DE2850551A1 - Mehrstufenverfahren zur verbrennung von gebundenen stickstoff enthaltenden kraftstoffen - Google Patents
Mehrstufenverfahren zur verbrennung von gebundenen stickstoff enthaltenden kraftstoffenInfo
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Description
Es ist bekannt, daß die herkömmlichen Brennstoffe, wie Kohle, flüssige Brennstoffe aus der Kohleverflüssigung,
Dieselöle, Bunkeröle, Rohöle, Schieferöle, Erdgas usw. variierende Mengen an Verbindungen mit chemisch■gebundenem
Stickstoff enthalten. Es ist auch bekannt, daß die Verbrennung dieser Kraftstoffe zu variierenden Mengen an
Stickoxiden, z.B. 150 bis 1500 ppm führt, je nach der Art
und Menge der Verbindungen mit gebundenem Stickstoff sowie dem Brenner und den Brenneranordnungen.
Es ist selbstverständlich erwünscht, die Bildung der Stickoxide ohne wesentliche Beeinträchtigung der Verbrennungsleistung so weit wie möglich zu verringern. Dieses Ziel
wird durch den erfindungsgemäßen Mehrstufen-Verbrennungsprozeß erreicht, da dieser die Umwandlung des im wesentlichen
gesamten gebundenen Stickstoffs im Kraftstoff in unschädlichen molekularen Stickstoff (nicht Stickoxide)
ohne gleichzeitige wesentliche Beeinträchtigung der Verbrennungsleistung
bewirkt.
In der US-PS 3 048 131 ist ein Zweistufen-Verfahren zur Verbrennung stickstoffhaltiger Kraftstoffe beschrieben,
mit dem die Bildung von NO -Verbindungen in den Verbrennungsprodukten verringert werden soll. Die mit dem
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erfindungsgemäßen Verfahren erzielten Ergebnisse übertreffen
jedoch die mit dem bekannten Verfahren erhaltenen. Die US-PS vermittelt auch keinerlei Hinweise auf die
erfindungsgemäßen vier kritischen Verfahrensstufen.
Die M.S.-These von Howard W. Chou mit dem Titel "Fate of Ammonia in Fuel Rich Flames" (am 25. Oktober 1976 in
der Bibliothek des Massachusetts Institute of Technology hinterlegt) weist darauf hin, daß es erwünscht ist, Kraftstoffe
unter kraftstoffreichen Bedingungen, d.h. hohen
Äquivalenzverhältnissen, und bei erhöhten Temperaturen zu verbrennen. Die These von Chou gibt jedoch nicht die
notwendigen Verweilzeiten für die erste Verbrennungsstufe an. Darüber hinaus arbeitete Chou bei Flammentemperaturen,
die den adiabatischen oder darunter liegenden entsprechen, und bei Äquivalenzverhältnissen von mehr als 1. Im Gegensatz
hierzu werden beim erfindungsgemäßen Verfahren in der ersten Stufe drei miteinander in Beziehung stehende Parameter
eingehalten: hohe Temperaturen von z.B, 1950 bis 240O0K, hohe Äquivalenzverhältnisse von z.B. mindestens
1,2 und minimale Verweilzeiten von z.B. mindestens 0,01 Sekunde .
Andere bekannte Verfahren sind in der Arbeit "Mechanisms
and Kinetics/N0 -Bildung" von A. F. Sarofim und Mitarbeitern
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zusammengefaßt, die beim 69. jährlichen Treffen des American Institute of Chemical Engineers am 30. November
1976 vorgetragen wurde.
Der erfindungsgemäße Verbrennungsprozeß besteht aus einem Mehrstufenverfahren, d.h. er umfaßt eine oder
mehrere erste Stufen und eine oder mehrere zweite Stufen. Er kann mit jeder Brennkammer bzw. jedem Brenner durchgeführt
werden, sofern sich diese für die oben beschriebenen vier kritischen Stufen einsetzen lassen. Ferner
können die in der (n) zweiten Stufe(n) verwendeten Brennkammer (n) gleich oder verschieden sein von der (n) in der
ersten Stufe(n) verwendeten.
Die erste Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht
im Vermischen eines Kraftstoffes mit einem ersten oxydierenden
Mittel. Der Kraftstoff kann aus einem Feststoff, einer Flüssigkeit, einem Gas oder deren Gemischen bestehen,
z.B. den üblichen oben beschriebenen Kraftstoffen. Die Menge und Art der gebundenen Stickstoff enthaltenden chemischen
Verbindungen im Kraftstoff ist verhältnismäßig unwichtig. Die meisten herkömmlichen Kraftstoffe enthalten jedoch
weniger als etwa 5 Gew.% dieser Verbindungen.
Das erste oxydierende Mittel ist in typischer Weise Luft.
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.Anstelle von Luft kann jedoch auch Sauerstoff, mit einem
inerten Gas, wie Helium, gemischter Sauerstoff etc. verwendet
werden. Falls gewünscht, kann die Luft mit Sauerstoff angereichert sein, z.B. können 6 bis 15 Gew.%
Sauerstoff der Luft zugefügt sein, bezogen auf das Gesamtgewicht an zugefügtem Sauerstoff und Luft. Es kann auch
zweckmäßig sein, die Luft vor ihrer Zumischung zum Kraftstoff auf eine Temperatur im Bereich von 450 bis 700°K
vorzuerhitzen. Gewünschtenfalls kann der Kraftstoff vor
dem Vermischen mit der Luft ebenfalls auf ähnliche Temperaturen vorerhitzt werden.
Das oxydierende Mittel wird in einer solchen Menge mit dem Kraftstoff vermischt, daß ein Äquivalenzverhältnis
von mindestens etwa 1,2 erreicht wird. Vorzugsweise liegt das Äquivalenzverhältnis im Bereich von 1,2 bis 1,9 und
insbesondere von 1,4 bis 1,7. Das Äquivalenzverhältnis,
das gewöhnlich als 0 bezeichnet wird, errechnet sich wie
folgt: tatsächlich zugeführter Kraftstoff
tatsächlich zugeführtes oxydierendes
Äquivalenzverhältnis (0) =
ff stöchiometrische Menge oxydierendes Mittel
Für eine vollständige Verbrennung, z.B. eine Oxydation von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid sollte 0 gleich oder
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geringer als 1,0 sein. Wenn 0 gleich oder größer als 1,2 ist, wird der Kohlenstoff zu Kohlenmonoxid + Kohlendioxid
oxydiert. Zu bemerken ist auch, daß vom Standpunkt einer vollständigen Verbrennung her die Bedingung 0 ·ζ 1 ,0
erwünscht ist, da diese Bedingung die Umwandlung von gebundenem Stickstoff in Stickoxide begünstigt. Durch
Verbrennung in mindestens zwei Stufen, wobei in der(n) ersten Stufe(n) 0 ;>
1,2 und in der(n) zweiten Stufe(n) 0 ~ζ_ 1,0 ist, wird sowohl die Bildung von Stickoxiden auf
ein Mindestmaß reduziert als auch eine maximale vollständige Verbrennung erreicht.
Die Mischung aus Kraftstoff und erstem oxydierenden Mittel kann außerhalb oder innerhalb einer geeigneten Brennkammer
hergestellt werden. In der zweiten Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens wird die Mischung in mindestens einer
ersten Stufe partiell verbrannt, d.h. der Kohlenstoff wird zu Kohlenmonoxid + Kohlendioxid oxydiert. Die Verbrennungstemperatur in dieser ersten Stufe wird im Bereich von etwa
1950 bis etwa 240O0K und vorzugsweise von 1975 bis 21000K
gehalten. Die Verweilzeit des Kraftstoffes und des oxydierenden Mittels während der Verbrennungsreaktion wird auf
mindestens etwa 0,01 Sekunde, vorzugsweise auf 0,03 Sekunde und z.B. auf 0,5 Sekunde gehalten.
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Die Verbrennungsprodukte aus der zweiten Stufe, d.h. aus der ersten Verbrennungsstufe, werden dann mit einem
zweiten oxydierenden Mittel vermischt, das gleich oder verschieden von dem ersten oxydierenden Mittel sein kann.
In typischer Weise ist das zweite oxydierende Mittel ebenfalls Luft, es kann jedoch auch irgendeines der oben für
das erste oxydierende Mittel aufgezählten Mittel sein. Das in der dritten Stufe verwendete oxydierende Mittel wird in
einer solchen Menge eingesetzt, daß das Äquivalenzverhältnis Verbrennungsprodukte zur Gesamtmenge an oxydierenden Mitteln,
d.h. zu verbliebenem ersten oxydierenden Mittel + zweitem zugefügten oxydierenden Mittel gleich oder kleiner als 1,0,
z.B. 0,95 bis 0,99 ist.
Da ein Äquivalenzverhältnis von 1,0 oder darunter die Bildung
von NO -Verbindungen bei erhöhten Temperaturen begünstigt, ist es notwendig, daß die Vermischung in der dritten Stufe
unter Bedingungen erfolgt, daß die Temperatur der Mischung aus Verbrennungsprodukten und zweitem oxydierenden Mittel
auf einem Wert gehalten wird, der etwa 1750 K nicht überschreitet, z.B. auf 1200 bis ί700ΟΚ. Dies läßt sich leicht
durch Anwendung verschiedener Techniken erreichen, z.B. durch Kühlen der Brennkammer, Überführung der Verbrennungsprodukte in eine andere "kalte" Brennkammer oder durch
Kühlen der Verbrennungsprodukte, z.B. mit geeigneten Wärme-
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austauschern auf eine . Temperatur von unter 130O0K. Unter
Umständen ist eine Kühlung auch überhaupt nicht erforderlich. Zum Beispiel können die Verbrennungsprodukte eine solche
Temperatur in-Bezug auf die Temperatur, die erforderliche
Menge und die Vermischungsgeschwindigkeit des zweiten oxydierenden Mittels haben, daß die Temperatur immer unter etwa
175O°K liegt.
Die Vermischung der Verbrennungsprodukte mit dem zweiten oxydierenden Mittel kann wie in der ersten Stufe außerhalb
oder innerhalb der gleichen oder einer anderen Brennkammer erfolgen, als sie in der ersten Verbrennungsstufe, d.h. der
zweiten Stufe, verwendet wurde. Wenn ferner das zweite oxydierende Mittel aus Luft besteht, kann die Luft mit
Sauerstoff auf die gleichen Werte angereichert sein, wie sie oben für das erste oxydierende Mittel angegeben sind, vorausgesetzt,
es wird ein Äquivalenzverhältnis von < 1,0 der Mischung aufrechterhalten.
Das zweite oxydierende Mittel, z.B. Luft, kann wie das erste oxydierende Mittel vorerhitzt und/oder mit Sauerstoff angereichert
sein. Weiterhin kann das zweite oxydierende Mittel vor und/oder während der Zumischung zu den Verbrennungsprodukten aus der ersten Stufe mit Verbrennungsprodukten
und/oder inerten Gasen verdünnt werden. Diese Alternativen
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unterliegen jedoch der Maßgabe, daß die oben genannten ÄquivalenzVerhältnisse und maximalen Temperaturen eingehalten
werden.
In der vierten Stufe wird die Mischung aus Verbrennungsprodukten und zweitem oxydierenden Mittel in mindestens
einer zweiten Stufe vollständig verbrannt. Dies kann in der gleichen oder in einer anderen Brennkammer erfolgen,
als sie für die erste Verbrennungsstufe verwendet wurde. Der Ausdruck "vollständig" verbrannt bedeutet vorliegend,
daß partiell oxydierte Verbrennungsprodukte, z.B. Kohlenmonoxid, aus der ersten Verbrennungsstufe in ihre höchste
Oxydationsstufe übergeführt werden, z.B. in Kohlendioxid. Die vierte Stufe wird bei einer Temperatur von unter etwa
175O°K durchgeführt, vorzugsweise bei 1200 bis 17000K. Die
Verweilzeit in der zweiten Stufe ist nicht kritisch, d.h.
sie muß nur· ausreichend lang sein, um im wesentlichen das
gesamte Kohlenmonoxid aus der ersten Verbrennungsstufe zu Kohlendioxid zu oxydieren. In typischer Weise sind Verweilzeiten
von 0,1 bis 0,5 Sekunden für die zweite Verbrennungsstufe ausreichend.
In diesem und im folgenden Beispiel liegt der Schwerpunkt auf der ersten Stufe des Verbrennungsprozesses. Wenn erst
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unter den Bedingungen der ersten Stufe des erfindungsgemäßen
Verfahrens eine maximale Umwandlung des gebundenen Stickstoffs in molekularen Stickstoff stattgefunden hat, stellt
die vollständige Verbrennung der zweiten Stufe bei Äquivalenzverhältnissen von 1,0 oder darunter und bei niedrigeren Temperaturen
von etwa 1750 K oder darunter kein Problem hinsichtlich
einer minimalen Bildung von NO -Verbindungen dar.
Die in den Beispielen 1 und 2 verwendete Vorrichtung bestand aus einem elektrisch beheizten senkrechten Muffelrohrofen.
Dieser war aus Zirkondioxid hergestellt und hatte einen Innendurchmesser
von 5,40 cm und eine Länge von 60, 64 cm. Die erhitzte Zone war 35,56 cm lang. Die Reaktionsteilnehmer,
d.h. die Mischung aus Kraftstoff und Luft, wurde dem Boden des Muffelrohres durch einen mit Öffnungen versehenen Flachbrenner
mit einem Durchmesser von 2,54 cm zugeführt. Die Brennerfläche war 4,92 cm unter der erhitzten Zone angeordnet.
Gasproben für die Analyse auf O2, NO und NO wurden durch eine
mit Wasser gekühlte Sonde aus nicht rostendem Stahl abgezogen, die axial 41,91 cm über der Brennerfläche lag. Gasproben für
die Analyse auf HCN und NH-, wurden aus der kalten Brenner-Abgasleitung,
etwa 99 cm über der Brennerfläche, entfernt.
In Beispiel 1 wurde etwa 5000 ppm NO enthaltendes Methan mit Luft vermischt, so daß die Mischung ein Äquivalenzverhältnis
von 1,7 aufwies. Die gebildete Gesamtmenge an NO, NH^ und HCN
ist als Mol% des eingeführten NO bei verschiedenen adiabatischen
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Flammentemperaturen in der Tabelle 1 aufgeführt.
| Tabelle 1 | |
| Ausbeute, Mol% | Flammentemperatur, K |
| 30,7 | 1762 |
| 17,3 | 1824 |
| 10,5 | 1884 |
| 8,04 | 1940 |
| 6,57 | 1994 |
| 6,32 | 2045 |
Das Beispiel 1 wurde unter den gleichen Bedingungen wiederholt mit der Abweichung, daß das Methan anstelle von 5000 ppm
NO 4376 ppm NH3 enthielt. In der Tabelle 2 sind die Temperaturen
der Wandung der Brennkammer, die adiabatischen Flammentemperaturen, das Äquivalenzverhältnis und die gebildete
Gesamtmenge an NH-., NO und HCN in den Verbrennungsprodukten
als Molfraktion des eingeführten NH., aufgeführt.
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| Adiabati sche Flammen- temperatur, K |
Tabelle 2 | Ausbeute, Molfraktion |
|
| Temp, der Wan dung 0K |
2232 | Äquivalenz verhältnis |
0.703 |
| 1658 | 2191 | 1.01 | 0.584 |
| 1658 | 2121 | 1.13 | 0.522 |
| 1658 | 2052 | 1.22 | 0.411 |
| 1658 | 1981 | 1.31 | 0.266 |
| 1658 | 1915 | 1.40 | 0.253 |
| 1658 | 1849 | 1.49 | 0.233 |
| 1658 | 1705 | 1.58 | 0 .409 |
| 1658 | 1570 | 1.78 | 0.433 |
| 1658 | 1450 | 1.99 | 0.408 |
| 1658 | 2.19 | ||
sch:cm
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Claims (10)
- UEXKÜLL & STCLBCRGBESELERSTRAGSE 4 2000 HAMBURG 32PATENTANWÄLTEDR. J.-D. FRHR. von UEXKÜLL DR. ULRICH GRAF STOLBERG DIPL.-ING. JÜRGEN SUCHANTKEExxon Research and
Engineering Company
Florham Park, N.J.
V.St.A.Massachusetts Institute of Technology, 77 Massachesetts Ave., Cambridge, Mass./V.St.A.(US 855,548 - 29.11.77 - 15354 -)Hamburg, 17.Nov.1978Mehrstufenverfahren zur Verbrennung von gebundenen Stickstoff enthaltenden KraftstoffenPatentansprücheMehrstufenverfahren zur Verbrennung von gebundenen Stickstoff enthaltenden Kraftstoffen, dadurch gekennzeichnet, daß mana) den Kraftstoff mit mindestens einem ersten oxydierenden Mittel in solchen Mengen mischt, daß das Äquivalenzverhältnis Kraftstoff zu oxydierendem Mittel mindestens etwa 1,2 beträgtb) die Mischung aus der Stufe a) in mindestens einer ersten Stufe bei einer ersten Temperatur von etwa 1950 bis etwa 24OO°K bei einer Verweilzeit von mindestens 0,01 Sekunde partiell verbrennt80982370624ORIGINAL INSPECTED-S-c) die Verbrennungsprodukte aus der Stufe b) mit mindestens einem zweiten oxydierenden Mittel in einer Menge mischt, daß das Äquivalenzverhältnis Verbrennungsprodukte zur Gesamtmenge der oxydierenden Mittel in der Mischung etwa 1,0 oder weniger beträgt, und die Vermischung unter Bedingungen durchführt, daß die Temperatur der Mischung etwa 175O°K nicht überschreitet, undd) die Mischung aus der Stufe c) in mindestens einer zweiten Stufe bei einer zweiten Temperatur von unter etwa 175O°K vollständig verbrennt. - 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Temperatur im Bereich von 1975 bis 21000K liegt.
- 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit mindestens 0,03 Sekunden beträgt.
- 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Äquivalenzverhältnis, der Mischung aus der Stufe a) im Bereich von etwa 1,2 bis etwa 1,9 liegt.
- 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Äquivalenzverhältnis im Bereich von 1,4 bis 1,7 liegt.909823/0624
- 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das erste oxydierende Mittel aus Luft besteht.
- 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß man die Luft vor ihrer Zumischung zum Kraftstoff auf eine Temperatur von unter etwa 8OO°K vorerhitzt.
- 8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Kraftstoff aus einem Feststoff, einer Flüssigkeit, einem
Gas oder deren Gemischen besteht. - 9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das zweite oxydierende Mittel aus Luft besteht.
- 10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Temperatur im Bereich von 1200 bis 17000K liegt.80982 3/062 4
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