3	Kr: 31 Xe: 1,1
4

Der Gehalt des Xe in dem Gas von der Leitung 2i4 beträgt 7 χ 10~¹² μΟ/πιΙ. Da er unterhalb der unteren Meßgrenze des Strahlungsdetektors liegt, kann Kr mit 2,2 χ 10~⁹ μο/πιΐ allein bestimmt werden.

Ein Beispiel ist nachstehend in Tabelle 7 angegeben, wobei Kr und Xe mit Aktivkohle 24 Stunden aus Luft adsorbiert wurden, die Kr und Xe enthielt, und zwar unter Verwendung der vorstehend beschriebenen Einrichtung, wobei die Luft bei 0° C desorbiert wurde und die Edelgase danach bei 300° C desorbiert wurden.

Tabelle 7

Strömungsgeschwindigkeit des zugeführten Gases (Nl/min)

Konzentration im zugeführten Gas (μο/ΐη!) Kr Xe Luft

Gewicht des Aktivkohleadsorptionsmittels (g) Umschaltzeit (h)

Adsorptionstemperatur (° C) Desorptionstemperatur (1) (° C) Desorptionstemperatur (2) (° C)

5,0

IxIO-¹⁰ 1x10-» Rest 100 24 -50

300

Tabelle 7 (Fortsetzung)

Konzentration in dem konzentrierten Gas (μΟί/πιΙ)

Kr 2xlO-⁹

Xe 2x10-9 ₅

Luft Rest

Wenn die untere Meßgrenze des ^-Strahlendetektors 1 χ 10~⁹ μο/ΐηΐ in diesem Beispiel ist, dann können /^-Strahlen bei dieser Konzentration der Edelgase in dem zugeführten Gas nicht festgestellt werden. Da jedoch diese Vorrichtung in der Lage ist, die Konzentration des Kr um das 2Ofache und die des Xe um das 20Ofache zu io erhöhen, können ⁸⁵Kr und ¹³³Xe mit Hilfe des/?-Strahlendetektors festgestellt werden. Wenn die Konzentration der Edelgase in dem zugeführten Gas noch niedriger ist, kann die gewünschte Anreicherung dadurch erfolgen, daß die Adsorption bei niedrigeren Temperaturen durchgeführt wird.

Zusammenfassend ist festzustellen, daß, da die FhO-Sammelabschnitte zum Sammeln von ³H, die CO2-Sammelabschnitte zum Sammeln von ¹⁴C und die Edelgase konzentrierenden Abschnitte zur Konzentration der 15 radioaktiven Edelgase parallel zueinander angeordnet sind, die Gasgeschwindigkeiten, Kapazitäten und Größen der betreffenden Teile unabhängig voneinander ausgewählt werden können, wobei die betreffenden Abschnitte unabhängig voneinander betrieben werden können. Verglichen mit einer herkömmlichen Vorrichtung, bei der die betreffenden Abschnitte in Reihe angeordnet sind, kann die erfindungsgemäße Vorrichtung also hinsichtlich ihrer Größe kompakt und einfach ausgebildet werden, wodurch sie leicht zu handhaben und zu steuern ist Da 20 das Monoäthanolamin zur Gewinnung von CO2 nicht in den Edelgase konzentrierenden Abschnitt eindringt, werden weiterhin schädliche Auswirkungen, die sonst auftreten, ausgeschaltet

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Überwachung eines radioaktiven Abgasstroms einer Nuklearanlage auf radioaktiven Wasserstoff, auf radioaktiven Kohlenstoff und gegebenenfalls auf radioaktive Edelgase, indem radioaktiver Wasserstoff in Form von Wasser von dem Abgas separiert und dessen Radioaktivität festgestellt wird. radioaktiver Kohlenstoff in Form von Kohlendioxid von dem Abgas separiert und dessen Radioaktivität, festgestellt wird, und die gegebenenfalls vorliegenden radioaktiven Edelgase von dem Abgas separiert und deren Radioaktivität festgestellt werden, dadurch gekennzeichnet, daß der Abgasstrom auf mehrere parallele Teilströme aufgeteilt wird, daß das Wasser aus einem ersten Teilstrom separiert und die

ίο Radioaktivität des Wassers festgestellt wird, daß das Kohlendioxid aus einem zweiten Teilstrom separiert und die Radioaktivität des Kohlendioxids festgestellt wird, und daß die gegebenenfalls vorliegenden Edelgase aus einem dritten Teilstrom separiert werden und die Radioaktivität der Edelgase festgestellt wird.

2. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 mit einem Wasserseparator, einem Kohlendioxidseparator und einem Edelgasseparator, und mit Radioaktivitätsdetektoren, dadurch gekennzeichnet, daß der Wasserseparator (7,7a, 7 b, 23a, 23b, 93), der Kohlendioxidseparator (8,8a, Sb, 51a, 51 b. 72a. 72b, 94) und der gegebenenfalls vorgesehene Edelgasseparaior (96) parallelgeschaltet sind.