DE2745013A1

DE2745013A1 - Verfahren zum katalytischen behandeln der auspuffgase von zweitakt-verbrennungskraftmaschinen

Info

Publication number: DE2745013A1
Application number: DE19772745013
Authority: DE
Inventors: James G Hansel; John J Mooney
Original assignee: Engelhard Minerals and Chemicals Corp
Current assignee: Engelhard Minerals and Chemicals Corp
Priority date: 1976-10-07
Filing date: 1977-10-06
Publication date: 1978-04-13
Also published as: JPS5346515A; AR212664A1; AU518302B2; SE7711247L; GB1584998A; PL201333A1; ES472787A1; FR2367188A1; ES462971A1; AU2942077A; BR7706619A; DD133058A5; BE859454A; CA1101638A

Description

Patentanwälte Dr.-Ing. Waiter Abit* Dr. Dieter F. M ο r f Dipl.-Phys. M. ürüscfinodor S München 86, Pienzenauerstr. 28

6. Oktober 1977

ENGELHARD MINERALS & CHEMICALS CORPORATION Iselin, New Jersey 08830, V.St.A.

Verfahren zum katalytischen Behandeln der Auspuffgase von Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen

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Die Erfindung betrifft katalytische Verfahren zum Reinigen der Auspuffgase von Verbrennungskraftmaschine^ um die Luftverschmutzung zu vermindern, und insbesondere bezieht sich die Erfindung auf die Lösung von Problemen der Reinigung der Auspuffgase von Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen, die verhältnismässig hohe Konzentrationen an Kohlenwasserstoffen und Kohlenmonoxid emittieren.

Bei der katalytischen Behandlung der Auspuffgase von Verbrennungskraftmaschinen treten dadurch Probleme auf, dass infolge der hohen Temperatur der zu behandelnden Auspuffgase und infolge des Ablaufs von exothermen Reaktionen sehr hohe Katalysatortemperaturen erreicht werden können, die den Katalysator schädigen. Diese Probleme werden noch verschärft, wenn die Auspuffgase verhältnismässig hohe Konzentrationen an Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen zusammen mit molekularem Sauerstoff enthalten.

Verbrennungskraftmaschinen stoßen verschiedenartige Gase aus, und häufig enthalten diese Gase unerwünschte Bestandteile, die, wenn sie in die Atmosphäre gelangen, Luftverunreinigungen darstellen. Das Problem, die Abgabe solcher Verunreinigungen an die Atmosphäre auf ein Miniraum zu beschränken, wird bereits seit vielen Jahren bearbeitet, und es wird immer wichtiger, Mittel zum Beseitigen der Emission von Luftverunreinigungen aufzufinden. Gewisse Arten des Betriebs von Motoren, bei denen verhältnismässig grosse Mengen von Kohlenwasserstoffen und Kohlenmonoxid aus der Verbrennungskraftmaschine abgegeben werden, sind besonders störend für die wirksame Bekämpfung der Emission von Luftverunreinigungen. Beispiele für Verbrennungskraftmaschinen, die für die Abgabe so grosser Mengen von Kohlenwasserstoffen und Kohlenmonoxid typisch sind, sind Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen, die häufig zum An-

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trieb von Motorrädern, Aussenbord-Motorbooten, Motorschlitten, Kettensägen und kleinen elektrischen Generatoren verwendet werden.

Es wird geschätzt, dass die Kohlenwasserstoffemission von Motorrädern sich auf etwa 0,9 % und die Kohlenmonoxidemission von Motorrädern sich auf 0,6 % der gesamten Emission von Kraftfahrzeugen in den Vereinigten Staaten von Amerika beläuft. In Anbetracht der jahreszeitbedingten Verwendung von Motorrädern und der höheren Konzentration von Motorrädern in grossen Städten kann die Wirkung der Emission von Motorrädern auf die Luftbeschaffenheit in gewissen Gegenden zu gewissen Jahreszeiten noch wesentlich bedeutender sein. Die Rohemission von Zweitaktmotoren von Motorrädern kann z.B. häufig im Bereich von etwa 6,25 bis 11,25 g Kohlenwasserstoffen je km und von etwa 7,5 bis 17,5 g Kohlenmonoxid je km liegen, und die auf diese Motorräder zurückzuführende Emission von Kohlenwasserstoffen und Kohlenmonoxid kann sogar so gross sein wie diejenige von 10 bis 20 Personenkraftwagen, die mit Anlagen zur katalytischen Behandlung der Auspuffgase versehen sind. Ein typisches Auspuffgas eines Zweitaktmotors eines Motorrades, der mit einem Luft-Brennstoffverhältnis von 12,8 arbeitet, kann auf Volumenbasis etwa 5 % Kohlenmonoxid, 1,7 % Wasserstoff (geschätzt als 1/3 der Menge des Kohlenmonoxids in den Auspuffgasen), 3 % Sauerstoff und 2000 ppm Kohlenwasserstoffe enthalten und eine Temperatur von mehr als 540 C aufweisen. Es gibt zwar eine allgemeine Technik zur Behandlung von unerwünschten Bestandteilen in Auspuffgasen; die Anwendung dieser allgemeinen Technik auf die Behandlung der Emission von Zweitaktmotoren begegnet jedoch bedeutenden Hindernissen. Ferner enthalten die Auspuffgase von Zweitaktmotoren im allgemeinen Rauch, der schwarze Rußteilchen, weisses Aerosol und ölasche enthalten kann, da zusammen mit dem Treibstoff auch Schmieröl verbraucht wird. Das weisse Aerosol (weisser Rauch) kann den

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Katalysator überziehen und zusammen mit den schwarzen Rußteilchen den Katalysator verstopfen. Auch Ö'lasche kann den Katalysator verstopfen sowie zur Vergiftung des Katalysators beitragen. Die Neigung von Zweitaktmotoren, Ablagerungen zu hinterlassen, lässt sich oft beobachten, wenn man die Auspuffrohre nach einer gewissen Fahrdauer untersucht. Eine Verstopfung des Auspuffsystens beeinträchtigt nicht nur die Leistung des Motors und des Katalysators, sondern der dadurch entstehende Gegendruck begünstigt auch eine Erhöhung der Bildung von Verunreinigungen im Motor.

Die Anwesenheit von verhältnismässig grossen Mengen an Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen in typischen Auspuffgasen von Zweitaktmotoren kann zu einer bedeutenden thermischen Belastung des oxidativen Reinigungssystems für die Auspuffgase führen. So beträgt z.B. der adiabatische Temperaturanstieg bei der katalytischen Verbrennung von 1 Vol.% Kohlenmonoxid in Verbrennungsgasen oft etwa 85 bis 90 C. Die Kohlenmonoxidkonzentration in den Auspuffgasen von Zweitaktmotoren kann sogar etwa 10 Vol.% oder mehr betragen. Zweitaktmotoren werden oft unter brennstoffreichen Bedingungen betrieben, und dann können ihre Auspuffgase leicht grössere Mengen von Kohlenwasserstoffen, z.B. bis etwa 1 Vol.96 und mehr, enthalten. Ferner können Zweitaktmotoren fehlzünden, in welchem Falle erhebliche Mengen von Kohlenwasserstoffen und Sauerstoff aus dem Motor abgegeben werden, und die Kohlenwasserstoffkonzentration in den Auspuffgasen kann bei der Fehlzündung sogar 2 % oder mehr betragen. Kohlenwasserstoffe und Sauerstoff sind auch infolge des normalen Spülvorganges im Zylinder, bei dem ein Teil des Gemisches aus Luft, Treibstoff und Schmieröl ohne wesentliche Verbrennung vom Einlasskanal zur AuspuffÖffnung gelangt, in den Auspuffgasen enthalten. Der adiabatische Temperaturanstieg bei der katalytischen Verbrennung von 1000 ppm Kohlenwasserstoffen in den Auspuffgasen beträgt etwa 100 C. Ferner kann zu

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Zeiten hohen Treibstoffverbrauchs, z.B. beim Betrieb unter schwerer Belastung und/oder mit hohen Geschwindigkeiten, das Volumen der zu behandelnden Auspuffgase zu einem Ansteigen der Katalysatortemperatur, z.B. infolge des begrenzten Eigenkühlvermögens des Katalysators, führen. Daher kann die thermische Belastung, der Katalysatoren bei der Behandlung der Auspuffgase von Zweitaktmotoren ausgesetzt sind, stark sein, besonders zu Zeiten hohen Treibstoffverbrauchs sowie bei der vollständigen oder teilweisen Fehlzündung, und kann theoretisch die obere Temperaturgrenze für ein wirksames Arbeiten des Katalysators überschreiten und sogar zum Schmelzen des Katalysatorträgers führen.

Die Auspuffgase aus dem Zylinder einer Verbrennungskraftmaschine pulsieren, da sie nur während der Auspuffperiode emittiert werden. Zweitaktmotoren sind gewöhnlich mit einem besonderen Auspuffsystem für jeden Zylinder ausgestattet. Daher ist die pulsierende Strömung im allgemeinen stärker ausgesprochen als in kombinierten Auspuffströmen von beispielsweise mehrzylindrigen Kraftfahrzeugen. Diese pulsierende Strömung kann die Unterbringungsanordnung des Auspuffgaskatalysators beeinträchtigen sowie zu Spannungen in der Katalysatorstruktur selbst führen. Ferner wurde gefunden, dass sich allgemein bei Zweitaktmotoren die Richtung der Auspuffströmung zeitweise umkehren kann. Auf diese V/eise kann katalytisch verbranntes Auspuffabgas in den Katalysator zurückgesaugt werden, wodurch die Pulsierwirkung und die erhöhte thermische Belastung des Katalysators noch verschärft werden.

Die US-PS 2 664 340 beschreibt eine katalytische Vorrichtung und ein katalytisches Verfahren zum Behandeln von Auspuffgasen mit einer Mehrzahl von hintereinandergeschalteten katalytischen Elementen. Jede Gruppierung von nachgeschalteten katalytischen Elementen ist katalytisch stärker aktiv als die vor-

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hergehende Gruppierung von katalytischen Elementen, und zwischen allen Gruppierungen von katalytischen Elementen befinden sich Kühlzonen. Die US-PS 3 440 817 beschreibt ein katalytisches Behandlungssystem für Auspuffgase, bei dem ein kleinerer Katalysator unmittelbar angrenzend an den Motor und ein grösserer Katalysator hinter dem kleineren Katalysator angeordnet ist. Vor dem kleineren Katalysator befindet sich ein einstellbarer Umlenker, durch den ein so grosser Teil der Auspuffgase um den kleineren Katalysator herum umgelenkt werden kann, dass die Ausbildung schädlicher hoher Temperaturen vermieden wird. In der US-PS 3 896 616 ist ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Behandeln von Auspuffgasen beschrieben, die Kohlenmonoxid, Kohlenwasserstoffe und Oxide des Stickstoffs enthalten. Die Vorrichtung weist einen ersten und einen zweiten katalytischen Umwandler auf. Der erste katalytische Umwandler arbeitet beim Anfahren unter oxidierenden Bedingungen, um den zweiten katalytischen Umwandler aufzuheizen. Dann lässt man den ersten katalytischen Umwandler durch Zusatz von Treibstoff zu den in den ersten katalytischen Umwandler eintretenden Auspuffgasen unter reduzierenden Bedingungen arbeiten, um die Oxide des Stickstoffs zu reduzieren, und der zweite katalytische Umwandler oxidiert die in den Auspuffgasen enthaltenen brennbaren Bestandteile. Diese Patentschriften sind typische Beispiele für die katalytische Behandlung von Auspuffgasen in zwei oder mehreren Katalysatorbetten.

Die Erfindung stellt katalytische Verfahren zum Behandeln der Auspuffgase von Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen, die verhältnismässig grosse Mengen an Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen zusammen mit freiem oder molekularem Sauerstoff enthalten, zur Verfügung. Auspuffgase mit hohem Gehalt an Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen werden katalytisch mit einem zur Behandlung der Auspuffgase von Verbrennungskraftmaschinen geeigneten Oxidationskatalysator behandelt, ohne

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dass dabei so hohe Temperaturen erreicht werden, dass der Katalysator beeinträchtigt wird, und diese unerwünschten Bestandteile der Auspuffgase können über weite Bereiche von Durchsatzvoluraina und Arbeitsbedingungen des Motors durch Oxidation beseitigt werden. Bei den katalytischen Verfahren gemäss der Erfindung werden nach dem Anfahren schnell Temperaturen erreicht, die sich für die Aktivierung des Katalysators eignen, und es ist möglich, das Verfahren schnell an Änderungen in den Arbeitsbedingungen von Verbrennungskraftmaschinen anzupassen. Ferner erzielt die Erfindung die Beseitigung von unerwünschten Bestandteilen solcher Auspuffgase ohne nachteilige Wirkung auf den Betrieb der Verbrennungskraftmaschine, z.B. ohne Ausbildung eines zu hohen Gegendruckes. Die Verfahren gemäss der Erfindung eignen sich besonders zur Behandlung der Auspuffgase von Zweitaktmotoren mit pulsierender Strömung der Auspuffgase; die Auspuffgase können schwarze Rußteilchen, weisses Aerosol, Ölasche und dergleichen enthalten, und es können Fehlzündungen sowie Zylinderspülung auftreten, bei denen Gase entstehen, die grosse Mengen an unverbranntem Treibstoff und Sauerstoff enthalten.

Bei dem Verfahren gemäss der Erfindung zum Oxidieren von Bestandteilen der Auspuffgase von Zweitakt-Verbrennungskraftraaschinen, die verhältnismässig hohe Gehalte an Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen aufweisen, werden die Auspuffgase des Motors, die Kohlenmonoxid, Kohlenwasserstoffe und freien Sauerstoff enthalten, ohne wesentlichen Zusatz von weiterem freiem Sauerstoff zu einer ersten Katalysatorzone geleitet, die einen Oxidationskatalysator enthält, wobei eine Oxidation stattfindet, die ausreicht, um die Temperatur der Auspuffgase zu erhöhen, aber nicht ausreicht, um in dem Katalysator Temperaturen zu erzeugen, die den Katalysator schädigen könnten. Die aus dem ersten Katalysator austretenden Gase enthalten noch brennbare Wertstoffe, z.B. Kohlenmonoxid und Kohlenwas-

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serstoffe, und werden gekühlt und dann in mindestens eine nachgeschaltete Katalysatorzone geleitet, die einen Oxydationskatalysator enthält, und in der die hinterbleibenden brennbaren Wertstoffe weiter oxidiert werden. Häufig braucht man nur eine erste und eine zweite Katalysatorzone zu verwenden; Jedoch können, besonders bei der Behandlung von Auspuffgasen mit höheren Gehalten an Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen, weitere Katalysatorzonen verwendet werden, um den Gehalt der Auspuffgase an unerwünschten Bestandteilen genügend zu vermindern, ohne dass in der zweiten Katalysatorzone zu hohe Temperaturen auftreten. Zwischen den einzelnen nachgeschalteten Katalysatorzonen, falls mehr als eine solche Zone verwendet wird, werden die Gase vorzugsweise gekühlt, bevor sie in die unmittelbar folgende Katalysatorzone geleitet werden. Beim Kühlen der aus einer vorhergehenden Katalysatorzone kommenden Auspuffgase verlieren die Gase so viel Wärme, dass es bei der Verbrennung in der nächsten Katalysatorzone nicht zur Ausbildung von Temperaturen kommt, die dem Katalysator abträglich sind; die Temperaturabnahme bei der Kühlung soll jedoch nicht so gross sein, dass Gase, die noch bedeutende Mengen an brennbaren Wertstoffen enthalten, unter diejenige Temperatur gekühlt werden, die für die Aktivierung des Katalysators für die Oxidation der brennbaren Wertstoffe in den Gasen in der nächsten Katalysatorzone erforderlich ist.

Gemäss einem anderen Merkmal der Erfindung werden Auspuffgase von Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen katalytisch in einer Katalysatorzone behandelt, in der sich ein geeigneter Oxidationskatalysator in Form von mindestens zwei hintereinandergeschalteten, aneinander angrenzenden einstückigen Körpern befindet. Jeder der einstückigen Körper weist eine Mehrzahl von Kanälen auf, die sich durch ein einziges Stück des Trägers erstrecken, und die für den Fluiddurchgang offen und daher gegen die Strömung von einem Einlass zu einem gesonderten

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Auslass nicht verstopft oder versperrt sind. Die Kanäle in dem ersten Katalysatorkörper in Richtung der Strömung der Auspuffgase haben einen hinreichend grossen Querschnitt, um den Eintritt von schwarzen Rußteilchen, weissem Rauch-Aerosol und dergleichen in die Kanäle zu erleichtern, ohne dass sich diese Stoffe übermässig stark auf den Wänden des Katalysators absetzen und die Gasströmung begrenzen oder womöglich blockieren. Durch die Verbrennung in dem ersten Katalysatorkörper werden die durch ihn hindurchströmenden Gase erhitzt, und die Neigung von schwarzen Rußteilchen, weissem Rauch-Aerosol und dergleichen zur Bildung von Ablagerungen auf den Katalysatorwänden wird vermindert. Die erhitzten Gase strömen von dem ersten Katalysatorkörper in den nächsten, angrenzenden, zweiten Katalysatorkörper, der je Querschnittseinheit eine grössere Anzahl von Durchflusskanälen aufweist als der erste Katalysatorkörper, um eine zusätzliche aktive Oberfläche zur Verstärkung der katalytischen Verbrennung der brennbaren Wertstoffe in den Auspuffgasen zu schaffen. Man kann mit weiteren, nachgeschaltetan, aneinander angrenzenden Katalysatorkörpern arbeiten, die je Querschnittseinheit im wesentlichen die gleiche Anzahl von Durchflusskanälen aufweisen wie der zweite Katalysatorkörper, oder die eine grössere Anzahl von Durchflusskanälen aufweisen als der zweite Katalysatorkörper. Die grössere aktive Oberfläche in dem zweiten und gegebenenfalls den weiteren Katalysatorkörpern erhöht den Umwandlungsgrad Je Volumeneinheit. Daher kann man mit einem kleineren Katalysatorvolumen arbeiten, als es erforderlich wäre, wenn die Durchflusskanäle in den nachgeschalteten Katalysatorkörpern die gleiche Grosse hätten wie in dem ersten Katalysatorkörper, und der durch den Katalysator bedingte Gegendruck wird herabgesetzt, da eine übermässige Bildung von Ablagerungen vermieden wird. Wenn ferner der Katalysator kalt ist, lässt sich der erste Katalysatorkörper verhältnismässig schnell auf Temperaturen erhitzen, bei denen die katalytische Oxidation durch die

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mit dem Katalysatorkörper in Berührung kommenden Gase beschleunigt wird, da die feste Struktur des ersten Katalysatorkörpers ein geringeres Volumen hat, das erhitzt werden muss, als ein Katalysatorkörper von äquivalentem Gesamtvolumen mit einer grösseren Anzahl von Durchflusskanälen. Auf diese Weise dient der erste Katalysatorkörper, der sich schnell auf Temperaturen der katalytischen Aktivität erhitzen lässt, dazu, die Temperatur der durch den zweiten Katalysatorkörper strömenden Gase zu erhöhen und die Erreichung von Temperaturen, bei denen die katalytische Oxidation im zweiten Katalysatorkörper begünstigt wird, zu beschleunigen. Während des Betriebes ist der kühlste Teil des Katalysators im allgemeinen sein erster Teil, wo die zu behandelnden kühleren Gase zu Anfang mit dem Katalysator in Berührung kommen. Da der zweite Katalysatorkörper je Volumeneinheit eine grössere katalytisch aktive Oberfläche hat, sind die in ihm auf Grund von exothermen Verbrennungsreaktionen erreichten Temperaturen so hoch, dass Wärme zu den ersten Katalysatorkörper abgestrahlt und dadurch die katalytische Verbrennung in dem ersten Katalysatorkörper beschleunigt wird. Der Katalysator gemäss diesem Merkmal der Erfindung kann bei dem erfindungsgemässen Verfahren, das mit mindestens zwei katalytischen Zonen arbeitet, oder bei beliebigen anderen geeigneten katalytischen Verfahren zum Behandeln der Auspuffgase von Zweitaktmotoren verwendet werden.

Verfahren und Vorrichtung gemäss der Erfindung eignen sich besonders zum Behandeln von Auspuffgasen von Zweitaktmotoren, die z.B. mindestens etwa 2 Vol.% Kohlenmonoxid und mindestens etwa 0,05 Vol.% Kohlenwasserstoffe (berechnet auf der Basis von Cg-Kohlenwasserstoffen) enthalten. Diese Gase enthalten ausserdem freien Sauerstoff, Wasserstoff und inerte Verdünnungsmittel, wie Stickstoff, sowie die Endprodukte der Verbrennung, wie Kohlendioxid und Wasser. Freier Sauerstoff ist im allgemeinen in den Auspuffgasen des Motors auf Grund von

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Fehlzündungen oder sonstiger unvollständiger Verbrennung des Treibstoffs in dem Motor, auf Grund des normalen Zylinderspülprozesses und der Verwendung von brennstoffarmen brennbaren Gemischen oder auf Grund der Verwendung eines stöchioraetrischan Luftüberschusses in dem zu verbrennenden Brennstoff-Luftgemisch enthalten. Oft enthalten die Auspuffgase von Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen unter normalen Arbeitsbedingungen im Mittel etwa 2 bis 8 Vol.% Kohlenmonoxid, etwa 1 bis 2,7 Vol.% Wasserstoff, etwa 0,05 bis 0,8 Vol.% Kohlenwasserstoffe und etwa 0,5 bis 5 Vol.% freien Sauerstoff. Bei der Fehlzündung oder zu Zeiten des Anfahrens oder hoher Belastung kann der Gehalt der Auspuffgase an brennbaren Bestandteilen noch erheblich höher sein. Die Auspuffgase von einer Fehlzündung können z.B. etwa 2 oder mehr Volumprozent Kohlenwasserstoffe enthalten.

Gemäss der Erfindung reichen die Oxidationsreaktionen, die sich in einer gegebenen katalytischen Zone abspielen, gleich ob es sich um die erste oder eine folgende, nachgeschaltete katalytische Zone handelt, nicht aus, um Teiaperatüren zu erzeugen, die den Katalysator schädigen. Die in einer katalytischen Zone erreichten Temperaturen werden mindestens teilweise durch die Temperatur der der Katalysatorzone zugeführten Gase und den auf die in der Zone stattfindenden Verbrennungsreaktionen zurückzuführenden Temperaturanstieg bestimmt. Zu den Faktoren, die die Verbrennungsreaktionen und den sich daraus ergebenden Temperaturanstieg beeinflussen, gehören der Gehalt der Gase an brennbaren Bestandteilen, die Menge des für die Verbrennung zur Verfügung stehenden freien Sauerstoffs, die Raumströmungsgeschwindigkeit der Gase durch den Katalysator und die Höhe der katalytischen Aktivität je Flächeneinheit des Katalysators.

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Als Beispiel werden hier die Faktoren, die das Ausmaß der Verbrennung in einer Katalysatorzone beeinflussen, unter Bezugnahme auf die erste Katalysatorzone erläutert; jedoch können erfindungsgemäss weitere nachgeschaltete Katalysatorzonen im wesentlichen in der gleichen Weise arbeiten. Ein möglicher Betriebszustand des Motors ist z.B. der Leerlauf, bei dem ein verhältnismässig kleines Volumen an Auspuffgasen entsteht. Die verhältnismässig geringe volumetrische Strömungsgeschwindigkeit kann eine wesentliche Abkühlung der Auspuffgase vor ihrem Auftreffen auf den Katalysator in der ersten Katalysatorzone ermöglichen. Diese Abkühlung reicht jedoch nicht aus, um die Katalysatortemperaturen unter diejenigen herabzusetzen, die den Katalysator für die Oxidationsreaktion aktiviert. Infolge der verminderten Raumströmungsgeschwindigkeit durch den Katalysator kann ein grosser Anteil der in den Auspuffgasen enthaltenen brennbaren Bestandteile umgesetzt werden; da aber die behandelte Gasmenge gering und der Wärmeverlust aus dem Katalysator bedeutend ist, reicht der Temperaturanstieg nicht aus, um Temperaturen zu erzeugen, die den Katalysator schädigen könnten. Wenn der Motor schnell läuft, ist die volumetrische Strömungsgeschwindigkeit der Auspuffgase viel hoher als beim Leerlauf, und die Temperatur sinkt zwischen dem Motor und der ersten Katalysatorzone im allgemeinen weniger stark ab. Die Raumströmungsgeschwindigkeit durch den Katalysator ist viel höher, und daher kann der Katalysator kein proportional grösseres Ausmaß von Verbrennung herbeiführen, d.h. die verwendete Katalysatormenge reicht nicht aus, um eine vollständige Verbrennung der durch den Katalysator hindurchströmenden brennbaren Stoffe herbeizuführen. Ferner wirken die zusätzlichen Gase, die durch den Katalysator hindurchströmen, ohne an den Verbrennungsreaktionen in der Katalysatorzone teilzunehmen, als Wärmereservoir für die durch die Oxidation in der Katalysatorzone erzeugte Wärme. Dementsprechend bleibt die Temperatur in der ersten Katalysatorzone unter denjenigen Tempera-

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türen, die den Katalysator schädigen könnten. Bei der Fehlzündung oder beim Spülen des Zylinders gelangen höhere Konzentrationen an brennbaren Stoffen, besonders Kohlenwasserstoffen, zusammen mit Sauerstoff in die Katalysatorzone; jedoch sind die in der Katalysatorzone erreichten Temperaturen in Anbetracht der niedrigeren Temperatur der durch die Katalysatorzone strömenden Gase und der für eine vollständige Umwandlung der brennbaren Stoffe unzureichenden Katalysatormenge nicht schädlich für den Katalysator.

Oft werden Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen mit stöchiometrischen Verhältnissen von Luft zu Treibstoff für die theoretisch vollständige Verbrennung des Treibstoffs zu Kohlendioxid und Wasser oder auf der brennstoffreichen Seite des stöchiometrischen Verhältnisses beschrieben. In diesem Falle kann der Mangel an für die vollständige Verbrennung der brennbaren Stoffe in den Auspuffgasen ausreichendem freiem Sauerstoff zusätzlich dazu beitragen, geeignete Temperatursteigerungen in der Katalysatorzone aufrechtzuerhalten. Um die Verbrennung von Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen in den Auspuffgasen zu verstärken, können sauerstoffhaltige Gase hinter der ersten Katalysatorzone zu den zu behandelnden Auspuffgasen zugesetzt werden. Im allgemeinen steht bei der Behandlung von Auspuffgasen im Sinne der Erfindung genügend freier Sauerstoff für die nachfolgende vollständige Verbrennung des darin enthaltenen Kohlenmonoxids und der darin enthaltenen Kohlenwasserstoffe auf stöchiometrischer Basis zu Kohlendioxid und Wasser zur Verfügung, und zweckmässig wird ein Überschuss von mindestens etwa 0,6 Vol.%, im allgemeinen etwa 0,6 bis 3 Vol.%, an freiem Sauerstoff über diejenige Menge zur Verfügung gestellt, die auf stöchiometrischer Basis für die vollständige Verbrennung des Kohlenmonoxids und der Kohlenwasserstoffe erforderlich ist.

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Da es, besonders beim Anfahren, wenn der Motor noch kalt ist, zu einer bedeutenden Kühlung der Auspuffgase des Motors kommen kann, wird der erste Katalysator vorzugsweise verhältnismässig nahe an der Verbrennungskraftmaschine angeordnet, damit die Auspuffgase, wenn sie auf den ersten Katalysator auftreffen, so hohe Temperaturen aufweisen, dass der Katalysator, wenn er kalt ist, schnall auf Temperaturen erhitzt wird, bei denen er katalytisch aktiv ist. Im allgemeinen befindet sich die erste Katalysatorzone an einer solchen Stelle, dass die mit dem Katalysator in Berührung kommenden Gase sich unter den beim Betrieb des Motors zu erwartenden Arbeitsbedingungen auf Temperaturen über etwa 250 C, vorzugsweise Temperaturen von etwa 300 bis 600 C, befinden. Man kann sich auch zusätzlicher Mittel bedienen, um in der ersten Zone für den Katalysator genügend hohe Temperaturen zu erreichen, um eine geeignete katalytische Aktivität zu erzielen; z.B. kann man sich der elektrischen Heizung, der Zündung und der thermischen Verbrennung von zusätzlichem Brennstoff vor der ersten Katalysatorzone und dergleichen bedienen; im allgemeinen werden diese Mittel jedoch wegen der Kompliziertheit, die sie dem Behandlungssystem für die Auspuffgase erteilen, nicht angewandt. Wenn Temperaturen erreicht worden sind, bei denen katalytische Aktivität erzielt wird, bewirkt der Katalysator in der ersten Katalysatorzone eine Oxidation von Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen in den Auspuffgasen zu Kohlendioxid und Wasser.

Das Ausmaß der Oxidation in der ersten Katalysatorzone reicht jedoch in dem weiten Bereich von Arbeitsbedingungen, die praktisch vorkommen können, nicht aus, um in dieser Zone Temperaturen zu erzeugen, die den Katalysator schädigen könnten. Im allgemeinen erzielt man in der ersten Katalysatorzone eine Verbrennung von etwa 5 bis 75, vorzugsweise etwa 15 bis 50, Vol.% der brennbaren Stoffe, also Kohlenmonoxid, Wasserstoff, Kohlenwas-

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serstoffe und dergleichen, in den Auspuffgasen.

Der Anstieg der Temperatur der Gase in der ersten Katalysatorzone auf Grund der darin stattfindenden Oxidation beträgt oft mindestens etwa 50 C, reicht jedoch nicht aus, um in der ersten Katalysatorzone Temperaturen zu erzeugen, die für den Katalysator schädlich sind. Häufig beträgt der Temperaturanstieg weniger als etwa 500° C, und oft liegt er im Bereich von beispielsweise etwa 50 bis 300° C. Im allgemeinen beträgt die höchste Temperatur der aus der ersten Katalysatorzone ausströmenden Auspuffgase weniger als etwa 800 C und liegt z.B. im Bereich von etwa 400 bis 800 C, vorzugsweise von etwa 450 bis 650 C. Die Spitzentemperaturen in der ersten Katalysatorzone liegen unterhalb derjenigen Temperaturen, die dem Katalysator schädlich sein können, weil in der ersten Katalysatorzone nicht genügend Katalysator enthalten ist, um die vollständige Verbrennung der brennbaren Wertstoffe in den Auspuffgasen herbeizuführen, und gegebenenfalls weil nicht genug Sauerstoff für die vollständige Verbrennung der brennbaren Wertstoffe in den Auspuffgasen zur Verfügung gestellt wird. Vorteilhaft hat der Katalysator in der ersten Katalysatorzone ein verhältnismässig kleines Volumen, wodurch das Aufheizen auf Temperaturen der katalytischen Aktivität beim Anfahren erleichtert wird.

Beim Betrieb wird die Temperatur des Katalysators in der ersten Katalysatorzone vorzugsweise so hoch gehalten, dass die Bildung von Ablagerungen auf dem Katalysator, wenn es überhaupt dazu kommt, zu vernachlässigen ist. Bei der Behandlung von schwarze Rußteilchen und weisses Aerosol enthaltenden Auspuffgasen von Zweitaktmotoren soll die Katalysatortemperatur beim Betrieb oberhalb 300° C und vorzugsweise oberhalb etwa 500 C liegen, um die Bildung von Ablagerungen auf ein Minimum zu beschränken. Beim Betrieb von Zweitaktmotoren können die Auspuffgase mit dem Katalysator in pulsierender Weise

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in Berührung kommen, und die heissen Abgase von der katalytischen Verbrennung können sogar in die erste Katalysatorzone zurückgesaugt werden. Die erwünschten Temperaturen können in der Katalysatorzone zwischen den intermittierenden Stoßen der Auspuffgase durch weitere katalytische Verbrennung der brennbaren Wertstoffe innegehalten werden, die noch in den heissen Verbrennungsgasen, die in den Katalysator zurückgesaugt werden können, verblieben sind.

Die aus der ersten Katalysatorzone abströmenden Gase enthalten mindestens unter den meisten Arbeitsbedingungen des Motors brennbare Wertstoffe, nämlich unverbranntas Kohlenmonoxid und unverbrannte Kohlenwasserstoffe. Im allgemeinen hängt die relative Menge von unverbrannten Stoffen in dem Abgas von der ersten Katalysatorzone von der volumetrischen Strömungsgeschwindigkeit der Gase ab. Innerhalb eines Bereichs von Arbeitsbedingungen enthalten z.B. die Abgase von der ersten Katalysatorzone Kohlenmonoxid und gewöhnlich auch Kohlenwasserstoffe in Mengen von beispielsweise mindestens etwa 0,1, oft etwa 1 bis 4, Vol.% Kohlenmonoxid und mindestens etwa 0,02, oft etwa 0,02 bis 0,8, Vol.% Kohlenwasserstoffe. Die aus der ersten Katalysatorzone abströmenden Gase werden gekühlt, z.B. indem sie durch eine Kühlzone geleitet werden, die die erste Katalysatorzone mit einer zweiten Katalysatorzone verbindet. Durch die Kühlung wird die Temperatur der Abgase so weit herabgesetzt, dass in der zweiten Katalysatorzone eine Verbrennung stattfinden kann, ohne dass dabei zu hohe Temperaturen auftreten, die für den darin enthaltenen Katalysator schädlich sein könnten.

Die Kühlung der Abgase kann in erster Linie durch indirekten Wärmeaustausch mit der Umgebung oder durch Strahlung erfolgen. Die Geschwindigkeit und das Ausmaß der Kühlung hängen daher von dem Gasdurchsatz durch die Kühlzone, den Temperaturen der

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Gase, der Temperatur der Umgebung und der Oberfläche der Kühlzone ab. Eins zusätzliche Kühlung der Abgase von der ersten Katalysatorzone kann durch Beimischen kühler Gase, z.B. Luft, erzielt werden. Der Zusatz von Luft kann auch dazu dienen, zu gewährleisten, dass die Abgase genügend freien Sauerstoff für die vollständige Verbrennung von Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen enthalten. Vorteilhaft wird die Luft zwischen der ersten und der zweiten Katalysatorzone zugesetzt.

Im allgemeinen ist der Temperaturabfall zwischen der ersten und der zweiten Katalysatorzone nicht so gross, dass der zweite Katalysator nicht auf oder nahe, einer Temperatur gehalten wird, die ausreicht, um die katalytische Verbrennung einzuleiten und aufrechtzuerhalten. Der Temperaturabfall der Gase zwischen der ersten und der zweiten Katalysatorzone beträgt oft, besonders bei niedrigen Motorengeschwindigkeiten, mindestens etwa 50° C, z.B. etwa 50 bis 400° C, oft etwa 150 bis 350 C, und die durch die zweite Katalysatorzone strömenden Abgase werden la allgemeinen auf Temperaturen im Bereich von etwa 300
gekühlt.

etwa 300 bis 500° C, vorzugsweise von etwa 350 bis 550 C,

Bei einer Ausführungsform der Erfindung, gemäss welcher die Gase hinter der zweiten Katalysatorzone aus dem System abgezogen werden, hat die zweite Katalysatorzone vorteilhaft eine ausreichende Oberfläche und Aktivität, um das gewünschte Ausmaß der Verminderung des Gehalts der Auspuffgase an Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen innerhalb des grössten Teils des zu erwartenden Bereichs von Arbeitsbedingungen der Verbrennungskraftmaschine herbeizuführen. Im allgemeinen findet in der ersten Katalysatorzone bereits eine hinreichende Verbrennung von Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen statt, und die aus dieser Zone austretenden Gase werden hinreichend gekühlt, so dass bei der in der zweiten Katalysatorzone statt-

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findenden Verbrennung selbst bei Fehlzündung des Motors keine Temperaturen erreicht werden, bei denen der Katalysator Schaden erleiden könnte. Unter Bedingungen von geringem Durchsatz kann in dem Ablauf von der ersten Katalysatorzone ein geringeres Volumen von brennbaren Wertstoffen enthalten sein als unter Bedingungen hohen Durchsatzes der Auspuffgase. Daher kann der Temperaturanstieg der durch die zweite Katalysatorzone strömenden Gase unter verschiedenen Arbeitsbedingungen des Motors starken Schwankungen unterliegen. Im allgemeinen beträgt der Temperaturanstieg der durch die zweite Katalysatorzone strömenden Gase mindestens etwa 25 C, vorzugsweise mindestens etwa 50° C, und kann oft etwa 25 bis 250° C, vorzugsweise etwa 50 bis 200 C, betragen. Die Höchsttemperaturen der in der zweiten Katalysatorzone erhaltenen Gase liegen im allgemeinen unter etwa 900 C und oft im Bereich von etwa 400 bis 900° C. Der Katalysator in der zweiten Katalysatorzone wird vorzugsweise auf Temperaturen von mindestens etwa 450° C, vorzugsweise von mindestens etwa 550 C, gehalten, um die Ablagerung unerwünschter Bestandteile auf der Katalysatoroberfläche auf ein Minimum zu beschränken und die katalytische Verbrennung verlaufen zu lassen.

Wenn mehrere nachgeschaltete Katalysatorzonen verwendet werden, enthält die zweite Katalysatorzone im allgemeinen nicht genügend Katalysator, um ein so hohes Ausmaß von Oxidation herbeizuführen, dass hohe Temperaturen erreicht werden, bei denen der Katalysator Schaden erleiden könnte. In anderer Hinsicht, wie bezüglich der maximalen Temperatur der Gase in der zweiten Katalysatorzone, ist die Arbeitsweise ähnlich derjenigen, bei der die Gase hinter der zweiten Katalysatorzone aus dem System abgezogen werden. An diese zweite Katalysatorzone schliesst sich vorzugsweise eine Kühlzone an, in der die Gase gekühlt werden, bevor sie auf den Katalysator der nächsten Katalysatorzone auftreffen. Die Kühlung kann im

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wesentlichen in der gleichen Weise erfolgen wie diejenige zwischen der ersten und der zweiten Katalysatorzone; das Ausmaß der Kühlung kann jedoch oft etwas geringer sein, z.B. etwa 100 bis 300° C betragen, um die Temperatur des nachgeschalteten Katalysators in dem weiten Bereich von Arbeitsbedingungen des Motors, mit denen gerechnet werden muss, leichter hinreichend hoch halten zu können, um die Bildung von Ablagerungen auf der Katalysatoroberfläche auf ein Minimum zu beschränken und den Katalysator auf oder nahe den Temperaturen der katalytischen Wirksamkeit zu halten.

Gemäss einem weiteren Merkmal der Erfindung kann die katalytische Behandlung der Auspuffgase der Verbrennungskraftmaschine auch dazu dienen, den Gehalt der Gase an Oxiden des Stickstoffs herabzusetzen. Wenn die Auspuffgase neben Oxiden des Stickstoff- eine für die vollständige Verbrennung des Kohlenmonoxids und der Kohlenwasserstoffe stöchioraetrisch unzureichende Menge von Sauerstoff enthalten, kann in der ersten Katalysatorzor.e eine erhöhte Reduktion von Oxiden des Stickstoffs erfolgen. Der, insbesondere in der ersten Katalysatorzone, verwendete Katalysator kann katalytische Aktivität sowohl für die Oxidation als auch für die Reduktion von Oxiden des Stickstoffs aufweisen. Die Oxidationsreaktionen können die Wärme für die Reduktionsreaktionen zur Verfügung stellen. Im allgemeinen entstehen beim Betrieb von Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen unter brennstoffreichen oder nahezu stöchioraetrischen Bedingungen des Verhältnisses von Brennstoff zu Luft nur verhältnismässig geringe Mengen an Oxiden des Stickstoffs während der Verbrennung in der Verbrennungskraftmaschine. So können z.B. die Aufpuffgase von Zweitaktmotoren etwa 0,0 bis 0,05 g Oxide des Stickstoffs je Kilometer erzeugen.

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Nach der Behandlung geraäss der Erfindung enthalten die Gase oft weniger als 0,02, vorzugsweise weniger als etwa 0,005, Vol.96 Kohlenmonoxid und weniger als 0,002, vorzugsweise weniger als etwa 0,001, Vol.% Kohlenwasserstoffe.

Zu den für die Behandlung von Auspuffgasen von Verbrennungskraftmaschinen geeigneten Katalysatoren gehören großstückige Katalysatoren. Die Katalysatoren weisen eine oder mehrere Metallkomponenten, insbesondere eine Platinmetallkomponente, als katalytischen Promotor in Kombination mit einem hitzebeständigen Oxid von hoher spezifischer Oberfläche als Träger auf. Je nach den katalytisch aktiven Metallkomponenten in dem Katalysator und den Bedingungen ihrer Verwendung können die Katalysatoren zum gleichzeitigen Katalysieren von Oxidationsund Reduktionsreaktionen dienen. So können die Katalysatoren verwendet werden, um die Oxidation von Kohlenwasserstoffen oder Kohlenmonoxid und gleichzeitig die Reduktion von Oxiden des Stickstoffs zu weniger schädlichen Stoffen, wie Kohlendioxid, Stickstoff und Wasser, zu begünstigen.

Die katalytisch aktive Metallkomponente der Katalysatoren kann aus einem oder mehreren Metallen in elementarer Form oder in Kombination, z.B. in Form von Legierungen, Salzen, Oxiden und dergleichen, bestehen. Die Metalle sind im allgemeinen Schwermetalle oder Übergangsmetalle der Gruppen III bis VIII des Periodischen Systems mit Atomgewichten von mindestens etwa 45. Zu diesen Metallen gehören z.B. die Eisenmetalle, wie Nickel und Kobalt, die Metalle der Gruppen VB und VIB, z.B. Vanadium, Chrom, Molybdän und Wolfram, Kupfer, Mangan, Rhenium und Kombinationen solcher Metalle. Die erstgenannten Metalle können in den Katalysatoren auch als katalytisch aktive Komponenten vorliegen, und vorzugsweise enthält der Katalysator ein oder mehrere Metalle der Platingruppe. Zu den verwendbaren Platinmetallen gehören z.B. Platin, Ruthenium,

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Palladium und Rhodium sowie Gemische oder Legierungen solcher Metalle, z.B. Platin-Palladium und Platin-Rhodium.

Das als Promotor dienende Metall bildet mengenmässig im allgemeinen einen geringeren Teil des Verbundkatalysators, bezogen auf das Gesamtgewicht aus dem Promotormetall und dem hitzebeständigen Oxidträger von hoher spezifischer Oberfläche, und diese Menge genügt, um die gewünschte katalytische Wirkung bei der Verwendung des Katalysators herbeizuführen. Diese Mengen können von der Wahl des Metalls und dem beabsichtigten Verwendungszweck des Katalysators abhängen und betragen im allgemeinen mindestens etwa 0,01 Gew.%, bezogen auf die Gesamtmenge aus Promotormetall und Träger von hoher spezifischer Oberfläche. Diese Mengen können aber auch bis etwa 30 oder 40 % oder mehr betragen und liegen vorzugsweise im Bereich von etwa 1 bis 20 %. Im Falle von unedlen Metallen betragen die Mengen häufig mindestens etwa 2 %. Im Falle von Metallen der Platingruppe überschreiten die Mengen nicht wesentlich etwa 5 Gew.%, bezogen auf die Gesamtmenge an Promotormetall und Träger von hoher spezifischer Oberfläche. Die Menge kann in diesem Fall z.B. etwa 0,01 bis 4 % betragen und beträgt vorzugsweise etwa 0,05 bis 2 %. Häufig, wenn der Katalysator in Form von Pellets vorliegt, beträgt die Menge des Metalls der Platingruppe etwa 0,02 bis 2 oder mehr Gew.% und reicht häufiger bis etwa 0,2 Gew.%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Katalysators. Wenn der Katalysator mehrere Platinmetalle enthält, so können diese z.B. überwiegend aus Platin und zum geringeren Anteil aus einem oder mehreren anderen Metallen der Platingruppe, wie Palladium, Rhodium oder Ruthenium, bestehen. So kann diese Komponente des Katalysators z.B. zu etwa 55 bis 95 Gew.% aus Platin und zu etwa 5 bis 45 Gew.% aus Palladium oder Rhodium, bezogen auf das Gesamtgewicht der Platinmetalle, bestehen. Die Mengen der katalytischen Promotormetalle, gleich ob es sich um unedle Metalle oder um Edelmetalle handelt, sind

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hier auf der Basis der Metalle ungeachtet ihrer Form angegeben.

Katalysatoren, die sich besonders für Systeme eignen, in denen Oxidation und Reduktion gleichzeitig durchgeführt werden sollen, z.B. um Oxide des Stickstoffs zu reduzieren und gleichzeitig Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffe zu oxidieren, enthalten ein Metall der Platingruppe und ein oder mehrere unedle Metalle, die aus den oben genannten Metallen ausgewählt sein können, und können insbesondere ein Metall der Eisengruppe, wie Nickel, in Form der Metalloxide, z.B. Nickeloxid, enthalten. Die Menge des Platinmetalls kann, wie oben angegeben, z.B. etwa 0,01 bis 4 %, vorzugsweise etwa 0,05 bis 1,5 oder 2 %, betragen, während das unedle Metall oft in grösseren Mengen als das Platinmetall, z.B. in Mengen von mindestens etwa 2 % bis etwa 20 %, anwesend ist. Auch diese Mengen beziehen sich auf die Gesamtgewichtsmenge aus Promotormetall und Träger von hoher spezifischer Oberfläche.

Die Oberfläche der großstückigen Katalysatoren ist mit Aluminiumoxid beschichtet, um sie gegen die vergiftende Wirkung verschiedener Stoffe, wie Blei, Zink, anderer Metalle, Schwefel, Phosphor und dergleichen, zu schützen. Oft beträgt die Menge des auf die Oberfläche aufgetragenen Aluminiumoxids (auf Basis von AIpO,) einen geringeren Anteil, z.B. etwa 10 bis 100 %, des Gesamtgewichts aus katalytischem Promotormetall und Träger von hoher spezifischer Oberfläche, und vorzugsweise beträgt diese Menge etwa 20 bis 75 % und beeinträchtigt den Katalysator, wenn überhaupt, nur unbedeutend. Das auf die Oberfläche aufgetragene Aluminiumoxid enthält katalytisch aktives Aluminiumoxid oder ein als Ausgangsstoff dafür dienendes hydratisiertes Aluminiumoxid als wesentlichen Bestandteil. Dieses aktivierte Aluminiumoxid hat eine hohe spezifische Oberfläche von beispielsweise mindestens etwa 25, vorzugsweise mindestens etwa 100, m /g, bestimmt nach der BET-Methode, und

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wird im allgemeinen als katalytisch aktiv bezeichnet. Zu den aktiven Aluminiumoxiden gehören Vertreter der /-Aluminiumoxidgruppe, wie γ- und ^-Aluminiumoxid, im Gegensatz zu dem verhältnismässig inaktiven ct-Aluminiumoxid von niedriger spezifischer Oberfläche. Die auf die Oberfläche aufgetragenen Stoffe können calciniertes oder aktiviertes Aluminiumoxid oder hydratisiertes Aluminiumoxid sein, welches durch Calcinieren oder bei der Verwendung des Katalysators bei hohen Temperaturen in aktives Aluminiumoxid übergeht, wie z.B. amorphes hydratisiertes Aluminiumoxid, Aluminiumoxid-monohydrat, Aluminiumoxid- trihydrat oder Gemische derselben. Diese Aluminiumoxide können geringere Mengen an anderen Komponenten, wie seltene Erdmetalloxide, z.B. Ceroxid, Siliciumdioxid und dergleichen, enthalten. Vorzugsweise besteht das auf die Oberfläche aufzubringende Material zum überwiegenden Anteil aus Aluminiumoxid, bezogen auf Feststoffbasis. Insbesondere soll die Menge des Aluir.iniumoxids mindestens etwa 75 % des Gesamtgewichts der Feststoffe betragen. Wenn nach dem auf die Oberfläche aufgetragenen Aluminiumoxid andere Bestandteile zu dem Katalysator zugesetzt werden, sollen sie vorzugsweise im wesentlichen frei von katalytisch aktiven Metallkomponenten, wie Metallen der Platingruppe oder anderen Promotoren, sein, die eine wesentlich höhere katalytische Aktivität aufweisen als das auf die Oberfläche aufgebrachte Aluminiumoxid.

Der Träger von hoher spezifischer Oberfläche, mit dem das Promotormetall bei den Katalysatoren gemäss der Erfindung kombiniert wird, besteht aus einem oder mehreren hitzebeständigen Oxiden. Zu diesen Oxiden gehören z.B. Siliciumdioxid und Metalloxide, wie Aluminiumoxid einschliesslich der Mischoxide, wie Siliciumdioxid-Alurainiumoxid, Aluminosilicate, die amorph oder kristallin sein können, Aluminiumoxid-Zirkoniumoxid, Aluminiumoxid-Chromoxid, Aluminiumoxid-Ceroxid und dergleichen. Vorzugsweise besteht der Träger zum überwiegenden Anteil

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aus Aluminiumoxid, wozu die Vertreter der 7-Aluminiumoxidgruppe der aktivierten Aluminiumoxide, wie 7- oder ^-Aluminiumoxid, gehören. Die Trägerstoffe, die bei den Katalysatoren gemäss der Erfindung im Gemisch mit der katalytisch aktiven Metallkomponente vorliegen, werden oft als in katalytisch aktiver Form befindlich bezeichnet, aber diese Aktivität ist von einer niedrigeren Grössenordnung als diejenige der katalytisch aktiven Metallkomponenten. Die Träger von hoher spezifischer Oberfläche bilden den grösseren Teil des Gesamtgewichts aus Träger und katalytisch aktivem Metall, und die spezifische Oberfläche des Trägers beträgt gewöhnlich mindestens etwa 25 m /g, bestimmt nach der BET-Methode, und vorzugsweise min-

destens etwa 100 m /g.

Die Katalysatoren gemäss der Erfindung liegen in großstückiger Form vor, und dies trifft auch auf die katalytischen Zusammensetzungen zu, auf die das Aluminiumoxid aufgetragen wird, um ihnen die gewünschte Widerstandsfähigkeit gegen die Wirkung von Katalysatorgiften zu verleihen. Großstückige Katalysatoren haben im allgemeinen geringste Abmessungen von mindestens 1,6 mm, und oft beträgt die Grosse mindestens einer oder sämtlicher Abmessungen mindestens 3_f2 mm. Die Katalysatoren können in Teilchenform, z.B. als Kugeln, Würfel, langgestreckte Pellets oder dergleichen, vorliegen, liegen aber vorzugsweise in Form von monolithischen oder einstückigen Strukturen vor, bei denen sich durch ein einziges KatalysatorstUck eine Vielzahl von Gasströmungskanälen erstreckt.

Die Katalysatoren gemäss der Erfindung können einen Grundträger aufweisen, der im Vergleich zu dem Träger von hoher spezifischer Oberfläche verhältnismässig katalytisch inert ist, und dieser Grundträger hat im allgemeinen eine beträchtlich geringere spezifische Gesamtoberfläche als der Träger, der auf ihn aufgebracht wird. So kann der Grundträger eine gesamte

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spezifische Oberfläche von weniger als etwa 5 oder 10 m /g, insbesondere weniger als etwa 1 m /g, bestimmt nach der BET-Methode, aufweisen. Der Grundträger kann in grobstückiger Toilchenform vorliegen und befindet sich vorzugsweise in monolithischer (einstückiger) Form, z.B. als Wabenkörper. Das Trägermaterial von hoher spezifischer Oberfläche ist im allgemeinen als Überzug über die Oberfläche des Grundträgers oder den grössten Teil derselben verteilt, und gewöhnlich liegt das Trägermaterial von hoher spezifischer Oberfläche in den Katalysatoren in einer geringeren Menge, bezogen auf das Gewicht des verhältnismässig inerten Grundträgers, z.B. in Mengen von etwa 5 bis 25 Gew.%, vorzugsweise von etwa 10 bis 20 Gew.%_f vor.

Die verhältnismässig inerten Grundträger der Katalysatoren gemäös der Erfindung können aus verschiedenen Stoffen hergestellt werden, bestehen aber vorzugsweise vorwiegend aus einem oder mehreren hitzebeständigen Oxiden oder anderen keramischen Stoffen oder Metallen. Die bevorzugten Grundträger bestehen aus Cordierit, Cordierit-s-Aluminiumoxid, Siliciumnitrid, Zirkon-Mullit, Spodunen, Alurniniumoxid-Siliciumdioxid-Magnesiumoxid oder Zirkoniumsilicat. Beispiele für andere hitzebeständige keramische Werkstoffe, die anstelle der bevorzugten Grundträgerwerkstoffe verwendet werden können, sind Sillimanit, Magnesiumsilicate, Zirkon, Petalit, α-Aluminiumoxid und Aluminosilicate. Der Grundträger kann zwar aus Glaskeramik bestehen, ist aber vorzugsweise unglasiert und kann im wesentlichen in vollständig kristalliner Form vorliegen und durch das Nichtvorhandensein nennenswerter Mengen von glasförmigen oder amorphen Einbettungsmassen gekennzeichnet sein, wie z.B. bei Porzellan. Ferner kann der Aufbau im Gegensatz zu dem unporösen Porzellan, das für elektrische Zwecke, z.B. für Zündkerzen, verwendet wird und sich durch eine verhältnismässig geringe zugängliche Porosität kennzeichnet, eine erhebliche zu-

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gängliche Porosität aufweisen. Der Grundträger kann z.B. ein Wasserporenvolumen von mindestens etwa 10 Gew.% haben. Solche Grundträger sind in der US-PS 3 565 830 beschrieben.

Die einstückigen Grundträger der Katalysatoren gemäss der Erfindung werden in jedem einzelnen Stück des Grundträgers von einer Vielzahl von Kanälen durchsetzt. Die Kanäle sind für die Fluidströmung offen und daher nicht gegen Strömung von einem Einlass zu einem gesonderten Auslass blockiert oder abgesperrt, und dementsprechend sind die Kanäle nicht nur Oberflächenporen. Die Kanäle sind im allgemeinen ziemlich gross im Vergleich zu der Grosse der Oberflächenporen, so dass die durch sie hindurchströmenden Fluide keinen übermässigen Druckabfall erleiden. Die einstückigen Katalysatorgrundträger haben eine einheitliche Gerüststruktur von Makrogrösse, und die kleinste Querschnittsabmessung verläuft im allgemeinen senkrecht zu der Richtung der Fluidströmung durch die Kanäle von beispielsweise mindestens etwa 2 cm, z.B. in Wabenform, und haben Strömungsweglängen von mindestens etwa 10 mm, vorzugsweise von mindestens etwa 20 mm.

Die Strömungskanäle der einstückigen Grundträger können dünnwandige Kanäle sein, die eine verhältnismässig grosse Oberfläche zur Verfügung stellen. Die Kanäle können verschiedene Querschnittsformen und Grossen aufweisen. Die Kanäle können im Querschnitt z.B. dreieckig, trapezoid, rechteckig, vieleckig (mit mehr als vier Seiten), quadratisch, sinusartig, oval oder kreisförmig ausgebildet sein derart, dass Querschnitte durch den Grundträger ein wiederkehrendes Muster bilden, das als Wabenstruktur, geriffelte Struktur oder Gitterstruktur bezeichnet werden kann. Die Wände der zellenförmigen Kanäle haben gewöhnlich eine hinreichende Dicke, um einen einheitlichen Körper von ausreichender Stärke zu erhalten; oft liegt die Wanddicke im Bereich von etwa 0,05 bis 0,64 mm. Bei dieser Wand-

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dicke können die Strukturen etwa 8 bis 390 oder mehr Gasein-

2 lassöffnungen für die Strömungskanäle je cm Querschnitt und eine entsprechende Anzahl von Gasstromungskanälen, vorzugs-

2 weise etwa 9,3 bis 75 Gaseinlässe und Strömungskanäle je cm , enthalten. Der Anteil der offenen Fläche am Querschnitt kann mehr als etwa 60 % der Gesamtfläche betragen. Grosse und Abmessungen des einheitlichen, hitzebeständigen Grundträgergerüstes gemäss der Erfindung können variieren. Der Grundträger ist einstückig oder monolithisch in dem Sinne, dass ein wesentlicher Teil, vorzugsweise der überwiegende Teil oder praktisch die Gesamtheit seines Querschnitts aus einer zusammenhängenden Gerüststruktur oder Einheit besteht. Im allgemeinen kann eine solche Einheit eine Querschnittsfläche von mindestens etwa 10

2 2

cm , vorzugsweise von mindestens etwa 13 cm , aufweisen.

Gemäss eines Merkmal der Erfindung weist der Katalysator in der ersten Zone etwa 8 bis 45, vorzugsweise etwa 9,3 bis 45»

Gasströmungskanäle je cm Oberfläche der Vorderfläche des Katalysators auf, Zweckmässig hat der erste Katalysator grosse

2 Durchflussöffnungen, d.h. weniger Gasströmungskanäle je cm , damit sich ein möglichst geringer Gegendruck entwickelt und die Bildung von Ablagerungen auf der Kai^lysatoroberfläche nicht schnell zur Verstopfung des Katalysators führt. Der Katalysator in der zweiten Katalysatorzone und gegebenenfalls in weiteren nachgeschalteten Katalysatorzonen kann ebenfalls grosse Öffnungen haben.

Geraäss der Ausführungsform der Erfindung, bei der der Katalysator in einer Katalysatorzone aus mehreren hintereinandergeschalteten, aneinander angrenzenden Katalysatorkörpern besteht, kann der erste Katalysatorkörper im allgemeinen weniger

2 als etwa 15» häufig etwa 8 bis 15, Gasströmungskanäle je cm Querschnitt aufweisen. Der zweite und gegebenenfalls weitere nachgeschaltete Katalysatorkörper können im allgemeinen min-

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destens etwa 25» oft mindestens etwa 30, GasStrömungskanäle

2
je cm Querschnittsfläche aufweisen. Die Katalysatorkörper sind hintereinandergeschaltet und grenzen aneinander an, d.h. sie können einstückig ausgebildet sein oder miteinander in Berührung stehen, oder sie können voneinander getrennt sein, aber nicht durch so grosse Abstände, dass es zu einer beträchtlichen Abkühlung der Gase kommt, und sie sind so angeordnet, das3 die Gase zuerst durch den ersten und dann durch den folgenden Katalysatorkörper strömen. Das Volumenvsrhältnis des ersten Katalysatorkörpers zu demjenigen des Gesamtkatalysatorkörpers kann innerhalb weiter Grenzen schwanken; häufig ist der erste Katalysatorkörper zu etwa 10 bis 90 % an dem Gesamtkatalysatorvolumen beteiligt. Wenn sie bei dem Verfahren gemäss der Erfindung zum Behandeln der Auspuffgase von Zweitaktmotoren verwendet werden, werden die hintereinandergeschalteten benachbarten Katalysatorkörper mindestens in der ersten Katalysatorzone verwendet.

Zur weiteren Erläuterung der Erfindung wird auf die Zeichnungen Bezug genommen.

Fig. 1 ist eine schematische Darstellung einer Vorrichtung gemäss der Erfindung mit zwei Katalysatorzonen.

Fig. 2 ist eine schematische Darstellung einer Vorrichtung gemäss der Erfindung mit zwei Katalysatorzonen und einer Zuführung für Zusatzluft zwischen der ersten und der zweiten Katalysatorzone .

Das Bezugszeichen 10 bezeichnet die Auspufföffnung der Auspuffleitung einer Zweitakt-Verbrennungskraftmaschine. Die Auspuffgase der Verbrennungskraftmaschine strömen von der Auspufföffnung durch die Verbindungsleitung 12 zur ersten Katalysatorzone 14. Die erste Katalysatorzone 14 enthält einen darin an-

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geordneten Katalysator 16. Die Gase verlassen die erste Katalysatorzone 14 und strömen durch eine Kühlzone oder Leitung 18, wo sie gekühlt werden, zu einer zweiten Katalysatorzone 20, in der der Katalysator 22 angeordnet ist. Aus der zweiten Katalysatorzone 20 ziehen die Gase durch Leitung 24 ab und können an die Atmosphäre abgelassen, einem Auspufftopf zugeführt werden oder dergleichen.

Gemäss Fig. 2 ist eine Luftzuführungsleitung 26 vorgesehen, um den Gasen in der Kühlzone 18 auf ihrem Weg zur zweiten Katalysatorzone 20 Luft zuzuführen. Die Luftströmungsgeschwindigkeit zur Kühlzone 18 wird durch das Steuerorgan 28, welches ein Ventil, eine Pumpe mit einstellbarer volumetrischer Strömungsgeschwindigkeit oder dergleichen sein kann, geregelt, und dieses Steuerorgan seinerseits wird durch einen Fühler 30 gesteuert, der mit ihm in Verbindung steht. Der Fühler 30 kann mit mindestens einem der Vergaser des Motors derart in Verbindung stehsn, dass er auf brennstoffreiche oder brennstoffarme Bedingungen, auf das Zündsystem oder den Antriebsmechanismus des Motors und mithin auf die Motorgeschwindigkeit und die Strömungsgeschwindigkeit der Auspuffgase, auf einen vor oder hinter der ersten Katalysatorzone 14 angeordneten Temperaturfühler, auf einen vor oder hinter der ersten Katalysatorzone 14 angeordneten Kohlenmonoxid- und/oder Kohlenwasserstofffühler odar auf einen vor oder hinter der ersten Katalysatorzone 14 angeordneten Sauerstoffühler anspricht. Auf diese Weise kann die Zusatzluft zu den Auspuffgasen in solchen Mengen zugesetzt werden, wie sie erforderlich sind, um die Auspuffgasbehandlung so durchzuführen, dass genügend Sauerstoff für die Verbrennung der brennbaren Verunreinigungen in den Auspuffgasen zur Verfügung steht, und/oder dass die Gase vor der Weiterleitung in eine Katalysatorzone hinreichend gekühlt werden.

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In dem folgenden Ausführungsbeispiel beziehen sich alle Teile und Prozentwerte, falls nichts anderes angegeben ist, auf das Volumen.

Ein Yamaha-Motorrad mit einem Zweizylinder-Zweitaktmotor von 350 cnr Hubraum wird mit einer Auspuffgasbehandlungsvorrichtung geaäss Fig. 2 versehen. Die Luftzufuhr wird von Hand so gesteuert, dass bei Motorradgeschwindigkeiten von weniger als 48 km/h 42,5 1 Luft pro min und bei Motorradgeschwindigkeiten von mehr als 48 km/h 113 1 Luft pro min zugeführt werden. Die Luft wird in die Auspuffgase unmittelbar hinter der Hinterfläche des ersten Katalysators eingeführt. Der erste Katalysator liegt 38 cm hinter der Auslassöffnung der Auspuffleitung und besteht aus zwei hintereinander angeordneten und aneinander anstoßenden einstückigen Katalysatorkörpern mit einem Gesamtkatalysatorvolumen von 181 cm und einer Querschnittsfläche von 17,3 cm . Der vordere Katalysatorkörper hat eine Länge von 2,54 cm ur.d weist 9,92 Öffnungen oder Gasströmungskanäle je cm auf, während der angrenzende, dahinterliegende Katalysatorkörper eine Länge von 7,62 cm hat und 40,3 Öffnungen je cm' aufweist. Der Katalysator in der zweiten Katalysatorzone ist ebenso ausgebildet wie der in der ersten Katalysatorzone. Der erste und der zweite Katalysator sind durch ein herkömmliches Metallauspuffrohr von 26,7 cm Länge miteinander verbunden. Die Abgase von der zweiten Katalysatorzone strömen in einen herkömmlichen Auspufftopf des Motorrades. Der in diesem Beispiel für das Motorrad verwendete Treibstoff ist eine übliche Kombination aus einem handelsüblichen Zweitakterschmieröl und Benzin mit einer Research-Octanzahl von 91, einem Bleigehalt von etwa 0,0053 bis 0,0066 g/l_f einem mittleren Schwefelgehalt von 300 ppm und einem Phosphorgehalt von weniger als 1 ppm.

Die Anwendung das Verfahrens gemäss der Erfindung wird an dem oben beschriebenen Zweitakt-Motorrad unter Verwendung eines

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Motorrad-Zweirollenfahrgestell-Dynamometers (Modell Clayton) mit einem Trägheitsgewicht von 218 kg aufgezeigt. Während das Versuchs wird das Motorrad mit zwei 73,7-cm-Ventilatoren gekühlt, von denen je einer auf je einer Seite des Vorderreifens im Winkel zu dem Motor angeordnet ist. Der Kühlluftstrom entspricht der Luftströmung bei Motorradgeschwindigkeiten von 40 km/h.

Die Abgase von dem Auspuffsystem werden im wesentlichen nach der Vorschrift "EPA Light Duty Vehicle Emission Test Procedure" (1975-FTP) analysiert. Die Dauer der Prüfung beträgt 31 min, wobei das Motorrad 14 min unter Stadtfahrtbedingungen im Bereich von Leerlauf bis 56 km/h und 10 % der Prüfzeit mit einer Geschwindigkeit von etwa 80 km/h läuft. Während der Emissionsprüfung werden Emissionen von 3_f25 g Kohlenwasserstoffen je km, 6,5 g Kohlenmonoxid je km und 0,02 g Stickstoffoxiden je kra festgestellt. Ohne Anwendung des Verfahrens gemäss der Erfindung betragen die Emissionen etwa 11,5 g Kohlenwasserstoffe je km, 14 g Kohlenmonoxid je km und 0,02 g Stickstoffoxide je km. Die Maximaltemperaturprofile des Auspuffgasbehandlungssystems werden für Fahrgeschwindigkeiten von 89,6 km/h sowie unter Stadtfahrtbedingungen bei Geschwindigkeiten von weniger als 56 km/h bestimmt. Bei 89,6 km/h beträgt die Temperatur der auf den ersten Katalysator auftreffenden Auspuffgase 377 C und diejenige der Abgase von dem ersten Katalysator 765° C. Die Temperatur der auf den zweiten Katalysator auftreffenden Gase beträgt 743 C und diejenige der Abgase des zweiten Katalysators 893° C. Unter Stadtfahrtbedingungen beträgt die Temperatur der auf den ersten Katalysator auftreffenden Auspuffgase 314,5° C, diejenige der Abgase von dem ersten Katalysator 565° C, diejenige der auf den zweiten Katalysator auftreffenden Gase 363 C und diejenige der Abgase von dem zweiten Katalysator 588 C.

Ende der Beschreibung.

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Claims

Patentansprüche

1. Verfahren zum katalytischen Behandeln der Auspuffgase von Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen, dadurch gekennzeichnet, dass man die Auspuffgase durch eine erste Katalysatorzone leitet, in der die Menge an Oxidationskatalysator zur vollständigen Verbrennung des Kohlenmonoxid- und Kohlenwasserstoffgehalts der Auspuffgase und zur Erzeugung von für den Katalysator schädlichen Temperaturen nicht ausreicht, und die Abgase von der ersten Katalysator-Verbrennungszone, die noch brennbare Bestandteile enthalten, und deren Temperatur um etwa 50 bis 500 C höher ist als die Temperatur der der ersten Katalysatorzone zugeführten Auspuffgase, um mindestens etwa 50 C kühlt, in eine zweite Katalysatorzone leitet und dort in Gegenwart eines zweiten Oxidationskaxalysators zu einem zweiten Abgas verbrennt, dessen Temperatur um mindestens etwa 25° C höher ist als die Temperatur des gekühlten Abgases von der ersten Katalysatorzone, aber nicht ausreicht, um in der zweiten Katalysatorzone für den Katalysator schädliche Temperaturen zu erzeugen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Höchsttemperatur der Abgase von der ersten Katalysatorzone etwa 400 bis 800° C beträgt.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Abgase von der ersten Katalysatorzone vor ihrer Zuführung zu der zweiten Katalysatorzone um etwa 50 bis 400° C kühlt.

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4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man den Abgasen von der ersten Katalysatorzone vor ihrer Zuführung zur zweiten Katalysatorzone so viel Zusatzluft beimischt, dass das Gemisch einen Überschuss an freiem Sauerstoff über die stöchiometrisch zur Verbrennung der brennbaren Bestandteile der Abgase von der ersten Katalysatorzone erforderlichen Menge enthält.

5. Verfahren nach Anspruch 4, angewandt auf Auspuffgase, die eine zur vollständigen Verbrennung ihres Kohlenmonoxid- und Kohlenwasserstoffgehalts stöchiometrisch unzureichende Menge an freiem Sauerstoff enthalten.

6. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Höchsttemperatur der Abgase von der zweiten Katalysatorzone etwa 400 bis 900° C beträgt.

7. Verfahren nach Anspruch 1, angewandt auf Auspuffgase, die eine zur vollständigen Verbrennung ihres Kohlenmonoxid- und Kohlenwasserstoffgehalts stöchiometrisch unzureichende Menge an freiem Sauerstoff enthalten.

8. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem man die Verbrennungsabgase von der zweiten Katalysatorzone, die noch brennbare Bestandteile enthalten, nach Kühlung einer nachgeschalteten Katalysatorzone zuführt, die einen Oxidationskatalysator enthält, und in der Verbrennungsabgase erzeugt werden, dadurch gekennzeichnet, dass man die Verbrennungsabgase der zweiten Katalysatorzone so stark kühlt, dass die Höchsttemperatur in der nachgeschalteten Katalysatorzone unter derjenigen Temperatur liegt, die für den Katalysator schädlich sein könnte.

_ ρ ' „

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9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man etwa 5 bis 75 Vol.% der brennbaren Bestandteile der Auspuffgase in der ersten Katalysatorzone verbrennt.

10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man in der ersten und zweiten Katalysatorzone einen Katalysator von Makrogrösse verwendet, der eine geringere Menge an mindestens einer Metallkomponente von solcher katalytischen Aktivität enthält, dass katalytische Aktivität auf einem als Träger dienenden hitzebeständigen Oxid von hoher spezifischer Oberfläche erzielt wird.

11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Oxidationskatalysator als Metallkomponente mit katalytischer Aktivität ein Metall der Platingruppe enthält.

12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass der Oxidationskatalysator in der ersten Katalysatorzone ausserden ein Metall der Eisengruppe enthält.

13. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass man in der ersten Katalysatorzone einen Oxidationskatalysator verwendet, der aus mindestens zwei hintereinander angeordneten, benachbarten, einstückigen Katalysatorkörpern besteht, von denen jeder von einer Vielzahl von

. Strömungskanälen, und zwar der erste von weniger als etwa 15 und der zweite von mindestens etwa 23 Strömungskanälen

2
je cm Querschnittsfläche durchsetzt ist.

14. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man in der ersten Katalysatorzone einen Oxidationskatalysator verwendet, der aus mindestens zwei hintereinander angeordneten, benachbarten, einstückigen Katalysatorkörpern besteht, von denen jeder von einer Vielzahl von

- 3 809815/0750

, 27Λ5013

75-144 t

Ströraungskanälen durchsetzt ist, wobei die Strömungskanäle in dem ersten Katalysatorkörper einen hinreichend grossen Querschnitt aufweisen, um den Eintritt der Auspuffgase zu erleichtern, während der zweite Katalysatorkörper eine grössere Anzahl von Strömungskanälen aufweist.

15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass der erste Katalysatorkörper weniger als etwa 15 und der zweite Katalysatorkörper mindestens etwa 23 Strömungskanäle

2
je cm Querschnittsfläche aufweist.

16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass

der zweite Katalysatorkörper mindestens etwa 31 Strömungs-

2
kanäle je cm Querschnittsfläche aufweist.

17. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass man in der zweiten Katalysatorzone einen Oxidationskatalysator verwendet, der aus mindestens zwei hintereinander angeordneten, benachbarten, einstückigen Katalysatorkörpern besteht, von denen jeder von einer Vielzahl von Strömungskanälen, und zwar der erste von weniger als etwa 15 und der zweite von mindestens etwa 23 Strömungskanälen

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je cm Querschnittsfläche durchsetzt ist.

18. Verfahren zum katalytischen Behandeln der Auspuffgase von Zweitakt-Verbrennungskraftmaschinen, dadurch gekennzeichnet, dass man die Auspuffgase in eine Katalysatorzone leitet, die einen Oxidationskatalysator enthält, der aus mindestens zwei hintereinander angeordneten, benachbarten, einstückigen Katalysatorkörpern besteht, von denen jeder von einer Vielzahl von Strömungskanälen, und zwar der erste Katalysatorkörper von weniger als etwa 15 und der zweite Katalysa-

2 torkorper von mindestens etwa 23 Strömungskanälen je cm Querschnittsfläche durchsetzt ist.

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19. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass

der zweite Katalysatorkörper von mindestens etwa 31 Strö-

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mungskanälen je cm Querschnittsfläche durchsetzt ist.

20. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass die einstückigen Katalysatorkörper eine geringere Menge an mindestens einer Metallkomponente von solcher katalytischen Aktivität enthalten, dass katalytische Aktivität auf einem als Träger dienenden, hitzebeständigen Oxid von hoher spezifischer Oberfläche erzielt wird.

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