DE3009687A1 - Verfahren zur herstellung von reaktionsharzformstoffen auf epoxidharzbasis und deren verwendung - Google Patents

Verfahren zur herstellung von reaktionsharzformstoffen auf epoxidharzbasis und deren verwendung

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Hans-Jürgen Dipl.-Chem. Dr. 8520 Erlangen Booß
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description

  • Verfahren zur Herstellung von Reaktionsharzformstoffen
  • auf Epoxidharzbasis und deren Verwendung Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Reaktionsharzformstoffen auf Epoxidharzbasis sowie die Verwendung der nach diesem Verfahren hergestellten Reaktionsharzformstoffe.
  • Bauteile für elektrische Schaltungen der Nieder-, Mittel- und Hochspannungstechnik müssen sowohl ein hohes Eigenschaftsniveau, d.h. eine hohe elektrische und mechanische Qualität, aufweisen, als auch wirtschaftlich herstellbar sein. Deshalb werden für diesen Zweck bestimmte Kunstharze, insbesondere Epoxidharze (EP-Harze), verwendet, die - unter Zusatz von Härtern und Beschleunigern - durch einen Vernetzungsprozeß bei hoher Temperatur, eine sogenannte Heißhärtung, zu entsprechenden Formstoffen verarbeitet werden.
  • Zur wirtschaftlichen Herstellung von Bauteilen aus den genannten Harzen wird ferner ein möglichst kurzer Verarbeitungsprozeß und darüber hinaus eine hohe Oberflächenqualität sowie eine geringe Schrumpfung angestrebt. Eine geringe Schrumpfung, die zu entsprechend engen Toleranzen der fertigen Bauteile führt, ist bei deren Herstellung von ausschlaggebender Bedeutung. Ein derartiges Verhalten ist jedoch nicht einfach zu erreichen, da bei der Heißhärtung von Epoxidharzen Schrumpfungen von 2 bis 4 Vol.- auftreten.
  • Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung von Reaktionsharzformstoffen auf Epoxidharzbasis anzugeben, das zu einer Verringerung der Schrumpfung führt, wobei gleichzeitig die Herstellungsdauer möglichst kurz sein soll.
  • Dies wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß in einem niedermolekularen Epoxidharz etwa 0,5 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Epoxidharz, eines Polymeren gelöst oder dispergiert werden, daß dieser Lösung bzw. Dispersion Härter und Beschleuniger sowie gegebenenfalls Zusatzstoffe zugesetzt werden und daß die dabei erhaltene Reaktionsharzmasse bei einer Temperatur etwa zwischen 0 140 und 170 C gehärtet wird.
  • Vorzugsweise wird beim erfindungsgeiäßen Verfahren dem niedermolekularen Epoxidharz ein thermoplastisches Polymeres zugegeben. Unter einem niedermolekularen Epoxidharz wird dabei ein Epoxidharz mit einer Epoxidzahl etwa zwischen 0,40 und 0,70 verstanden; vorzugsweise liegt die Epoxidzahl zwischen 0,50 und 0,60 (Epoxidzahl = Anzahl Epoxidgruppen pro 100 g Substanz).
  • Die beim erfindungsgemäßen Verfahren eingesetzten Formmassen sind schrq!pfarm, so daß sich daraus - aufgrund der geeigneten Zusammensetzung und der Verarbeitungsbedingungen - Reaktionsharzformstoffe bzw. Bauteile mit engen Toleranzen herstellen lassen. Dies ist sehr überraschend, da ein derartiges Verhalten bei EP-Harzen nicht erwartet werden konnte.
  • Bekannt sind schrumpfarme Harze auf der Basis von ungesättigten Polyesterharzen (UP-Harze), wobei die Schnnpfung durch eine Veränderung des Ablaufes der Heißhärtung erfolgt. Bei der normalen Härtung findet hier zunächst eine Ausdehnung der Reaktionsharzmasse statt und nach Erreichen der Reaktionstemperatur eine kontinuierliche Abnahme des Volumens bis zu einem Endwert (Reaktionsschwund). Bei den schrumpfarmen UP-Harzen, sogenannten "Low profile"-Formmassen, setzt kurz nach Beginn des Reaktionsschwundes erneut eine Ausdehnung ein, die den Reaktionsschwund vollständig kompensiert (vgl.: "Kunststoffe, Bd. 61, 1971, Seite 602 ff.). Dieses Verhalten kann dadurch erreicht werden, daß dem UP-Harz ein olefinisch ungesättigtes Monomeres sowie ein Polymeres, das sich wenigstens teilweise von Styrol, Vinylchlorid oder Diallylphthalat ableitet, bzw. ein thermoplastisches Polymeres mit Säurefunktionen zugesetzt wird (deutsche Offenlegungsschriften 18 03 345 und 19 53 062).
  • Die Tatsache, daß auch bei EP-Harzen ein entsprechendes Verhalten, d.h. ein "Low profile"-Effekt, erreicht werden kann, konnte aber nicht vorausgesehen werden.
  • Bei EP-Harzen verläuft nämlich die Härtung nach einem ganz anderen chemischen Prozeß als bei UP-Harzen.
  • Während bei den letztgenannten Harzen eine Copolymerisation in einer Kettenreaktion abläuft, von deren speziellen Konstanten der "Low profile"-Effekt beeinflußt wird, findet bei den EP-Harzen eine Stufenreaktion statt.
  • Als Polymere finden beim erfindungsgemäßen Verfahren vorzugsweise Polysulfone, Polycarbonate und hochmolekulare Epoxidharze (Epoxidzahl etwa zwischen 0,10 und 0,25) Verwendung, d.h. in niedermolekularen Epoxidharzen lösliche Polymere, sowie niedermolekulare Polyäthylene, welche in den Epoxidharzen unlöslich sind.
  • Daneben können - als lösliche Polymere - aber auch Polyoxymethylene, Phenoxyharze und epoxidierte Novolake (Epoxidzahl etwa zwischen 0,50 und 0,70, vorzugsweise etwa bei 0,55) eingesetzt werden, sowie - als unlösliche Polymere - chlorierte und chlorsulfonierte niedermolekulare Polyolefine. Der Anteil der Polymeren an der Reaktionsharzmasse beträgt dabei, wie bereits ausgeführt, etwa zwischen 0,5 und 20 Gew.-%, bezogen auf das Epoxidharz.
  • Der Lösung bzw. Dispersion des Polymeren im Epoxidharz werden dann die weiteren Komponenten zugesetzt, d.h.
  • Härter und Beschleuniger sowie gegebenenfalls weitere Zusatzstoffe, wie FUll- und Farbstoffe. Die Menge an Beschleuniger beträgt dabei vorteilhaft wenigstens ca.
  • 1,25 Gew.-, vorzugsweise etwa zwischen 1,5 und 2,0 Gew.-%, jeweils bezogen auf das Epoxidharz, d.h. der Reaktionsharzmasse wird ein höherer Anteil an Beschleuniger zugesetzt als es sonst üblich ist (ca. 0,5 bis 1 Gew.-%). Als Härter und Beschleuniger können beim erfindungsgemäßen Verfahren im übrigen die im allgemeinen verwendeten Verbindungen eingesetzt werden, insbesondere finden hierbei Hexahydrophthalsäureanhydrid und Methyltetrahydrophthal säureanhydrid als Härtung mittel sowie Dimethylbenzylamin als Beschleuniger Verwendung.
  • Die Verarbeitung der sämtliche Komponenten enthaltenden Reaktionsharzmasse erfolgt vorzugsweise bei einer Temperatur von ca. 500C. Die Masse mit dieser Temperatur wird in Formen eingebracht, die auf eine Temperatur von wenigstens 1200C vorerwärmt sind und die Zufuhr von elektrischer Energie gestatten. Vorteilhaft liegt die Vorwärmtemperatur im Bereich der Härtungstemperatur, d.h. etwa zwischen 140 und 1700C. Die Härtung selbst erfolgt dann - bei den angegebenen Temperaturen - in einem Vorgang, d.h. nicht stufenweise.
  • Das erfindwlgagemäBe Verfahren weist den Vorteil auf, daß dle el7seilzait der Reaktionsharzmasse in der Form sehr kurz. ist: Sie beträgt nur etwa 10 bis 20 min. Auf diese Weise wird die Gesamtherstellzeit verkürzt und eine wirtschaftliche Fertigung von Reaktionsharzformstoffen erreicht Das erfindungsgemäße Verfahren zeichnet sich darüber hinaus dadurch aus, daß die Reaktionsharzformstoffe nur sehr kleine Lunker aufweisen: Der Durchmesser der Linker beträgt lediglich etwa 1 bis 3 /um. Daraus ergibt sich, daß die Reaktionsharzformstoffe eine hoiie elektrische Festigkeit besitzen und die Teilentladung sehr gering ist.
  • Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Reaktionsharzformstoffe finden vorzugsweise als Bauteile für elektrische Schaltanlagen der Nieder-, Mittel-und Hochspannungstechnik Verwendung, insbesondere für Stützisolatoren, Durchführungen und Schaltgehäuseabdeckungen.
  • Anhand von Ausführungsbeispielen soll die Erfindung noch näher erläutert werden.
  • Beispiel 1 Zur Herstellung eines Gießharzgemisches für Stützisolatoren werden zu 500 g Epoxidharz mit einer Epoxidzahl von 0,55 50 g Polysulfon gegeben, anschließend wird eine Stunde bei einer Temperatur von 1200C mit einem Rührwerk vermischt. Dem homogenen Gemisch werden dann 400 g Hexahydrophthalsäureanhydrid, 8 g Dimethylbenzylamin, 1800 g Quarzmehl (Füllstoff) und 1 g eines Farbstoffes zugesetzt. Nach erneuter Homogenisierung und Entgasung (bei 1 mbar) wird die fertige Gießharzmischung in einen temperierten Behälter übergeführt und verbleibt dort auf einer Temperatur von 50-+20C. Die Mischung wird dann mit etwa 3 bar in eine elektrisch beheizte Stahlform gedrückt. Die Form, die Einsätze zur Aufnahme von Metallteilen (Buchsen) enthält, weist eine - an der Formwand gemessene - Temperatur von ca.
  • 1600C auf. Unter den angegebenen Bedingungen härtet das Gießharz in 18 min aus, so daß ein formstabiler Körper entformt werden kann, der ohne weitere Nachbehandlung einsatzfähig ist.
  • BeisPiel 2 Zur Herstellung eines Gießharzgemisches für Stützisolatoren oder Durchführungen, die in der SF6-Technik eingesetzt werden können, werden 500 g Epoxidharz mit einer Epoxidzahl von 0,55 mit 60 g Polycarbonat versetzt, dann wird für etwa 2 Stunden bei einer Tempera-0 tur von ca. 130 C in einem Rührwerk gemischt. Dem leicht trauben Gemisch werden 400 g Hexahydrophthalsäureanhydrid, 1800 g Dolomit (Füllstoff) und 1 g eines Farbstoffes zugesetzt. Der Füllstoff weist eine Korngröße < 70 /um auf, wobei ein Anteil von ca. 10 96 eine Korngröße c 2 /um besitzt. Nach Homogenisierung und Entgasung (bei 1 mbar) wird die Gießharzmischung 0 auf ca. 50 C abgekühlt und dann werden 10 g Dimethylbenzylamin zugemischt. Das dabei erhaltene Gemisch wird anschließend einem beheizten Behälter zugeführt und entsprechend Beispiel 1 weiterverarbeitet. Bei einer Formtemperatur von ca. 1650C härtet das Gießharz in 15 min aus.
  • BeisDiel 3 Zur Bereitung eines Gießharzgemisches, das zur Herstellung von Schaltergehäuseabdeckungen dient, werden 500 g Epoxidharz mit einer Epoxidzahl-von 0,55 80 g (höhermolekulares) Epoxidharz mit einer Epoxidzahl von 0,12 zugesetzt und für etwa 2 Stunden bei einer Temperatur von ca. 1300C in einem Rührwerk vermischt. Dem Gemisch werden 400 g Hexahydrophthalsäureanhydrid, 1800 g Dolomit (Füllstoff) und 1 g eines Farbstoffes zugesetzt.
  • Der Füllstoff weist eine Korngröße c 70 /um auf, wobei ein Anteil von ca. 10 yO eine Korngröße c 2 lum besitzt.
  • Nach Homogenisierung und Entgasung (bei 1 mbar) wird die Gießharzmischung auf ca. 50 0C abgekühlt und dann werden 10 g Dimethylbenzylamin zugemischt. Das dabei erhaltene Gemisch wird entsprechend Beispiel 2 weiterverarbeitet, wobei die Formtemperatur ca. 170 0C und die Härtezeit 14 bis 15 min beträgt.
  • Beispiel 4 Zur Bereitung eines Gießharzgemisches, das zur Herstellung von Schaltergehäuseabdeckungen eingesetzt wird, werden zu 500 g Epoxidharz mit einer Epoxidzahl von 0,55 ca. 5 g niedermolekulares Polyäthylen, sogenanntes A-Wachs, mit einem Schmelzpunkt von 100 bis 1050C zugesetzt und für die Dauer von einer Stunde bei einer Temperatur von etwa 130 0C mit einem Intensivrührer dispergiert. Der Dispersion werden 400 g Methyltetrahydrophthalsäureanhydrid, 1900 g Quarzmehl (Füllstoff) und 1 g eines Farbstoffes zugesetzt. Nach Homogenisierung und Entgasung (bei 1 mbar) werden 10 g Dimethylbenzylamin zugesetzt und dann wird entsprechend Beispiel 2 weiterverarbeitet. Die Formtemperatur beträgt ca. 1700C, die Härtezeit etwa 15 min.
  • 6 Patentansprüche

Claims (6)

  1. Patentansprüche 1. Verfahren zur Herstellung von Reaktionsharzformstoffen auf Epoxidharzbasis, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t , daß in einem niedermolekularen Epoxidharz etwa 0,5 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Epoxidharz, eines Polymeren gelöst oder dispergiert werden, daß dieser Lösung bzw. Dispersion Härter und Beschleuniger sowie gegebenenfalls Zusatzstoffe zugesetzt werden und daß die dabei erhaltene Reaktionsharzmasse bei einer Temperatur etwa zwischen 140 und 1700C gehärtet wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß dem Epoxidharz ein thermoplastisches Polymeres zugegeben wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß als Polymeres Polysulfon, Polycarbonat, hochmolekulares Epoxidharz oder niedermolekulares Polyäthylen verwendet wird.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, d a -d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Reaktionsharziasse vor der Härtung eine Temperatur von 0 ca. 50 C aufweist.
  5. 5. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bia 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t daß der Anteil an Baschleunlger wenigstens ca.
    1,25 Ges.*%, vorzugsweise etwa zwischen 1,5 und 2,0 Gew.-% beträgt, bezogen auf das Epoxidharz.
  6. 6. Verwendung der nach dem Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5 hergestellten Reaktionsharzformstoffe als Bauteile für elektrische Schaltanlagen der Nieder-, Mittel- und Hochspannungstechnik.
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