DE2846046A1 - Verfahren zur herstellung eines schaums aus einem polyesterharz - Google Patents

Verfahren zur herstellung eines schaums aus einem polyesterharz

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Stanislaw Franz Filip
Alexander Miutel
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MEISELS ISAAC
TORONTO
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MEISELS ISAAC
TORONTO
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J9/00Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof
    • C08J9/04Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent
    • C08J9/06Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent by a chemical blowing agent
    • C08J9/08Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent by a chemical blowing agent developing carbon dioxide
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2367/00Characterised by the use of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Derivatives of such polymers
    • C08J2367/06Unsaturated polyesters

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Description

  • Verfahren zur Herstellung eines Schaums aus einem Poly-
  • esterharz BESCHREIBUNG Die Erfindung bezieht sich auf die Herstellung eines Schaums aus einem thermisch härtenden Material.
  • In der Technik sind einige Verfahren zur Herstellung von Polyesterschäumen beschrieben, jedoch besitzen diese Systeme wesentliche Nachteile, die die kommerzielle Herstellung von geschäumten Polyesterprodukten verhindert haben. Bei einem dieser Verfahren wird ein System verwendet, das auf einer Polyester/Wasser-Emulsion in einem annähernden Verhältnis von 1:1 und der Bildung von Kohlendioxid als Treibgas durch Reaktion zwischen Natriumbicarbonat und einer schwachen organischen Base, wie z.B. Maleinsäure, basiert.
  • Dieses Verfahren erfordert erhöhte Temperaturen, typischerweise über 600C, damit sich die Maleinsäure in der wäßrigen Phase der Emulsion auflöst und die Treibreaktion initiiert. Bei der Herstellung von Polyesterharzschäumen nach diesem Verfahren wird zunächst eine Emulsion aus Wasser und einem Polyesterharz hergestellt, worauf dann das Treibmittel der Emulsion in torm von Bicarbonaten zugesetzt wird. Die Emulsionsbildung wird als erforderlich angesehen, um eine rasche Dispergierung des Treibmittels im Harz zu ermöglichen, bevor die Treibreaktion oder die Härtung des Harzes allzuweit fortgeschritten sind.
  • Die Schäume, die durch das letztere Verfahren hergestellt werden, besitzen eine offene Zellenstruktur, damit sie zur Entfernung des überschüssigen Wassers nach dem Schäumen getrocknet werden können. Das Wasser besitzt auch einen abträglichen Einfluß auf die Schaumbildungsreaktion, da es die Spitzentemperatur, die Schaumfestigkeit und die Schlagfstigkeit senkt.
  • Aus diesen Gründen haben Polyesterschäume keine weite kommerzielle Verwendung erreicht. Die hauptsächliche Verwendung von Polyesterharzen bei der Herstellung von Gebäudeteilen lag in der Herstellung von Glasfaserlaminaten, die aus aufeinanderfolgenden gehärteten Schichten hergestellt werden, die so aufgebaut werden, daß steife und biegefeste Laminate entstehen.
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf die Herstellung eines Polyesterschaums. Die Schäume besitzen einen harten Charakter und haben überwiegend gleichförmige geschlossene Zellen. Die Schäume zeigen oftmals eine hohe Druckfestigkeit, woraus sich eine vorzügliche Verwendbarkeit als Gebäudeteile ergibt.
  • Polyesterschäume sind Polyurethanschäumen insofern überlegen, als sie in der Herstellung billiger sind und als beim Brennen keine giftigen Dämpfe entstehen, was im Gegensatz zu Polyurethan steht.
  • Gemäß der Erfindung werden die Polyesterharzschäume im allgemeinen bei Raumtemperatur durch Vernetzen eines ungesättigten mit Wasser unmischbaren Polyesterharzes unter Verwendung eines geeigneten vernetzenden Monomers hergestellt, wobei Kohlendioxid gleichzeitig als Schaumtreibmittel verwendet wird.
  • Gemäß der Erfindung werden die schaumbildenden Komponenten in zwei gesonderte Gemische unterteilt. Die gleichzeitig ablaufenden Reaktionen werden dann dadurch hervorgerufen, daß die Gemischteile in kontrollierter Weise zusammengebracht werden.
  • Es kann jedes zweckmäßige vernetzende Monomer für das ungesättigte Polyesterharz verwendet werden, wie z.B. Styrol.
  • Einige Gemische von ungesättigten Polyesterharzen mit vernetzenden Monomeren sind im Handel erhältlich und durch die folgenden Eigenschaften gekennzeichnet: Brookfield Viskosität (bei 250C) 2000 bis 3500 cP Säurewert 25 bis 35 Monomergeha lt 25 bis 30 Gew.-% Härtungsmittel sind zur Initiierung der Vernetzung des ungesättigten Harzes erforderlich. Beim erfindungsgemäßen Verfahren ist das Härtungsmittel ein freie Radikale erzeugendes Gemisch aus einem Katalysator oder Härter, wie z.B. Benzoylperoxid1 und einem Beschleuniger oder Promotor, wie z.B. Dimethylanilin.
  • Die Treibmittel, die zur Bildung des Schaums verwendet werden, bestehen aus einer Carbonatkomponente, wie z.B. aus feinzerteiltem Kalziumcarbonat oder Natriumbicarbonat, und einer Säurekomponente, wie z.B. Phosphorsäure oder ein Gemisch aus Salz- und Orthophosphorsäure. Diese Komponenten reagieren im schaumbildenden Reaktionsgemisch miteinander, so daß Kohlendioxyd erzeugt wird, welches das Schäumen verursacht.
  • Gemäß der Erfindung werden die Ausgangsreaktionsteilnehmer in zwei gesonderte Gemische unterteilt, die zusammengebracht werden, wenn die Bildung des Schaums erwünscht ist. In einem der Gemische wird ein Teil des Gemischs aus ungesättigtem Harz und vernetzendem Monomer, die Carbonatkomponente und der Katalysatorpromotor verwendet, während im anderen Gemisch der Rest des ungesättigten Harzes und des vernetzenden Monomers, die Säurekomponente und der Vernetzungskatalysator verwendet werden. Das letztere Gemisch wird in eine stabile Emulsion verwandelt. Da die Harze Selbstemulgatoren sind, ist ein zusätzliches Emulgiermittel nicht erforderlich.
  • Wenn die Ausgangsgemische gut durchgemischt sind, dann können die miteinander reagierenden Stoffe leicht zusammengemischt werden, vorzugsweise dadurch, daß man Portionen eines Gemischs miteinander vermischt, um eine gleichförmige Härtung und Schaumbildung im gesamten Gemisch während der Harzbildung zu erzielen.
  • Andere Komponenten können ebenfalls in dem einen oder in dem anderen der Vorgemische vorhanden sein, wie z.B. Weichmacher, Nukleierungsmittel, beispielsweise Silicagel, "Q-cell" (d.h hohle Silicaperlen), Talkum oder Bariummetaborat. Das letztere Material wirkt auch als Fungizid und als flammhemmendes Mittel.
  • Andere flammhemmende Mittel sind Antimontrioxid und Molybdänoxid.
  • Flammhemmende Harze können ebenfalls als Teil der Harzkomponente verwendet werden, um dem Schaum gute flammhemmende Eigenschaften zu erteilen.
  • Bei einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die Komponenten in zwei Gemisch mit im wesentlichen dem gleichen Volumen unterteilt, die bei Raumtemperatur (20-250C) in kontrollierter Weise zusammengebracht und gemischt werden, um den Schaum zu bilden.
  • Geschäumte Teile, die durch das erfindungsgemäße Verfahren hergestellt werden können und die als Gebäudeelemente verwendet werden sollen, können Gewindebohrungen aufweisen, die darin durch eine neuartige Technik ausgebildet werden.
  • Bei diesem Verfahren wird ein Loch in das geschäumte Gebäudeelement eingehohrtl und zwar bis zur gewünschten Tiefe und mit einem größeren Durchmesser als der Durchmesser der Gewindebohrung, die im Element ausgebildet werden soll.
  • Ein Element mit einem Außengewinde der gewünschten Abmessungen und der gewünschten Steigung wird mit einem Schmiermittel bestrichen und im wesentlichen zentral in das im Element ausgebildete Loch eingehängt. Das Loch wird dann mit einem härtbaren Harzgemisch gefüllt, welches in das Loch und in die umgebenden Zellen fließt. Nach der Härtung des Harzes wird das Gewindeelement herausgenommen, wobei im Element die gewünschte Gewindebohrung zurückbleibt.
  • Das Fließen des Harzes in die Zellenstruktur, welche das Loch umgibt, und das Härten des Harzes ergibt eine sehr starke Verbindung, zwischen dem gehärteten Harzpflock und dem umgebenden Schaum.
  • Das Harzgemisch, welches bei dieser Ausführungsform-der Erwindung verwendet wird, enthält ein vernetzbares Harz, ein vernetzendes Monomer, einen Vernetzungskatalysator und einen Initiator. Die Viskosität des Harzes wird durch die Einverleibung der erforderlichen Menge an Füllstoffen modifiziert.
  • Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele näher erläutert.
  • BEISPIEL 1 Mehrere Reaktionsteilnehmer wurden in zwei gesonderte Gemische A und B1wie in der folgenden Tabelle I angegeben, einverleibt: TABELLE I Komponente gesamte Ge- Gemische wichtsteile A Gew.-Teile B Gew.-léile ungesättigtes Polyester- 100 42,5 57,5 harz mit einem Gehalt an StyrolmDnomer (1) Benzoylperoxid (50%ige Pa- 5,0 5,0 ste in Tricresylphosphat) Natriumbicarbonat 10,0 - 10,0 Q-cell (2) 1,75 1,75 Antimontrioxid (3) 5,0 W - 5,0 Dimethylanilin 0,4 - 0,4 30%ige wäßrige Lösung von 11,8 11,8 H3PO4 Insgesamt 133,95 61,05 72, Bemerkungen: (1) das Harz war Ashland 1003 der folgenden typischen Eigenschaften: Brookfield Viskosität bei 250C 2000 bis 2600 cP Säurewert 25 bis 30 Styrolgehalt 26% (2) Q-cell ist ein Nukleierungsmittel (3) Antimontrioxid wurde als flammhemmendes Mittel zugegeben.
  • Die Gemische A und B wurden bei ungefähr 23°C sorgfältig miteinander vermischt, wobei sich rasch ein Schaum bildete. Das Schaumwachstum entsprach dem 5fachen Harzvolumen. Es fand in ungefähr 6,5 Minuten statt. Die Gelierung des Harzes dauerte ungefähr 7,0 Minuten. Der gebildete sehr starke gleichförmig kleinzellige Schaum besaß eine Schaumdichte von 0,28 - g/cm3-und eine Druckfestigkeit von 13,5 kg/cm2.
  • BEISPIEL 2 Mehrere Reaktionsteilnehmer wurden in zwei verschiedene gesonderte Gemische A und B wie in der folgenden Tabelle II angegeben, einverleibt: TABELLE II Komponente gesamte Ge- Gemische ~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~ wichtsteile A Gew.-Teile B Gew.-Teile ungesättigtes Polyester- 100 40 60 harz mit einem Gehalt an Styrolmonomer (1) Renzoylperoxid 5,0 5,0 Natriumbicarbonat 14,5 - 14,5 (2tell (2) 2,0 2,0 Bariumnetaborat (3) 4,5 - 4,5 Dimethylanilin 0,25 * - 0,25 30%ige wäßrige Lösung von 17,11 1711 H3P04 Insgesamt 143,36 64,11 79,25 Bemerkungen: (1) das Harz war Ashland 1003.
  • (2) Q-cell ist ein Nukleierungsmittel.
  • (3) Bariummetaborat wurde als Nukleierungsmittel und Fungizid verwendet.
  • Die Gemische A und B wurden bei ungefähr 250C rasch miteinander vermischt, wobei sich ein gleichförmiger sehr kleinzelliger Schaum bildete, der das 15fache des Harzvolumens annahm. Das Schaumwachstum dauerte 3 Minuten und 10 Sekunden, während die Gelzeit 3 Minuten und 20 Sekunden betrug. Der Schaum besaß eine Dichte von 0,1 g/cm3 und eine Druckfestigkeit von 4,2 kg/cm2.
  • BEISPIEL 3 Es wurden wieder zwei gesonderte Reaktionsgemische A und B hergestellt, und in diesem Fall wurde als flammhemmendes Mittel halogeniertes Harz verwendet. Die Komponenten und ihre Eigenschaften sind in der folgenden Tabelle III angegeben.
  • TABELLE III Komponente gesamte Ge- Gemische wichtsteile A Gew.-Teile B Gew.-Teile ungesättigtes Pblyester- 62,5 26,56 35,94 harz mit einem Gehalt an Styrolmonamer (1) halogeniertes Polyesterharz (2) 37'5 15,93 21,57 Benzoylperoxid 5,0 5,0 -Natriumbicarbonat 12,0 - 12,0 Q-cell 2,0 2,0 -Antimcntrioxid 7,5 - 7,5 Dimethylanilin 0,5 - 0,5 30%ige wäßrige Lösung 14,45 14,45 -von H3P04 -- - - -- -Insgesamt 141,45 b 63,94 77,51 Bemerkungen: (1) das Harz war Ashland 1003.
  • (2) das Harz war Hooker Hetron-92 mit den folgenden typischen Eigenschaften: Brookfield Viskosität (Spindel No. 3) bei 250C 1900 bis 2500 cP Säurewert -31 bis 37 Monanergehalt 26-30 Gew.-% spezifisches Gewicht 1.35-1,45 g/cm³ Die Gemische A und B wurden bei 24°C rasch gemischt, und es bildete sich ein Schaum mit der 12,5-fachen Expansion, bezogen auf das Harzvolumen. Die Wachstumszeit betrug 2 Minuten 45 Sekunden und die Gelzeit 3 Minuten. Der Schaum war gleichförmig und besaß eine mittlere Zellengröße. Der Schaum hatte eine Dichte von 0,13 g/cm3, eine Druckfestigkeit von 5,6 kg/cm2 und eine Selbsterlöschzeit von weniger als 1 Sekunde.
  • BEISPIEL 4 Löcher mit einem Durchmesser von 9,5 mm und einer Tiefe von 51 mm wurden in ein Stück eines durch das Verfahren von Beispiel 1 hergestellten Schaums mit einer Schaumexpansion von ungefähr 10 eingebohrt. Ein Silikongummischmiermittel wurde auf die Oberfläche auf Holzschrauben mit einem Durchmesser von 6,35 mm aufgestrichen, und eine Schraube wurde in jedes Loch eingehängt.
  • Ein Gemisch aus den folgenden Komponenten wurde in jedes Loch eingeführt und gehärtet.
  • Polyesterharz (1) 100,00 Gewichtsteile Kobaltnaphthenat (2) 0,1 bis 2 Gewichtsteile Magnesiumsilicat (3) 30,0 bis 40,0 Gewichtsteile Silicagel (4) bis zu 1,0 Gewichtsteil Methyl-äthyl-keton-peroxid (5) 0,5 bis 1,0 Gewichtsteile Bemerkungen: (1) Das Polyesterharz war aus Maleinsäureanhydrid, Phthalsäureanhydrid, Polypropylenglykol und Äthylenglykol hergestellt und enthielt 30 bis 40 Gew.-% Styrol als vernetzendes Monomer. Es hatte eine Viskosität von 400-1000 cP und einen Säurewert von 30 bis 40.
  • (2) Als Promotor verwendet.
  • (3) Füllstoff zur Verbesserung der Festigkeit und anderer physikalischer Eigenschaften.
  • (4) Füllstoff zur Erhöhung der Viskosität und Anderung der thixotropen Eigenschaften des ungehärteten Produkts.
  • (5) Als Katalysator verwendet.
  • Nach beendeter Aushärtung konnte ein Gewicht von 308 kg an jede Schraube angehängt werden, bevor die Verbindung brach. Die Schraube konnte leicht aus dem gehärteten Harz entnommen werden.
  • BEISPIEL 5 Zwei gesonderte Reaktionsgemische A und B wurden unter Verwendung verschiedener Polyesterharze hergestellt. Die Komponenten und ihre Eigenschaften sind in der folgenden Tabelle IV angegeben: TABELLE IV Komponente gesamte Ge- Gemische wichtsteile A Gew.-Teile B Gew.-Teile ungesättigtes Polyester- 100,0 40,0 60,0 harz mit einem Gehalt an Styrolmonaner (1) Benzoylperoxid 5,0 5,0 Natriumbicarbonat 12,5 - 12,5 Q4cell 1,5 0,5 1,0 ariumetaborat 5,0 5,0 Dimethylanilin 0,3 - 0,3 30Xiges wEßriges H3P04 15,0 15,0 Bemerkung: (1) Das Harz war Ashland "Aropol.PP-80" mit den folgenden Eigenschaften: Brookfield Viskosität ungefähr 3000 cP Säurewert ungefähr 30 Monomergehalt ungefähr 30% Die Harzgemische A und B wurden rasch bei 24 0C gemischt. Es bildete sich rasch ein Schaum in einer Schaumsteigzeit von 4,5 Minuten und in einer Gelzeit von 5,0 Minuten. Der Schaum war gleichförmig und besaß Zellen mit einem Durchmesser von 1 bis 2 mm. Der Schaum hatte eine Dichte von 0,12 g/cm³und eine Druckfestigkeit -von 5,9 kg/cm².

Claims (5)

  1. PATENTANSPRÜCHE 1. Verfahren zur Herstellung eines Schaums aus einem vernetzbaren ungesättigten Polyesterharz durch Vernetzen des Harzes unter Dispergierung von Kohlendioxid im Harz als Treibmittel, dadurch gekennzeichnet, daß man ein erstes Reaktionsgemisch herstellt, das nur einen Teil des Harzes, ein vernetzendes Monomer für das Harz, ein Carbonatmaterial, das bei Berührung mit Säure Kohlendioxid in Freiheit setzt, wie z.B. Caloiumcarbonat und Natriumbicarbonat, und einen Katalysatorpromotor für einen die Vernetzung initiierenden Katalysator, wie z.B. Dimethylanilin, enthält, ein zweites Reaktionsgemisch herstellt, das den Rest des Harzes, ein vernetzendes Monomer für-das Harz, eine Säure, die mit Carbonat unter Bildung von Kohlendioxid reagieren kann, wie z.B. Phosphorsäure, Salzsäure und Gemische davon, und einen die Vernetzung initiierenden Katalysator, der durch den Katalysatorpromotor aktivierbar ist, wie z.B. Benzoylperoxid,enthält, und das erste und zweite Reaktionsgemisch vermischt, um gleichzeitig das Harz mit dem vernetzenden Monomer in einen gehärteten Schaum zu vernetzen und durch Reaktion zwischen dem Carbonat und der Säure Kohlendioxid zu erzeugen.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das erste und das zweite Reaktionsgemisch im. wesentlichen das gleiche Volumen aufweisen.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß auch ein vernetzbares halogeniertes Harz in mindestens einem der ReaktionsgeRirche vorhanden ist.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Mischen der Reaktionsgemische dadurch ausgeführt wird, daß man aufeinanderfolgend Portionen des ersten und zweiten Reaktionsgemischs miteinander vermischt.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4 dadurch gekennzeichnet, daß man in dem hergestellten Schaum eine Gewindebohrung dadurch herstellt, daß man mindestens eine Bohrung im gehärteten Schaum vorsieht, ein Schraubenmodell in der Bohrung anordnet, in der Bohrung ein Harz härtet und das Schraubenmodell aus dem gehärteten Harz entnimmt.
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