DE1166391B - Thermischer Kernreaktor - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND DEUTSCHES fflßTWl· PATENTAMT Internat. Kl.: G 21

AUSLEGESCHRIFT

Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:

Deutschem.: 21g-21/31

N 15174 Vine/21g

5.Juni 1958

26. März 1964

Die Erfindung bezieht sich auf einen thermischen Kernreaktor, der Überschußreaktivität und Mittel zu ihrer Kompensation aufweist.

Soll ein Kernreaktor in einem stationären Zustande betrieben werden, dann muß der effektive Multiplikationsfaktor (Vermehrungsfaktor) 1 sein, d. h., das System muß genau kritisch sein. Der Multiplikationsfaktor /c eines Kernreaktors ist gegeben als das Verhältnis der Neutronenzahl irgendeiner Generation zu der Zahl der unmittelbar vorangehenden Generation (Erzeugung), seine kritische Größe wird bestimmt als die Mindestgröße, bei der die Erzeugungsrate von Neutronen durch den Spaltvorgang genau der Verlustrate von Neutronen durch Entweichen und Einfangen gleichkommt. Diese ist für alle Reaktoren nicht eine Konstante, hängt aber von der Isotopenzusammensetzung des Urans, dem Moderatoranteil und dem Vorhandensein verschiedener Umstände ab, die parasitären Neutroneneinfang verursachen, ao

Die durch Spaltung in einem Kernreaktor erzeugten Neutronen werden in einem der vier folgenden Prozesse verbraucht:

(1) Verlust von Neutronen durch Entweichen aus dem System;

(2) spaltungsloser Einfang als ein Ergebnis der (n, r) Umwandlungen mit Uran-238 (r bedeutet die Emission einer Strahlung);

(3) Spaltungseinfang langsamer Neutronen durch U-235 und von schnellen Neutronen durch U-238 wie auch durch U-235 und

(4) Spaltungsloser Einfang, oft als parasitärer Einfang bezeichnet, durch verschiedene Stoffe innerhalb des Reaktors, wobei der Moderator, Struktur-(Aufbau-) Material, Kühlmittel, verschiedene Fremdsubstanzen, wie Verunreinigungen im Uran und Moderator, die Regelvorrichtungen und Spaltprodukte mit eingeschlossen sind.

Der letztere spaltungslose Einfang von Neutronen durch die Spaltprodukte, besonders Samarium-149, ist hier von besonderer Bedeutung.

Bekanntlich werden durch den Spaltungsvorgang oder -prozeß außer Neutronen auch zahlreiche unterschiedliche Spaltprodukte erzeugt; diese schließen die Spaltbruchstücke aus direkter Spaltung wie auch die vielen verschiedenen Zerfallprodukte von solchen Spaltfragmenten mit ein. Bei Verwendung von U-235 als Kerareaktorbrennstoff werden Samarium-149-Atome (Sm-149) zu etwa 1,4% gebildet. Sm-149 ergibt sich vorwiegend aus dem radioaktiven /?-Zerfall Thermischer Kernreaktor

Anmelder:

North American Aviation, Inc.,

Los Angeles, Calif. (V. St. A.)

Vertreter:

Dr.-Ing. H. Ruschke,

Berlin 33, Auguste-Viktoria-Str. 65,

und Dipl.-Ing. H. Agular, München 27,

Patentanwälte

Als Erfinder benannt:

Ira Bornstein, Del Mar, Calif. (V. St. A.)

von Neodym-149 und Promethium-149 entsprechend der folgenden Zerfallsgleichung:

Nd¹⁴⁹

1,7h

Pm¹⁴⁸

47h

Sm¹⁴⁹

in der die Halbwertzeichen für radioaktiven Zerfall vom Nd-149 und Promothium-149 1,7 bzw. 47 Stunden betragen. Einige von den als Spaltprodukte gebildeten Nukliden haben verhältnismäßig hohe mirkoskopische Absorptionsquerschnitte für thermische Neutronen. Samarium-149 hat einen Absorptionsquerschnitt σ_α von etwa 5,3 · 10⁴ Barns, der in dieser Größenordnung groß genug ist, um eine ernstliche Störung der Neutronenökonomie des Reaktors zu bewirken. So wirkt es im Reaktor als parasitärer Neutronenfänger (Gift), so daß eine überschüssige Menge von spaltbarem Material für Ausgleich dieses Verlustes an Neutronen erforderlich ist. Nach Absorption eines Neutrons geht das Sm-149 in Sm-150 über, das wiederum einen vernachlässigbaren Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen hat. Da Samarium-149 in dem Reaktorkern kontinuierlich durch den Spaltprozeß gebildet und auch stetig durch Absorption von Neutronen umgewandelt wird, stellt sich schließlich ein Gleichgewichtszustand im Reaktor ein, in dem die Bildungsrate von Sm-149 gleich der Umwandlungsrate ist. Wie noch gezeigt wird, ist die Gleichgewichtskonzentration von stabilem Samarium-149 im Reaktor unabhängig vom Neutronenfiuß und abhängig nur von Art und Menge spaltbaren Materials.

Bei einer Konzentration von S Sm-149-Kernen pro Kubikzentimeter zu einem gegebenen Zeitpunkt ist

«9 540/416

die Umwandlungsrate von Sm-149 durch Neutronenfang in Sm-150 gleich σ_α·Φ · S, wobei σ_α der mikroskopische Absorptionsquerschnitt in Quadratzentimetern von Sm-149 für den Einfang thermischer Neutronen und Φ der thermische Fluß des Reaktors in Neutronen pro Quadratzentimeter und pro Sekunde ist. Die Bildungsrate der Sm-149-Kerne hängt von derjenigen der Spaltung im Kern ab. So ist, wenn Ef der mikroskopische (thermische Neutronen-)

durch Planung der Kontrollstab aus der Umgebung des Kernes während dieser Samarium-Entstehungszeit entfernt wird, der Reaktor einer wesentlich stärkeren Reaktivitätszunahme, als dies nach Erreichen der 5 Gleichgewichtsbedingungen der Fall ist. Außerdem wird ja bei Betriebsbeginn des Reaktors außer dem Überschuß von 1 % ^a" Reaktivität zwecks Kompensierens des Samariums noch eine weitere Menge an Überschußreaktivität eingebaut, die zur Regelung des

Querschnitt für die Spaltung des Brennstoffmaterials io Leistungspegels erforderlich ist.
im Reaktor ist, die Spaltungsrate pro Quadratzenti- Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen

meter gleich E_f · Φ. Wenn ν der relative Spaltungs- thermischen Kernreaktor zu schaffen, bei dem die anteil von Sm-149 ist, dann ist die Bildungsrate von wegen des entstehenden Samariums eingebaute Über-Sm-149 gleich ν Ef Φ Kerne pro Quadratzenti- schußreaktivität vollständig und weitere Überschußmeter und pro Sekunde. Daher ist die Umwechslungs- 15 reaktivität, welche wegen anderer Neutronengifte und rate von Sm-149 bei einer Konzentration S: wegen des Abbrands vorgesehen ist, kompensiert wird.

Zu diesem Zweck wird im Reaktorkern bei Betriebsbeginn eine Menge von Samarium-149 bis zur zweifachen Gleichgewichtskonzentration eingesetzt. Es ist vorteilhaft, wenn die eingesetzte Samarium-149-Menge der Gleichgewichtskonzentration entspricht. Das Samariumoxyd in U-235-Brennstoffelementen ist im Verhältnis von etwa 0,068 Gewichtsprozent Samariumoxyd zu 99,932 Gewichtsprozent U-235-Dioxyd gleichgewichtskonzentration als S₀ und den entsprechenden 35 mäßtig verteilt. Auch enthält das Brennstoffgemisch Neutronenfiuß mit Φ_ο> dann reduziert sich die Glei- natürliches Samarium im spaltbaren Material bis zur chung (1) zu:

dS dt

Φ — σ« · Φ · 5.

Nach Ablauf einer gewissen Zeit hat die Konzentration von Sm-149 einen Gleichgewichtswert erreicht,

und -=— ist gleich Null. Bezeichnet man diese Gleich-

Φ_ο

S₀ = ν

Φ_ο

14,5fachen Menge der Gleichgewichtskonzentration von Samarium-149.

Das Verhältnis der Zahl von Atomen von Sm-149 und (2) 30 zu derjenigen von Atomen von U-235 in den Brenn-

v Ef Stoffelementen eines Kernreaktors, wenn die Samari-

⁰ ~ υ · umkonzentration im stabilen Gleichgewicht ist, wird

durch folgende Formel ermittelt:
Daher ist die Gleichgewichtskonzentration S₀ für
Sm-149 unabhängig vom Neutronenfluß im Reaktor. 35
Aber die für einen einzelnen Reaktor zum Erreichen
des Gleichgewichtes erforderliche Zeit hängt doch
von der Größe des Neutronenflusses Φ ab, wobei sie
annähernd gleich 5/σ_α ■ Φ Sekunden ist. So werden

Sm-;
U²³⁶

53 000

1
6880

rium-149 (Sm¹⁴⁹) für thermische Neutronen und rdie relative Ausbeute von Samarium-149 aus der Spaltung von Uran-235 ist.

Da natürliches Uran 13,8 ⁰J₀ Samarium-149 enthält, ist das Verhältnis von natürlichem Samarium (Sm) zu Uran-235, welches in seiner Wirkung auf die Neutronenökonomie im Brennstoff der Gleichung (3) entspricht:

U*³⁵

950

(4)

worin σ/ der mikroskopische Spaltquerschnitt von bei einem Kernreaktor, der eine Neutronenflußdichte 40 Uran-235 (U²³⁵) für thermische Neutronen, a_a der von 10¹⁴ Neutronen pro Quadratzentimeter und mikroskopische Absorptionsquerschnitt von Sama-Sekunde aufweist, etwa 11 Tage benötigt (um die
Gleichgewichtsbedingung zu erreichen). Beträgt die
Neutronenflußdichte 10¹³ Neutronen pro Quadratzentimeter und Sekunde, werden nach etwa 60 Tagen 45
die Gleichgewichtsbedingungen erreicht. Bei niedrigeren Werten werden längere Zeitperioden bis zum
Erreichen dieses Gleichgewichtszustandes verstreichen.
Zwecks Kompensierens der Uberschußreaktivität
des Reaktorkerns eines thermischen Kernreaktors 5°
während der Zeitperiode, die für die Erreichung der
genannten Gleichgewichtskonzentration Sm-149 erforderlich ist, wurden bisher benutzte Reaktoren überreichlich mit neutronenabsorbierenden Kontrollelementen versehen. Diese Kompensation für den 55 oder eine Verbindung von ihm zur Erreichung des anfänglichen Mangel an Sm-149-Atomen im Kern gewünschten Verhältnisses von Samarium-149 zu wurde durch ein anfänglich tieferes Einführen der Uran-235 benutzt werden. Die Verhältnisangaben sind Kontrollelemente in den Kern und darauffolgendes optimale Werte. Ein höheres oder niedrigeres Verhältgraduelles Zurückziehen der Kontrollelemente ent- nis von Samarium-149 zu Uran beeinflußt lediglich das sprechend dem Entstehen von Sm-149 bewirkt. 60 Maß von Kompensation und nicht die Gebrauchs-Jedoch muß ein anfänglicher Betrag von etwa 1 % fähigkeit oder Wirksamkeit des Gemisches,
an Überschußreaktivität in den Reaktorkern eingebaut Samariumoxyd (Sm₂O₃) in sehr reiner Form ist

werden, damit die Vergiftung durch das stabile leichter verfügbar als das Metall. Die meisten Brenn-Samarium kompensiert werden kann. Diese zusätzliche Stoffelemente benutzen als Uranquelle Urandioxyd Überschußreaktivität ist eine mögliche Gefahrenquelle 65 (UO₂). In diesem ist das Uran an U-235 in verschiedebeim Betrieb eines Kernreaktors, insbesondere während nen Abstufungen angereichert. Das Gewichtsverdieser anfänglichen Entstehungszeit vom Samarium. hältnis von natürlichem Samariumoxyd zu Uran-235-So unterliegt, wenn durch Unfall, Fahrlässigkeit oder dioxyd (U²³⁵O₂), das in seinem Effekt auf die Neu-

Es kann entweder reines, natürliches Samarium

tronenökonomie im Brennstoff Gleichung (3) äquivalent ist, ergibt sich zu:

Sm₂O₃
U²³⁵ O₂

0,068
100

(5)

Uran-235-Dioxyd umfaßt solche Moleküle von Urandioxyd, in dem das Uranatom das U-235-Isotop ist. Man kann Brennstoffelemente, die etwa 0,068 Gewichtsprozent Sm₂O₃ in UO₂ gleichmäßig ausgegeben enthalten, nach bekannten Standardarbeitsverfahren der Pulvermetallurgie herstellen. So kann pulverförmiges Samariumoxyd physikalisch in den angegebenen anteiligen Mengen in Uranoxydpulver eingemengt, im Gemisch mit einem geeigneten Bindemittel, wie einem Aluminiumpulver, zu einem Brennstoffelement gewünschter Gestalt zusammengepreßt oder verdichtet werden. Gewöhnlich wird noch eine Aluminium-Umhüllung für -Schutz des Brennstoffes gegen das Kühlungsmittel vorgesehen.

Um die in einem thermischen Kernreaktor verfügbare Uberschußreaktivität zu vermindern, soll das Samarium-149, das durch Einmischen von natürlichem Samarium in das Spaltmaterial im Brennstoffelement künstlich hinzugefügt wurde, weniger als die zweifache Konzentration des stabilen Samariums im Kernreaktor sein. Ist die zugegebene Samarium-149-Konzentration geringer als eine stabile Konzentration, dann ist eine bestimmte Menge an Überschußreaktivität während der Zeit, in der das Samarium-149 gebildet wird, in dem Reaktor verfügbar. Ist sie aber größer als die stabile Konzentration, dann ist im Reaktor eine bestimmte Menge von Überschußreaktivität nach der Entstehungszeit von Samarium-149 verfügbar, weil das künstlich zugegebene Samarium-149 in Samarium-150 übergeführt wird und nur die zuvor erwähnte Erzeugung und Beseitigung des stabilen Samariums-149 noch wirksam ist.

Außer dem Uran-235-Isotop können auch andere, durch thermische Neutronen spaltbare Nuklide in den Brennstoffelementen benutzt werden. So spalten auch das Uran-233-Isotop und das Plutonium-239-Isotop und erzeugen dadurch Samarium-149 als Spaltprodukt, wenn auch in einer anderen Ausbeute als Uran-235. Die Verhältnisse der Konzentrationen von Samarium-149 zu Uran-233 oder Plutonium-239 in den Brennstoffelementen eines thermischen Kernreaktors werden, wenn die Samariumkonzentration im stationären Zustand ist, durch folgende Formeln ermittelt:

mikroskopischen Spaltungs-Querschnitte von Uran-233 bzw. Plutonium-239 sind. Da das natürliche Samarium nur 13,8% Samarium-149 enthält, kann man die Konzentrationsverhältnisse von natürlichem Samarium (Sm) zu Uran-233 und Plutonium-239, die in ihrer Wirkung auf die Neutronenökonomie den Gleichungen (6) bzw. (7) entsprechen, in dem Brennstoff durch Multiplizieren der Verhältnisse von Gleichung (6) bzw. (7) mit 100: 13,8 ermitteln. Das Atomverhältnis von natürlichem Samarium zum spaltbaren Material ist im optimalen Fall geringer als 2 (100: 13,5), oder es enthält etwa das 14,5fache der relativen Ausbeute γ von Samarium-149 aus dem Spaltungsvorgang des spaltbaren Materials, multipliziert mit dem Verhältnis des mikroskopischen Spaltquerschnitts (thermischer Neutronen), σ/, des spaltbaren Materials zum mikroskopischen Absorptionsquerschnitt thermischer Neutronen, σ_α, von Samarium-149. Dies kann durch folgende Formel ausgedrückt werden:

da

JJ233

Sm¹⁴⁹
Pu²³⁹

(0-/3)
Oa

(7)

55 Da nur 13,8% ^von den Atomen von natürlichem Samarium Samarium-149 sind, muß man zu Beginn zum Reaktorkern eine Menge von natürlichem Samarium zugeben, die dem etwa Siebenfachen der Menge der Komponente aus stabilem Samarium-149 des Reaktors entspricht. Das zum Kernbrennstoff hinzugefügte Samarium-149 geht allmählich verloren und wird durch das Spaltprodukt Samarium-149 ersetzt.

Claims (4)

Patentansprüche:

1. Thermischer Kernreaktor, der Überschußreaktivität und Mittel zu ihrer Kompensation aufweist, dadurchgekennzeichnet, daß bei Betriebsbeginn im Reaktorkern eine Samarium-149-Menge bis zur zweifachen Gleichgewichtskonzentration eingesetzt ist.

2. Kernreaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die eingesetzte Samarium-149-Menge der Gleichgewichtskonzentration entspricht.

3. Kernreaktor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß Samariumoxyd in Uran-235-Brennstoffelementen in einem Verhältnis von etwa 0,068 Gewichtsprozent Samariumoxyd zu 99,932 Gewichtsprozent U-235-Dioxyd gleichmäßig verteilt ist.

4. Brennstoffgemisch für Kernreaktoren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß es natürliches Samarium im spaltbaren Material bis zu einer 14,5fachen Menge des Gleichgewichtsverhältnisses von Samarium-149 zum spaltbaren Material enthält.

worin γ_ζ und y₃ die relativen Ausbeuten von Samarium- In Betracht gezogene Druckschriften:

149 als Spaltprodukt aus der Spaltung von Uran-233 Stephenson, »Introduction to Nuclear En-

bzw. Plutonium-239 sind und worin σ/₂ und a_f3 die 60 gineering«, 1954, New York, S. 274.

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