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Brennstoff für Kernreaktoren und gleichmässig verteilte Neutronenquelle
zur Ermittlung der Vervielfachungsquote in Reaktoren und treibenden unterkritischen
Gittern Diese Erfindung bezieht sich auf einen verbesserten Brenn-Stoff für Kernreaktoren
sowie auf Massnahmen zur Erhöhung der Neutronenflussniveaus von der Spaltung spaltbaren
Materials bis auf iteaktivitäts-Niveaus unterhalb des Niveaus, bei welchem die Spaltreaktion
innerhalb des Reaktorkerns selbsterhaltend, d,ho kritisch,ist, Das Konzept der Vermehrung
der Quellneutronen ist, Neutronen in eine Einheit oder ein Gitter von urennstoffelementen,
welche spaltbares Material enthalten, einzuführen, wodurch Spaltreaktionen stattfinden,
die
in Übereinstimmung mit den bekannten Prinzipien der Nuklearphysik Ihrerseits zwei
oder drei Neutronen bei jeder Spaltung erzeugen9
wodurch die
Zahl der Neutronen, die an weiteren Reaktionen
teilnehmen kann, erhöht wird,
Die Messung der Neutronenver-
mehrung ist in der Vergangenheit
hauptsächlich durchgefiihrt worden, um sicherzustellen, dass während des
Anlaußens eines Reaktors oder während der Ermittlung der tteaktivität
eines unterkritischen Gitters die Gefahr eines unerwarteten
Kritischwerdens
oder Überkritischwerdens ausgeschaltet wird.
Das bekannte Verfahren
schliesst die Anordnung einer Zahl
getrennter iveutronenquellen,
die über den Reaktorkern ver-
teilt sind, ein, so z,B. einen
Alpha-Emitter in Verbindung
mit einem leichten Element wie etwa Beryllium,
Die ueaktion ist in diesem r'alle
Typische
Alpha-Emitter sind aadium-226, Polonium-210 oder Plutonium-239.
in Leistungsreaktoren werden häufig Sb-fe Quellen ver-
wendet, Die
hier eingeschlossene Reaktion ist Be ()t, n),
Die Schwierigkeit bei
diesen Arten von Neutronenquellen
ist, dass sie nur lokal Neutronen emittieren,
d.h. nur in be-
stimmten Gebieten, so dasa Sorge dafür getragen
werden muss,
dass in einem grossen tteaktorkern, der solche Quellen
ent-
hält, die entsprechenden Regelstäbe zurückgezogen werden,
um die
Möglichkeit einer lokalen selbsterhaltenden Spaltre-
aktion zu vermeiden,
bevor der gesamte Kern kritisch wird.
Die vorliegende Erfindung verringert
diese Gefahr durch
gleichmässige Verteilung neutronenemittierenden
Materials
im Brennstoff, Darüber hinaus sind die üblichen Sb-De
Neu-
tronenquellen im allgemeinen kurzlebig - mit eines Halbzeit-
wert
von 60 `tagen -, so dass sie nach einem genauen Zeitplan hergestellt und
verwendet werden müssen.
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Ein anderes Anwendungsgebiet der Quellneutronenvermehrung ist die
Ermittlung verschiedener nuklearer Parameter von Versuchsreaktorkerneinheiten oder
Gittern. Solche Kerneinheiten sind im allgemeinen eine massstabsgetreue Verkleinerung
der Prototypen und enthalten häufig wesentlich weniger spaltbares waterial als eine
zu einer selbsterhaltenden (kritischen) Reaktion fähige Masse. Mit solchen unterkritischen
Gittern sind in der Vergangenheit verschiedene Verfahren durchgeführt worden, in
der Absicht, Neutronen in das Kernreaktormodell einzuführen, um einen angemessenen
Neutronenfluss zu erhalten. Ein Verfahren verwendet als Neutronenquelle einen Kernreaktor
in Originalgrüsse, der mit einer H'undamental-Energie arbeitet und eine Öffnung
aufweist, aus der Neutronen austreten können. Das Modell oder die unterkritische
Einheit wird im Test so angeordnet, dass es bzw, sie den Neutronenstrom unterbrechen
und eine Vermehrung im Gitter stattfinden kann. Das Problem bei diesem Verfahren
ist, dass die Verteilung der Spaltreaktion in weiten Grenzen unsymmetrisch ist und
nach der Seite verlagert wird, wo die Neutronen die unterkritische Einheit erreichen.
Die tatsächlichen .Kennwerte einer Einheit in Originalgrüsse können nicht vorhergesagt
werden, ohne dass weitere Berechnungen und Ermittlungen von Korrekturfaktoren vorgenommen
werden.
Ein anderes Verfahren der Ermittlung der Reaktorparameter
verwendet
eine pulsierende Neutronenquelle, welche einen
Hochenergie-Teilchen-Beschleuniger
umfasst, der Protonen
| oder veuteronen auf ein DeuterIK-Ziel aufprallen
lässt, |
welches in der Nähe oder innerhalb des Reaktorkerns ange-
ordnet ist, Die
Schwierigkeit bei diesem Verfahren ist
ebenso wie bei den getrennten Isotopenneutronenquellen,
die vorher diskutiert worden sind, dass es sich um Iso-
lierte punktförmige
Neutronenquellen handelt und daher
die wirkliche räumliche Verteilung des
Flusses in einem
in Betrieb befindlichen Reaktor nicht nachgeahmt wird.
Darüber.hinaus
ist die Menge der bei diesen Verfahren
erzeugten Neutronen relativ gering,
Die
vorliegende Erfindung Uberwindet
viele dieser Proble-
me dadurch,
dass
ein entsprechendes neutronenemittierendes
Material verwendet wird,
das einen Halbzeitwert von 2,55
Jahren besitzt und einen Neutronenausstoss
von entsprechend
hohem Niveau, Die Menge dieses Materials, die er-
forderlich
ist, um die herkömmlichen Neutronenquellen
zu ersetzen, ist einschliesslich
der treibenden Gitter ge-
ring genug, um die Vermischung
dieser Quelle
direkt mit
dem Reaktor oder dem Gitterbrennstoff zu erlauben, ohne
dabei
eine nachteilige Beeinflussung der nuklearen Eigen-
schaften des Materials
herbei$ufUhren,
Es ist daher ein Ziel dieser Erfindung, ein Verfahren
zu entwickeln, das zur Erzielung einer mehr linearen Neutronen-Vervielfachungsrate
während des Anlaufes des Kernreaktors geeignet ist.
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Es ist ferner Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Messung der
nuklearen Betriebsparameter einer Reaktorkern-Konfiguration bei Reaktivitätsniveaus
unterhalb des kritisehen zu schaffen.
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Ls ist ein weiteres Ziel dieser Erfindung, eine gleichmässig verteilte
Neutronenquelle innerhalb des Reaktorkerns vorzusehen.
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Es ist darüber hinaus Ziel dieser Erfindung, ein Verfahren zur Vorhersage
bezüglich der kritischen Reaktivität eines Kernreaktors bei fteaktivitätsniveaus,
die im wesentlichen unterhalb des kritischen Niveaus liegen, zu schaffen. Es ist
weiter Ziel dieser Erfindung, eine Neutronenquelle vorzusehen, die es während des
Anlaufs eines grossen Kernreaktors ermöglicht, dass der gesamte Kern gleichmässig
und messbar kritisch wird, wobei lediglich die ttegelstäbe in geeigneter Weise zurückgeführt
werden müssen.
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Es ist weiter Ziel dieser Erfindung, eine Werkstoffzusammensetzung
zu
schaffen, die als Brennstoff in einen Kern-
reaktor verwendbar ist und
die Notwendigkeit für getrenn-
te unabhängige Neutronenquellen zur Unterstützung
den An-
laufs der Kernreaktion überflüssig macht.
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Andere und mehr ins Einzelne gehende Ziele dieser Erfin- dung
werden nach dem Shdium der folgenden ins Einzelne
gehenden Beschreibung
klar werden.
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Grundsätzlich
verwenden das Verfahren und die Apparatekombi-
nation
entsprechend der Erfindung das Transuraniumisotop Californium-252
als eine Neutronenquelle, wobei dieses Ma-
terial inniglich mit dem Spaltbrennstoff
vermischt
ist. Die
entsprechenden Eigenschaften einiger Transuraniumisotope
werden in T
afel 1 aufgeführt,
| T a f e 1 1 |
| 0i- Spontane |
| Emission Spaltung Spezif. |
| Halbzeit-. Halbzeit- Neutro- Energie |
| Isotop wert wert Curie/9 nen/sec.g (Watt/g) |
| (Jahre) (Jahre) |
| Pu-238 89.6 4.9g1010 16.8 2850 0.555 |
| Pu-239 2.44x104 5.5x1015 0.0613 0,0294 0.00191 |
| Pu-240 6.6x103 1.3x1011 0.22b 935 0,'00702 |
| Pu-244 ?x10 2.5x1010 2.09x10-5 5.2x103 0.00t100060= |
| 12 |
| Cf-252 2.2 66 645 21.03x10 49 |
Die Transuraniumisotope treten auf der Erde nicht natürlich auf
und waren bis zum Jahre 1940 unbekannt. Sie stellen eine Gruppe künstlich hergestellter
Elemente dar, die aus der Neutronenanlagerung der schweren Elemente, beginnend mit
dem Uranium-238, welches in natürlicher weise auf der Erde vorkommt, entstanden
sind. Das Verfahren, Plutonium-239 aus Uranium-e38 herzustellen, ist in der Technik
gut bekannt. Das Verfahren_Californium#252 aus Plutonium-239 herzustellen, wurde@erst
kürzlich in ge-
wissem Ausmass
durchgeführt, Solche Verfahren werden in
"Nuclear
Science and Engineering", Hand 17 (i963), Seiten 435 - 451 beschrieben, Das
Verfahren besteht grund-
sätzlich darin, dass Transuraniumisotope
einer hohen Neutronenflussintensität
ausgesetzt werden, um eine vielfache
Neutronenanlagerung im Atomkern zu erreichen und so nach
und nach ein immer
schwereres Atom zu schaffen.
Plutonium-
239 wird mit Neutronen beschossen,
um gegebenenfalls
Plutonium-243
zu erhalten, welches zu Amerieium-243
zer-
fällt. Americium-243 wird mit
Neutronen beschossen, um Americium-244
zu erhalten, welches zu Curium-244
zer-
fällt. Curium-244
wird mit Neutronen beschossen, um ge-
gebenenfalls Curium.-249
zu erhalten,
welches zu Berkelium-249 zerfällt, Berkelium-249 Wird
mit Neutronen beschossen,
um Berkelium-250
zu erhalten, welches zu Californium-240
zerfällt, Californium-250
Wird mit Neutronen beschossen,
um gegebenenfalls Californium-$52
zu erhalten,
Eine
der primären Eigenschaften des Californium-252
und der
anderen
Uansuranisotope,
die in der Tafel 1 aufgeführt sind,
ist ihre Fähigkeit,
sich spontan zu spalten und ihre Fähigkeit,Neutronen
freizusetzen, Diese
besondere Eigenschaft
wird in der vorliegenden Erfindung benutzt, um die erwünsch-
ten
nuklearen Kennwerte zur Durchführung
der Erfindung zu
erzielen.
Es
ist zu bemerken, dass
die obige Tafel 1 Plutonium-238, Plutonium-239,
Plutonium-240
und Plutonium-244
enthält,
welche spontan spaltbar
sind und laufend in Kernreaktoren
erzeugt werden, die einen hohen Fluss
haben und deren Brenn-
stoff einem hohen Abbrand
unterworfen ist.
Die Verwendung
beispielsweise von Plutonium-244
als spontane Neutronen-
quelle,
ist an sich möglich, jedoch ist dies in der vorlie-
genden Erfindung nicht
verwendbar, da es so wenige Neutro-
nen erzeugt, dass
gegenüber
Cf-252
400 Millionenmal soviel
Pu-244
erforderlich wäre, um den gleichen
Effekt zu erzielen,
Tatsächlich ist Cf-252
das einzige lsotop,
welches eine vor-
teilhafte Kombination von folgenden drei Eigenschaften
auf-
weist:
i. Es hat einen hinreichend grossen Halbzeitwert (2,2 Jahre),
2.
es hat eine befriedigende Quellstärke
(2 a 10 12n/s.g)
und
3,
es steht in ausreichender Menge zur Verfügung (i Gramm/Jahre
in den letzten
601ger
Jahren),
Californium-252 wird darüber hinaus nicht
als Brennstoff verbraucht, sondern geht hauptsächlich durch spontane Neutronen-und
Alpha-Emissionen verloren.
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Für grosse Kernreaktoren, etwa in der urössenordnung von 1000 mWe,
kann die Erfindung anstelle der üblichen getrennten punktförmigen Neutronenquellen
eingesetzt werden, wobei Alpha-oder Gamma-Emitter wie folgt verwendet werden: Beispielsweise
wird zur Sicherstellung der Spaltreaktion während des Reaktoranlaufs üblicherweise
eine Neutronenquelle pro 100 mWe verwendet, wobei jede Quelle 1 x 109 Neutronen
pro Sekunde freisetzt. Für einen 1000-hiWe-lieaktor werden 10 Quellen benötigt,
die etwa 1 x 1010 Neutronen pro Sekunde freisetzen. lach Tafel 1 setzt Californium-252
2,03 x 10i2 Neutronen pro Sekunde und Gramm frei, so dass für einen 1000-riWe-1ieaktor
5 x 10-3 tirzimm oder 5 ihilligramm Californium--252 erforderlich sind, vieses ist
nur die Hälfte eines Prozents der laufenden nationalen Produktion von Californium-252,
Darüber hinaus wird dieses Cf-252 während der Brennstoffherstellung gleichmässig
mit dem Brennstoff vermischt, wobei die bei den üblichen Quellen vorhandenen ,tetallteile
ausgeschaltet werden. Die duren (las C1-252 erzeugten Neutronen werden im tteaktor
vermehrt und schaffen eine Flussverteilung, die der in einem Reaktor unter Last
sehr nahe kommt.
Als ein Beispiel des erfindungsgemässen
Verfahrens,
nukleare
Parameter an einem massstabsgetreu verkleinerten
modell
eines
Heaktorkerns
zu messen, gehen wir davon aus, dass
das Gitter,
dessen Parameter in der Tafel
11 wiedergegeben worden
sind,
eine bestimmte iNienge G-252
enthält, das im Brennstoff
ver-
teilt ist. Dieses bitter
wird in U S A E C - tteport G
E A H -
4690 (August 2/1965) beschrieben. Das (xitter
wird mit einem
Neutronenstrom
betrieben, der von einer Spaltstelle ausgeht,
die mit dem Nuklear-,i'est-lteaktor
(NIit)
verbunden ist und
sich unterhalb des unters befindet. vas
dabei erhaltene
h'lussniveau
im Innern des NTR,
der bei voller Kraft
arbeitet,
ist etwa 108n/em2.sec.
Um dieses Flussniveau
bei Verwendung
von Cf-252#4Veutronen
zu erhalten, die dann in geeigneter
Wei-
se durch den üitterbrennatoff
vermehrt werden, wären 50 mg
von
Cf-252
erforderlich, Nach Abschluss
des Messprogramms
könnten über
75 %a
dieses Cf
zurückgewonnen werden.
| Z' a ß e 1 11 |
| ürennstofßzusammensetzung |
| 97.5% U238; 0.714 U235; 1,21. Pu239j |
| 0.24% Pu240' 0,310 Pu 241; 0.038% Pu 242 |
| ürennatoiikonßiguration |
| 30 mil Zr umkleidetti,27 cm Durchmesser;V0,9b cm lang; |
| waseer-Brennstoff-Verhältnis von 12:i bis
5:1 |
Umgebungsbetriebsbedingungen bis 300°C bei ca. 76 at.
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Eine Anzahl wesentlicher Vorteile wird erreicht, wenn Cf-252 in den
P.A.-38-Brennstoff hineingemischt wird, Es ergeben sich folgende Hauptvorteile:
i) Die räumliche Flussverteilung wurde der eines Kraftreaktors angenäht werden und
damit die sinnvolle Messung über das gesamte Gitter anstelle eines relativ kleinen
Raumes im Zentrum ermöglichen, 2) heure und umfangreiche Änderungen am 'Testreaktor
NTR würden überflüssig werden; der Testreaktor NTH würde überflüssig werden und
das Gitter könnte in einem Laboratorium gebaut werden, das nicht mit einem Bernreaktor
ausgestattet ist. 3) Lange Bestrahlungen (einige Tage oder eine Woche) bei sehr
niedrigen Kosten könnten durchgeführt werden, die eine mehr wissenschaftliche und
eine genauere Messung erlauben, Lange Bestrahlungen sind beim Testreaktor NTR sehr
kostspielig. Die Betriebssicherheit des Gitters würde erheblich erhöht werden. Dieses
ist darauf zurückzuführen, dass ein innerer Neutronen-Monitor zu jeder Geit Messungen
der Vervielfachungsquote des Gitters ohne Unterbrechung der vom Testreaktor NTH
stammenden Neutronen ermöglichen würde.
Darüber hinaus
würde die erste Deladung eines jeden Gitters
sehr viel einfacher sein.
Der in dem in GEAP-4690 beschrie-
benen Brennstoffgitter verwendeteBrennstoff,.enthielt
Mengen
von Pu-240 und Pu-242, die beide spontan
zerfallen. Dieses
schuf einen Fluss von 103n/em2/see.
im Innern des vollbela-
denen Gitters. Dieser Fluss war gerade einer
1/m-Vermehrung entsprechenden Ortungswerten gleich, die während des
Ladens gemacht wurden. Das Hinzufügen von Cf-252 würde einen um 5
Grössenordnungen
höheren Fluss ergeben und damit ein wir-
kungsvolleres und genaueres Laden
ermöglichen. Es wurde festgestellt, dass durch Verwendung
aus spontaner
Spaltung des Pu entstandener Neutronen im Gitter, so wie
es
im Report GEAP-4690 beschrieben ist, Ortungswerte der linearen
Vervielfachung
festgestellt wurden, die den Bereich von
k = 0,90 bis k -o,98
überstreichen. Es konnten genaue Vor-
hersagen der sauberen Reaktivität
mit soviei"WIe°'$@`24 an
Aeaktivität des Giftes im Kern gemacht
werden, Dieses ist,
auf die Gleichförmigkeit der im Brennstoff
vorhandenen Neu-
tronenquelle zurückzuführen, Diesen Arbeitsverhalten konnte
in
Gittern erreicht werden, die nur U-235 und einige wenige
Mikrogramm
eines gleiohoäseig verteilten ef-252 enthielten,
im allgemeinen
und unter Berücksichtigung der unterkritischen
Brennstoffgitter
muss das Californium-252 in seiner Menge und
in der Verteilung
ausreichend sein, um hauptsächlich den Funda-
mentalmodus
der räumlichen Neutronenflussverteilung anzuregen, wenn ein originalgrosser Ueaktorkern
simuliert werden soll, in dem originalgrossen Reaktorkern kann der räumliche Neutronenfluss
mathematisch beschrieben werden. als eine unendliche Serie von r'lusssehemen, die
einander überlagert werden, um so das allgemein charakteristische Schema der Neutronenflussverteilung
der entsprechenden Kerngeometrie zu ergeben. Von dieser endlosen Zahl der räumlichen
Flussschemen ist eines vorherrschend, d.h. fundamental. Dieses fundamentale Schema
oder dieser Modus ist derjenige, der im kritischen Reaktor vorhanden ist, der sich
im stationären Zustand befindet. Wenn der Original-iieaktorkern massstabsgerecht
verkleinert wird, so dass er unterkritisch wird, im übrigen aber die gleiche Geometrie
wie der originalgrosse Kern 1)esitzt, so ist es erforderlich, den Neutronen-Fluss
durch die Uegenwart einer getrennten äusseren Neutronenquelle aufrechtzuerhalten,
Es ist Aufgabe einer oder mehrerer Quellen, die getrennt im eiern angeordnet sind,
der räumlichen Neutronenflussverteilung eine Anzahl von Modi, die anders sind als
der fundamentale, mitzuteilen. ilie gleichmässige Verteilung. des Galifornium-252
vermindert die Beträge dieser anderen modi wesentlich unter den Betrag den Modus,
welcher aufgrund der getrennt angeordneten Quellen vorhanden wäre,
Obwohl
die gleichförmige Verteilung des Californium-252 eine wesentliche Verbesserung
erzielt und dem Fluss ermöglicht Iden Fundamentalmodus besser als mit getrennten
Quellen
angenähert zu erreichen, ist es dennoch möglich,
das Californium-252
in unterschiedlichen Deträgen an ver-
schiedenen :stellen zu verteilen,
um so eine weitere Ver-
besserung des unterkritischen r'lussverhaltens
und des
kritischen Flussverhaltens zu erzielen.
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obwohl das vorherige Ausführungsbeispiel in Einzelheiten beschrieben
ist, ist es für einen 1-'aehmann klar, dass viele
andere Ausführungsformen
und Variationen in der ltonfiguration vorgenommen werden können, ohne dabei
vom Geist, teereich oder Prinzip dieser Erfindung abzuweichen,
Der
Bereich der Erfindung umfasst daher alles,was in den
folgenden
Ansprüchen erwähnt wird, und darüber hinaus alles,
was für den r'achmann
naheliegt.