DE2432120A1 - Verfahren zur reinigung von mit einem traegergas vermischten radioaktiven krypton und xenon - Google Patents
Verfahren zur reinigung von mit einem traegergas vermischten radioaktiven krypton und xenonInfo
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Description
sULpL-tMng.. s0e. (ZsbeeltactL
28. Juni 1974 Anw.-Akte; 27o70
PATENTANMELDUNG
Anmelder; The BABCOCK & WILCOX COMPANY
161 East 42nd Street, New York, N0Y. 10017 - USA
Titel; Verfahren zur Reinigung von mit einem Trägergas vermischten
radioaktiven Krypton und Xenon
Die Erfindung betrifft Abgasbehandlungsverfahren für Kernkraftreaktoren,
insbesondere zur Abtrennung von Krypton und Xenon aus Leistungsreaktor-Abgasen durch die wahlweise Absorption und
Desorption in.Dichlordifluormethan und dergleichen.
Häufig besteht die Notwendigkeit, einzelne Gase aus Gasgemischen
abzuscheiden«, Bei den vielen Gastrennverfahren, die entwickelt worden
sind, sind einige Vorschläge und Untersuchungen auf die wahlweise Absorption und Desorption von Gasen in Fluorkohlenstoff-Flüssigkeiten
gerichtet worden. Typisch ist in dieser Beziehung beispielsweise das "Verfahren für die Trennung von Komponenten aus Gasgemischen",
welches in der US-Patentanmeldung 189 543 vom 15O 10o 1971
beschrieben wird»
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Das in dieser Patentanmeldung beschriebene Verfahren ist auf die wahlweise Trennung von Gasen gerichtet, um große Mengen Produktgase
pro Tag zu erzeugen.'. Auf diese Weise können Kohlenstoff-,
Schwefel- und Stickoxyde aus dem Aufgabegas abgetrieben werden. IAn diese Trennung zu erreichen, wird das Aufgabegas (welches Krypton
und Xenon in Spurenmengen enthalten kann) in einer Menge von 200 Liter pro Minute bei atmosphärischen Standardbedingungen (Standard-Kubikfuß
pro Minute ) auf einen Druck von etwa 27,4 Atmosphären gepumpt, bevor es durch einen Trockner und einen Kühler geleitet
wird, um die Aufgabegastemperatur auf - 300C zu bringen. Dieses
kalte Gas wird aufwärts durch einen Füllkörper-Absorptionsturm im Gegenstrom zu abwärts fließendem, flüssigen Dichlordifluormethan
(CC « F o) geleitete Die löslichen Gaskomponenten, die in
diesem Fall Kohlensäure (CO«), Krypton (Kr) und Xenon (Xe) zusätzlich zu anderen weniger löslichen Gasen einschließen können,
lösen sich in der Flüssigkeit auf und strömen aus dem Boden des Absorptionsturms heraus zu einem Wärmetauscher und einer "Entspannungskammer11.
Nichtabsorbierte Gase werden aus dem Absorptionsturm abgezogen und zur Lagerung oder weiteren Verarbeitung gesammelt.
Das nun mit absorbierten Gasen befrachtete Lösemittel wird einem
Druck von 3 Atmosphären bei 0 C in der Entspannungskammer unterworfen,,
Unter diesen Bedingungen verdampft ein gewisser Teil des Lösemittels und ein Teil der absorbierten Gase kommt außer Lösung.
Ein Kondensator verflüssigt das verdampfte Lösemittel und trennt auf diese Weise das Lösemittel von den jetzt befreiten Gasen. Diese
Gase (einschließlich etwas Krypton und Xenon) werden zur Rezirkulation zu dem Pumpeneintritt zurückgeleitet, während das verflüssigte
Lösemittel aus dem Kondensator mit dem abwärts strömenden, flüssigen Lösemittel aus der Entspannungskammer in einer Fraktionierkolonne
verbunden wird.
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Aufwärts strömendes, verdampftes Lösemittel aus einem Fraktionier-Aufkocher
tritt mit dem abwärts strömenden und teilweise gasbefrachteten Lösemittel in der Fraktionierkolonne in Berührung. Dieser
aufwärts strömende Dampf absorbiert weiterhin einen gewissen Teil der Gase in der abwärts strömenden Flüssigkeit und schließt sich
dem Dampf aus der Entspannungskammer in dem Kondensator an0 Das
flüssige Lösemittel, welches von der Fraktionierkolonne zu dem Fraktionier-Aufkocher strömt, ist mit einem der Oxyde (zoB. Kohlensäure),
Krypton und Xenon angereichert» Diese angereicherte Flüssigkeit wird aus dem Fraktionier-Aufkocher abgesaugt und in das Oberteil
einer Abtriebssäule über eine aus Abtrieb-Entspannungskammer und Kondensator bestehende Kombination eingeführt, die ähnlich derjenigen
ist, welche für die Fraktionierkolonne vorgesehen ist. Unter diesen Umständen berührt jedoch das abwärts strömende, flüssige
Lösemittel einen aufwärts strömenden Lösemitteldampf innerhalb der Abtriebsäule bei einem niedrigeren Druck und einer niedrigeren
Temperatur als in der Fraktionierkolonne, um die restlichen absorbierten Gase aus dem Lösemittel auszutreiben
Diese Gase werden in dem Abtrieb-Kondensator abgetrieben, und das
mit Krypton und Xenon gemischte Gasoxyd wird dem Abtrieb-Kondensator entnommen, um, je nach Fall, abgeblasen oder gelagert zu
werden.
Es ist jedoch wichtig, darauf hinzuweisen, daß das erläuternd genannte
Kohlensäuregas, das aus dem Abtrieb-Kondensator abgeblasen wird, nicht rein ist, sondern eine Kombination aus mehr als 80 %
Kohlendioxyd, während der Rest des Gases ein Gemisch aus Stickstoff, Sauerstoff, Argon sowie Spurenmengen von Krypton und Xenon ist.
Bei grüßen Industriebetrieben kann die "Abtrennung " von Kohlendioxyd
in dieser verfälschten Form durchaus annehmbar sein. Es besteht jedoch ein bedeutender Bedarf an einem Verfahren, das ein
Gemisch abtrennen kann, welches nur aus den Spurenmengen der Edel-
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gase Krypton und Xenon besteht, wobei alle anderen Gase und Schmutzstoffe
im wesentlichen vollständig entfernt werden«,
In diesem letztgenannten Zusammenhang erwirbt das Primärkühlwasser,
das benutzt wird, um Wärme aus dem Kern eines Atomreaktors zu übertragen,
gewöhnlich einen Anteil an gelösten Gasen. Obwohl diese
Gase aus dem Primärkühlwasser abgeschieden werden können, sind viele der Gaskomponenten radioaktiv und können somit nicht direkt
ins Freie abgeblasen werden. Diese radioaktiven Gase müssen auf der Reaktorbaustelle gelagert werden, bis die natürlichen Strahlungszerfallprozesse
die Konzentrationen der aktiven Elemente auf eine vom Standpunkt des Umweltschutzes aus annehmbare Höhe reduzieren,.
Radioaktive Isotope von Stickstoff und Sauerstoff zerfallen ziemlich schnell auf vernachlässigbar geringe Aktivitb'tshöhen. Die
radioaktiven Isotope von Krypton und Xenon haben dagegen wesentlich längere Zerfallszeiten«, Weitgehend aufgrund dieser langen Zerfallszeiten, die die kleinen Konzentrationen von Edelgasen in dem Gesamtgemisch
kennzeichnen, müssen viele Leistungsreaktoranlagen Zerfallsbehälter haben, die das gesamte Gas während einer Zeitdauer
von 45 bis 60 Tagen speichern.
Für die Bewältigung des Problems der Behandlung von radioaktiven Abgasen ist dies ein unwirksames und aufwendiges Verfahren. Das
große Volumen gespeicherten Gases schafft außerdem auch ein weiteres Problem angesichts der Möglichkeit, daß ein Unfall oder
ein anderes unvorhergesehenes Ereignis eine gefährliche Undichtigkeit oder eine massive Freigabe von radioaktiven Gasen erzeugen
könnte. Eindeutig wäre eine bedeutende Verbesserung zu verzeichnen, wenn die kurzlebigen radioaktiven Gase wirksam, sicher und wenig
aufwendig aus den Spurenmengen längerlebigen radioaktiven Kryptons und Xenons ausgeschieden werden könnten,, Wenn diese Trennung durchgeführt
werden könnte, dann müßte man in einem weniger großen Zerfallsbehältervolumen wesentlich geringere Mischgasvolumina speichern
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Die Verweilzeit in dem Zerfallsbehälter würde der Zeitdauer angepaßt,
die notwendig ist, um den kürzerlebigen radioaktiven Stickstoff und Sauerstoff harmlos zu machen. Wenn sie abgetrennt sind,
dann können die Spurenmengen radioaktiven Kryptons und Xenons mit größerer Sicherheit und weniger Aufwand während langer Zeiten in
Behältern mit kleinem Volumen gespeichert werden·
Das wahlweise arbeitendeFiuorkohlenstoff-Absorptionssystem für die
Trennung von gasförmigen Oxyden großen Volumens ist nicht ohne weiteres geeignet für die Spurengastrennung, die erforderlich ist,
um vollständig das Krypton-Xenon-Gemisch von allen anderen Gasen in dem Aufgabegas zu trennen. In diesem Zusammenhang wird man sich
daran erinnern, daß das in der letzten Abtriebsäulenstufe des erläuternd genannten Verfahrens nach dem Stand der Technik befreite Gas
eine Zusammensetzung aus Kohlensäure, Stickstoff, Sauerstoff und Argon sowie Spuren von Krypton und Xenon ist. Ein Verfahren dieser
Art kann nicht nur ein Gemisch aus Krypton und Xenon für die gewünschte konzentrierte Speicherung abtrennen» Weiterhin sollte
in diesem Zusammenhang darauf hingewiesen werden, daß die aus den gelösten radioaktiven Gasen emittierten Strahlungen in dem
Lösemittel negative chemische Änderungen erzeugen, die dazu neigen, den Wirkungsgrad.des Verfahrens zu verschlechtern.
Dementsprechend besteht ein Bedarf an einem Verfahren, das kleine Mengen von Krypton und Xenon aus einem Gemisch mit anderen Gasen
unter wirksamen Ausschluß dieser anderen Gase ausscheidet. Dieses System muß außerdem nicht nur in der Lage sein, sicher und wirksam
bei Vorhandensein von Strahlung zu arbeiten, sondern muß auch ein kleines Volumen einnehmen, das mit den zu trennenden Gasmengen vereinbar
ist.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein solches Verfahren zu schaffen.
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Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das Aufgabegas
zunächst durch einen Molekularsiebtrockner geleitet wird, um den Taupunkt dieses Gasgemisches auf -650C herabzusetzen^
bevor das Gemisch den Kompressor erreicht. Dabei umfaßt das Verfahrensgas ein oder mehrere Trägergase sowie Spurenmengen von
Krypton und Xenon,, Der Kompressor erhöht den Verfahrensgasdruck
auf einen Wert, der zwischen 37 und 28 kg cm (psi) liegt» Ein Kühler vermindert den Temperaturbereich des Verfahrensgases auf
etwa - 30° C, bevor das Verfahrensgas in den Boden eines Absorptionsturms aufgegeben wird0 Abwärts strömendes, flüssiges Dichlordifluormethan
in dem Absorptionsturm absorbiert im wesentlichen das gesamte Krypton und Xenon sowie einen bestimmten Teil des Trägergaseso
Das gereinigte Trägergas wird aus dem Oberteil des Absorptionsturms ins Freie abgeblasen.
Nach einem weiteren Merkmal der Erfindung ist der Abzug aus dem Absorptionsturm
mit einem Strahlungswächter ausgestattet. In Abhängigkeit von der Intensität der beobachteten Radioaktivität in dem austretenden
Gas betätigt dieser Wächter automatisch ein Paar Ventile, die die Abblasung schließen und das zu stark radioaktive Gas zurück
durch den Kompressor und den Absorptionsturm leiteno
Das aus dem Boden des Absorptionsturms strömende Lösemittel ist mit absorbierten Gasen "befrachtet"«, Dieses befrachtete Lösemittel
strömt durch ein Patronenfilteraggregat, nachdem es aus dem Absorptionsturm ausgetreten ist0 Dieses Filter - eine Verbesserung,
die die Erfindung weiter kennzeichnet - scheidet nicht nur Feuchtigkeit, öle, Säuren und andere Schmutzstoffe innerhalb des Lösemittels
ab, sondern beseitigt auch die meisten der in dem Lösemittel vorhandenen Schadstoffe, die durch Strahlungseinwirkung verursacht
werden« zo B0 Wasserstoffhalogenideo
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Das gefilterte und befrachtete flüssige Lösemittel strömt über einen Erhitzer in einen Entspannungsbehälter am Eintritt einer
Fraktionierkolonne. Das befrachtete Lösemittel wird teilweise in dem Entspannungsbehälter verdampft, wobei das noch flüssige
Lösemittel in das Oberteil der Fraktionierkolonne strömt und das Gas sowie der Dampf in einen Fraktionier-Kondensator» Der Kondensator
wandelt das verdampfte Lösemittel in den flüssigen Zustand zurück und verbindet diese Flüssigkeit mit dem noch flüssigen Lösemittel,
das aus dem Entspannungsbehälter in die Fraktionierkolonne strömte Der Kondensator verbindet auch die befreiten Gase mit dem
Kompressoreintritt zwecks Rezirkulation durch das System«,
Wenn das Lösemittel durch die Fraktionierkolonne abwärts strömt, dann treibt ein im Gegenstrom aufwärts steigender Lösemitteldampf
den letzten Rest des Trägergases (zusammen mit etwas Krypton und Xenon) aus der abwärts strömenden Flüssigkeit heraus. Dieses Gas
und der Dampf strömen aus dem Oberteil der Fraktionierkolonne in den Fraktionier-Kondensator. Wie bereits oben erwähnt, verflüssigt
der Kondensator den Dampf zur Abwärtsströmung durch die Fraktionierkolonne und leitet die befreiten Gase zurück durch das System
über den Kompressoreintritto
Flüssiges Lösemittel und das absorbierte Krypton und Xenon werden aus dem Boden der Fraktionierkolonne direkt in das Oberteil einer
mit noch niedrigerem Druck arbeitenden Abtriebsäule zur Gegenstromberührung mit einem aufwärts steigenden frischen Lösemitteldampf
eingeführt. Der Lösemitteldampf desorbiert das Krypton und Xenon aus der abwärts strömenden Flüssigkeit. Desorbierte Edelgase und
Lösemitteldampf strömen dann aus dem Oberteil der Abtriebsäule heraus und in einen Abtrieb-Kondensator hineino Die Lösemittelverflüssigung
in dem Abtrieb-Kondensator trennt das Lösemittel von dem desorbierten Krypton und Xenon,,
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In Übereinstimmung mit einem weiteren Merkmal der Erfindung werden
die Gase aus dem Abtrieb-Kondensator weiter in einem Produktgastrockner gereinigte,Vorzugsweise wird ein Kaltabscheider, der
die Produktgastemperatur auf - 79 herabsetzt, Lösemittel-Restdampf aus den befreiten Edelgasen entfernen, um diese Gase weiter
zu reinigen und auf diese Weise das Speichervolumen an langlebigen radioaktiven Gesen zu vermindern,)
Eine zusätzliche Überwachung der Reinheit der Edelgase^ welche
zu den Speicherbehältern geleitet werden, erfolgt durch einen weiteren
Strahlungsmessern, der in Reihe mit dem Produktgastrockner geschaltet ist· In Abhängigkeit von der radioaktiven Intensität der
am Strahlungsmesser entlang strömenden Gase und somit in Abhängigkeit von der Reinheit pder der Qualität des beobachteten Krypton-
und Xenongemisches erzeugt dieser ein Signal, das wahlweise die Gase zur Speicherung oder zur Eintrittsseite des Kompressors
schickt.
Es ist festgestellt worden, daß diese Erfindung einen Verfahrens-Gesamtwirkungsgrad
von 99,0 bis 99,9 % hat. Die Anlage kann außerdem
auf einem transportfähigen Schlitten aufgebaut werden, der ein Volumen einnimmt, welches eine Länge von etwa 3 m, eine Breite von
etwa 3 m und eine Höhe von etwa 4,5 m hat«,
Somit ist in Übereinstimmung mit der Erfindung ein wirksames und kompaktes System vorgesehen, um radioaktives Krypton und Xenon aus
einem Gasgemisch zu trennen, in welchem die Edelgaskonzentration im Bereich von 0,1 bis 500 Teile pro Million (ppm) liegto
Ein Ausfuhrungsbeispiel der Erfindung ist in der Zeichnung dargestellt
und wird im folgenden näher beschrieben« ßie zeigt ein
Schema einer typischen Anlage«
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2 4 3 21 2 Q
Radioaktives Gas aus den nicht dargestellten Zerfallsbehältern, die vprübergehend Abgase aus Kernkraftanlagen und dergleichen
speichern, strömt in die Abgasbehandlungsvorrichtung über eine Eintrittsleitung 1O0 Das Gas kann z. B. die folgende Zusammensetzung
haben S
Feuchtigkeit 0 bis Sättigung unter den Aufgabegas-Eintrittsbedingungen;
Wasserstoff 0 bis 100 %
Stickstoff 0 bis 100 %
Luft 0 bis 100 % ( Wasserstoff 3,5#) Krypton 0,1 bis 500 ppm
Xenon 0,1 bis 5000 ppm
Wasserstoff 0 bis 100 %
Stickstoff 0 bis 100 %
Luft 0 bis 100 % ( Wasserstoff 3,5#) Krypton 0,1 bis 500 ppm
Xenon 0,1 bis 5000 ppm
Das Aufgabegas strömt bei gewöhnlicher atmosphärischer Temperatur und gewöhnlichem atmosphärischem Druck durch ein Ventil 11 zu einem
Aufgabegastrockner 12, Der Trockner umfaßt ein Paar parallel geschalteter Trockentürme 13 und 14, die je eine Trocknungsmittelsäule
enthalten, welche einen Durchmesser von 38 mm und eine Höhe von 2,44 m hat0 Vorzugsweise kann das Trocknungsmittel ein "Molekularsieb11
oder ein kristallines Alkalimetall-Aluminosilikat mit einer räumlichen, vermaschenden Zellenstruktur aus Kieselsäure- und
Tonerde-Tetraedern seinc
Der Trockenturm 13 ist mit der Leitung 10 über ein Eintrittsventil
15 und mit einem Eintritt 16 eines Kompressors 17 über ein Austrittsventil
20 verbundene In gleicher Weise ist auch der Trockenturm
14 wahlweise mit der Eintrettsleitung 10 über ein Eintrittsventil 21 und mit dem Kompressoreintritt 16 über ein Austrittsventil 22 verbundene
Der Kompressor 17 kann zo B0 in Dreifachmembranausführung sein mit
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einem eingebauten System für die Feststellung von Undichtigkeiten.
Eine Kompressorleistung von 90 Liter pro Minute, gemessen unter atmosphärischen Standardbedingungen und ein Kompressoraustrittsdruck
von 26 kg cm" absolut (psia) sind für die Zwecke der Erfindung angemessene Rein erläuternd sei darauf hingewiesen, daß
die in der Druckschrift 40-4 C beschriebenen Membrankompressoren der Fa. Pressure Products Industries, Baureihe "Q", für das hierin
beschriebene System geeignet sind.
Verfahrensgas unter einem Druck im Bereich von 21 bis 28 kg cm
wird durch einen Kompressoraustritt 23 zu einem Gaskühler 24 geförderto Der Gaskühler vermindert die Temperatur des komprimierten
Verfahrensgases auf weniger als - 33°C. Es ist festgestellt worden, daß bei einer Verfahrensgas-Fördermenge von 28,32 Liter pro Minute
eine thermische Gesamtleistung des Kühlers von etwa 350 kcal und eine Flä<
ergeben·
ergeben·
2
eine Fläche von 0,24 m die gewünschte Temperaturverminderung
eine Fläche von 0,24 m die gewünschte Temperaturverminderung
Das gekühlte und unter Druck stehende Verfahrensgas strömt durch eine Rückschlagklappe 25 in den unteren Teil eines vertikal angeordneten
Absorptionsturms 26. Eine typische Ausführung des Absorptionsturms 26 würde eine Säule "Goodloe-Füllung" einschließen,
die eine Länge von 2,74 m hat und einen Durchmesser von 50 cm. "Goodloe-Füllung" ist ein handelsübliches Produkt.
Wie es in der Zeichnung dargestellt ist, hat der Absorptionsturm einen unteren Eintritt 27, um das unter Druck stehende und gekühlte
Verfahrensgas in die Füllsäule aufzugeben. Ein Flüssigkeitsabzug 30 ist an den Boden des Absorptionsturms angeschlossen.
Der Kopf des Absorptionsturms 26 ist mit einer Dampfabzugsleitung 31 und einem Eintritt 32 für Fluorkohlenstoff-Flüssigkeit ausgestattet.
Vorzugsweise sollte das Molverhältnis zwischen Flüssig-
—2 keit und Gas innerhalb des Absorptionsturms 26 bei 26,5 kg cm
Absorptionsturm-Betriebsdruck 15 betragen. Bei dieser erläuternd
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dargestellten Ausführungsform der Erfindung ist die bei dem betreffenden
System bevorzugt zur Verwendung kommende Flüssigkeit oder das bei dem betreffenden System bevorzugt zur Verwendung
kommende Lösemittel Dichlordifluormethanf das häufig mit llFrigen-12"f
"Genetron-12" oder "Kältemittel-12" bezeichnet wird. Außerdem sind
andere Fluorkohlenstoff-verbindungen ebenfalls zur Verwendung in Verbindung mit der Erfindung geeignet.
Ein Strahlungsmesser 33 ist innen mit den Dämpfen verbunden, die
durch die Abzugsleitung 31 strömeno Der Strahlungsmesser 33 erzeugt
ein Signal als Reaktion auf die Strahlungshöhe innerhalb der Abzugsleitung 31f um automatisch ein Magnetventil 34 zu schließen oder
zu öffnen, das sich in der Dampfabzugsleitung 31 hinter dem Strahlungsmesser
33 befindet.
Das Signal von dem Strahlungsmesser 33 wird auch einem magnetbetätigten
Ventil 35 aufgeschaltet, um es in Abhängigkeit von der Strahlungsintensität in der Abzugsleitung 31 zu öffnen und zu
schließen«, Das Ventil 35 regelt die Dampfströmung durch eine Umführungsleitung
36f die die Abzugsleitung 31 mit einer Rezirkulationsleitung
37 verbindet. Entsprechend der Darstellung führt die Rezirkulationsleitung 37 Gase und Dämpfe aus der Verfahrenseinrichtung
in die Vorrichtung über den Kompressoreintrit 16 zurück«,
Bei der Anwendung der Erfindung kann der Strahlungsmesser 33 einen
plastischen Phosphor-Szintillationswächter einschließen, welcher auf Betastrahlen ansprichte Der Wächter sollte in einem aus Stahl-
und Bleikombination bestehenden Behälter als Gasdruckhülle und Strahlungsabschirmung eingeschlossen sein· Außerdem sollte eine
kleine Gas- oder Dampfentnahmekammer in dem Behälter bei.dem plastischen Szintillationswächter angeordnet werden. Der Strahlungsmesser
33 sollte auch in einer Entlüftungs- oder Abzugsleitung installiert werden oder in einer Leitung, die mit einem Sicherheits-
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ventil versehen ist, welches auf einen Wert eingestellt ist, der
unter dem Berechnungsdruck des Strahlungswächters liegt, um Überdruckschäden
zu vermeiden,,
Die ftampfabzugsleitung 31 bläst selbst direkt nur dann ins Freie
ab, wenn die Strahlungshöhe des austretenden Gases als Ergebnis der Kombination aus Strahlungsmesser 33 und Magnetventilen 34 und
35 . innerhalb für die Umwelt und die Gesundheit annehmbarer Grenzen liegt.
Das gekühlte und unter Druck stehende Verfahrens-Aufgabegas, welches
aufwärts durch den Absorptionsturm 26 strömt, überträgt im wesentlichen alles Krypton und Xenon sowie einen gewissen Teil des Trägergases
an die im Gegenstrom nach unten strömende Fluorkohlenstoff-Lösemittelflüssigkeit,
die über den Flüssigkeitseintritt 32 eingeführt wird. Das "reine" Trägergas strömt durch die Leitung 31 ins
Freie über den Strahlungsmesser 33 und das Ventil 34.
Die Lösemittelflüssigkeit, die aus dem Boden des Absorptionsturms 26 über den Flüssigkeitsabzug 30 austritt, ist mit radioaktivem
Krypton und Xenon sowie mit etwas Trägergas (oder mit Gasen) "befrachtet". Dieses befrachtete Lösemittel strömt durch ein
Schmutzfilter 40, welches in Übereinstimmung mit einem weiteren Merkmal der Erfindung den größten Teil der aufgrund der Strahlung
in dem Lösemittel enthaltenen Schadstoffe (z. B0 Wasserstoffhalogenide)
entfernt. Das Filter 40 wird natürlich auch andere Schmutzstoffe abscheiden, von denen Feuchtigkeit, öl und Säuren typisch
sind. Für die Zwecke der Erfindung wird vorzugsweise eine Patronenfilteranlage mit einer Standzeit von 30 Tagen geeigent sein.
Der Differenzdruck zwingt die befrachtete Flüssigkeit von dem Filter
40 durch eine Leitung 41 zu einem Fraktionier-Entspannungsbehälter
42 über einen Erhitzer 43 und Ventil 44 zu strömen, das
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dem Erhitzer 43 nachgeschaltet ist. Der Erhitzer 43 erhöht die Temperatur auf etwa 35°C mit einem Aufwand von etwa 2 kW0 Die
erhitzte Flüssigkeit tritt in den Entspannungsbehälter 42 ein, und ein Teil des Lösemittels verdampft, do ho etwa 20 % der in den Entspannungsbehälter
strömenden Flüssigkeit verdampfte Eine typische Konstruktion des Entspannungsbehälters 42 beeinhaltet ein stehend
angeordnetes zylindrisches Gefäß mit einem Nenndurchmesser von TO cm und einer Gesamtlänge von 60 cm. Das befrachtete Lösemittel
tritt in den Entsprannungsbehälter 42 durch einen Seiteneintritt mit einem Durchmesser von 1,3 cm ein; dieser Eintritt befindet
sich etwa 15,2 cm von der Oberkante des Gefäßes. Die nichtverdampfte
Flüssigkeit strömt aus dem Boden des Entspannungsbehälters 42 heraus und gelangt über eine 19 mm Leitung 45 zu einer Fraktionierkolonne
46«, Vorzugsweise wird ein Aufpralltropfenabscheider (Demister) in den Entspannungsbehälter 42 eingebaut, um flüssige
Tröpfchen aus dem Dampf zu entfernen, der über eine Dampfleitung 47 aus dem Entspannungsbehälter heraustritt. Mit der möglichen Ausnahme
der Dampfabzugsleitung 47 sollte das Oberteil des Fraktionier-Entspannungsbehälters
42 das höchste Teil der Vorrichtung sein. Bei der erläuternd dargestellten Ausführungsform der hierin beschriebenen
Erfindung ist die Oberkante des Entspannungsbehälters 42 etwa 45 cm höher als die Oberkante der Fraktionierkolonne 46.
Das Lösemittel aus dem Entspannungsbehälter 42 tritt in die Fraktionierkolonne 46 in der Nähe der Oberkante ein und strömt nach
unten zu dem Boden der Fraktionierkolonne sowie zu einem Abzug 50.
Der Abzug 50 führt das Lösemittel in einen Aufkocher 51 ein. Verdampftes Lösemittel aus dem Aufkocher 51 strömt dann aufwärts durch
eine Leitung 52 in den Boden der Fraktionierkolonne 460 Die abwärts
strömende Flüssigkeit und der im Gegenstrom aufwärts steigende Lösemitteldampf berühren sind in der Fraktionierkolonne 46, wobei
das Trägergas (oder die Trägergase), zusammen mit etwas Krypton und Xenon, aus der Flüssigkeit herausgetrieben wird (werden)«,
Dieses Gemisch aus Gasen und Lösemitteldampf strömt oben aus der
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Fraktionierkolonne 42 heraus zu einem Kondensator 53 über eine Leitung 54.
■Bei der Anwendung der Erfindung sollten etwa 3,5 kg cm" und 3°C
sowie ein Flüssigkeits-Gas-Molverhältnis von 5 in der Fraktionierkolonne 46 aufrechterhalten werden. Außerdem sollte die Fraktionierkolonne
46 eine Goodloe-Füllkörpersäule enthalten, die einen Nenndurchmesser von 7,5 cm und eine Höhe von 2,74 m hat. Das Lösemittel
wird über die Füllkörper durch eine wehrartige Düse·' verteilt, und die Füllkörpersäule wird von einem Rost getragen.
Als Aufkocher 51 kann man ein zylindrisches Gefäß vorsehen, das einen Durchmesser von 15 cm hat, 1 m lang ist und unter dem Boden
der Fraktionierkolonne 46 angeordnet wird. Äußere Heizelemente (die in der Zeichnung nicht dargestellt sind) mit einer Gesamtleistung
von 3 kW werden an der unteren Hälfte des Aufkochers befestigt, um mit einer Leistungsdichte von 20 W pro Quadratzoll
zu arbeiten und genügend Wärme (1814 kcal) für die Verdampfung der abwärts strömenden Flüssigkeit zur Verfügung zu stellen.
Man wird sich daran erinnern, daß Dampf und Mischgase aus der Fraktionierkolonne 46 durch die Leitung 54 zu dem Kondensator
strömen. In einem erläuternden Beispiel eines zur Verwendung in dem betreffenden System-geeigneten, horizontal angeordneten zylindrischen
Kondensators befinden sich das Kühlmittel auf der Flossenrohrseite des Kondensators 53 und der Lösemitteldampf auf der Mantel
seite. Das Kühlmittel in den Rohren verdampft und kühlt somit den Lösemitteldampf. Es wird geschätzt, daß unter diesen Umständen
der Mantelseitige Druck 6,75 kg cm und der rohrseitige Betriebsdruck 54 psia beträgt,, Bei diesen Druckverhältnissen beträgt
die Kühlmittel-Verdampfungstemperatur -150C0
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-2 Der maximale Druckverlust beträgt überdies 0,0625 kg cm für
das Kühlmittel und 0,25 kg cm"2 für das Lösemittel«
-O
Der Fraktionier-Kondensator 53 hat eine effektive Wärmeübergangs-
2
fläche von 3,71 m , ein Wert, der sich aus einer logarithmischen mittleren Temperaturdifferenz von O C und einer Leistung von 1814 Kcal bei einem Gesamt-Wärmeübergangskoeffizienten von
fläche von 3,71 m , ein Wert, der sich aus einer logarithmischen mittleren Temperaturdifferenz von O C und einer Leistung von 1814 Kcal bei einem Gesamt-Wärmeübergangskoeffizienten von
-2 ο
1,146 Kcal m C errechnete Ein nicht dargestelltes Kühlaggregat zu 1 t ist in der Lage; die notwendige Kühlung für den Kondensator 53 zur Verfügung zu stellen«,
1,146 Kcal m C errechnete Ein nicht dargestelltes Kühlaggregat zu 1 t ist in der Lage; die notwendige Kühlung für den Kondensator 53 zur Verfügung zu stellen«,
Der Lösemitteldampf verflüssigt in dem Kondensator 53 und fließt zurück in das Oberteil der Fraktionierkolonne 46 über eine Leitung
55, die an die Entspannungsbehälterleitung 45 angeschlossen isto Die
nichtkondensierbaren Gase, hauptsächlich Wasserstoff und Stickstoff,
mit etwas Krypton und Xenon, werden durch die Vorrichtung über eine Rezirkulationsleitung 56, ein Ventil 57 und den Kompressoreintritt
16 rezirkuliert.
Das Lösemittel, das jetzt reich an absorbiertem Krypton und Xenon ist, strömt von dem Aufkocher 51 über eine Leitung 60 und ein Ventil
61 zu einem Eintritt in der Nähe der Oberkante einer Abtriebsäule 62»
Die Abtriebsäule 62 ist konstruktiv ähnlich dem Absorptionsturm 26 und der Fraktionierkolonne 46. In dieser Beziehung ist eine
vertikal angeordnete. Goodloe-Füllkörpersäule mit einem Durchmesser von 15 cm und einer Höhe von 2,44 m für die Zwecke der Erfindung
geeignet. Innerhalb der Abtriebsäule 62 berührt das abwärts strömende Lösemittel mit dem absorbierten Krypton und Xenon einen im
Gegenstrom aufwärts steigenden frischen Lösemitteldampf, der am Boden der Abtriebsäule 62 von einem Abtrieb-Aufkocher 63 über eine
Leitung 64 eingeführt wurde.
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Das Verfahren innerhalb der Abtriebsäule 62 ist ähnlich demjenigen,
das sich in der Fraktionierkolonne 46 abwickelt,, Der Betrieb der
Abtriebsäule 62 mit einem anderen Flüssigkeit-Gas-Molverhältnis, einem niedrigeren Druck und einer niedrigeren Temperatur als die
Fraktionierkolonne 46, Z0 B0 Flüssigkeit-Gas-Molverhältnis = 2,
Druck 18 psia und Temperatur - 24 C, erlaubt es jedoch, die absorbierten
Restgase, das Krypton und das Xenon, aus dem flüssigen Lösemittel auszutreiben. Das Lösemittel, das aus dem Boden der Abtriebsäule
62 heraus über eine Leitung 65 zu dem Abtrieb-Aufkocher 63 strömt, ist im wesentlichen gasfreio
Vorzugsweise ist der Abtrieb-Aufkocher 63 ein liegendes zylindrisches
Gefäß, das einen Durchmesser von 20 cm und eine Länge von 91 cm hat. Elektrische Erhitzer mit einer Gesamtleistung von
12 kW sind auf der Außenseite des Aufkochergefäßes montiert. Gewünschte Ergebnisse werden erzielt, wenn sechs Streifenerhitzer
verwendet werden, die mit einer Leistungsdichte von 20 W/Quadratzoll
betrieben werden.
Frisches Lösemittel wird auch von dem Abtrieb-Aufkocher 63 über eine Leitung 66 und einen Lösemittelkühler 67 mittels einer
Pumpe 70 abgesaugt, um über ein Lösemittelfilter 71 und den Fluorkohlenstoff-Flüssigkeitseintritt
32 in das Oberteil des Absorptionsturms 26 zu fließen. Das Filter 71 ist der gleichen Art und erfüllt
die gleiche Aufgabe wie das Filter 40o
Der Kühler 67 kann ein Doppelrohr-Wärmetauscher mit einer effek-
2 tiven Wärmeübergangsfläche von 0,0929 m seino Eine thermische
Kuhlerleistung von 375 kg cm reicht aus, um die Temperatur des frischen Lösemittels von - 240C auf - 31° C herabzusetzen. Das Lösemittel
strömt auf der Innenrohrseite und das Sekundärsystem-Kühlmittel strömt in dem Außenrohr«, Vorzugsweise ist für das betreffende
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System ein Innenrohrdurchmesser von 19 mm und ein Außenrohrdurchmesser
von 38 mm geeignete Das verhältnismäßig große Innenrohr vermindert die Druckverluste am Eintritt der Pumpe 70, weil hohe
Druckminderungen an dieser Stelle zu einer zerstörenden Kavitation führen könnten«,
Das Sekundärkühlmittel hat eine Temperatur von -4O°C für Verdampfungskühlung;
dies ergibt eine logarithmische mittlere Temperaturdifferenz von -28°C. Die Betriebsdrücke betragen 10 psia bzw,
18 psia an den Innen- bzw. Außenrohreno Bei einer angenommenen
Sekundärkühlsystemmenge von 30 lb/h Dichlordifluormethan sollte
der maximale Druckverlust innerhalb des Innenrohrs 0r1 psi und
innerhalb des Außenrohrs 0,25 psi betragene
Die Pumpe 70, die'das frische Lösemittel bei der beschriebenen Ausführungsform
fördert, sollte eine aus nichtrostendem Stahl bestehende Membranpumpe sein, die in der Lage ist, 136 Liter pro
Stunde bei einem Druck von 28 kg cm psi und mit einer Zulaufhöhe von 0,21 kg cm "2 bei -32°C zu fördern. Diese Zulaufhöhe setzt
voraus, daß zwischen dem Lösemittelspeicher und dem Eintritt der Pumpe 70 keine Höhendifferenz vorhanden ist.. Weiterhin wird bei
diesen erläuternden Angaben vorausgesetzt, daß ein Druckverlust
■ ' —2
von 0,126 kg cm zwischen de
von 0,126 kg cm zwischen de
mittelspeicher vorhanden ist<
_2
von 0,126 kg cm" zwischen dem Eintritt der Pumpe 70 und dem Löse-
von 0,126 kg cm" zwischen dem Eintritt der Pumpe 70 und dem Löse-
Die Pumpe 70 sollte mit einer aus nichtrostendem Stahl oder einem
apderen Metall bestehenden Membrane ausgestattet sein, weil die gewöhnlichen Kunststoff- oder sonstigen elastischen Membranmaterialien
durch die Strahlungseinwirkung beschädigt werden.
Nach Austritt aus der Pumpe 70 strömt das Flüssige Lösemittel unter
Druck durch das Filter 71 zur weiteren Schmutzentfernung vor Eintritt
in den Absorptionsturm·
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Man wird sich daran erinnern, daß ein Gemisch aus Krypton und Xenon aus dem flüssigen, abwärts strömenden Lösemittel in der
Abtriebsäule 62 desorbiert wurde. Dieses Gasgemisch ist jedoch nicht völlig rein, sondern kann Lösemitteldampf und vielleicht etwas Trägergas
oder Trägergase enthalten. Um das radioaktive Krypton und Xenon wirksam und wirtschaftlich zu lagern, ist es jedoch sehr
wichtig, soweit wie möglich alle der anderen nichtradioaktiven Gase oder Gase mit kurzer Halbwertzeit aus der langfristigen Lagerung
auszuschließen
Zu diesem Zweck ist ein Abtrieb-Kondensator 72 strömungstechnisch ■it den Gasen verbunden, die aus dem Oberteil der Abtriebsäule
über eine Leitung 73 und ein Ventil 74 austreten,, Der Kondensator
72, der konstruktiv ähnlich dem Fraktionier-Kondensator 53 sein kann, kondensiert jeglichen Lösemittelrestdampf, der eventuell in
dem Gas von der Abtriebsäule 62 mitgerissen wird. Der verflüssigte oder kondensierte Lösemitteldampf fließt in das Oberteil der
Abtriebsäule 62 durch eine Leitung 75 zurUck, die an die Leitung 60 angeschlossen ist«. Bei der erläuternd beschriebenen Ausführungsform sind eine Abtriebkondensatorleistung von 7828 Kcal und eine
2
Wärmeübergangsfläche von 838 cm geeignet.
Wärmeübergangsfläche von 838 cm geeignet.
In Übereinstimmung mit einem weiteren Merkmal der Erfindung strömt
das Gas aus dem Kondensator 72 durch eine Leitung 76 zu einem Produkttrockner 77, Der Produkttrockner 77 vermindert weiter unnötige
Stoffe in dem Krypton- und Xenongasgemisch, wodurch das Volumen erhalten wird, das notwendig ist, um Krypton und Xenon
langfristig zu lagern. Im einzelnen entfernt der Produkttrockner Lösemittelrestdampf aus den Gasen, die aus dem Abtrieb-Kondensator 72 austreten. Zu diesem Zweck ist ein hinter dem Abtrieb-Kondensator
72 angeordneter Kaltabscheider mit einem Volumen von 1 Liter und einer Leistung von 12 kcal in der Lage, die Produktgas-
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temperatur auf -78° C herabzusetzen und den gewünschten Krypton- und Xenon-Reinheitsgrad herzustellen0
Unter diesem gleichen Gesichtspunkt strömt weiterhin ein Krypton-
und Xenongemisch mit hoher Reinheit von dem Produkttrockner 77
durch eine Leitung 81 und ein Ventil 82 zu einer T-Verbindung 83. Die T-Verbindung 83 schließt das Krypton- und Xenbngasgemisch an
eine Produktspeicherleitung 84 und eine Rezirkulationsleitung 85 an.
Ein weiteres Merkmal der Erfindung liegt in der sorgfältigen Überwachung
der Xenon- und Kryptonreinheit durch eine Kombination aus T-Verbindung 83 und Produktgas-Strahlungsmesser 86, der die Funktion
eines Produktgas-Rezirkulationsventils 87 und eines Produktgas-Speicherventils
90 steuert. In Abhängigkeit von der Stärke der Produktgasradioaktivität erzeugt der Strahlungsmesser 86 ein Signal,
das wahlweise das Rezirkulationsventil 87 und das Speicherventil öffnet und schließt. Wenn eine bedeutende Lösemittelmenge mit dem
Produktgas mitgerissen wird, dann wird sich die am Strahlungsmesser festgestellte Strahlungsintensität gegenüber einer vorher festgelegten
Höhe ändern. In diesem Fall wird der Strahlungsmesser 86 ein Signal erzeugen, das das Produktgas-Speicherventil 90 schließt und
das Produktgas-Rezirkulationsventil 87 öffnet, damit das etwas verschmutzte Produktgas durch die Rezirkulationsleitung zu dem Kompressoreintritt
16 strömen kann, um erneut in der Vorrichtung verarbeitet zu werdenc Wenn die Produktgasstrahlungsxntensität jedoch
innerhalb vorher festgelegter Grenzen liegt, dann erzeugt der Strahlungsmesser 86 ein anderes Signal, welches das Produktgas-Speicherventil
90 öffnet und das Produktgas-Rezirkulationsventil 87 schließt, damit das ausreichend reine Krypton- und Xenongasgemisch
durch die Produktgas-Speicherleitung 84 zu einem geeignet abgeschirmten und geschützten Gaslager strömen kanno
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In Übereinstimmung mit den Merkmalen dieser Erfindung ist also ein
Verfahren und eine Vorrichtung vorgesehen, um in wirksamer Weise die kleinen Spurenmengen langlebigen, radioaktiven Kryptons und
Xenons von anderen Kernreaktor-Abgasen zu trennen, damit diese Gase sicher und wirtschaftlich gelagert werden können, bis die Radioaktivität
zu einer verhältnismäßig harmlosen Höhe zerfällto
Es können auch Fluorkohlenstoffmedien als Lösemittel fUr dieses Verfahren verwendet werden,. Dabei kann es notwendig sein, die Verfahrensgrößen
in einem gewissen Umfang zu ändern,, Nichtrostender Stahl ist außerdem für das hierin beschriebene Verfahren ein beyorzugter
Werkstoff,
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Claims (3)
1.1 das Gasgemisch verdichten,
1.2 das Gasgemisch mit einem Fluorkohlenstoff-Lösemittel in Berührung bringen, um Krypton und Xenon sowie eine Restmenge
des Trägergases in dem Lösemittel zu absorbieren, wodurch dieses Lösemittel befrachtet wird,
1.3 das befrachtete Lösemittel mit mehr Fluorkohlenstoff-Lösemitteldampf
in Berührung bringen, um das restliche Trägergas aus dem befrachteten Lösemittel auszuscheiden und
ein Lösemittel zurückzulassen, das reich an radioaktiven Krypton und Xenon ist,
1.4 das an Lösemittel reiche Krypton und Xenon mit weiteren
Fluorkohlenstoff-Lösemitteldampf in Berührung bringen, um Krypton- und Xenongas aus dem Lösemittel zu trepnen,
1.5 das Krypton- und Xenongas trocknen, um das Gas weiter zu
reinigen, und
1.6 die Radioaktivität des gereinigten Gases messen, um wahlweise
das gereinigte Gas zu speichern bzw. das gereinigte Gas wieder in das Verfahren einzuführen.
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2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die folgenden Verfahrensschritte:
2*1 die Radioaktivität des Trägergases messen
2.2 wahlweise das Trägergas ins Freie abführen bzw« wieder in das Verfahren einführen^ je nach gemessener Radioaktivität.
Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet
durch den folgenden Verfahrensschritt:
3.1 das Lösemittel filtrieren, um Strahlungsschadstoffe
aus demselben zu entfernen.
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