DE2916563A1 - Kontaktmasse fuer die heterogene katalyse und deren verwendung - Google Patents

Kontaktmasse fuer die heterogene katalyse und deren verwendung

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Description

SOC. LYONNAISE
BESCHREIBUNG
Die Erfindung betrifft eine Kontaktmasse für die heterogene Katalyse und ihre Verwendung.
Die Wirksamkeit einer Kontaktmasse bei der heterogenen Katalyse kann nur dann gut sein, wenn das Trägermaterial des Katalysators und der Katalysator sich gut ergänzen.
Anders gesagt, kann ein schlecht angepaßtes Katalysatorträgermaterial in bestimmten Zonen die Aktivität des Katalysators vermindern oder aufheben, wobei ein für bestimmte Katalysatoren zufriedenstellendes Trägermaterial mit anderen Katalysatoren keine interessante Reaktion ergibt.
Dieses spezifische Verhalten des Katalysators im Hinblick auf das Trägermaterial ist umso deutlicher, je schwieriger die durchzuführende Reaktion abläuft und je schärfere Maßnahmen beispielsweise wegen der geringen Affinität der Reaktionsteilnehmer im Hinblick auf die Bedingungen der Temperatur, des Druckes, der Konzentration oder anderer Bedingungen angewandt werden müssen.
Bei der katalytischen Verbrennung werden Verbindungen wie Äthan, Butan, Propan und Heptan, unter Bedingungen der Temperatur und der Konzentration oxidiert, die innerhalb relativ breiter Bereiche variieren können. Dabei läßt sich das Methan als solches nur sehr schwer oxidieren.
Dies ist überwiegend eine Folge der geringen Affinität des Methans für den Sauerstoff in Gegenwart eines Katalysators bei relativ niedrigen Temperaturbedingungen.
Die Oxidationsreaktion kann durch die Verwendung von Katalysator-Trägermaterialien verbessert werden, die aus einem Material mit großer spezifischer Oberfläche und
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speziell angepaßter Gestalt bzw. Struktur bestehen, wie beispielsweise aus Aluminiumoxidwolle. Eine solche katalytische Masse kann die Oxidationsreaktion des Methans mit einer annähernd theoretischen Ausbeute " bei mäßigen Temperaturbedingungen bewirken, die es möglich macht, die Reaktion in einer katalytischen Heizvorrichtung oder anderen Vorrichtungen ablaufen zu lassen, deren Haupteigenschaft die flammenlose Verbrennung bei niedriger Temperatur ist.
Jedoch weisen die Aluminiumoxidfasern und die davon abgeleiteten Kontaktmassen eine Reihe von Problemen auf, die nicht ohne weiteres gelöst werden können, wie die Wanderung bestimmter katalytischer Elemente auf den Fasern oder die Retention bestimmter gelöster Salze, die aktive Elemente enthalten, auf den Pasern.
Diese physikalischen Phänomene nehmen der Kontaktmasse einen erheblichen Anteil ihrer Wirksamkeit, wenn sie nicht rigoros überwacht werden. Aufgrund dieser Tatsache sind die Herstellungskosten für eine solche Masse relativ hoch.
Es ist weiterhin möglich, als Trägermaterialien andere hitzebeständige Materialien, wie Asbest, Siliciumdioxidwolle oder Metallbleche zu verwenden, die in der Tat für die katalytische Oxidation von Methan nur schlecht geeignet sind.
Im allgemeinen manifestiert sich eine zu geringe Aktivität der katalytischen Masse in der starken Bildung von nicht-oxidiertem Gas und in gewissen Fällen durch die Emission von Kohlenoxid, das von Verbindungen mit intermediärem Oxidationszustand, wie Aldehyden und Säuren, begleitet wird. Dieser Mangel der katalytischen Aktivität ist im wesentlichen eine Folge des Mangels
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der spezifischen Oberfläche der das Trägermaterial bildenden Materialien und in gewissen Fällen auch einer nicht angepaßten Textur, was zur Folge hat, daß die den Reaktionsteilnehmern zugängliche Kontaktoberfläche verringert ist.
Es wurde weiterhin vorgeschlagen, Trägermaterialxen mit einer vorteilhafteren Textur zu verwenden, wie Siliciumoxid-Aluminiumoxid-Fasern, in denen das Siliciumdioxid und das Aluminiumoxid in im wesentlichen gleichen Mengenverhältnissen enthalten sind. Wenngleich dieses Trägermaterial beispielsweise bei der katalytischen Oxidation von Propan und Butan annehmbare Ergebnisse liefert, erweist es sich für die katalytische Oxidation von Methan als nicht zufriedenstellend. Dieser Mangel der katalytischen Aktivität kann zum Teil dadurch kompensiert werden, daß man den Anteil des in die katalytische Masse eingebrachten Katalysators merklich erhöht oder indem man lediglich katalytische Edelmetalle, wie Platin, verwendet. In diesem Fall steigen wegen der Kosten der Katalysatorbestandteile die Kosten der katalytischen Masse so stark an, daß das Material für eine industrielle Anwendung ungeeignet ist.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht nun darin, diese Nachteile zu überwinden und einen Katalysator zu' schaffen, der in seinem Aufbau ein Trägermaterial aus Siliciumoxid-Aluminiumoxid-Fasern aufweist, das aus Siliciumdioxid und Aluminiumoxid in im wesentlichen gleichen Anteilen besteht und praktisch frei ist von Verunreinigungen, wie Eisen, und welcher Katalysator die vollständige Oxidation von Methan ermöglicht und einen niedrigen Herstellungspreis besitzt.
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Diese Aufgabe wird nun durch die Kontaktmasse gemäß Hauptanspruch gelöst.
Der erfindungsgemäße Katalysator enthält somit mindestens ein Element und mindestens ein Oxid eines Elements, das aus den Gruppen-UIa,. Illb, Via, VIIIb, VIIIc und den Seltenen Erdelementen des Periodensystems der Elemente ausgewählt ist. Die betreffenden Anteile an Siliciumdioxid und Aluminiumoxid liegen zwischen 40% und 60%.
Die oben definierten Gruppen des Periodensystems der Elemente umfassen im wesentlichen die folgenden Elemente:
IHa: Scandium, Yttrium und Actinum; IHb: Bor, Aluminium, Gallium, Indium und Thallium;
VIa: Chrom, Molybdän, Wolfram, Uran und die Transurane;
IHb: Kobalt, Rhodium, Iridium und IHc: Nickel, Palladium und Platin. Die Seltenen Erdelemente umfassen die Elemente Lanthan, Cer, Praseodym, Neodym, Promethium, Samarium, Europium, Gadolinium, Terbium, Dysprosium, Holmium, Erbium, Thulium, Ytterbium und Lutetium.
Die als Trägermaterial der erfindungsgemäßen Kontaktmasse verwendeten Fasern sind in Form eines Vliesstoffs oder eines Vlieses angeordnet und sind frei von organischem Bindemittel. Die Dichte der in dieser Weise gebildeten Masse liegt zwischen 0,04 und 0,1 und . vorzugsweise im Bereich von etwa 0,06. Die thermische Stabilität der Fasern ist derart, daß sich bei Temperaturen von bis zu 9000C keinerlei Änderung der Struktur oder der Textur des Vliesstoffes ergibt.
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Die Länge der. Siliciumoxid-Aluminiumoxid-Fasern ist nicht kritisch; es ist lediglich wesentlich, daß die Pasern so lang sind, daß sie die Bildung eines Vliesstoffes oder einer Pasermatte ermöglichen. 5
Der Katalysator wird vorzugsweise aus Elementen gebildet, die aus der Gruppe ausgewählt sind, die Aluminium, Chrom, Kobalt, Platin, Palladium und Cer umfaßt.
Im folgenden sind als die Erfindung nicht beschränkende Beispiele einige katalytische Zusammensetzungen angegeben, die auf eine Matte aus Siliciumoxid-Aluminiumoxid-Fasern aufgebracht werden können:
1.) Der Katalysator besteht aus Platin und Aluminiumoxid
Gemäß einer ersten Ausführungsform wird das Aluminiumoxid zunächst auf die Pasermatte aufgebracht und ergänzt das erste Trägermaterial.
Gemäß einer zweiten Ausführungsform erfolgt eine gleichzeitige Abscheidung, von Platin und Aluminium- '" oxid, um diese Bestandteile in Form von Mischkristallen abzuscheiden.
Das Katalysator/Trägermaterial-Massenverhältnis liegt
im Fall des Platins zwischen 0,00705 und 0,0105 und
, im Fall des Aluminiumoxids zwischen 0,032 und 0,125.
Diese Kontaktmasse ist besonders gut geeignet für die-Oxidation von Methan, Butan, Propan und Hep-. tan.
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Ber Katalysator besteht aus Platin, Chromoxid ^©3) und Kobaltoxid (Go2O3), Man bildet ihn AbsQh.ei.aen der Katalysatorbestandteiie in Form von Mischkristallen auf dem Silieiumoxid«- Aluminiumoxid-Trägermaterials
Das Katalysator/TrägermaterialHMassenverhältnis liegt im Fall des Platins zwischen 0,0024 und O,OO7O5a betragt im Fall des Chromoxide (Cr3O3) etwa 0,050 «nd .-'■"""
betrögt im Fall des Kobaltoxids (Co2O3) etwa 0,050.
Diese katalytische Masse ist besonders interessant für. die Oxidation von Butan, Propan und Heptan, . .
3.) Der Katalysator besteht aus Palladium und Ceroxid (CeO2)* Man bildet ihn durch Mischkristallisation der Bestandteile auf dem Siliciumoxid-Aluminiumoxid-Trägermaterial.
Das Katalysator/Trägermaterial-Massenverhältnis betragt
für Palladium etwa 0,012 und
für Ceroxid (CeO0) etwa 0,043.
Diese katalytische Masse ist besonders geeignet für . die Oxidation von Methan.
4.) Der Katalysator besteht aus Platin, Palladium und 30. Ceroxid (CeO2). Man bildet ihn durch Abscheiden der katalytischen Bestandteile in Form von Mischkristallen auf dem SiIiciumoxid-Aluminiumoxid—Trägermaterial.
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Das Katalysator/Trägermaterial-Massenverhältnis beträgt
für Palladium etwa 0,0071
für Platin etwa 0,0008
für Ceroxid (CeO2) etwa 0,0228.
Diese Masse ist besonders geeignet für die Oxidation von Methan.
5.) Der Katalysator besteht aus Platin und Ceroxid (CeO,)· Man bildet ihn durch Abscheiden der Katalysatorbestandteile in Form von Mischkristallen auf dem Siliciumoxid-Aluminiumoxid-Trägermaterial.
Das Katalysator/Trägermaterial-Massenverhältnis beträgt
für Platin etwa 0,0076 und
für Ceroxid (CeO2) etwa 0,028.
Diese Masse ist gut geeignet für die Oxidation von Methan.
6.) Der Katalysator besteht aus Platin und Chromoxid (Cr2O3).
Gemäß einer ersten Ausführungsform scheidet man zunächst das Chromoxid ab, das die Ergänzung des Trägermaterials darstellt.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform scheidet man die Katalysatorbestandteile in Form von Mischkristallen gemeinsam auf dem Siliciumoxid-Aluminiumoxid-Träger-.material ab.
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Das Katalysator/Trägermaterial-Massenverhältnis liegt
für Platin im Bereich von 0,00240 und 0,00705 und
beträgt im Fall des Chromoxids (Cr2O3)etwa 0,103.
Diese Masse ist für die Oxidation von Methan gut geeignet.
Das Material zur Diffusion des Gases, das mit der genannten Kontaktmasse kombiniert wird, kann in Abhängigkeit von dem verwendeten Brennstoff ein Material der gleichen Art, wie das verwendete Katalysator-Trägermaterial oder ein weniger edles Material sein.
Es ist wesentlich, jegliche Sekundärreaktion zu vermeiden, die die Endbilanz der Oxidationsreaktion beeinflussen könnte, und weiterhin sollte die Diffusionseinrichtung frei von bestimmten Elementen oder Verbindungen sein, wie beispielsweise von Eisenoxid.
Die Diffusionseinrichtung, deren Hauptwirkung darin besteht, das brennbare Gas homogen zu verteilen, dient ; gleichzeitig als. Wärmeisolationselement, was die Aufrechterhaltung der Arbeitstemperatur bei einem bestimmten Wert erleichtert und eine wirksame Oxidationsreaktion ermöglicht.
Das Gasverteilerelement, das in Bezug auf die Diffusionsschicht stromaufwärts angeordnet ist, ist an sich bekannt. Dieses Element kann aus einem metallischen Schlangenrohr bestehen, das mit öffnungen versehen ist, deren Anzahl und Durchmesser von der Art des Brennstoffs abhängt, mit dem die Kontaktmasse versorgt wird. Eine solche Anordnung ist in der Fig. 1 der Zeichnung dargestellt, die in schematischer Darstellung eine Explosionsdarstellung der
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verschiedenen Elemente wiedergibt. Diese Elemente umfassen das Brennergehäuse 2, das ein metallisches Schlangenrohr 3 zur Verteilung des Gases aufweist, ein Gitter 4, eine Diffusionsplatte 5 und die katalytische Masse 6.
Das Verteilerelement kann auch die Form eines Brausekopfes haben, dessen Lochverteilung ebenfalls von der Art des Brennstoffs abhängt, mit dem die Kontaktmasse versorgt wird, wie es in der Fig. 2 dargestellt ist.
Im Fall eines Brennstoffs, der bei normalen Temperatur- und Druck-Bedingungen flüssig ist, wie Heptan, wird die katalytische Masse mit den Dämpfen dieses Brennstoffs versorgt, wozu die in der Fig. 3 dargestellte Vorrichtung verwendet wird.
Der flüssige Brennstoff wird mit Hilfe eines Dochtes 9, der aus einem Material mit guten Kapillareigenschaften besteht, aus dem Behälter 7 in das Brenn.ergehäuse 8 eingeführt. Der Brennstoff verdampft im oberen Bereich des Dochtes, worauf der Dampf das Brennergehäuse und die Diffusionsmatte 10 ausfüllt. Der in dieser Weise erreichte geringe Druck ermöglicht, daß der Dampf die katalytische Masse 12 durchdringt, in der die Verbrennungsreaktion gemäß dem bereits angesprochenen Prinzip abläuft. Oberhalb der katalytischen Masse ist in an sich bekannter Weise ein Gitter 13 angeordnet.
Die Verbrennung erfolgt so lange, wie der Brennstoffbehälter Brennstoff enthält, und dies als Folge der erhöhten Temperatur, die in dem oberen Bereich des Dochtes und in dem Brennergehäuse vorherrscht.
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Unter normalen Betriebsbedingungen besitzt die mit solchen Diffusionseinrichtungen und Gasverteilern ausgerüstete Kontaktmasse an der Grenzfläche zwischen der Kontaktmasse und der Diffusionsplatte eine Temperatur zwischen 57O°C μηα 6150C. Es hat sich gezeigt, daß diese Temperatur höher ist, wenn die Kontaktmasse mit einer Gasversorgung betrieben wird, die einem schwachen Brennen des katalytischen Brenners entspricht, was einen äußerst vorteilhaften Faktor darstellt.
Diese Kontaktmasse kann mit dem Brenngas in einer Menge versorgt werden, die bei Methan einer Raumgeschwindigkeit von 88 bis 146 und bei anderen Kohlenwasserstoffen, wie Butan und Propan, einer Raumgeschwindigkeit von 20 bis 42 entspricht. Unter diesen Bedingungen erfolgt die Oxidationsreaktion bis zum Ende mit Ausbeuten zwischen 0,95 und 0,97 in Abhängigkeit von der für den bestimmten Gastyp ausgewählten Masse.
Diese Kontaktmasse, die einfach aufgebaut und billig ist und ein äußerst großes Anwendungsgebiet besitzt, kann für die Ausbildung von Heizvorrichtungen oder anderen Vorrichtungen verwendet werden, die dazu dienen, Wärmeenergie durch flammenlo.se Verbrennung bei relativ niedrigen Temperaturen zu gewinnen.
Gegenstand der Erfindung ist daher auch die Verwendung der erfindungsgemäßen Kontaktmasse in Vorrichtungen zur flammenlosen Wärmegewinnung bei niedriger Temperatur.
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Claims (4)

Patentanwälte Dipl.-Ing. H. Weickmann, Dipx.-Phys. Dr. K. Fincke Dipl.-Ing. R A/Weickmann, Dipl.-Chem. B. Huber Dr.-Ing.H.Liska 8 MÜNCHEN 86, DEN 2 4. ApHI 1979 POSTFACH 860 820 MÖHLSTRASSE 22, RUFNUMMER 98 3921/22 Case: PHM/DG/5 EtM/th SOCIETE LYONNAISE DES APPLICATIONS CATALYTIQUES, 105-121, avenue du 8 mai 1945, RILLIEUX LA PAPE, Rhone, Frankreich Kontaktmasse für die heterogene Katalyse und deren Verwendung. PATENTANSPRÜCHE
1. Kontaktmasse für die heterogene Katalyse, enthaltend ein Trägermaterial aus Siliciumoxid-Aluminiumoxid-Fasern, die im wesentlichen aus Siliciumdioxid und Aluminiumoxid in im wesentlichen gleichen Anteilen bestehen und praktisch frei sind von Verunreinigungen, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator aus mindestens einem Element und mindestens einem Oxid eines Elements, welche Elemente aus den Gruppen IHa, IHb, Via, VIIIb, VIIIc und den Seltenen Erdelementen des Periodensystems der Elemente ausgewählt sind, besteht.
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2. Kontaktmasse nach Anspruch 1,dadurch g e kennz eichnet, daß die Dichte des Trägermaterials zwischen 0,04 und 0,1 liegt, seine thermische Stabilität so hoch ist, daß sich keine Veränderung der Struktur oder der Textur des
Materials ergibt, wenn dieses während längerer Zeit .einer Temperatur von etwa 900°C ausgesetzt wird, und die spezifische Oberfläche der Fasern zwischen 0,5 und 1 m2/g liegt.
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3. Kontaktmasse nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator ausgehend von Elementen gebildet ist, die aus der Gruppe ausgewählt sind, die Aluminium, Chrom, Kobalt, Platin, Palladium und Cer umfaßt.
4. Kontaktmasse nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator aus Platin und Aluminiumoxid besteht und das Katalysator/ Trägermaterial-Massenverhältnis zwischen 0,00705 und 0,0105 für Platin und zwischen 0,032 und 0,125 für Aluminiumoxid liegt.
5. Kontaktmasse nach Anspruch 3, dadurch gekenn zeichnet, daß der Katalysator aus Platin, Chromoxid (Cr2O-.) und Kobaltoxid (Co2O3) besteht und das Katalysator/Trägermaterial-Massenverhältnis zwischen 0,0024 und 0,00705 für Platin liegt, für Chromoxid (Cr2O3) etwa 0,052 beträgt und für Kobalt-. oxid (Co2O3) etwa 0,050 beträgt.
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6. Kontaktmasse nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator aus Palladium und Ceroxid (CeO2) besteht und das Katalysator/Trägermaterial-Massenverhältnis, für Palladium etwa 0,012 und für Ceroxid (CeO2) etwa 0,043 beträgt.
7. Kontaktmasse nach Anspruch 3, dadurch gekennz eichnet, daß der Katalysator aus Platin, Palladium und Ceroxid (CeO2) besteht und
das Katalysator/Trägermaterial-Massenverhältnis für • Palladium etwa 0,0071, für Platin etwa 0,0008 und für Ceroxid (CeO2) etwa 0,0228 beträgt.
8. Kontaktmasse nach Anspruch 3, dadurch g e kennz e ichnet, daß der Katalysator aus Platin und Ceroxid besteht und das Katalysator/ Trägermaterial-Massenverhältnis für Platin etwa 0,0076 und für Ceroxid (CeO2) etwa 0,028 beträgt.
9. Kontaktmasse nach Anspruch 3, dadurch g e kennz eichnet, daß der Katalysator aus Platin und Chromoxid (Cr2O3) besteht und das Katalysator/Trägermaterial-Massenverhältnis für Platin zwischen 0,00240 und 0,00705 liegt und für Chromoxid etwa 0,103 beträgt.
10. Verwendung der Kontaktmasse für die heterogene Katalyse gemäß den Ansprüchen 1 bis 9 in Vorrichtungen für die flammenlose Wärmeenergiegewinnung bei niedriger Temperatur.
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DE19792916563 1978-04-25 1979-04-24 Kontaktmasse fuer die heterogene katalyse und deren verwendung Withdrawn DE2916563A1 (de)

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