DE3113130A1 - Cadmiumsulfidphotoelement und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Cadmiumsulfidphotoelement und verfahren zu seiner herstellung

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Description

Beschreibung
Die Erfindung betrifft Cadmiumsulfidphotoelemente mit verbessertem Wirkungsgrad und erhöhter Widerstandsfähigkeit gegenüber Kurzschlüssen. Insbesondere befaßt sich die Erfindung mit Cadmiumsulfidzellen mit einer erhöhten Spannungsausgangsleistung und zeichnet sich durch eine Dreischichtenkonstruktion aus/ in welcher die Kurzschlußbarriere eine Schicht innerhalb der Cadmiumsulfidhalbleitrrschicht ist.
Die Herstellung von dünnen Cadmiumsulfidphotoelementfilmen ist im allgemeinen bekannt. Es wird jedoch immer noch ein großer Forschungsaufwand zur Verbesserung derartiger Photoelemente betrieben, um einen höheren Wirkungsgrad zu erzielen.
Die US-PS 2 820 841 betrifft ein typisches polykristallines Cadmiumsulfidphotoelement aus einer Cadmiumsulfidschicht, einer Photobarriereschicht, gewöhnlich Kupfersulfid, einer leitenden Elektrodenschicht und einer Sammelelektrodeschicht.
Die US-PS 3 880 633 betrifft die kontinuierliche Herstellung von Photoelementen durch Sprühabscheiden von Materialien auf einem Glassubstrat, wobei eine transparente Zinnoxidschicht auf Glas als leitende Elektrodenschicht aufgebracht wird, worauf sich ein Aufsprühen von Cadmiumchlorid und einer wäßrigen Ν,Ν-Dimethylthioharnstofflösung, die mit Aluminiumchlorid dotiert ist, auf der leitenden transparenten Zinnoxidelektrodenschicht anschließt.
Die US-PS 4 086 101 betrifft Cadmiumsulfidphotoelemente, in welchen Kurzschlüsse, die durch eine Kupferwanderung durch die Cadmiumsulfidschicht verursacht werden, dadurch unterdrückt werden, daß Aluminium in die Cadmiumsulfidschicht eingebracht wird.
Die US-PS 4 143 235 betrifft Cadmiumsulfidphotoelemente
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mit einem verbesserten Wirkungsgrad aufgrund einer Cadmiumsulf iddoppelschicht, die durch Aufbringen einer ersten Schicht aus Cadmiumsulfid in Kontakt mit einer Substratschicht bei einer ersten Temperatur und Aufbringen einer zweiten Schicht aus Cadmiumsulfid bei einer zweiten Temperatur/ die sich um wenigstens ungefähr 200C von der ersten Auftragungstemperatur unterscheidet,erzeugt wird.
Diese bekannten Entwicklungen vermochten den Wirkungsgrad sowie die Wirtschaftlichkeit von dünnen Cadmiumsulfidphotoelementen einschließlich ihrer Widerstandsfähigkeit gegenüber Kurzschlüssen zu verbessern, es besteht jedoch immer noch ein Bedarf an der weiteren Verbesserung des Wirkungsgrades derartiger Cadmiumsulfidphotoelemente.
Die Erfindung hat sich daher die Aufgabe gestellt, derartige Photoelemente zu schaffen.
Diese Aufgabe wird durch die Erfindung durch Cadmiumsulfidphotoelemente gelöst, die aus aufeinanderfolgenden Schichten aus einer transparenten leitenden Elektrodenschicht, einer ersten Cadmiumsulfidhalbleiterschicht, einer Kurzschlußbarriereschicht, einer zweiten Cadmiumsulfidhalbleiterschicht, einer Barriereschicht und einer Sammler-Metallelektrodenschicht bestehen.
Es wurde ferner gefunden, daß dünne polykristalline Photoelemente mit verbessertem Wirkungsgrad nach einem Verfahren hergestellt werden können, welches darin besteht, eine erste Cadmiumsulfidhalbleiterschicht auf einer transparenten leitenden Elektrodenschicht zu bilden, eine Aluminium-enthaltende Kurzschlußbarriereschicht auf der ersten Cadmiumsulf idhalbleiterschicht auszubilden, eine zweite Cadmiumsulfidhalbleiterschicht auf der Aluminium-enthaltenden Kurzschlußschicht zu erzeugen, eine Kupfersulfidbarriereschicht auf der zweiten Cadmiumsulfidhalbleiterschicht zu erzeugen und eine Kupfersammlerelektrodenschicht herzustellen.
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Die erfindungsgemäßen dünnen polykristallinen Cadmiumsulfidphotoelemente besitzen einen gegenüber anderen Cadmiumsulfidphotoelementen, welche nicht die dreischichtige Kurzschlußbarrierekonstruktion aufweisen/ verbesserten Wirkungsgrad/ wie anhand der Spannung zu erkennen ist.
Die wesentlichen Merkmale der erfindungsgemäßen verbesserten Cadmiumsulfidphotoelemente gehen aus der beigefügten Zeichnung hervor. Diese Zeichnung zeigt einen schematischen Querschnitt durch ein Photoelement gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung. Der Querschnitt zeigt den sog. "Rückwandtyp" ("backwall—type") , bei dem die Lichtquelle durch das Substrat hindurchgeht, es sind jedoch auch andere Anordnungen möglich, beispielsweise der "Vorderwandtyp" ("frontwall type"), bei dem die Lichtquelle durch ein Metallsaminlerelektrodengitter hindurchgeht.
Polykristalline dünne Cadmiumsulfidphotoelemente werden ganz allgemein in dem weiter oben geschilderten Stand der Technik beschrieben. Insbesondere beschreiben die US-PS 3 880 633 und 4 143 235 die Sprühauftragung unter Bildung von Schichten unter Erzeugung geeigneter Cadmiumsulfidphotoelemente. In diesen Literaturstellen werden die Einzelheiten der Herstellung geeigneter polykristalliner Cadmiumsulfidphotoelemente erläutert.
Die erfindungsgemäßen Cadmiumsulfidphotoelemente weisen in typischer Weise eine Anzahl von Schichten auf, die als im wesentlichen ausgedehnte planare Schichtungen zu bezeichnen sind» Die Schichten sind in Form einer ersten Schicht oder Grundschicht, bei welcher es sich um ein tragendes Substrat handelt, das im Falle von "Rückwandzellen" aus Glas sein kann, angeordnet. Die zweite Schicht oder die Deckschicht ist eine leitende transparente Elektrodenschicht, bei der es sich um einen dünnen Film aus beispielsweise Zinnoxid oder Indiumoxid handeln kann. Die dritte Schicht ist eine Halbleiterschicht, die beispielsweise aus Cadmiumsulfid oder Cadmium-Zink-Sulfid bestehen
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kann. Die vierte Schicht ist eine Kurzschlußbarriereschicht aus dem Metall der dritten Schicht plus einer kleineren Menge Aluminium. Die fünfte Schicht ist eine Halbleiterschicht, die der dritten Schicht ähnlich ist. Die sechste und die nächste Schicht sind eine Barriereschicht, beispielsweise aus Kupfersulfid, Kupferphosphid oder Kupfer-Indium-Selenid. Die siebte und letzte Schicht ist in typischer Weise die Metallsammlerelektrodenschicht, die erfindungsgemäß vorzugsweise aus Kupfer, Kupferlegierungen oder metallischen Verbindungen aus Kupfer oder Mischungen davon besteht.
Die Schichten oder die im wesentlichen sich ausdehnenden planaren Schichtungen der erfindungsgemäßen polykristallinen Photoelemente können in einer alternierenden Folge im Falle von "Vorderwandzellen" angeordnet sein. Bei einer derartigen Ausführungsform gelangt das Licht durch ein typisches Metallelektrodengitter zu der Barriereschicht, die sich auf den darunterliegenden Halbleiterschichten und dem Substrat befindet. Bei einer derartigen Ausführungsform dienen das Gitter und das Metallsubstrat als Elektroden des Elements.
Die bevorzugte Kurzschlußbarriere besteht aus Aluminium, das in Form von Aluminiumoxid oder -sulfid oder einer Mischung davon bestehen kann. Man kann jedoch auch andere Metalle für diesen Zweck verwenden, erwähnt seien beispielsweise Titan, Chrom, Vanadin, Bor, Magnesium, Beryllium und Scandium. Inder vorliegenden Beschreibung wird Aluminium als Beispiel für die Kurzschlußbarrieremasse beschrieben. Das Molverhältnis von Cadmium zu Aluminium in der Kurzschlußbarriere schwankt zwischen 1:1 und 9:1.
Es wurde gefunden, daß der Wirkungsgrad eines Cadmiumsulfidsolarphotoelementes unter Verwendung einer dreischichtigen Struktur aus einer ersten Schicht aus Cadmiumsulfid in einem Grenzflächenkontakt mit einer Substratschicht, einer dünnen Kurzschlußbarriereschicht und einer
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zweiten Schicht das Cadmiumsulfid verbessert werden kann. Die Kurzschlußbarriereschicht besteht aus Cadmiumsulfid, das eine kleine Menge Aluminium enthält. Derartige Schichten werden durch Aufbringen einer Mischung aus Cadmium oder Aluminium auf der Cadmiumsulfidschicht erzeugt. Vorzugsweise werden wäßrige Lösungen, welche lösliche Cadmium- und Aluminiumsalze enthalten, zusammen mit einer Quelle für Schwefel auf die Cadmiumsulfidschicht aufgesprüht.
Die Erfindung beruht auf der überraschenden Erkenntnis, daß der Wirkungsgrad von Cadmiumsulfidphotoelementen, gemessen anhand der Spannungsabgabe, merklich dadurch verbessert werden kann, daß die Kurzschlußbarriereschicht in der Cadmiumsulfidschicht eingebettet wird und nicht in Nachbarstellung zu der Cadmiumsulfidschicht liegt, sowie dies bisher der Fall war. Daher weist das erfindungsgemäße Photoelement drei aneinander angrenzende Schichten auf, die durch Aufbringen (1) einer ersten Cadmiumsulf idschicht auf einem tragenden Substrat, (2) einer Kurzschlußbarriereschicht in einem Grenzflächenkontakt mit der Cadmiumsulfidschicht und (3) einer zweiten Cadmiumsulf idschicht in Grenzflächenkontakt zu der Kurzschlußbarriereschicht gebildet werden.
Die relative Dicke der drei Schichten, aus denen das erfindungsgemäße dreischichtige Photoelemente gebildet wird, schwankt zwischen 2:1:2 und 500:1:500 im Falle einer CdS: Kurzschlußbarriere:CdS-Konstruktion. Die Kurzschlußbarriereschicht muß kontinuierlich und ohne Bruch verlaufen, ist jedoch vorzugsweise dünn. Im allgemeinen besitzt sie eine Dicke zwischen 1 und 200 und vorzugsweise 5 und 100 Nanometern (nm). Das ganze Dreischichtenkurzschlußbarriere-Sandwichtypelement kann erheblich in seiner Dicke schwanken f im allgemeinen zwischen ungefähr 1 und 8 und vorzugsweise 3 und 6 Mikrometern=
Cadmiumsulfidphotoelemente bestehen im allgemeinen aus einer laminierten Verbundstruktur mit sechs im wesentlichen ausgedehnten planaren Schichtungen« Die sechs Schichtungen
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sind folgende: (1) eine Stützschicht, (2) eine leitende Elektrode, (3) eine Kurzschlußbarriereschicht, (4) eine Cadmiumsulfidschicht, (5) eine Kupfersulfidschicht (manchmal als "Barriereschicht" bezeichnet) und (6) eine Sammlerelektrode. Gemäß vorliegender Erfindung wird eine neue Laminierung hinzugefügt, und zwar eine Cadmiumsulfidschicht zwischen der leitenden Elektrode und der Kurzschlußbarriere. Wie erwähnt, werden die Cadmiumsulfidschichten und die dazwischenliegende Kurzschlußbarriereschicht mit einer Sandwichtypstruktur gemeinsam als Dreifachschicht bezeichnet. Die Cadmiumsulfidanteile der Dreifachschicht können verschiedene Dicken besitzen und gegebenenfalls kleinere Mengen an anderen Elementen als Dotierungsmittel, Additive etc. enthalten; Die
Die Zeichnung zeigt ein Photoelement, das erfindungsgemäß hergestellt worden ist, im Querschnitt. Die Dickeabmessungen der Schichten sind übertrieben dargestellt. Die Bezugszahl 1 betrifft die unterste Schicht, bei der es sich in erster Linie um eine Stützschicht handelt, die beispielsweise aus Flachglas besteht.
Die nächste Schicht mit der Bezugszahl 2 ist eine elektrisch leitende Schicht und stellt die leitende oder negative Elektrode dar. Diese Schicht muß eine chemisch-inerte Substanz sein, die hohen Temperaturen zu widerstehen vermag und gegenüber den Wellenlängen des Sonnenlichtes durchlässig ist, gegenüber welchen das Photoelement empfindlich ist. Typische Substanzen für diese Schicht sind Zinn(IV)-oxid, Cadmiumstannat, Cadmiumoxid, Indiumoxid oder Mischungen -davon. Die bevorzugte Substanz ist eine Mischung aus Indiumoxid und Zinnoxid, die häufig als Indium/Zinn-Oxid bezeichnet wird. Glas, 'das bereits mit einem leitenden Substrat beschichtet ist, ist im Handel unter dem Warenzeichen "NESA" erhältlich.
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Die nächsten drei Schichten mit den Bezugsziffern 3, 4 und 5 bilden die erfindungsgemäße Dreifachschicht. Die Schicht 3 ist eine Cadmiumsulfidschicht, die Schicht 4 eine Aluminium-enthaltende Cadmiumsulfidkurzschlußbarriereschicht und die Schicht 5 eine Cadmiumsulfidschicht.
Zur Vervollständigung des Photoelements liegt die Dreifachschicht an einem dünnen Film (Schicht 6) mit einer Dicke von ungefähr 0,01 bis 1,0 Mikron aus einem Chalkogen aus einem einwertigen Hetall der Gruppe IB des Periodischen Systems der Element an. Dabei kommen die Oxide, Selenide oder Sulfide von Kupfer, Silber und Gold infrage. Vorzugsweise besteht die Schicht aus Kupfersulfid. Häufig wird diese Schicht als "Barriereschicht" bezeichnet. Abschließend ist eine oberste Sammlerelektrodenschicht vorgesehen. Diese Sammlerelektrode oder positive Elektrode besteht aus einem Material, welches dazu in der Lage ist/ einen Ohmkontakt oder nicht-gleichrichtenden Kontakt mit der Barriereschicht zu bilden. Geeignete Materialien sind Kupfer, Indium, Gallium, Aluminium/ Chrom etc.
Das erfindungsgemäße Photoelement wird nach bekannten Methoden hergestellt/ beispielsweise durch Sprühyprolyse, Vakuumauftragung/ Zerstäuben etc. Die bevorzugte Aufsprühmethode wird in der US-PS 3 880 633 beschrieben.
Beispiele
Die folgenden Beispiele erläutern eine Herstellung erfindungsgemäßer Photoelemente. Diese Elemente werden dann mit bekannten Zellen verglichen, wobei ersichtlich wird, daß sie diesen überlegen sind.
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Beispiel 1
Ein mit Indium/Zinn-Oxid beschichtetes Glas mit einer Abmessung von 4 2 cm2 (Widerstand =7,14 Ohm/Quadrat (ohms/sq.)) wird mit Säure und dann mit Wasser gereinigt. Nach dem Trocknen wird das Glas in ein auf 2500C gehaltenes Bad aus geschmolzenem Zinn eingebracht. Dieses Bad wird unter einer Stickstoff.-atmosphäre in einen Trockenschrank eingebracht. Dann wird die Zinnbadtemperatur auf 4000C erhitzt.
Das Glas wird mit 65 ml einer 0,5 m Cadmiumchloridlösung und 38/4 ml einer 1,0 m N,N-Dimethylthioharnstofflösung, gelöst in 1000 ml entionisiertem Wasser, mit einer Menge von 3 ml pro Minute 4 0 min lang besprüht. Dann wird das in der vorstehend beschriebenen Weise behandelte Glas mit 12 ml einer 0,5 m Cadmiumdichloridlösung, 4 ml einer 0,5 m Aluminiumtrichloridlösung und 10,8 ml einer 1,0 m N,N-Dimethylthioharnstoff lösung, gelöst in 250 ml entionisiertem Wasser, in der gleichen Menge während 2 min besprüht. Abschließend wird die erste Lösung in der vorstehend beschriebenen Weise 220 min aufgesprüht. Bei der Durchführung der vorstehend beschriebenen Sprühoperationen wird Stickstoffgas durch die Sprühdüse zur Erzielung einer feinen Sprühung geschickt. Der erhaltene Dreischichtenfilm auf Glas wird in einem Ofen auf 4750C 30 min erhitzt und dann langsam auf Zimmertemperatur auf einer heißen Platte abgekühlt.
Das wärmebehandelte Produkt wird in Abschnitte mit 25 χ 34 mm zerschnitten. Jeder Abschnitt wird in eine Lösung aus 5,24 g Kaliumchlorid, 4,9 g Hydroxylaminhydrochlorid und 3,6 g Kupferchlorid, gelöst in 700 ml entionisiertem Wasser, mit einer Temperatur von 800C eingetaucht. Die Abschnitte werden 3, 4 oder 6 s eingetaucht. Diese Abschnitte werden dann in einem Ofen 10 min auf 2200C erhitzt. Dann wird eine Kupferelektrode an die Zelle angelegt. Die Elektrode besitzt eine Fläche von 0,1 cm2 und
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besteht aus einer unteren Schicht aus Kupfer, das im Vakuum auf das Kupfersulfid aufgedampft worden ist, gefolgt von einer Schicht aus Gold, das auf das Kupfer aufgedampft worden ist. Das Gold dient zum Schützen des Kupfers gegenüber einer Oxidation durch Luft. Das auf diese Weise hergestellte Elemente weist eine Dreifachschichtstruktur, aufgebracht auf einem ITO-Glasträger auf, und besteht in der angegebenen Reihenfolge aus folgenden Schichten: einer Cadmiumsulfidschicht, einer Kurzschlußbarriereschicht sowie einer anderen Cadmiumsulfidschicht. Diese Schichten weisen Dickenverhältnisse von 20:1:110 auf. Diese Dreifachschicht wird mit einer Kupfersulfidschicht bedeckt, auf welcher eine Kupferelektrode befestigt wird. Diese Zellen werden auf ihre Elektrizitätserzeugung unter Verwendung eines mit Wasser filtrierten künstlichen Lichtes getestet. Die pro cm2 erzeugte Energie, die Spannung des offenen Stromkreises sowie der Kurzschlußstrom werden jeweils gemessen. Die Ergebnisse gehen aus der Tabelle I hervor.
Eine Vergleichszelle wird in analoger Weise hergestellt, mit der Ausnahme, daß die erste Schicht bei der Durchführung des oben beschriebenen Verfahrens weggelassen wird. Dabei wird eine Zweifachschichtstruktur auf einem Glasträger aus einer Barriereschicht und einer Cadmiumsulfidschicht erzeugt. Diese Konstruktion wird unter den gleichen Bedingungen wie das zuvor beschriebene Elemente getestet. Die Ergebnisse gehen aus der Tabelle I hervor.
Andere Dreischichtelemente werden in im wesentlichen der gleichen Weise hergestellt, mit der Ausnahme, daß die Dicke der drei Schichten variiert wird, wobei sowohl Thioharnstoff als auch N,N-Dimethylthioharnstoff als Schwefelquellen verwendet werden. Die Ergebnisse gehen aus der Tabelle I hervor.
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Tabelle I
Dreischichtsolarelemente
Anzahl der Relative Schwefel- Eintauch- Abgabe.
Schichten Dicke quelle 1 zeit (s) (Volt)
1:115 EWT
20:1:110 DMT
1:115 TO
20:1:125 TO
3 0,295
4 0,358
6 0,304
3 0,375
4 0,388
6 0,379
3 0,277
4 0,338
6 0,286
3 0,353
4 0,324
6 0,354
DMT = Ν,Ν-Dimethylthioharnstoff; TO = Thioharnstoff
Ein Vergleich der Werte der Dreifachschicht- sowie der Zweifachschichtelemente zeigt, daß die von den Dreifachschichtelementen erzeugte Spannung ungefähr 0,35 Volt
beträgt, während der Durchschnitt im Falle der Zweifachschichtelemente ungefähr 0,31 Volt beträgt. Daher entwickeln die Zellen mit einer Kurzschlußbarriere, die in die Cadmiumsulfidschicht eingebettet ist, mehr als 10 % Spannung als die Zellen, in welchen die Barriereschicht sich auf der äußeren Seite der Cadmiumsulfidschicht befindet.
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Claims (1)

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    CHEVRON RESEAFiCH COMPANY Market Street, Sari Francis« Ca. 94105 / USA
    DR. WOLFGANG · 1ULI.ER-BORE (PATENTANWALT /ON 1927 - 197S) DR. PAUL DEUFF' . DIPL.-CH EM. DR. ALFRED SCHf W. DIPL-CHEM. WERNER HERTE . DIPL.-PHYS.
    C 3278
    d r-'i απ1..' α! ί idphotOHlement urvi Verfahrer zu seiner Hers^slluncr
    ^i) ten tan spj uche
    -.iinii isulfidphotoolement mi VGrbesf;rtem Jirk. nv;sgraa, ver;> sichnet durch auf einanderf olgt: nde Echich-3n aus
    -:-- T-ansparenten leitenden Eldttrc ;en£.chicht, "-incr ;tor "admiumsulf idhalbleiterschicht , einer Ku- ischjuß-■ f τ,- i-Fchicht, einer zweiten Crdmiv'--ru1'"idhal" lcitor- -'A^h . einer Barriereschicht un.a e4 ner Saimnel s-letaj_l-
    Kt^ idcnschicht.
    ■-.-to"-.ement nach Anspruch 1, oadurcx gekeinzei- anet, "·- . U5.'.:;<aren'-e leitende Met \1 Ie '.ek; rc-'er.s hlch'. -5 ό .noxid r>esteht.
    BAD ORIGINAL
    3. Photoelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die transparente leitende Metallelektrodenschicht aus Indiumoxid besteht.
    4. Photoelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die transparente leitende Metallelektrodenschicht aus Indium-/Zinnoxid besteht.
    5. Photoelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kurzschlußbarriereschicht aus Cadmiumsulfid besteht, das eine kleinere Menge Aluminiumoxid oder AIuminiumsulfid enthält.
    6. Photozelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
    daß die Sammelmetallelektrodenschicht eine Kupfermetallelektrode ist.
    7. Verfahren zur Herstellung von polykristallinen Filmphotoelementen mit verbessertem Wirkungsgrad, dadurch gekennzeichnet, daß eine erste Cadmiumsulfidhalbleiterschicht auf einer transparenten leitenden Metallelektrodenschicht ausgebildet wird, eine Aluminium-enthaltende Kurzschlußbarriereschicht auf der ersten Cadmiumsulfidhalbleiterschicht ausgebildet wird, eine zweite Cadmiumsulfidhalbleiterschicht auf der Aluminium-enthaltenden Kurzschlußbarriereschicht gebildet wird, eine Kupfersulfidbarriereschicht auf der zweiten Cadmiumsulfidhalbleitersähicht ausgeformt wird und eine Kupfersammelelektrodenschicht erzeugt wird.
    8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Schichten durch Aufsprühen erzeugt werden.
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DE3113130A 1980-05-12 1981-04-01 Cadmiumsulfidphotoelement und verfahren zu seiner herstellung Withdrawn DE3113130A1 (de)

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