DE3001240A1 - Elektrode fuer elektrochemische prozesse - Google Patents

Elektrode fuer elektrochemische prozesse

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DE3001240A1
DE3001240A1 DE19803001240 DE3001240A DE3001240A1 DE 3001240 A1 DE3001240 A1 DE 3001240A1 DE 19803001240 DE19803001240 DE 19803001240 DE 3001240 A DE3001240 A DE 3001240A DE 3001240 A1 DE3001240 A1 DE 3001240A1
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electrode
solution
oxide
boron
thermally decomposable
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Vladimir Borisovič Busse-Mačukas
Leonid Ivanovič Jurkov
Georgij Nikolaevič Kochanov
Vladimir Leonidovič Kubasov
Florentij Iserovič Moskva Lvovič
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BUSSE-MACUKAS VLADIMIR BORISOVIC
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BUSSE-MACUKAS VLADIMIR BORISOVIC
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    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
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    • C25B11/04Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for characterised by the material
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    • C25B11/093Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier characterised by the electrocatalyst material consisting of at least one catalytic element and at least one catalytic compound; consisting of two or more catalytic elements or catalytic compounds at least one noble metal or noble metal oxide and at least one non-noble metal oxide

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Description

  • Beschreibung
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf in elektrochemischen Prozessen verwendete Elektroden und enthält eine stromleitende Unterlage mit einer darauf aufgebrachten aktiven Masse aus Metalloxiden und Boroxid, Die Elektrode ist für die Verwendung als Anoden bei der Elektrolyse von LösuRgen der Alkalichloride zwecks Herstellung von Chlor und kaustischer Soda in Elektrolyseuren mit Filterdiaphragma sowie in elektrolytischen Prozessen der Herstellung von Chloraten, in Prozessen der elektroorganischen Synthese, bei der elektrochemischen Abwasserreinigung und der Regenerierung chlorhaltiger Ätzflüssigkeiten bestimmt.
  • Bis zur letzten Zeit fanden weite Verbreitung Graphit anoden, die in verschiedenen elektrochemiachen Prozessen verwendet werden. Die Graphitanoden weisen eine Reihe von Vorteilen auf. Man verwendet für ihre Herstellung kein teures Elektrodenmaterial. Die Anoden sind kurzschlußempfindlich. Gleichzeitig damit aber weisen sie ein hohes Potential der Chlorentwicklung und als Folge eine höhere Elektrolyseurspannung und einen hohen Verschleiß des Anodenmaterials auf, wodurch es notwendig wird, die Elektrolyseure zur Auswechselung der Änodenblöcke häufig auseinanderzunehmen. Die Graphitanoden besitzen bedeutende Abmessungen und bedeutendes Gewichts was zu einer nichtvertretbaren Vergrößerung der Abmessungen der Blektrolyseure und der Arbeitsflächen der Elektrolyseabteilungen führt.
  • BS finden gegenwärtig weite Verbreitung elektroden mit einer stromleitenden Grundlage und einer darauf aufgebrachten aktiven Masse0 Die stromleitende Grundlage besteht aus einem bei der anodischen Polarisation passivierbaren Metall, beispielsweise Titan, Tantal, Zirkonium, Niob, und Legierungen dieser Metalle0 Die stromleitende Grundlage kann in beliebiger Forni, beispielsweise als ebene Platte mit Löchern oder ohne diese, als Stab, Netz, Gitter oder Körper aus Sinterkeramik, ausgerührt werden.
  • Es ist eine Elektrode bekannt, in der die aktive Masse Oxyde oder Oxydgemische der Platinmetalle, beispielsweise von Ruthenium enthält (GB-PS 1 168 558).
  • Die aktive Masse wird in einer dünnen Schicht von 3 bis 10 Flm Dicke aufgebracht. Metallanoden besitzen gegenüber den Graphitanoden verbesserte elektrochemische Kennwerte, gleichbleibende Abmessungen bei längerem Betrieb, geringer Maße und geringeres Gewicht, eine hohe Beständigkeit der aktiven Masse und eine lange, sich auf Jahre belaufende Betriebszeit bis zur Auswechselung der Anodenblöcke.
  • In der bekannten Elektrode für elektrochemische Prozesse, die eine stromleitende Grundlage aus einem passivierbaren Metall enthält, auf die die aktive Masse aus einem Oxyd oder einem Gemisch von Oxyden der Platinmetalle (Platin, Iridium, Ruthenium, Rhodium, Palladium, Osmium) aufgebracht ist, können der aktiven Masse Oxyde von Mangan, Blei, Kobalt, Titan, Tantal, Zirkonium oder Siliziumdioxid zugesetzt werden, wobei die letzteren in einer Menge von weniger als 50%, bezogen auf das Gewicht der Oxyde oder des Gemisches der Oxyde der Platinmetalle, genommen werden (GB-PS 1 168 558).
  • Für diese Elektrode beträgt der Verbrauch der aktiven Masse, beispielsweise aus Eutheniumoxid,unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse unter stationären Bedingungen bei einer Stromdichte von 0,2 A/cm² 7,5 mg/1000 A.h.
  • Die Bestimmung des Verschleißes der aktiven Masse erfolgte nach der Gewichtsmethode.
  • Es ist auch eine elektrode bekannt, in der auf eine stromleitende Grundlage aus einem passivierbaren Metall eine aktive Masse aus Oxyden der Metalle der Platingruppe oder der keine Ventileigenschaften zeigenden Metalle, gewählt aus der Gruppe Eisen und Mangan, aufgebracht ist. Dabei ist das Oxyd des Metalls der Platingruppe in der aktiven Masse in einer Menge von weniger als 50%, bezogen auf das Gewicht des Oxyds oder des Gemisches der Oxyde der keine Ventileigenschaften zeigenden Metalle, enthalten (Zeitschrift "Elektrochimi#", Bd. XII, Nr, 5, 1976, Akademie der Wissenschaften der UdSSR, Moskau, Seiten 787-789, in Russisch).
  • Eine solche Elektrode, die in der aktiven Masse 31 Masseprozent Rutheniumdioxid und 69 Masseprozent eisenoxide enthält, weist unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse unter stationären Bedingungen bei einer Stromdichte von 0,2 A/cm2 einen Verschleiß der aktiven Masse von 4,0 bis 5,7 mg/1000 A.h. bei einer Gesamtmenge des in einem experiment durchgeleiteten Stromes von 787 bis 896 A.h auf.
  • Es ist ein Verfahren zur Herstellung einer elektrode bekannt nach dem man auf eine stromleitende Grundlage aus einem passivierbaren Metall eine aktive Masse aus Oxyden der Metalle der Platingruppe und der Metalle aus der Gruppe Eisen , Manganoxiden aufbringt. Die aktive Masse bringt man auf die Grundlage aus einer Lösung thermisch zersetzbarer Verbindungen der genannten Metalle auf unter anschliesender Wärmebehandlung. Die Operation des Aufbringens der Lösung der thermisch zersetzbaren Verbindungen der Metalle kann mehrmals durchgeführt werden (Zeitschrift "Elektrochimia", Bd. EI, Nr. 5, 1976, akademie der Wissenschaften der UdSSR, Moskau).
  • Die aktive Masse bringt man auf die stromleitende Grundlage aus einer Lösung, die thermisch zersetzbare Verbindungen eines Metalls der Platingruppe und eines Metalls der Gruppe Eisen, Mangan enthält, auf und führt dann die Wärmebehandlung der genannten Grundlage durch.
  • Es wird auch eine Variante behandelt, wo man zunächst auf die Grundlage eine Lösung einer thermisch zersetzbaren Verbindung eines Platinmetalls aufbringt, anschließend die Grundlage einer Wärmebehandlung unterwirft und dann auf die Grundlage eine Lösung thermisch zersetzbarer Verbindungen der übrigen Komponenten aufbringt und die Grundlage einer Wärmebehandlung unterwirft (DT-OS'e 21 10 043 und 21 26 840).
  • Zweck der vorliegenden Erfindung bestand in der Senkung des Verbrauches des Platinmetalls ohne Terschlechterung der elektrochemischen Kennwerte der Elektrode, das heißt in der Erhöhung der Betriebsdauer der Elektrode0 Die Aufgabe der vorliegenden bindung bestand in Auffinden einer aktiven Masse für Elektroden einer solchen Zusammensetzung, bei der es möglich wird, denVerbrauch des Metalls der Platingruppe beim Betrieb der Elektrode zu senken.
  • Es wird eine Elektrode für elektrochemische Prozesse vorgeschlagen, die aus einer Grundlage aus einem stromleitenden Material und aus einer auf diese aufgebrachten aktiven Masse besteht, die Oxyde der Metalle der Platingruppe, der Metalle der Eisengruppe und/oder Kanganoxide enthält, in der erfindungsgemaß die aktive Masse zusätzlich Boroxid in einer Menge von 0,1 bis 50 Masseprozent enthält0 Es ist zweckmaßig, daß die aktive Masse Rutheniumoxid und Eisenoxid oder Kobaltoxid oder ein Gemisch von Mangan und Kobaltoxid enthält0 Das ?erfahren zur Herstellung einer trode für elektrochemische Prozesse, das Aufbringen auf eine Grundlage aus einem stromleitenden Material einer aktiven Masse vorsieht, welches im Aufbringen auf diese Grundlage einer thermisch zersetzbare Verbindungen der Metalle der Platingruppe, der Metalle der Eisengruppe und/oder Mangan enthaltenden Lösung, und in der Wärmebehandlung bei erhöhter Temperatur besteht, wobei man erfindungsgemäß der Lösung eine thermisch zersetzbare Borverbindung in einer Menge von 0,1 biß 50 Masse prozent, umgerechnet auf Boroxyd, zusetzt. Zur Erhöhung der BestSndigkeit der Elektrode enthält die genannte Lösung zweckmäßig thermisch zersetzbare Verbindungen von Bor, Eisen und Ruthenium, entweder Bor, Kobalt und Ruthenium, oder Bor, Kobalt, Mangan und Ruthenium.
  • Das Verfahren zur Herstellung einer Elektrode für elektrochemische Prozesse, das Aufbringen auf eine Grundlage aus einem stromleitenden Material einer aktiven Masse vorsieht, welches in dem Aufbringen auf diese Grundlage einer ersten Lösung einer thermisch zersetzbaren Verbindung mindestens eines Metalls der Platingruppe und in der Wärmebehandlung derselben bei erhöhter Temperatur, in dem darauffolgenden Aufbringen auf die genannte Grundlage einer zweiten Lösungt welche eine thermische zersetzbare Verbindung mindestens eines Metalls der Eisengruppe, des Mangans oder ein Gemisch derselben mit einer thermisch zersetzbaren Verbindung mindestens eines Metalls der Platingruppe enthält, und der Wärmebehandlung der genannten grundlage bei erhöhter temperatur besteht, in dem man erfindnngsgemäß der zweiten Lösung eine thermisch zersetzbare Borverbindung in einer Menge von Ot1 bis 50 Masseprozent umgerechnet auf Boroxid zusetzt.
  • Es ist zweckmäßig, daB die erste Lösung thermisch zersetzbare Rutheniumverbindungen und die zweite Lösung thermisch zersetzbare Verbindungen von Bor und Kobalt oder Bor, Kobalt und Mangan oder aber von Bor, Kobalt und Ruthenium enthält.
  • Die empfohlenen mengenmäßigen Gehalte an Metalloxiden bewirken eine hohe elektrochemische Aktivität der Elektrode, die bei zunehmendem Anteil dieser Komponenten über 50 Masseprozent nicht wächst. Die Zugabe von Boroxid zu der aktiven Masse erhöht die Beständigkeit der Elektrode gegenüber den Elektroden mit aktiver Masse, die nur aus Oxyden der Metalle der Platingruppe und der Metalle der Gruppe Eisen und Manganoxiden besteht.
  • Es wurde festgestellt,daß es zu einer Steigerung der Beständigkeit der aktiven Masse bei einem Boroxydgehalt von mindestens 0,1 Masseprozent und höchstens 50 Masseprozent kommt. Mine Erhöhung des Boroxidgehaltes auf über 50 Masseprozent führt zu einer starken Senkung der eleR-trochemischen Aktivität der Elektrode, Somit gewährleisten die erfindungsgemäßen Elektroden1 hergestellt nach dem erfindungsgemäßen Verfahren eine Erhöhung der Beständigkeit der Elektrode, das heißt ihrer aktiven Masse, um das 1,2 bis 2fache gegenüber der bekannten.
  • Nach ihrer elektrokatalytischen Eigenschaften sind die erfindungsgemäßen Elektroden den bekannten analog. Die Bewertung der elektrokatalytischen Aktivität erfolgte nach der Größe des Potentials der Anode gegenüber der Wasserstoffvergleichselektrode unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse. Die erfindungsgemäßen Elektroden weisen bei einer Stromdichte von 0,2 A/cm², einer Temperatur von 90°C in einer 300 g/1 NaCl enthaltenden Lösung Potentiale bei der Anodenpolarisation von 1,34 bis 1,37 7 gegenüber der Wasserstoffvergleiohselektrode auf mit Ausnahme der Mischungen, welche Mangandioxid enthalten.
  • Die erfindungsgemäße Elektrode kann wie folgt hergestellt werden.
  • Auf eine vorbereitete Grundlage aus einem stromleitenden Material, beispielsweise Titan, bringt man eine Lö-RUnB eines Gemisches von Verbindungen der Metalle der Platingruppe und der Metalle der Gruppe Eisen, Mangan, welche Borsäure enthält, auf, wonach die Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 360 bis 500°C durchgeführt wird.
  • Bei der Herstellung einer Elektrode kann auf eine Grundlage aus einem stromleitenden Material eine thermisch zersetzbare Verbindungen der Metalle der Platingruppe enthaltende Lösung aufgebracht werden unter darauffolgen der Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 360 bis 500 C. wonach eine Lösung thermisch zersetzbarer Borverbindungen und der Metalle der Platingruppe, der Metalle der Eisengruppe, des Mangans aufgebracht und anschließend die Wärmebehandlung durchgeführt wird.
  • Bei der Herstellung einer Elektrode kann auf eine Grundlage aus einem stromleitenden Material eine thermische zersetzbare Verbindungen der Metalle der Platingruppe enthaltende Lösung aufgebracht werden unter darauffolgen der Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 360 bis 500°CX wonach eine Lösung thermisch zersetzbarer Borverbindungen und der Metalle der Gruppe Eisen und Mangan aufgebracht und anschließend die Wärmebehandlung durchgeführt wird.
  • Bei der Herstellung einer Elektrode kann auf eine Grund lage aus einem stromleitenden Material eine thermisch zersetzbare Verbindung von Bor und der Metalle der Platin, gruppe sowie der Metalle der Gruppe Eisen und Mangen enthaltende Lösung aufgebracht werden, wonach man bei einer Temperatur von 20 bis 150°C trocknet und anschließend einer Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 300 bis 5000C unterwirft0 Die Operation des Aufbringens der Lösung und die darauffolgende Wärmebehandlung kann mehrmals durchgeführt werden.
  • Zum besseren Verstehen der vorliegenden Erfindung werden folgende Beispiele angeführt.
  • Beispiel Io Es wird eine Elektrode hergestellt, die aus einer stromleitenden Unterlage aus einer 30x40x2 mm großen Titanplatte mit einer darauf aufgebrachten aktiven Masse besteht, die 0,4 Masseprozent Boroxid, 31 Masseprozent Rutheniumdioxid und 68,6 Masseprozent Eisenoxide enthält.
  • Die Elektrode wird wie folgt hergestellte Die Titanplatte entfettet man in einer 5%;gen Na0H-Lo'-sung bei einer Temperatur von 60°C im Verlaufe von 10 Minuten und ätzt in einer HCl-Lösung (20%) bei einer Temo peratur von 100 C. Zum Aufbringen der aktiven Masse wird eine Lösung bereitet, welche 7,8 ml Eisennitrat (1 molare Lösung), 1 g Rutheniumchloridlösung mit einer Konzentration von 19,2 Masseprozent und 0,2 ml Borsäurelösung mit einer Konzentration 0,5 Mol enthält. Die Lösung bringt man auf die vorbereitete Titanoberfläche auf, trocknet unter allmählicher Temperaturerhöhung von 200C auf 150°C im Verlaufe von 40 Minuten an, hält dann 20 Minuten bei einer Temperatur von 150°C und führt die Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 3600C im Verlaufe von 20 Minuten durch. Die Operation wird sechsmal wiederholt.
  • Nach dem Aufbringen aller Schichten durchwärmt man die Elektrode 1 Stunde lang bei einer Temperatur von 470°C.
  • Die Gesamtmenge der auf die Elektrode aufgebrachten akti-2 ven Masse beträgt 13,2 g je 1 m der Elektrodenoberfläche0 Die Elektrode wurde unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse bei einem pH-Wert von 3 bis 5, einer Temperatur von 90°C, einer anodischen Stromdichte von 0,2 A/cm² in einer 300 g/l NaCl enthaltenden Lösung geprüft. Das Potential der Anode betrug gegenüber der Wasserstoffvergleichselektrode 1,35 T. Wahrend der Prüfung wurden 2724,4 A-h durchgeleitet. Es wurden keine Verluste an aktiver Masse beobachtet. Die Bestimmung der Verluste erfolgte nach der Gewichtsmethode.Die Meßgenauigkeit des Gewichtes der Anode betrug + 0,05 mg.
  • Beispiel 2. Man stellt eine der in Beispiel 1 erhaltenen analoge Elektrode nach der in Beispiel 1 beschriebenen Technologie her. Die Lösung wird auf die vorbereitete Titanoberfläche aufgebracht, bei einer Temperatur von 7200C im Verlaufe von 15 Minuten angetrocknet. Dann führt man die Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 47000 im Verlaufe von 10 Minuten durch. Die Operation wird achtmal wiederholt. Die Gesamtmenge der auf die Elektrode aufgebrachten aktiven Masse beträgt 17 g je 1 m² der Elektrodenoberfläche.
  • Die Elektrode wurde unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse bei einem pE-Wert von 4,5 bis 5,0 in einer 300 g/l NaCl enthaltenden Lösung bei einer Temperatur von 90°C und einer anodischen Stromdichte von 0,2 A/cm² geprüft. Das Potential der Anode betrug 1,35 V (Wasserstoffvergleichselektrode). Während der Prüfung werden 2486 A-h durchgeleitet0 Die Verluste an aktiver Masse betrugen während der ganzen Elektrolyse 0,2 mg/1000 A-h.
  • Beispiel 3. Man stellt eine der in Beispiel 1 erhaltenen analoge Elektrode nach der in Beispiel 1 beschriebenen Technologie her, jedoch ohne vorhergehend es Antrocknen. Die Gesamtmenge der auf die Elektrode aufgebrachten aktiven Masse beträgt 11 g je 1 m2 der Elektrodenoberfläche.
  • Die Elektrode wurde unter den Bedingungen der Chlordiaphragmelektrolyse bei einem pH-Wert der 280 g/l NaCl enthaltenden Lösung von 3 bis 4, einer Temperatur von 90°C, einer anodischen Stromdichte von 0,2 A/cm2 geprüft.
  • Des Potential der Anode betrug 1,36 V (Wasserstoffvergleichselektrode). Während der Prüfung wurden 1,346,2 A.h.
  • durchgeleitet. Die Verluste an aktiver Masse bei der Elektrolyse betrugen 0,9 mg/1000 A.h.
  • BeispieL 4. Man stellt eine der in Beispiel 1 erhaltenen analoge Elektrode nach der in Beispiel 1 beschriebenen Technologie her, jedoch ohne vorhergehend es antrocknen dnd mit einer aktiven Masse, welche 31 Masseprozent Rutheniumdioxid, 67 Masseprozent Eisenoxyde und. 2 Masseprozent Boroxid enthält0 Die Gesamtmenge der auf die Elektrode aufgebrachten aktiven Masse beträgt 15,3 g je 1 m2 der Elektrodenoberfläche.
  • Die elektrode wurde unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse bei einem pH-Wert der 280 g/l NaCl enthaltenden Lösung von 3 bis 4, einer Temperatur von 90°C anodischen Stromdichte von 0,2 A/cm² geprüft. Das Potential der Anode betrug 1,35 V (Wasserstoffvergleichselektrode).
  • Während der Prüfung wurden 1605,6 A.h durchgeleitet. Die Verluste an aktiver Masse betrugen beim Bstrieb 0,56 mg/ 1000 A.h.
  • Beispiel 5. Man stellt eine der in Beispiel 1 erhaltenen analoge Elektrode her, jedoch mit einer aktiven Masse, welche 31 Masseprozent Rutheniumdioxid, 59 Masseprozent Eisenoxide und 10 Masseprozent Boroxid enthält. Die Gesamtmenge der auf die Elektrode aufgebrachten aktiven Masse betrug 10,5 g je 1 m² der Elektrodenoberfläche.
  • Die Elektrode wurde unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse bei einem pH-Wert von 3 bis 5, einer Temperatur 90°C, einer anodischen Stromdichte von 0,2 A/cm² in einer 280 g/l NaCl enthaltenden Lösung geprüft. Das Potential der Anode betrug 1,37 V (Wasserstoffvergleichselek~ trode). Während der .Elektrolyse wurden 1751 A-h durchgeleitet. Es wurden keine Verluste an aktiver Masse beobachtet.
  • Beispiel 6 Man stellt eine der in Beispiel 1 erhaltenen analoge Elektrode her, jedoch mit einer aktiven Masse, welche 31 Masseprozent Rutheniumdioxid, 19 Masseprozent Eisenoxid und 50 Masseprozent Boroxid enthält. Die Gesamtmenge der auf die Elektrode aufgebrachten aktiven Masse betrug 2 13 g je 1 m der Elektrodenoberfläche. Bei der Herstellung der Elektrode wurde die Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 500°C durchgeführt.
  • Die Elektrode wurde unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse bei einem pH-Wert von 3 bis 5, einer Temperatur 90°C, einer anodischen Stromdichte von 0,2 A/cm in einer 300 g/l NaCl enthaltenden Lösung geprüft. Das Potential der Anode betrug 1,37 V (Wasserstoffvergleichselektrode). Während der Elektrolyse wurden 900 A-h durchgeleitet.
  • Der Verschleiß der aktiven Masse während der Elektrolyse betrug 1,2 mg/1000 A-h.
  • Beispiel 7* Man stellt eine Elektrode her, welche aus einer stromleitenden Unterlage aus einer 3Ox40x2 mm großen Titanplatte mit einer darauf aufgebrachten aktiven Masse besteht, die 5 Masseprozent Rutheniumdioxid, 84,3 Masseprozenit Manganoxid, 10,3 Masseprozent Kobaltoxid und O'IL. Masseprozent Boroxid enthält.
  • Die Elektrode wird wie folgt hergestellt. Die forbareitung der Titangrundlage erfolgt analog zu Beispiel 1. Zum Aufbringen der aktiven Masse verwendete man Lösungen, welche Mangannitrat (1m-Lösung), Kobaltnitrat (1 m-Lösung), eine Borsäurelösung (0,5 m-Lösung) und eine Rutheniumchloridlösung mit einer Konzentration von 19,2 Masseprozent enthalten. Die Rutheniumchloridlösung wurde zunächst auf die vorbereitete Titanunterlage in einer Schicht aufgebracht unter anschließender 10 Minuten langer Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 370°C. Die Menge des aufgebrachten metallischen Rutheniums betrug 1,3 g je 1 m² der Oberfläche.
  • Dann bringt man eine aus den oben genannten Lösungen bereitete gemischte Lösung von Kobaltnitrat, Mangannitrat und Borsäure auf und führt im Verlaufe von 20 Minuten die Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 380°C durch. Die Operation wird zehnmal wiederholt. Die Gesamtmenge der auf die Elektrode aufgebrachten aktiven Masse beträgt 35 g je 1 m² der Elektrodenoberfläche.
  • Die Elektrode wurde unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse bei einem pH-Wert von 3 bis 5, einer Temperatur von 900C und einer anodischen Stromdichte von 0,1 A/cm² in einer 280 g/l NaCl enthaltenden Lösung geprüft. Das Potential der Anode gegenüber der Wasserstoffvergleichselektrode betrug 1,5 Vo Während der Prüfung wurden 1070 Äh durchgeleitet. Der Verschleiß betrug 3 mg/ 1000 A-h0 Beispiel 8. Man stellt eine Elektrode her, die aus einer stromleitenden Unterlage aus einer 30x40x2 mm großen Titanplatte mit einer darauf aufgebrachten aktiven Masse besteht, welche 5 Masseprozent Rutheniumoxid, 94,9 Masse prozent Kobaltoxid und 0,1 Masseprozent Boroxid enthält0 Die Elektrode wird wie folgt hergestellt.
  • Die Titanplatte wird analog zu Beispiel 1 vorbereitet.
  • Zum Aufbringen der aktiven Masse wurde ein Gemisch von Lösogen von Kobaltnitrat (1m-Lösung), Borsäure (0,5 m-Lösung ), und Rutheniumchloridlösung mit einer Konzentration von 19,2 Masseprozent Ruthenium bereitet. Die Ratheniumchloridlösung bringt man zunächst auf die vorbereitete Titanunterlage in einer Schicht auf unter anschließender 10 Minuten langer Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 3700c, Die Mee des aufgebrachten metallischen Rutheniums 2 beträgt 1,3 g Ruthenium je 1 m der Arbeitsoberfläche.
  • Dann bringt man eine aus den oben genannten Lösungen bereitete gemischte Lösung von Kobaltnitrat und Borsäure auf und führt die Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 450°C im Verlaufe von 20 Minuten durch Nach dem Au£-bringen aller Schichten wird die Elektrode 1 Stunde lang bei einer Temperatur von 470° C durchwärmt. Die Gesamtmenge der aktiven Masse beträgt 30 g je 1 m² der Elektrodenoberfläche.
  • Die Elektrode wurde unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse bei einem pH-Wert uon 4 bis 6, einer Temperatur von 90°C und einer anodischen Stromdichte te von 0,2 Atom in einer 280 g/l NaCl enthaltenden Lösung geprüft. Das Potential der Anode betrug 1,36 V (Wasserstoffvergleichselektrode). Während der Prüfung wurden 2050 A-h durchgeleitet. Der Verschleiß betrug 3 mg/1000 A-h.
  • Beispiel 9. Man stellt eine Elektrode aus einer 30x40x2 mm großen Titanplatte mit einer darauf aufgebrachten aktiven Masse her, welche 45 Masseprozent Rutheniumoxid, 53 Masseprozent Eisenoxid und 2 Masseprozent Boroxid enthält Die Elektrode wird nach der in Beispiel 1 beschriebenen Technologie hergestellt. Man verwendete auch eine Lösung von Ruthenium chlorid mit einer Rutheniumkonzentration von 19,2 Masse prozent, die zunächst auf die vorbereitete Titanunterlage in einer Schicht aufgebracht und anschließend einer 10 Minuten langen Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 370°C unverworfen wurde. Die Menge des aufgebrachten metallischen Rutheniums beträgt 1,3 g/m² der Oberfläche. Die Gesamtmenge der auf die Titanplatte aufgebrachten aktiven Masse beträgt 12,5 g je 1m² der Anod enoberfläche.
  • Die Elektrode wurde unter den Bedingungen der Chlordiaphragmaelektrolyse bei einem pH-Wert von 3 bis 4, einer Temperatur von 90°C und einer anodischen Stromdichte von 0,2 A/cm² in einer 300 g/l NaCl enthaltenden Lösung geprüft. Das Potential der Anode betrug 1,35 V (Wasserstoffvergleichselektrode). Während der Prüfung wurden 1900 A-h durchgeleitet. per Verschleiß der aktiven Masse während der Elektrolyse betrug 1 mg/1000 A-h.

Claims (14)

  1. ELEKTRODE FÜR ELEKTROCHEMISCHE PROZESSE Patentansprüche 1. Elektrode für elektrochemische Prozesse, die aus einer Grundlage aus einem stromleitenden Material und einer darauf aufgebrachten aktiven Masse besteht, welche Oxide der Metalle der Platingruppe, der Metalle der Eisengruppe und/ oder Ma.nganoxide enthält, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t , daß die aktive Masse zusätzlich Boroxid in einer Menge von 0,1 bis 50 Masse-0/c enthält.
  2. 2. Elektrode nach Anspruch 1, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die aktive Masse Rutheniumoxid enthält.
  3. 3. Elektrode nach Anspruch 1, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die aktive Masse Eisenoxid enthält.
  4. 4. Elektrode nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n nz e i c h n e t , daß die aktive Masse Kobaltoxid enthält.
  5. 5. Elektrode nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t , daß die aktive Masse ein Gemisch von Mangan- und Kobaltoxid enthält.
  6. 6. Verfahren zur Herstellung einer Elektrode für elektrochemische Prozesse, das Aufbringen auf eine Grundlage aus einem stromleitenden Material einer aktiven Masse vorsieht, welches im Aufbringen auf diese Grundlage einer thermisch zersetzbare Verbindungen der Metalle der Platingruppe, der Metalle der Eisengruppe und/oder Mangan enthaltenden Lösung und in der Wärmebehandlung bei erhöhter Temperatur besteht, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß man der Lösung eine thermisch zersetzbare Borverbindung in einer Menge von 0,1 bis 50 Masse-,°', umgerechnet auf Boroxid, zusetzt.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 6, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die genannte Lösung thermisch zersetzbare Verbindungen von Bor, Eisen und Ruthenium enthält.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 6, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die genannte Lösung thermisch zersetzbare Verbindungen von Bor, Kobalt und Ruthenium enthält
  9. 9. Verfahren nach Anspruch 6, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die genannte Lösung thermisch zersetzbare Verbindungen von Bor, Kobalt, Mangan und Ruthenium enthält.
  10. 10. Verfahren zur Herstellung einer Elektrode für elektrochemische Prozesse nach Anspruch 1, das Aufbringen auf eine Grundlage aus einem stromleitenden Material einer aktiven Masse vorsieht, welches in dem Aufbringen auf diese Grundlage einer ersten Lösung einer thermisch zersetzbaren Verbindung mindestens eines Metalls der Platingruppe und in der Wärmebehandlung derselben bei erhöhter Temperatur, in dem darauffolgenden Aufbringen auf die genannte Grundlage einer zweiten Lösung, welche eine thermisch zersetzbare Verbindung mindestens eines Metalls der Eisengruppe, des Mangans oder ein Gemisch derselben mit einer thermisch zerse-tzbaren Verbindung mindestens eines Metalls der Platingruppe en-thält, und der Wärmebehandlung der genannten Grundlage bei erhöhter Temperatur besteht, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß man der zweiten Lösung eine thermisch zersetzbare Borverbindung in einer Menge von 0,1 bis 50 Masse-, umgerechnet auf Boroxid, zusetzt.
  11. II. Verfahren nach Anspruch 10, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die erste Lösung thermisch zersetzbare Rutheniumverbindungen enthält.
  12. 12. Verfahren nach Anspruch 10, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die zweite Lösung thermisch zersetzbare Verbindungen von Bor und Kobalt enthält.
  13. 13. Verfahren nach Anspruch 10, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die zweite Lösung thermisch zersetzbare Verbindungen von Bor und Kobalt und Mangan enthält.
  14. 14. Verfahren nach Anspruch 13, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die zweite Lösung thermisch zersetzbare Verbindungen von Bor, Kobalt und Ruthenium enthält.
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Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE2126840A1 (de) * 1970-06-04 1971-12-16 Ppg Industries Inc Elektroden
US4070504A (en) * 1968-10-29 1978-01-24 Diamond Shamrock Technologies, S.A. Method of producing a valve metal electrode with valve metal oxide semi-conductor face and methods of manufacture and use

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