DE2707417B2 - Poröser Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents
Poröser Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren und Verfahren zu seiner HerstellungInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft einen porösen Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren und
ein Verfahren zu seiner Herstellung.
Poröse Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren werden nunmehr seit langer Zeit aus gesintertem
Metallpulver hergestellt. Ein bekanntes Verfahren zur Herstellung gesinterter Elektrodenkörper weist die
Schritte, ein Metallpulver, ζ. B. nach dem Carbonylverfahren hergestelltes Nickel- oder Eisenpulver, in eine
Graphitform zu füllen und das locker gepackte Pulver in einem Ofen in reduzierender Atmosphäre zu sintern,
auf. Normalerweise wird ein Verstärkungselement in den gesinterten Körper eingebettet, z. B. in Form eines
Metallgeflechts, um die mechanische Widerstandsfähigkeit zu erhöhen und die elektrische Leitfähigkeit zu
verbessern.
Gegenwärtig werden gesinterte Elektrodenkörper auch unter Verwendung kontinuierlicher Verfahren
hereestellt. Ein solches Verfahren weist den Schritt auf, ein Metallpulver mit einem Cellulosebindemittel zu
mischen, um eine Schlämme zu bilden, die dann getrocknet, gewalzt und in einem Ofen gesintert wird.
Auf diese Weise wird die Cellulose abgebrannt, wobei sie Poren in dem Körper hinterläßt In diesem Fall wird
wieder ein Metallgeflecht oder ein anderes Verstärkungsglied benötigt Man kann das Sintern auch mit
porenbildenden Wirkstoffen, z. B. in der Form von Salzen, die nach dem Sintern ausgelaugt werden, und
Fasern verschiedener Arten, die während des Sinterns der Pyrolyse unterliegen oder abgebrannt werden,
durchführen.
Elektrodenkörper mit verschiedenen Schichten, die mehr oder weniger dicht gesintert sind, sind auch
bekannt z. B. aus den US-PSen 30 53 925 und 33 40 052. Außer daß diese Elektrodenkörper einen anderen
Aufbau als die erfindungsgemäßen Elektrodenkörper haben, werden sie auch durch komplizierte Verfahren
hergestellt
Es wurde auch vorgeschlagen, daß poröse Elektrodenkörper durch elektrisches Widerstandssintern eines
Metallpulvers zwischen zwei Elektroden mit niedrigerem elektrischem Widerstand als dem des gepreßten
Metallpulver, hergestellt werden sollten. Diese Art des
Widerstandssinterns kann durchgeführt werden, wenn sich die Metallpulvermasse unter sehr geringem Druck
befindet was sehr vorteilhaft ist, wenn eine gute Porosität in dem gesinterten Elektrodenkörper angestrebt
wird. Diese Technik ist in der deutschen Offenlegungsschrift 2215210 beschrieben, die sich
jedoch nicht Elektroden mit unterschiedlicher Wärmekapazität bedient. Demzufolge ist das Ausmaß der
Sinterung durch das ganze Material gleichmäßig.
Kennzeichnend für die bisher verwendeten gesinterten Elektrodenkörper ist, daß sie entweder irgendeine Art eines eingebetteten Verstärkungselementes benötigen, um ihnen die entsprechende mechanische Festigkeit zu verleihen, oder daß der Herstellungsprozeß normalerweise eine Mehrzahl von Stufen umfaßt, die die Herstellung komplizierter und teuer machen.
Kennzeichnend für die bisher verwendeten gesinterten Elektrodenkörper ist, daß sie entweder irgendeine Art eines eingebetteten Verstärkungselementes benötigen, um ihnen die entsprechende mechanische Festigkeit zu verleihen, oder daß der Herstellungsprozeß normalerweise eine Mehrzahl von Stufen umfaßt, die die Herstellung komplizierter und teuer machen.
Der erfindungsgemäße poröse Elektrodenkörper hat eine gute mechanische Festigkeit ohne daß ein
zusätzliches verstärkendes Gewebe od. dgl. angewendet werden muß.
Darüber hinaus ist die elektrische Leitfähigkeit des Elektrodenkörpers und seine Stromabgabekapazität
außergewöhnlich gut. Darüber hinaus kann die Herstellung des gesinterten Elektrodenkörpers in einem
einzigen Schritt durchgeführt werden, die ihn zur automatischen Herstellung geeignet macht.
Diese Merkmale werden dadurch geschaffen, daß der Elektrodenkörper mindestens zwei bündige Schichten
enthält, von denen mindestens eine eine poröse Schicht aus gesintertem Metallpulver und mindestens eine eine
dünnere Schicht aus festem Metall ist, das durch Schmelzen und Wiedererstarren der äußeren Oberfläche
der anliegenden porösen Schicht hergestellt wird.
Der Elektrodenkörper kann mit einem leitfähigen Anschlußstuck versehen sein, das an mindestens eine
Schicht aus festem Metall angeschweißt ist. Die Schicht aus festem Metall bietet dann eine gute Grundlage für
die Schweißung, die vorzugsweise in Form einer Punktschweißung ausgeführt wird. Darüber hinaus stellt
diese Anordnung einen guten elektrischen Kontakt zwischen dem Elektrodenkörper und dem Anschlußstück
her und sorgt für eine wirkungsvolle Stromabgabe vom Elektrodenkörper wie für eine wirkungsvolle
Stromzufuhr zum Elektrodenkörper, wenn der Akku-
mutator geladen wird, in den der Elektrodenkörper eingebaut ist
Zwei Elektrodenkörper, jeder mit einer porösen Schicht und einer Schicht aus festem Metall, können
vorzugsweise so angeordnet werden, daß sie, z. B, durch
Punktschweißung, mit den Metallschichten gegeneinander gekehrt und in elektrisch leitendem Kontakt
miteinander, zusammengeschweißt werden.
Ein bevorzugtes Verfahren der Herstellung eines erfindungsgemäßen porösen Elektrodenkörpers ist, ein
Metallpulver in eine Form zwischen zwei Elektroden zu pressen, während ein elektrischer Strom durch das
Pulver über die Elektroden geschickt wird, bis das Pulver zusammengesintert ist, wobei die beiden
erfindungsgemäßen Elektroden voneinander verschiedene Wärmekapazitäten haben. Wenn das Metallpulver
zusammengesintert ist, wird der Druck bis auf einen Wert nahe bei 0 Pascal vermindert, während der Strom
weiter durch das gesinterte Metallpulver fließt Dies wird gemacht, um das Schmelzen der Oberflächenschicht
an der Seite des Elektrodenkörpers, die der Elektrode mit der geringeren Wärmekapazität zugewandt
ist, zu bewirken. Schließlich läßt man sich die geschmolzene Oberflächenschicht verfestigen.
Um eine Schicht aus festem Metall der gewünschten Stärke zu erhalten, kann der Formdruck wiederholt
erhöht und vermindert werden, während der Strom weiter durch das gesinterte Metallpulver fließt
Die Erfindung wird im folgenden anhand der Zeichnungen im einzelnen beschrieben.
F i g. 1 zeigt einen erfindungsgemäßen Elektrodenkörper im Querschnitt;
Fig.2 zeigt eine andere Ausführungsform eines
erfindungsgemäßen Elektrodenkörpers im Querschnitt und
Fig.3 zeigt schematisch eine Einrichtung zur Herstellung eines porösen Elektrodenkörpers, gemäß
der Erfindung.
F i g. 1 ist ein Querschnitt durch den Elektrodenkörper 10 mit einer porösen Schicht 12 und einer festen
Schicht 14, gemäß der Erfindung. Die feste Metallschicht, die eine gute mechanische Festigkeit hat,
unterstützt den Elektrodenkörper und erhöht die elektrische Leitfähigkeit des porösen Körpers. Da die
Metallschicht 14 aus einem Teil des porösen Körpers gebildet ist, besteht keine Gefahr des Zerreißens oder
schlechten elektrischen Kontaktes zwischen den Schichten.
Fig.2 zeigt einen Querschnitt durch einen erfindungsgemäßen
Elektrodenkörper, bei dem zwei Elektrodenkörper 10, jeder mit einer porösen Schicht 12 und
einer festen Metallschicht 14, mit den festen Metallschichten 14 gegeneinandergekehrt, zusammengeschweißt
sind. Wenn nötig, kann ein kleiner Teil der gesinterten Schicht an einigen Stellen des äußeren
Randes des Elektrodenkörpers von der Metallschicht entfernt werden, um mehr Platz für das Schweißen zu
haben, das als Punktschweißung ausgeführt werden kann. Ein leitendes Anschlußstück 16 aus Metall, z. B.
Metallblech, wird an die festen Metallschichten angeschweißt, z. B. durch Punktschweißung. Bei dem
Eiektrodenkörper sind die Poren in dem porösen Bereich völlig offen gegen die Oberfläche, die von der
Kontaktoberfläche zur festen Metallschicht abgewandt ist. So hat der Elektrolyt in einem elektrischen
Akkumulator, in dem die Elektrode benutzt wird, freien Zugang zu dem Porensystem der Elektrode. Bevor der
Elektrodenkörper in einem elektrischen Akkumula.tor benutzt wird, wird er mit einem elektrochemisch aktiven
Material versehen oder das Metall des gesinterten Teils des Körpers wird in einer bekannten Weise aktiviert
Die Elektrodenkörper in F i g. 1 und 2 wurden mit vorwiegend flachen, parallelen und gleichförmig dicken
Schichten des porösen bzw. des festen Metalls gezeigt aber es besteht kein Grund, warum, sie nicht irgendeine
andere Querschnittsform haben sollten, die durch eine dafür geeignete Form des Preßwerkzeuges, das bei der
Herstellung benutzt wird, erzeugt werden könnte. Die feste Metallschicht 14 sollte jedoch im wesentlichen
gleichförmig dick sein und so dünn wie möglich im Verhältnis zur Dicke der porösen Schicht gehalten
werden. So ist es möglich, daß das niedrigstmögliche Gewicht im Verhältnis zur Kapazität beim Akkumulator,
in dem der Elektrodenkörper benutzt wird, erhalten wird. Normale Dicken der Metallschicht sind 0,01 bis
0,2 mm, bei einer Gesamtdicke der porösen und der festen Schicht von ungefähr 0,5 bis 5 mm.
Das Herstellungsverfahren wird unter Bezugnahme auf F i g. 3 näher im einzelnen erläutert. Die Herstellung
wird in einer Preßform mit einem oberen Formstück 18, das mit einer Preßstange 20 versehen ist, durchgeführt
Die Form enthält auch ein Bodenformstück 22 und einen Hohlraum 24 aus elektrisch isolierendem Material, z. B.
Seifenstein oder Speckstein, oder einem anderen geeigneten keramischen Material. Sowohl das obere
Formstück 18 als auch das untere Formstück 22 sind aus einem elektrisch leitenden Material hergestellt, wie z. B.
Eisen. Das obere Formstück 18 hat eine größere Wärmekapazität als das untere Formstück 22, und um
eine bessere Wärmeabfuhr während des Gebrauchs zu erreichen, kann es mit einer Einrichtung zur Flüssigkeits-
oder Luftkühlung versehen sein. Eine Stromquelle, in der Figur als elektrische Batterie 26 angedeutet, ist
mit ihrem einen Pol über einen Unterbrecherschalter 28 an das obere Formstück 18 angeschlossen, während der
andere Pol mit dem unteren Formstück 22 verbunden ist. Um den Herstellungsprozeß zu überwachen, wird
vorzugsweise ein Amperemeter A in der Schaltung angeordnet. Ein Voltmeter V kann ebenfalls zwischen
die Anschlüsse am oberen bzw. unteren Formstück geschaltet werden.
Als Ausgangsmaterial für das Herstellungsverfahren kann ein feinverteiltes Metallpulver, ζ. B. nach dem
Carbonylverfahren hergestelltes Nickel, benutzt werden. Es wird in die Preßhöhlung 24 eingebracht, wie
unter Nr. 30 in F i g. 3 gezeigt ist. Ein niedriger Druck von zwischen 0,05 bis 1,0 Megapascal (1 Pascal gleich
1 N/m2) wird auf das Metallpulver 30 ausgeübt. Eine geeignete Presse ist eine pneumatische oder hydraulische
Presse mit Manometern. Ein elektrischer Strom von zwischen 100 und 1000 A/cm2 wird nun durch das
Metallpulver über die oberen und unteren Formstücke 18, 22, die als Elektroden dienen, geschickt. Das Pulver
in der Pressenform hat bei dem niedrigen angewandten Druck einen hohen Widerstand und das bedeutet, daß
innerhalb des Pulvers große Wärmemengen frsiwerden. Das Pulver sintert daher schnell zusammen und die
Sinterzeit liegt im allgemeinen irgendwo zwischen 2 und 60 Sekunden. Wegen des niedrigen in der Presse
entwickelten Druckes behält die Pulvermasse beim Sintern eine hohe Porosität. Wenn die gewünschte
Porosität in der gesinterten Pulvermasse erreicht ist, wird der Druck verringert, bis das obere Formstück
gerade die Pulvermasse berührt. Der Druck ist dann nahe bei 0 Pascal. Dies ergibt einen sehr wesentlich
erhöhten Kontaktwiderstand zwischen der Pulvermasse
und dem oberen bzw. unteren Formstück. Das bedeutet, daß die Wärmeentwicklung in den Kontaktflächen
zwischen den Preßformen und der nun gesinterten Pulvermasse schnell ansteigt. Bei dem oberen Formstück,
das eine große Wärmekapazität hat, wird die entwickelte Hitze von der zur Pulvermasse gewendeten
Kontaktfläche weg befördert, so daß die Schmelztemperatur des Pulvermaterials nicht erreicht wird. Beim
unteren Formstück hingegen reicht die geringere Wärmekapazität des Formstückes nicht aus, um die
Wärme ebenso schnell zu verteilen, was bedeutet, daß die äußere Oberfläche der gesinterten Pulvermasse
schmilzt.
Die geschmolzene äußere Oberfläche der gesinterten Pulvermasse wird dann erstarren gelassen. Dies kann
auf mehrere Weisen geschehen.
Wenn das obere Formstück von der Pulvermasse so weit abgehoben wird, daß der Kontakt mit ihm
unterbrochen wird, wird der Strom automatisch abgeschnitten und die Wärmeentwicklung in der
Pulvermasse hört zur gleichen Zeit auf. Durch Wärmeübertragung durch die oberen und unteren
Formstücke wird die Wärme von der gesinterten Pulvermasse verteilt und die geschmolzene Oberflächenschicht
erstarrt mehr oder minde: sofort.
Ähnliches geschieht, wenn der elektrische Stromkreis durch den Unterbrecherschalter 28 geöffnet wird.
Ein bevorzugtes Verfahren um die geschmolzene Oberflächenschicht zum Erstarren zu bringen, ist es, den
durch die Presse auf die Pulvermasse ausgeübten Druck für eine oder zwei Sekunden wieder zu erhöhen, bevor
der Strom unterbrochen wird. Wenn der Druck auf diese Weise erhöht wird, wird der Kontaktwiderstand
zwischen der Pulvermasse und der Preßform vermindert und die geschmolzene Oberflächenschicht erstarrt
zur gleichen Zeit, zu der sie durch den Druck der Presse von den kleinen Unregelmäßigkeiten befreit wird, die
sich sonst beim Erstarren bilden. Der Pulverkörper wird hierdurch nachgesintert, was einen vorteilhaften Effekt
auf den Kontakt zwischen der porösen und der festen Schicht innerhalb des gebildeten Elektrodenkörpers zu
haben scheint. Verminderung des Druckes mit erneutem Schmelzen und folglich dem Erzeugen einer dickeren
Schicht festen Metalls im Elektrodenkörper kann dann bis zu dem gewünschten Maß durchgeführt werden.
]0 Beispiel
In eine rechteckige Preßform mit den Maßen 24 χ 40 mm wurden 9,0 g Carbonyl-gereinigten Nickels
mit einer durchschnittlichen Partikelgröße von 2,6 bis 3,4μΐτι nach Fisher, eingefüllt. Das Pulver wurde mil
einem Druck von 0,63 MPa zusammengedrückt. Be; diesem Druck wurde ein Strom mit einer Stromdichte
von 840 A/cm2 durch das Pulver geschickt. Ungefähr 4 Sekunden nach dem Anschalten des Stromes wurde dei
Druck langsam während ungefähr 3 Sekunden aul praktisch 0 MPa reduziert und dann schnell wieder aui
den anfänglichen Druck von 0,63 MPa erhöht. Sobalc der ursprüngliche Druck wieder erreicht war, wurde ei
wiederum langsam während ungefähr 2 Sekunden au] praktisch OMPa gesenkt und noch einmal auf die
ursprüngliche Höhe erhöht. Eine zweite Sinterphase von 4 Sekunden folgte, wonach der Strom abgeschalte
wurde. Die letzte Spannung an dem gesinterter Elektrodenkörper und den Preßformen war 0,8 Volt
was ungefähr 2,1 Volt pro cm Dicke des Elektrodenkör pers entspricht.
Die auf diese Weise gewonnene poröse Elektrod* hatte eine poröse Schicht von 75% Porosität und ein<
gleichförmig dünne äußere Schicht geschmolzenen unc erstarrten festen Metalls auf einer Seite. Die Gesamtdik
ke des Körpers war 3,75 mm, wobei die fest« Metallschicht ungefähr 0,04 mm dieser Dicke ausmach
te.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (4)
1. Poröser Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren, gekennzeichnet durch
mindestens zwei bündige Schichten, von denen mindestens eine eine poröse Schicht (12) aus
gesintertem Metallpulver und mindestens eine eine dünnere Schicht aus festem Metall (14) ist, die durch
Schmelzen und Erstarren einer der äußeren Oberflächen der angrenzenden porösen Schicht
erzeugt ist
2. Elektrodenkörperanordnung mit zwei Elektrodenkörpern wie in Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß jeder der Elektrodenkörper eine poröse Schicht (12) und eine Schicht aus festem
Metall (14) aufweist und daß die Elektrodenkörper mit ihren Metallschichten gegeneinander gewendet
und in elektrisch leitendem Kontakt miteinander zusammengeschweißt sind.
3. Verfahren zur Herstellung eines porösen Elektrodenkörpers wie in Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß
a) ein Metallpulver in einer Form zwischen zwei Elektroden gepreßt wird, während ein elektrischer
Strom über die Elektroden durch das Metallpulver geschickt wird, bis es zusammengesintert
ist, wobei die beiden Elektroden voneinander verschiedene Wärmekapazitäten haben;
b) der durch die Presse erzeugte Druck, wenn das Metall zusammengesintert ist, auf einen Wert
nahe bei 0 Pascal verringert wird, wobei der Strom nach wie vor durch das gesinterte
Metallpulver hindurchgeschickt wird, um die Oberflächenschicht an der Seite des Elektrodenkörpers,
die gegen die Elektrode mit der geringeren Wärmekapazität gewendet ist, zu schmelzen; und
c) die geschmolzene Oberflächenschicht erstarren gelassen wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet,
daß der Preßdruck der Presse wiederholt erhöht und erniedrigt wird, wobei der Strom
fortgesetzt durch das gesinterte Metallpulver geschickt wird.
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| DE (1) | DE2707417C3 (de) |
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