DE2733889A1 - Verfahren zur herstellung von kernbrennstoffpulvern mit einstellbaren anreicherungsgraden - Google Patents

Verfahren zur herstellung von kernbrennstoffpulvern mit einstellbaren anreicherungsgraden

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffpulvern praktisch beliebig einstellbarer Anreicherung, z.B. an U 235 im Bereich vorhandener Ausgangsstoffe. Die Herstellung von Kernbrennstoffpulvern, wie z.B. UO[tief]2 ist an sich bekannt, üblicherweise wird dabei von Uranhexafluorid (UF[tief]6) ausgegangen. Als Ausgangsstoff kann jedoch auch eine Uranylnitrat-Lösung (UO[tief]2 (NO[tief]3)[tief]2) Verwendung finden. Der letztgenannte Ausgangsstoff fällt insbesondere in sogenannten Wiederaufbereitungsanlagen für verbrauchte Brennelemente an. Weitere Einzelheiten über die Weiterverarbeitung dieser Stoffe so z.B. über den AUC-Prozeß (Ammoniumuranylcarbonat) oder den ADU-Prozeß (Ammoniumdiuranat) sind den Patentschriften 1 126 363, 1 592 471, 1 592 477 und 1 924 594 zu entnehmen.
Allen bisherigen Herstellungsverfahren ist gemeinsam, dass bereits der Ausgangsstoff die für das Kernbrennstoffpulver geforderte Isotopenzusammensetzung, also den geforderten Anreicherungsgrad, besitzt. Da es aber vorkommt, dass aus z.B. wirtschaftlichen Erwägungen der Ausgangsstoff für ein Kernkraftwerk gekauft wird bevor der endgültige Anreicherungsgrad festliegt, müssen die aus den Ausgangsstoffen verschiedener Anreicherung resultierenden
Kernbrennstoffpulver so gemischt werden, dass das aus der Mischung sich ergebende Pulver dem schließlich festgelegten Anreicherungsgrad entspricht.
Dieses Verfahren hat aber die bekannten Nachteile, die beim Mischen von Pulverhaufwerken auftreten, so sind z.B. lange Mischzeiten erforderlich bis der gewünschte Homogenitätsgrad erreicht wird. Außerdem müssen zuvor selbstverständlich in verschiedenen Produktionslinien die Pulver der Ausgangsanreicherungsgrade hergestellt werden. Das so erzeugte Mischpulver ("Trocken-Blending") ist bestenfalls homogen in bezug auf die Verteilung der Partikelchen mit verschiedenen Anreicherungsgraden, im mikroskopischen Bereich aber ist es inhomogen.
Es stellte sich daher die Aufgabe, ein neues Verfahren für die Herstellung von Kernbrennstoffpulvern beliebiger Anreicherungsgrade zu finden, das mit diesen Nachteilen nicht behaftet ist und außerdem in seiner technischen Durchführung wesentlich einfacher ist.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass die Ausgangsstoffe unterschiedlicher Isotopenzusammensetzung - also Anreicherung - ohne vorherige Mischung, mengenstrommäßig so dem ersten Verfahrensschritt üblicher Konversionsverfahren, die z.B. nach dem AUC- bzw. dem ADU-Prinzip ablaufen können, zugeführt und nach diesem in bekannter Weise zum Endprodukt entsprechenden Anreicherungsgrades weiter verarbeitet werden. Im Gegensatz zu dem bekannten Verfahren werden also nicht Endprodukte gemischt, sondern werden bereits die Ausgangsstoffe in entsprechenden Teilmengen dem Konversionsverfahren zugeführt. Die Ausgangsstoffe liegen aber in den Produktionsstätten für Kernbrennstoffe bereits in verschiedenen Anreicherungsgraden vor. Durch Zudosierung dieser Ausgangsstoffe, z.B. über ent- sprechende Pumpen, bereits zur ersten Stufe des betreffenden Konversionsverfahrens ist es ohne Schwierigkeiten möglich über die mengenstrommäßige Zuführung derselben ein Endprodukt zu erhalten, das die gleiche Isotopenzusammensetzung aufweist wie die Gesamtmenge der zugeführten Ausgangsstoffe. Dieses Endprodukt hat dabei aber auch im mikroskopischen Bereich eine absolut gleichmäßige Verteilung der verschiedenen Isotopen, also z.B. des Urans 235 und des Urans 238, aufzuweisen. Langwierige Mischvorgänge usw. entfallen.
Aus Ausgangsstoffe für Urankernbrennstoffe können dabei UF[tief]6, das aus Vorratsbehältern ausgedampft wird oder Lösungen, wie z.B. Uranylnitrat, Verwendung finden. Dabei soll darauf hingewiesen werden, daß auch ein flüssiger mit einem gasförmigen Ausgangsstoff gemischt werden kann.
Im erweiterten Sinn aber gilt dieses Prinzip auch für die Herstellung von gemischten Kernbrennstoffen, die z.B. aus bestimmten Anteilen von Uran- und Plutoniumverbindungen zusammengesetzt werden sollen. Dies ist von besonderer Bedeutung für die Weiterverwendung der bei der Wiederaufarbeitung nach der Abtrennung der Spaltprodukte vorhandenen Uranyl-Plutoniumnitratlösung oder der nach der Abtrennung des Plutoniums vorhandenen Uranylnitratlösung. In beiden Fällen kann durch gleichzeitige Zuführung von UF[tief]6 oder Uranylnitratlösung höherer Anreicherung ein Kernbrennstoff solchen Anreicherungsgrades erzeugt werden wie er für neu herzustellende Brennelemente gefordert wird.
Der eingangs genannte Stand der Technik bezieht sich im wesentlichen auf die Erzeugung von Urandioxid, jenem Kernbrennstoff, der in überwiegendem Maße heute in Kernkraftwerken eingesetzt wird. Selbstverständlich lassen sich aber auch andere Kernbrennstoffe, wie z.B. Urancarbide oder plutoniumhaltige Kernbrennstoffe, nach dem gleichen Prinzip hinsichtlich ihres Anreicherungsgrades einstellen.
Abschließend sei erwähnt, dass für diese Herstellung von Kernbrennstoffpulvern spezieller Isotopenzusammensetzung die normalen Fabrikationseinrichtungen Verwendung finden können, der zusätzliche Aufwand für die Zuführung der Ausgangsstoffe kann dabei als klein und unbedeutend bezeichnet werden.

Claims (5)

1. Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffpulvern praktisch beliebig einstellbarer Isotopenzusammensetzung im Bereich jener vorhandener Ausgangsstoffe, dadurch gekennzeichnet, dass Ausgangsstoffe unterschiedlicher Isotopenzusammensetzung - also Anreicherung - ohne vorherige Mischung mengenstrommäßig dem ersten Verfahrensschritt üblicher Konversionsverfahren, die z.B. nach dem AUC- bzw. dem ADU-Prinzip ablaufen können, zugeführt und nach diesem in bekannter Weise zum Endprodukt entsprechenden Anreicherungsgrades weiter verarbeitet werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Ausgangsstoffe UF[tief]6-Dampf unterschiedlichen jedoch bekannten Anreicherungsgrades mengenstrommäßig in den Verarbeitungsprozeß zur Herstellung des eigentlichen Kernbrennstoffes, wie z.B. UO[tief]2 eingeführt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Ausgangsstoffe spaltbare Elemente enthaltende Flüssigkeiten, wie z.B. Uranylnitrat bekannten Anreicherungsgrades Verwendung finden und mengenstrommäßig in den Verarbeitungsprozeß eingeführt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1 - 3, dadurch gekennzeichnet, dass sowohl gasförmige als auch flüssige Ausgangsstoffe mengenstrommäßig in den Verarbeitungsprozeß eingeführt werden.
5. Verfahren nach Anspruch 1 - 4, dadurch gekennzeichnet, dass wenigstens ein Ausgangsstoff aus einer chemischen Verbindung mit mehreren spaltbaren Elementen, wie Uran und Plutonium bzw. einer Mischung aus Verbindungen verschiedener spaltbarer Elemente besteht.
DE2733889A 1977-07-27 1977-07-27 Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffpulvern mit einstellbaren Anreicherungsgraden Expired DE2733889C3 (de)

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DE1592477B1 (de) 1966-12-17 1970-11-26 Nukem Nurklear Chemie Und Meta Verfahren zur Herstellung von Ammoniumuranylcarbonat
DE1592471C3 (de) 1966-04-02 1978-11-30 Nukem Gmbh, 6450 Hanau Verfahren zur Herstellung von Urandioxidpulvern und -granulaten

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