DE2739428A1 - Verfahren zur reinigung von suesswasser und salzwasser von rohoel, erdoelprodukten und ihren derivaten - Google Patents

Verfahren zur reinigung von suesswasser und salzwasser von rohoel, erdoelprodukten und ihren derivaten

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DE2739428A1 DE19772739428 DE2739428A DE2739428A1 DE 2739428 A1 DE2739428 A1 DE 2739428A1 DE 19772739428 DE19772739428 DE 19772739428 DE 2739428 A DE2739428 A DE 2739428A DE 2739428 A1 DE2739428 A1 DE 2739428A1
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Description

von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur mikrobiologischen Entfernung von Verunreinigungen von Küsten, Süßwasser und Seewasser, die durch Rohöle, Erdölprodukte und ihre Derivate verursacht werden.
In gleicher Weise betrifft die Erfindung die Herstellung von Mitteln, die dazu geeignet sind, die Aufsplitterung derartiger Verunreinigungen zu bewirken, wobei gleichzeitig die Nährstoffe geliefert werden, die für das Wachstum natürlich vorkommender und/oder zugesetzter Mikroorganismen wesentlich sind, die dazu geeignet sind, Kohlenwasserstoffe und rohe Erdöle zu oxidieren.
Aus der italienischen Patentschrift 981 945 der gleichen Anmelderin ist die Herstellung und Verwendung von Zusammensetzungen auf der Basis von Salzen bekannt, die in Wasser schlecht löslich sind und mittels einer Paräffinierungs-Arbeitsweise lipophil und fIotierbar gemacht wurden; sie enthalten Stickstoff und Phosphor in durch im Wasser lebende Mikroorganismen, die zur Metabolisierung von kohlenwasserstoffhaltigen Materialien geeignet sind, assimilierbarer Form.
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In der deutschen Patentanmeldung P 26 54 909.7 wird die Vereinigung derartiger Zusammensetzungen von schlecht wasserlöslichen Salzen, insbesondere von paraffinierten Magnesium- und Ammoniumphosphaten, mit lipophilen schwimmenden bzw. flotierenden Verbindungen beschrieben, die als solche schwimmen können oder durch Paraffinieren schwimmbar bzw. flotierbar gemacht werden und die langsam freisetzbaren Stickstoff enthalten, der durch die jeweiligen Mikroorganismen assimiliert werden kann, so daß man P + N/Öl-Verhältnisse erhält, die für den biologischen Abbau am günstigsten sind.
Verbindungen, die für diesen Zweck geeignet sind, sind solche, die der chemischen Klasse der Ureido-Derivate von Aldehyden angehören.
Es hat sich ferner gezeigt, daß der Bio-Abbau,der durch diese Verbindungen begünstigt wurde, weiter durch die Anwendung nicht-ionischer Dispergiermittel verbessert wurde.
Die letztgenannten Verbindungen entfalten eine synergistische Wirkung mit den Nährmitteln, wodurch eine bessere Verteilung des Auftretens der Nährmittel in der öligen Phase bewirkt wird, wobei diese Nährmittel in den vorstehend genannten Formulierungen enthalten sind.
Als erster Gegenstand der vorliegenden Erfindung wurde nunmehr gefunden, daß Lecithin, ein Phosphatidester, der in vielen natürlichen Produkten tierischen oder pflanzlichen Ursprungs auftritt, wirksam sowohl die Phosphorquelle als auch das Dispergiermittel der vorstehend genannten Formulierung ersetzen kann.
Tatsächlich wird das Lecithin durch die kohlenwasserstoffoxidierenden Mikroorganismen, die in Seewasser natürlich auftreten, als Phosphorquelle aufgebraucht.
Zusätzlich ersetzt Lecithin, da es ausgezeichnete Emulgiereigenschaften aufweist, die durch die Anwesenheit von hydro-
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philen und lipophilen funktioneilen Gruppen bewirkt werden, entweder gänzlich oder teilweise die kapillaraktiven Mittel in den genannten Formulierungen.
Als weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung wurde gefunden, daß Verbindungen, die den chemischen Klassen der Hydantoine und Amide angehören, zusätzlich zu den Aldehyd-Harnstoff-Kondensationsprodukten, die vorstehend erwähnt wurden, vorteilhaft als Stickstoffquellen verwendet werden können, die durch die kohlenwasserstoffoxidierenden Mikroorganismen assimiliert werden können.
Während die Düngewirkung der Ureido-Derivate von Aldehyden einer chemischen Hydrolyse untergeordnet ist, entfaltet sich die Düngewirkung von Hydantoinen und Amiden von selbst durch enzymatische Hydrolyse, wie sie durch die kohlenwasserstoffoxidierenden Mikroorganismen selbst hervorgerufen wird.
Da die chemische Hydrolyse der Ureido-Derivate von den physikalisch-chemischen Faktoren des Wassers, insbesondere der Temperatur und dem pH-Wert, abhängt, können Umgebungsbedingungen auftreten, bei denen Harnstoff entweder im Überschuß oder im Unterschuß, bezogen auf die Ernährungserfordernisse der kohlenwasserstoffoxidierenden Mikroorganismen, freigesetzt wird. Dies führt einerseits zu einer Verlangsamung des biologischen Abbaus bzw. andererseits wird Harnstoff in unangemessener Weise verwertet, was zu einem wirtschaftlichen Verlust führt.
Derartige Nachteile ergeben sich nicht, wenn man chemische Verbindungen der Klasse der Hydantoine und der Amide verwendet, da der darin enthaltene Stickstoff im Einklang mit dem jeweiligen Bedarf direkt durch die Mikroorganismen freigesetzt und verbraucht wird.
Es hat sich darüber hinaus gezeigt, daß man einen beträchtlichen Anstieg der Geschwindigkeit des biologischen Abbaus der
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Kohlenwasserstoffe erhält, wenn derartige Stickstoffquellen, d.h. Hydantoine und Amide, gleichzeitig mit Lecithin verwendet werden.
Die erfindungsgemäßen Formulierungen können in der Praxis leicht eingesetzt werden, da sie keinerlei spezielle Anwendungsweise erfordern und nach den bisher angewendeten Maßnahmen zur Ersten Hilfe unter Verwendung von Dispergiermitteln bei Verunreinigungen durch Kohlenwasserstoffe eingesetzt werden können.
Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendbaren Substanzen können unbegrenzt gelagert werden, gehören nicht der Klasse toxischer Produkte an, können leicht zum Anwendungsort transportiert und bequem auf den verunreinigten Flächen ausgebreitet werden. Sie erlauben eine Entfernung von Verunreinigungen von Süßwasser und Seewasser durch Öl, Erdölprodukte und ihre Derivate ohne Verzögerungen innerhalb kurzer Zeit·
Ein wesentlicher Vorteil dieses Verfahrens liegt darin, daß * die verwendeten Substanzen einen natürlichen biologischen Abbauprozeß der Verunreinigungen beschleunigen, ohne das ökologische Gleichgewicht zu stören.
Als weiterer Gegenstand der Erfindung wurde auch gefunden, daß sowohl synthetische als auch natürlich in vielen Produkten sowohl tierischen als auch pflanzlichen Ursprungs vorkommende Phosphatide sowohl die Phosphorquelle als auch das Dispergiermittel bilden können.
Es wurde auch gefunden - und dies stellt einen weiteren Gegenstand der Erfindung dar - daß zusätzlich zu den Verbindungen, die den chemischen Klassen der Hydantoine und Amide angehören, als Stickstoffquellen, die durch die kohlenwasserstoffoxidierenden Mikroorganismen assimilierbar sind, vorteilhaft auch Verbindungen verwendet werden können, die den chemischen Klassen der Allophanate, der Polyamine, der Acylhamstoffe und der Ester der Hydantoin- und Allantoinsäuren angehören.
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Tatsächlich entfaltet sich die Düngewirkung der vorstehend genannten stickstoffhaltigen Verbindungen von selbst durch enzymatische Hydrolyse, wie sie durch die kohlenwasserstoffoxidierenden Mikroorganismen selbst bewirkt wird.
Außerdem wurde gefunden, daß ein überragender Anstieg der Geschwindigkeit der biologischen Zersetzung von Kohlenwasserstoffen erzielt wird, wenn derartige Stickstoffquellen, d.h. zusätzlich zu den Hydantoinen und Amiden bzw. außer den Hydantoinen und Amiden, die Allophanate, die Polyamine, die Acylharnstoffe und die Ester der Hydantoin- und Allantoinsäuren zusammen mit den Phosphatiden sowohl synthetischen als auch natürlichen Ursprungs verwendet werden.
Die erfindungsgemäßen Formulierungen können leicht angewendet werden und erfordern keine spezielle Arbeitsweise bzw. Ausrüstung, die über die bisherigen Erste Hilfe-Maßnahmen unter Verwendung von Dispergiermitteln im Falle von Verunreinigungen durch Kohlenwasserstoffe angewendet wurden, hinausgehen.
Die erfindungsgemäß verwendeten Substanzen können unbegrenzt gelagert werden, gehören nicht der Klasse toxischer Produkte an, können leicht zu dem Anwendungsort transportiert werden und können leicht über die verschmutzten Flächen ausgebreitet werden und ermöglichen die rasche Entfernung von Verunreinigungen auf Süßwasser und Seewasser, die durch Rohöl, Erdölprodukte und ihre Derivate hervorgerufen werden.
Ein besonderer Vorteil dieses Verfahrens liegt darin, daß die verwendeten Substanzen einen natürlichen biologischen Abbauprozeß der Verunreinigungen beschleunigen, ohne in das ökologische Gleichgewicht einzugreifen.
Die folgenden Beispiele dienen zur weiteren Erläuterung der Erfindung, ohne sie zu beschränken.
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2739Α28
Beispiel 1
250 ml-Erlenmeyer-Kolben mit Schliffhülsen, die 100 ml nichtsterilisiertes Seewasser und jeweils 100 mg rohes Basra (Erdöl) enthielten, wurden beschickt mit:
a) 5 mg Sojabohnenlecithin und 5 mg Harnstoff,
b) 0,84 mg K-HPO« und 5 mg Harnstoff,
c) 5 mg Harnstoff,
d) keinem Zusatz als Kontrolle.
Die Kolben wurden bei 25°C unter Rotationsrühren inkubiert (100 UpM, 5 cm exzentrisch). Zum Zeitpunkt 0 und alle 5 Tage wurde das restliche Rohöl durch Extraktion mit CCl4 nach der in der vorstehend genannten Patentanmeldung beschriebenen Methode bestimmt.
Die erhaltenen Ergebnisse sind in der Fig. 1 dargestellt, worin die Ordinate das restliche Rohöl in Prozent und die Abszisse die Zeit in Tagen angibt.
Beispiel 2
250 ml-Erlenmeyer-Kolben mit Schliffhalsen, die jeweils 100 ml nicht-sterilisiertes Seewasser und 100 mg rohes Basra-Öl enthielten, wurden beschickt mit:
a) 5 mg Sojabohnenlecithin und 6,5 mg Oxamid,
b) 5 mg Sojabohnenlecithin und 13 mg DL-5-Phenylhydantoin,
c) 5 mg Sojabohnenlecithin und 10 mg des Kondensationsprodukts von Isovaler^aldehyd und Harnstoff, herge-* stellt wie in Beispiel 3 beschrieben,
d) 5 mg Sojabohnenlecithin und 15 mg des Kondensationsprodukts von 3-Phenylpropionaldehyd und Harnstoff, hergestellt unter den gleichen Bedingungen wie für Isovalerianaldehyd im nachfolgenden Beispiel 3 beschrieben,
e) keinem Zusatz als Kontrolle.
Die Kolben wurden inkubiert, und die restlichen Kohlenwasserstoffe wurden extrahiert wie vorstehend beschrieben.
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Die erhaltenen Ergebnisse sind in der Tabelle I aufgeführt.
Tabelle I
Inkubationszeit, Tage
Nährmittelformulierungen 7 12 19 25
a) 63,99 *) 60,47 42,26 36,62
b) 67,23 61,65 47,81 38,28
c) 63,74 54,43 44,91 40,06
d) 59,78 54,85 47,79 43,17
e) 69,12 67,55 66,79 65,92
*) % restliches Öl
Beispiel 3
250 ml-Erlenmeyer-Kolben mit Schliffhaisen, die jeweils 100 ml nicht-sterilisiertes Seewasser und 100 mg Basra-Rohöl enthielten, wurden beschickt mit
a) 5 mg Sojabohnenlecithin, 5 mg eines Emulgators (2,2'-Hydroxydiäthyl-oleylamid) und 10 mg des Kondendensationsprodukts von Isovaler-aldehyd und Harnstoff, erhalten wie folgt:
20 ml einer wäßrigen 25%-igen Lösung von Harnstoff wurden mit 1 ml Eisessig und 2 ml Aldehyd versetzt, und die Mischung wurde bei Raumtemperatur während 3 Stunden gerührt. Die so erhaltene Ausfällung wurde auf Filterpapier gewonnen, mit Wasser gewaschen und im Vakuumofen 24 Stunden bei 40°C getrocknet;
b) der gleichen Zusammensetzung wie a), jedoch ohne den Emulgator,
c) keinen Zusätzen als Kontrolle.
Die erhaltenen Ergebnisse sind in der Fig. 2 dargestellt, worin die Ordinate den Prozentsatz an restlichem Rohprodukt und die Abszisse die Zeit in Tagen angeben.
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Beispiel 4
250 ml-Erlenmeyer-Kolben mit Schliffhälsen, die jeweils 100 ml nicht-sterilisiertes Seewasser und 100 ml Basra-Rohöl enthielten, wurden beschickt mit:
a) 5 mg Sojabohnenlecithin und 5 mg Harnstoff,
b) 5 mg Dihexadecanoyl-phosphatidyl-äthanolamin und 5 mg
Harnstoff,
c) 0,84 mg K2HPO4 und 5 mg Harnstoff,
d) 5 mg Harnstoff
e) keinen Zusätzen als Kontrolle.
Die Kolben wurden unter Rotationsrühren (100 UpM, 5 cm exzentrisch) bei 25°C inkubiert.
Zum Zeitpunkt 0 und alle 5 Tage wurde das restliche Rohöl durch Extrahieren mit CCl* nach der in der vorstehend genannten Patentanmeldung beschriebenen Methode bestimmt.
Die erhaltenen Ergebnisse sind in der Fig. 3 aufgeführt, worin die Ordinate das restliche Rohöl in Prozent und die Abszisse die Zeit in Tagen angeben.
Beispiel 5
250 ml-Erlenmeyer-Kolben mit Schliffhälsen, die jeweils 1OO ml nicht-sterilisiertes Seewasser und 100 mg Basra-Rohöl enthielten, wurden beschickt mit:
a) vergl. Beispiel 2
b) vergl. Beispiel 2
c) vergl. Beispiel 2
d) vergl. Beispiel 2
e) 5 mg Sojabohnenlecithin und 10 mg Xthylallophanat,
f) 5 mg Sojabohnenlecithin und 8 mg Spermidin,
g) 5 mg Sojabohnenlecithin und 12 mg Phenylacetylhamstoff, h) 5 mg Sojabohnenlecithin und 12 mg Butylhydantoinat,
i) 5 mg Sojabohnenlecithin und 8 mg Butylallantoinat.
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Die Kolben wurden inkubiert, und restliche Kohlenwasserstoffe wurden extrahiert wie vorstehend beschrieben.
Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle II aufgeführt.
Tabelle II
Inkubationszeit, Tage
Nährmittelformulierungen 7 12 19 25
a) 63,99 *} 60,47 42,26 36,62
b) 67,23 61,65 47,81 38,28
c) 63,74 54,43 44,91 40,06
d) 59,78 54,85 47,79 43,17
e) 66,12 59,77 46,00 36,12
f) 67,24 60,44 47,32 39,39
g) 65,66 56,11 45,28 37,21 h) 61,88 56,19 47,29 39,18 i) 60,03 54,28 45,14 37,13
*) restliches Öl, %. Wie ersichtlich, wurden die Ergebnisse der Tabelle I des Beispiels 2 voll durch die Punkte a), b), c) und d) bestätigt.
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Claims (11)

Patentansprüche
1. Verfahren zur Reinigung von Süßwasser und Seewasser von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten unter Verwendung von Verbindungen, die Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff in einer für die im Wasser lebenden Mikroorganismen, die zur Metabolisierung von Kohlenwasserstoffen geeignet sind, assimilierbaren Form enthalten, dadurch gekennzeichnet, daß man als Phosphorquellen Verbindungen verwendet, ausgewählt aus der Gruppe von Lecithin, Phosphatiden, sowohl synthetischen als auch natürlichen Ursprungs.
2. Verfahren zur Reinigung von Süß- und Seewasser von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten unter Verwendung von Verbindungen, die Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff in einer Form enthalten, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen, die zur Metabolisierung von Kohlenwasserstoffen geeignet sind, assimilierbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß man als Stickstoffquellen Verbindungen verwendet, die der chemischen Klasse des Hydantoins bzw. der Hydantoine, Amide, Allophanate, Polyamine, Acylharnstoffe und Ester von Hydantoin- und Allantoinsäuren angehören.
3. Verfahren zur Reinigung von Süß- und Sewasser von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten unter Verwendung von Verbindungen, die Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff in einer Form enthalten, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen, die zur Metabolisierung von Kohlenwasserstoffen geeignet sind, assimilierbar ist, dadurch gekennzeichnet,daß man als Stickstoffquelle Gemische verwendet, zusammengesetzt aus Verbindungen, die den vorstehenden Klassen von Verbindungen angehören, zusammen mit Verbindungen, die der chemischen Klasse der Ureido-Deri— vate von Aldehyden angehören.
4. Verfahren zur Reinigung von Süß- und Seewasser von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten unter Verwendung von
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ORIGINAL INSPECTED;
Verbindungen, die Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff in einer Form enthalten, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen assimilierbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß man Lecithin als Phosphorquelle verwendet und eine Stickstoffquelle verwendet, die aus Verbindungen besteht, die der chemischen Klasse der Hydantoine und/oder Amide angehören.
5. Verfahren zur Reinigung von Süß- und Seewasser von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten unter Verwendung von Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff enthaltenden Verbindungen in einer Form, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen assimiliert werden kann, dadurch gekennzeichnet, daß man als Phosphorquelle Lecithin und als Stickstoffquelle Gemische verwendet, die zusammengesetzt sind aus Verbindungen, die den chemischen Klassen der Hydantoine und/oder Amide angehören, und Verbindungen, die den chemischen Klassen der Ureido-Derivate von Aldehyden angehören.
6. Zusammensetzungen zur Reinigung von Süß- und Seewasser von Rohöl, die Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff enthalten, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen assimiliert werden können, umfassend Lecithin und Verbindungen, die den chemischen Klassen der Hydantoine und/oder Amide angehören.
7. Zusammensetzungen zur Reinigung von Süß- und Seewasser von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten, die Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff in einer Form enthalten, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen assimilierbar ist, umfassend Lecithin und Gemische von Verbindungen, die den chemischen Klassen der Hydantoine und/oder Amide angehören, mit Verbindungen, die den chemischen Klassen der Ureido-Derivate von Aldehyden angehören.
8. Verfahren zur Reinigung von Süß- und Seewasser von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten unter Verwendung von Verbindungen, die Phosphor und langsam freisetzbaren Stick-
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stoff in einer Form enthalten, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen assimilierbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß man als Phosphorquelle sowohl synthetische als auch in natürlichen Produkten auftretende Phosphatide und als Stickstoffquelle Verbindungen, die den chemischen Klassen der Allophanate, Polyamine, Acylharnstoffe und der Ester von Hydantoin- und Allantoinsäuren angehören, verwendet.
9. Verfahren zur Reinigung von Süß- und Seewasser von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten unter Verwendung von Verbindungen, die Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff in einer Form enthalten, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen assimilierbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß man als Phosphorquelle die Phosphate und als Stickstoffquelle Gemische verwendet, die zusammengesetzt sind aus Verbindungen, die den chemischen Klassen der Allophanate, Polyamine, Acylharnstoffe und Ester von Hydantoin- und Allantoinsäuren angehören, und Verbindungen, die den chemischen Klassen der Ureido-Derivate von Aldehyden angehören.
10. Zusammensetzungen zur Reinigung von Süß- und Seewasser von Rohöl, die Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff enthalten, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen assimilierbar sind, umfassend Phosphatide und Verbindungen, die den chemischen Klassen der Allophanate, Polyamide, Acylharnstoffe und Ester der Hydantoin- und Allantoinsäuren angehören.
11. Zusammensetzungen zur Reinigung von Süß- und Seewasser von Rohöl, Erdölprodukten und ihren Derivaten, enthaltend Phosphor und langsam freisetzbaren Stickstoff in einer Form, die durch im Wasser lebende Mikroorganismen assimilierbar ist, umfassend Phosphatide und Gemische von Verbindungen, die den chemischen Klassen von Allophanaten, Polyaminen, Acylharnstoffen und Estern von Hydantoin- und Allantoinsäuren angehören, mit Verbindungen, die den chemischen Klassen der Ureido-Derivate von Aldehyden angehören.
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