DE2855738B2 - Verfahren zur Herstellung eines lagerfähigen, biologisch schädlichen, insbesondere radioaktiven Abfalls - Google Patents
Verfahren zur Herstellung eines lagerfähigen, biologisch schädlichen, insbesondere radioaktiven AbfallsInfo
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- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung eines lagerfähigen, biologisch schädlichen,
insbesondere radioaktiven Abfalls, wobei ein Abfallgranulat mit einem verfestigbaren Bindemittel zu einem
Verbundkörper verarbeitet wird.
Bei vielen in der Industrie und im Gewerbe anfallenden Abfällen ist es die wirtschaftlichste Lösung,
diese nicht wiederaufzuarbeiten und so erneut einem Fabrikationsprozeß zuzuführen, sondern direkt einer
Lagerung zuzuführen. Diese Lagerung von unmodifiziertem, biologisch schädlichem Abfall wird dann
unbedenklich sein, venn keine Zersetzung desselben, keine Korrosion der Lagerbehälter, kein zu hoher
Dampfdruck und auch keine hohe Wasserlöslichkeit vorliegt. Liegt eine dieser Eigenschaften vor, so ist eine
Weiterverarbeitung des biologisch schädlichen Abfalls ratsam. Eine besondere Art von biologisch schädlichem
Abfall stellt der radioaktive Abfall dar. Bei diesem wird zwischen nieder-, mittel- und hochaktivem Abfall
unterschieden. Neben dem radioaktiven Abfall, wie er in Industrie, Gewerbe und der Medizin anfällt, ist auch der
der Kernkraftwerke einer Lagerung zuzuführen.
Radioaktiver Abfall unterscheidet sich nun hauptsächlich durch zwei Eigenschaften von anderen
biologisch schädlichen Abfällen, und zwar gibt es λ-, β- und y-Strahler und er entwickelt Wärme, die an die
Umgebung abgeführt werden muß. Gemeinschaftliche Probleme sind, daß der Abfall in eine kompakte Form
übergeführt werden soll, damit dieser nicht staubt und bei Zerstörung des Lagerbehälters noch in kompakter
Form vorliegt und daß der Abfall in eine Form übergeführt wird, in welcher er nicht in die Atmosphäre
austreten kann und auch nicht wasserlöslich ist. Zur Oberführung von niederaktiven Abfällen ist es bekannt,
die radioaktiven Stoffe, die in Pulverform vorliegen, in flüssigen, härtbaren Kunststoff oder Bitumen einzurühren.
Hierbei muß das Bindemittel mit einem Rührer eingearbeitet werden, wobei letzterer kontaminiert
wird und nach der Einbettung einer Reinigung unterworfen werden muß. Außerdem ist das erhaltene
Produkt inhomogen und porös, da Gaseinschlüsse
H vorliegen.
Weiterhin ist es bekannt, radioaktive Stoffe in Form
einer Lösung in eine pasteuse Masse, z. B. erweichtes Bitumen, mittels eines Schneckenextruders einzuarbeiten,
wobei einerseits ein sehr hoher Energieaufwand erforderlich ist und andererseits mit dem verdampfenden
Lösungsmittel meist Wasser, radioaktive Stoffe und auch Zersetzungsprodukte des Bindemittels aus dem
Extruder abgeleitet und in einem Kondensor kondensiert werden müssen. Diese Stoffe müssen sodann
erneut aufgearbeitet werden.
Auch ist es bekannt, radioaktive Stoffe in Gläser chemisch zu binden. Gläser sind jedoch im allgemeinen
sehr spröde, so daß nur eine geringe mechanische Festigkeit gegeben ist, die meist für eine sichere
Handhabung nicht ausreicht.
Für hochradioakiiven Abfall ist es auch bereits bekannt, diesen wie bei Kernbrennstoffen für Hochtemperaturreaktoren
üblich, mit einer Beschichtung aus Kohlenstoff verschiedener Dichte zu umhüllen. Die
Vi innerste Schicht wird porös gehalten, damit gegebenenfalls
sich bildende Gase und Spaltprodukte aufgenommen werden können. Die darauffolgende Schicht ist aus
dichtem Kohlenstoff gebildet, welche ein Austreten von radioaktiven Produkten an die Umwelt unterbindet.
4(i Diese Form eines beschichteten Granulates aus radioaktivem Abfall ist für die Lagerung besonders
geeignet, da jeweils nur kleine Mengen von bioschädlichem Abfall mit einer Beschichtung umgeben sind.
Nachteilig an losen Schüttungen derartiger Abfallgra-
4ϊ nulate ist, daß bei Zerstörung des Lagerbehälters, in
dem der Abfall angeordnet ist, sich das an sich rieselfähige Produkt im Lagerraum ausbreitet. Auch
besteht der Nachteil, daß eine nur relativ schlechte Wärmeleitung über das den Abfall umgebende Gas bzw.
r)0 über die Berührungsstellen der Teilchen untereinander
gegeben ist.
Bei einem weiteren bekannten Verfahren wird der obenangeführte Nachteil dadurch vermieden, daß der in
Granulatform vorliegende radioaktive Abfall in einer
Y) Matrix aus Metall eingebettet wird. Ist das einzubettende
Granulat spezifisch wesentlich schwerer als das metallische Bindemittel, so kann das Abfallgranulat in
einer Form vorgelegt werden, worauf in die Form die Metallschmelze eingebracht wird. Ist das Granulat
W) spezifisch wesentlich leichter als das Bindemittel, so
muß das Abfallgranulat z. B. in einem Käfig in einer Form festgehalten werden, worauf die Schmelze
eingebracht werden kann. Bei geringeren Unterschieden im spezifischen Gewicht wird man gegebenenfalls
ι/, durch Rühren u.dgl. für eine gute Umhüllung der Abfallteilchen mit dem Bindemitlei Sorge tragen
müssen. Ungelöst bei dieser Vorgangsweise ist die Beseitigung von
dann nicht vermeidbar sind, wenn, um zu hohe Temperaturen zu vermeiden, das Bindemittel eine
höhere Viskosität aufweist.
Die Erfindung hat sich zum Ziel gesetzt, die obenangeführten Nachteile zu vermeiden.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung eines lagerfähigen, biologisch schädlichen, insbesondere
radioaktiven Abfalls, wobei ein Abfallgranulat in einer Form angeordnet wird, in die Form ein verfestigbares
Bindemittel z.B. Glas, Kunststoff, Metall od.dgl.
eingebracht und verfestigt wird, wodurch ein Verbundkörper erhalten wird, besteht im wesentlichen darin, daß
das Gemisch mit verfestigbarem Bindemittel und Abfallgranulat zentrifugiert und dadurch verdichtet
wird. Durch diese Vorgangsweise kann obwohl üblicherweise durch Zentrifugieren eine Abtrennung
von festen Teilchen von der Flüssigkeit durchgeführt wird, ein homogener Körper dichtester Packung
erreicht werden, wobei gleichzeitig auch gegebenenfalls vorhandene Gasblasen, die sodann Lunker im Gußkörper
verursachen würden, ausgetrieben werden können, je nach Viskosität des Bindemittels kann eine Variation
der Winkelgeschwindigkeit eine entsprechende Anpassung erlauben.
Wird um eine Achse außerhalb der Form zentrifugiert,
wobei die Form annähernd radial bezogen auf die Achse angeordnet ist, so kann mit Vorrichtungen
gearbeitet werden, wie sie üblicherweise in Laboratorien zur Abtrennung von festen Stoffen aus Suspensionen
verwendet werden. jo
Wird das Bindemittel ungefähr im Bereich der Achse erschmolzen, so kann die Zufuhr des Bindemittels zum
Granulat bereits durch die Wärmezufuhr für das Schmelzen geregelt werden, womit eine besonders
einfache Art und Weise der Bindemittclzuführung zum Ji
Granulat gegeben ist.
Wird die Verdichtung bis zum Erstarren durchgeführt, so kann sichergestellt werden, daß eine im
Verbundkörper erwünschte Struktur fixiert werden kann.
Wird während der Verdichtung die Form temperiert, so können unterschiedlichste Strukturen des Verbundkörpers
erreicht werden. So kann beispielsweise, wenn die Form unterhalb des Schmelzpunktes des Bindemittels
gehalten wird, die Form innen mit dem Bindemittel ausgekleidet werden, welches sofort erstarrt, worauf das
Abfallgranulat und sodann das Bindemittel eingebracht werden, wobei durch Zentrifugieren eine gute Einbettung
des Abfallgranulats im Bindemittel erreicht wird und eine weitere Umhüllung des Abfalls durch das
erstarrte Bindemittel gegeben ist. Wird ein Duroplast verwendet, so kann durch die Temperierung der Form
die Aushärtung des Bindemittels während des Zentrifugieren gesteuert werden.
Eine besonders vorteilhafte Ausführungsform des r>5
erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß dem Abfallgranulat ein spezifisch leichteres festes Bindemitte!
beigegeben wird, das in der Form verflüssigt wird.
Durch diese Vorgangsweise muß kein Bindemittel während des Zentrifugierens zugeführt werden, da m>
dieses bereits in Form eines Gemisches aus Abfallgranulat und Bindemittel in die Form eingebracht wird. Es
besteht auch nicht die Gefahr der Überfüllung der Form, da das Gemisch, welches gaserfüllte Zwischenräume
aufweist, ein größeres Volumen einnimmt als der dann M erhaltene Verbundkörper.
Wird das Abfallgranulat während der Verdichtung
z. B. Netz od. dgl. in der Form gehalten, so kann auf
besonders einfache Art ein spezifisch leichteres Granulat in ein spezifisch schwereres Bindemittel
eingearbeitet werden.
Weiter kann unabhängig von der Temperatur der Form das gesamte Abfallgranulat mit Matrixbindemittel
nach außen mit einer weiteren Schicht aus Bindemittel versehen werden.
Im folgenden wird die Erfindung anhand von Beispielen näher erläutert.
Zur Simulierung einer Lösung aus hochradioaktivem Abfall, wie er bei der Wiederaufarbeitung von
Kernbrennstoffen anfällt, wurde folgende wäßrige Lösung hergestellt:
1,4 Mol/i Al(NO3J3
2,1 Mol/l HNO3
1,6 Mol/l H3PO4
20 mg/1 Sr
33mg/l Cs
31 mg/1 Ru
341 mg/1 Hg
Diese Lösung wurde sprühgetrocknet und in einem Wirbelbett kalziniert. Das erhaltene Granulat mit einem
spezifischen Gewicht von 1,42 g/cm3 wies eine Korngröße von 0,7 bis 2 mm auf.
In einer Form, die auf 700°C in einem Ofen erwärmt wurde, die eine zylindrische Formhöhlung mit einem
Durchmesser von 2 cm und einen Rauminhalt von 10 cm3 aufwies, wurden 7 g des unbeschichteten Granulats
vorgelegt. Das Granulat befand sich in einem zylinderförmigen Käfig, der aus einem rostfreien
Stahldrahtgitter mit einer Maschenweite von 0,63 mm aufgebaut war. Die Form wurde in eine Schleudergußanlage
eingesetzt, wobei die Formhöhlung im wesentlichen radial zu liegen kam und die Mitte derselben ca.
35 cm von der Achse entfernt war. Die Form wurde mit einem Tiegel verbunden, in dem 18 g einer Aluminiumsiliziumlegierung
mit einem spezifischer! Gewicht von 2,65 g/cm3 und einem Schmelzpunkt von 5770C erschmolzen
wurde. Der Tiegel war im Bereich der Achse angeordnet und induktiv geheizt. Die Schmelze wurde
auf ca. 75O°C erwärmt, worauf mit 300 U/Min. zentrifugiert wurde. In der Form war ein Bimetallkontakt
angeordnet, welcher oberhalb von 5500C einen Stromkreis schloß wodurch ein Kühlluftstrom auf die
Form gelenkt wurde, so daß der Boden der zylindrischen Formhöhlung temperiert wurde (eine Wärmezufuhr
war durch Schmelze bedingt). Nach Abkühlen der Form auf 550°C wurde das Zentrifugieren beendet und
der Verbundkörper der Form entnommen. Dieser war lunkerfrei, völlig homogen und wies eine äußere Schicht
aus der Aluminiumsiliziumlegierung auf, die lediglich an den Auflagerstellen des Käfigs aus rostfreiem Stahl
gebildet waren. Die Oberflächen, die während des Gießens zur Achse zeigte, war im wesentlichen plan.
Eine Lösung mit 120 g/l Chromsulfat und 10 g/l Kaliumzyanid wurde bis zur Trockene eingedampft und
anschließend kalziniert. Das erhaltene Granulat wies eine Korngröße zwischen 0,2 und 2 mm auf und hatte
ein spezifisches Gewicht von 2,8 g/cm3. In eine Form mit 40 cm Durchmesser und 1 m Höhe wurden 150 kg des
Kalzinates vorgelegt. Die Form wurde sodann auf eine heizbare Drehscheibe verbracht lind dort auf 2000C
erhitzt und mit 50 Umdrehungen pro Minute um die eigene Achse gedreht. Sodann wurde erschmolzenes
Bitumen einer Temperatur von 1800C so lange zugefügt
bis der Abfall bedeckt war. Durch das Zentrifugieren wurde das Bitumen in die freien Hohlräume hineingepreßt,
so daß nach dem Erstarren ein lunkerfreier Körper erhalten wurde, der zur Lagerung des Abfalls
hervorragend geeignet war.
Das nach Beispiel 1 erhaltene Granulat wurde in einer Wirbelschicht mit Argon als Trägergas, das 4 Vol.-%
Nickelkarbonyl enthält, bei 200DC mit Nicke! beschichtet.
Das erhaltene Granulat wies eine Korngröße von 0,7 bis 1,5 mmau;.
In die Formhöhlung gemäß Beispiel 1 wurden 5 cmJ
des Abfallgranulats und 5 cm3 der Siliziumaluminiumlegierung gemäß Beispiel 1 mit einer Korngröße von 0.8
bis 1,00 mm eingebracht, wobei vor dem Einbringen gründlich durchmischt wurde. Die Form wurde in die
Schleudergußanlage gemäß Beispiel 1 eingebracht und mit einer Widerstandsheizung auf 750=C erwärm!
wobei mit 300 U/Min, zentrifugiert wurde. Nach 10 Minuten wurde die Heizung unterbrochen, worauf die
Form langsam während des Zentrifugieren abkühlte. Als die Temperatur der Form 5500C betrug, wurde die
ίο Schleudergußanlage abgestellt und der erhaltene
Verbundkörper der Form entnommen. Dieser war völlig lunkerfrei und für eine Endlagerung von
hochradioaktivem Abfall besonders geeignet, da eine doppelte Umhüllung des Abfallgranuiats mit Metall
is gegeben war, wobei gleichzeitig durch die besondere
Verdichtung des Materials eine maximale Wärmeleitfähigkeit gegeben war.
Claims (8)
1. Verfahren zur Herstellung eines lagerfähigen, biologisch schädlichen, insbesondere radioaktiven
Abfalls, wobei ein AWallgranulat in einer Form angeordnet und in die Form ein verfestigbares
Bindemittel eingebracht und verfestigt wird, wodurch ein Verbundkörper erhalten wird, dadurch
gekennzeichnet, daß das Gemisch mit verfestigbarem Bindemittel und Abfallgranulat zentrifugiert
und dadurch verdichtet wird.
2. Verfahren nach Anspruch I1 dadurch gekennzeichnet,
daß um eine Achse außerhalb der Formhöhlung zentrifugiert wird, wobei die Formhöhlung
annähernd radial angeordnet ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Bindemittel ungefähr im
Bereich der Achse erschmolzen wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Verdichtung bis
zum Erstarren durchgeführt wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß während der Verdichtung
die Form temperiert wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1,2 oder 4 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß dem Abfallgranulat
ein spezifisch leichteres, festes Bindemittel beigegeben wird, das in der Form verflüssigt wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Abfallgranulat
während der Verdichtung durch ein für das Bindemittel durchlässiges Element, wie Netz od. dgl.
in der Form gehalten wird.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche I bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Bindemittel
während der Verdichtung zugeführt wird.
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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US5008045A (en) * | 1989-03-23 | 1991-04-16 | Alternative Technologies For Waste, Inc. | Method and apparatus for centrifugally casting hazardous waste |
-
1977
- 1977-12-23 AT AT0927077A patent/AT367558B/de not_active IP Right Cessation
-
1978
- 1978-12-22 DE DE19782855738 patent/DE2855738C3/de not_active Expired
Also Published As
Publication number | Publication date |
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