DE2722310A1 - Photochemisches isotopentrennverfahren - Google Patents
Photochemisches isotopentrennverfahrenInfo
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Classifications
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein
photochemisches Isotopentrennverfahren gemäß dem Oberbegriff
des Patentanspruchs 1.
Obwohl sich die Spektralcharakteristik von Molekülen, die unterschiedliche Isotope eines bestimmten Elementes
enthalten, nur hinsichtlich ihrer Feinstruktur unterscheiden, ist es bekanntlich oft möglich, Moleküle, die ein
bestimmtes Isotop enthalten, selektiv durch die sehr monochromatische Strahlung eines Lasers,dessen Wellenlänge geeignet
gewählt ist, selektiv anzuregen, gegebenenfalls sogar bis
zur Ionisation, während die anderen Moleküle, die ein anderes Isotop enthalten, die Strahlung praktisch nicht absorbieren
und daher auch nicht nennenswert angeregt werden (siehe z.B. "Scientific American", Februar 1977 S. 86 bis 98).
Die angeregten Moleküle können durch physikalische oder chemische Methoden getrennt werden, wobei letztere
den Vorteil einfacherer Durchführbarkeit und potentiell höherer Ausbeute aufweisen.
Zur chemischen Trennung hat man bereits die verschiedensten Reaktionen ausgenutzt, z.B.Prädissoziation
und Dissoziation von Molekülen, z.B. die selektive photoinduzierte Zerlegung des Tetrazinmoleküls C3H7N. in N_ und HCN,
oder Austauschreaktionen, bei denen ein isotopenselektiv angeregtes Molekül mit einem anderen Reaktionspartner ("Scavenger")
zur Reaktion gebracht wird.
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Die Anwendbarkeit von unimolekularen Reaktionen wird dadurch erheblich eingeschränkt, daß nur relativ
kleine Moleküle verwendet werden können, die im Spektrum noch eine ausnutzbare Isotopenverschiebung zeigen. Austauschreaktionen
haben den Nachteil, daß die dabei zwischenzeitlich entstehenden Radikale unerwünschte Nebenreaktionen verursachen
(Radikal-Scrambling), durch die der Anreicherungsfaktor erheblich beeinträchtigt werden kann.
Der vorliegenden Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein photochemisches Isotopentrennverfahren
anzugeben, bei welchem störende Nebenreaktionen vermieden werden können, eine hohe Ausbeute gewährleistet ist und die
Durchführung der eigentlichen Trennung mit einfachen Mitteln bewirkt werden kann.
Diese Aufgabe wird durch ein photochemisches
Isotopentrennverfahren der im Oberbegriff des Patentanspruchs 1 vorausgesetzten Art gemäß der Erfindung dadurch gelöst,
daß die Moleküle und der Reaktionspartner so gewählt sind, daß zwischen den angeregten Molekülen und dem Reaktionspartner
eine Additions- oder Anlagerungsreaktion stattfindet, nicht oder jedoch in wesentlich geringerem Maße zwischen den
nicht angeregten Molekülen und dem Reaktionspartner.
Die Unteransprüche betreffen Weiterbildungen und vorteilhafte Ausgestaltungeη dieses Verfahrens.
Bei dem Verfahren gemäß der Erfindung wird das Element, dessen Isotopen zu trennen sind, vorzugsweise
in einem möglichst kleinen Molekül verwendet, das gute Isotopenverschiebungen in den Spektren erkennen läßt und durch
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die Laserstrahlung werden nur ein oder mehrere Banden eines vorgegebenen Isotops in einen stabilen elektronischen Anregungszustand
angehoben. Dieses reagiert dann im angeregten Zustand mit einem Reaktionspartner (Scavenger), der so ausgewählt
wird, daß im Dunkeln keine oder doch nur eine sehr langsame Reaktion stattfindet.
Da eine große Auswahl von selektiv anregbaren Molekülen und einer Additionsreaktion mit diesen Molekülen
fähiger Reaktionspartner gewöhnlich zur Verfügung steht, läßt sich auch das Problem der Abtrennung der Produkte, in denen
das gewünschte Isotop angereichert ist, im allgemeinen einfach durchführen.
Zur Anreicherung des Chlorisotops Cl wird dampfförmiges Jodmonochlorid in Acetylen mit der Strahlung
eines kontinuierlich arbeitenden Rhodamin-6 G-Farbstofflasers etwa zehn Minuten bestrahlt. In der Strahlung des Farbstofflasers
wurde durch eine mit Cl I gefüllte Küvette alle diejenigen Anteile unterdrückt, die von Cl Γ absorbiert werden.
Das selektiv angeregte Cl I reagierte mit dem Acetylen unter
Bildung von Cis-1,2-Jod-Chlor-Äthylen gemäß der folgenden
Gleichung:
,7 hv H H
I 'Cl* + HC s CH —> T-C'
Der Anreicherungsfaktor hängt relativ wenig vom Jodchlorid-Druck, jedoch relativ stark vom Azethylendruck
P,, U ab. ß nimmt nämlich etwa linear mit 1/p^ u _„
i~2 n2 v_2 rl j zu.
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Acetylendruck soll vorzugsweise unter 0,1 Torr liegen. Als Jodchloriddruck hat sich ein Druck von ca. 0,1 Torr bewährt.
Auch das Material der Wände des Reaktionsgefäßes ist von Bedeutung: Quarzglas verschlechtert den Anreicherungsfaktor
erheblich, während bei Verwendung von Borosilikat-Geräteglas (Wz "Pyrex") praktisch keine störenden
Nebenreaktionen eintraten.
Durch massenspektrometrische Untersuchung
wurde festgestellt, daß der Anreicherungsfaktor unter diesen
Bedingungen ß = 48 betrug, so daß man ausgehend vom natürlichen
etwa 94% 37Cl erhält.
Selbstverständlich hätte man auch die Strahbst
geregt wird.
geregt wird.
Isotopengemisch etwa 94% Cl erhält.
tte man auch di lung des Farbstofflasers so wählen können, daß das Cl J an-
Die Abtrennung des gewünschten Isotops ist bei diesem Beispiel besonders einfach durchzuführen, z.B.
indem man das Reaktionsgemisch in einer Durchflußküvette bestrahlt
und dann nach der Reaktion durch verschieden tief gekühlte Kühlfallen leitet, deren Temperaturen so gewählt sind,
daß in einer das 1,2-Chlorjodäthylen ausfriert. Dieses kann
dann nach Bedarf weiter verarbeitet werden, z.B. kann man es durch Verbrennen in HCl überführen und diese dann mit NaOH neutralisieren,
und die resultierende Lösung eindampfen, so daß man schließlich das angereicherte Chlorisotop in Form von NaCl
erhält.
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Zur Anreicherung eines Chlorisotops kann eine
Mischung aus Cl- und SO- verwendet werden und durch Einstrahlung in die Bande des das gewünschte Chlorisotop enthaltenden Chlormoleküls
bei 4200 Ä die Additionsreaktion C1-+SO- —y SO-Cl
ausgenützt werden.
Unter Verwendung des gleichen Reaktionsgemisches aus Cl~ und S0_ wie beim Beispiel 2 kann durch Einstrahlung
bei 3500 bis 3800 Ä in die Banden des SO9 dieselbe Additionsreaktion
benutzt werden, um S oder S anzureichern.
Unter Verwendung der gleichen Reaktionsmischung wie bei Beispiel 2 und 3 wird durch Anregung einer bestimmten
Wellenlänge in den erwähnten Banden des S0_ eines der Sauer-
17 IR stoffisotope 0 und 0 angeregt.
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Claims (7)
1. Photochemisches Isotopentrennverfahren,
bei welchem relativ einfache Moleküle,- welche ein bestimmtes Isotop eines Elements enthalten, durch optische Strahlung
sftektiv angeregt werden, welche von anderen gleichartigen Molekülen,
die ein anderes Isotop des betreffenden Elements enthalten, nicht oder jedenfalls in wesentlich geringerem
Maße absorbiert wird, bei welchem ferner die angeregten Moleküle mit einem Reaktionspartner zur Reaktion gebracht werden
und schließlich aus den resultierenden Reaktionsprodukten dasjenige, welches das gewünschte Isotop enthält,
von den übrigen Reaktionsprodukten abgetrennt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Moleküle
und der Reaktionspartner so gewählt werden, daß zwischen den angeregten Molekülen und dem Reaktionspartner eine Additions-
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oder Anlagerungsreaktion stattfindet, zwischen den nicht angeregten
Molekülen und dem Reaktionspartner jedoch nicht oder nur in wesentlich geringerem Maße.
2. Isotopentrennverfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als
Reaktionspartner eine ungesättigte Kohlenstoffverbindung,
wie ein Olefin oder Alkin, verwendet wird.
3. Isotopentrennverfahren nach Anspruch 2,
dadurch gekennzeichnet, daß als Molekül ein Halogenmolekül und als Reaktionspartner Acetylen
verwendet werden.
4. Isotopentrennverfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß als
Haloqenmolekül Jodchlorid verwendet wird.
5. Isotopentrennverfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß als Moleküle Halogen- oder Halogenidmoleküle, insbesondere Chlor- bzw. Chloridmoleküle
einerseits, oder Schwefeldioxid-Moleküle andererseits verwendet werden und daß als Reaktionspartner die andere dieser
beiden Molekülsorten verwendet wird.
6. Isotopentrennverfahren nach Anspruch 5,
dadurch gekennzeichnet, daß es zur Anreicherung eines Halogen-, Schwefel- oder SauerstoffIsotops
verwendet wird.
7. Isotopentrennverfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß als Reaktionspartner Halogenmoleküle, insbesondere Chlormoleküle und als
isotopenselektiv angeregte Moleküle Schwefeldioxid-Moleküle verwendet werden.
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